劉嘉麗,劉 強(qiáng),伍 婧,儲(chǔ)國強(qiáng),劉嘉麒

(中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所,新生代地質(zhì)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

大興安嶺四方山天池全新世以來沉積物正構(gòu)烷烴分布、單體碳同位素特征及古環(huán)境意義*

劉嘉麗,劉 強(qiáng),伍 婧,儲(chǔ)國強(qiáng),劉嘉麒

(中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所,新生代地質(zhì)與環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

對(duì)位于大興安嶺中北段四方山天池全新世以來湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的分布特征及其單體碳同位素組成進(jìn)行了討論分析. 結(jié)果表明,正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍為nC17～nC33,絕大多數(shù)樣品具有單峰型的分布特征,少數(shù)樣品呈現(xiàn)雙峰型分布特征,單峰型以nC27為主峰,雙峰型分布中前峰群以nC21為主峰、后峰群以nC27為主峰；短鏈正構(gòu)烷烴(nC27)具有明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)；正構(gòu)烷烴的分布特征揭示四方山天池湖泊沉積物中的有機(jī)質(zhì)來源于陸生植物和水生植物的共同輸入,并以陸生植物貢獻(xiàn)為主. 全新世以來,四方山天池湖泊沉積物中長鏈正構(gòu)烷烴單體碳同位素值(δ13C27～31)逐漸偏負(fù),與太陽輻射的變化表現(xiàn)出明顯的一致性,表明在軌道尺度上該區(qū)域的有效濕度的逐漸增加主要受太陽輻射的控制,湖泊水位的變化則既受到西太平洋副熱帶高壓和鄂霍次克海高壓相對(duì)位置的影響,又受到東南季風(fēng)和東北季風(fēng)勢(shì)力強(qiáng)弱的制約. 根據(jù)多種氣候代用指標(biāo)的變化,全新世以來四方山天池湖泊環(huán)境及其區(qū)域氣候演化可以劃分為5個(gè)階段：(1)11.2-8.0 ka BP：區(qū)域有效濕度較低,陸生C3植物中木本植物比例略有增加,湖泊水位頻繁波動(dòng),湖泊初級(jí)生產(chǎn)力下降,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生貧化；(2)8.0-6.4 ka BP：區(qū)域有效濕度增加,陸生C3植物中草本植物比例略有增大,湖泊水面收縮、水位下降,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力變化不大,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)較為穩(wěn)定；(3)6.4-3.4 ka BP：區(qū)域有效濕度比上一階段更高,陸生C3植物中木本植物擴(kuò)張,草本植物比例相對(duì)收縮,湖泊水位上升、水面擴(kuò)大,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生好轉(zhuǎn)；(4)3.4-2.4 ka BP：區(qū)域有效降水量繼續(xù)增加,陸生C3植物中草本植物比例升高,湖泊水位下降、水面收縮,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力下降,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生貧化；(5)2.4-0.9 ka BP：區(qū)域有效濕度較高,陸生C3植物中木本植物逐漸增加,湖泊水位上升、水面擴(kuò)張,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)有所好轉(zhuǎn). 四方山天池湖泊沉積物所記錄的全新世以來區(qū)域氣候環(huán)境演化歷史,既與中國東北地區(qū)其他高分辨率氣候記錄有較好的一致性,也存在著差異性,表現(xiàn)出獨(dú)有的區(qū)域氣候特征.

大興安嶺；四方山天池；湖泊沉積物；正構(gòu)烷烴；單體碳同位素；湖泊演化

作為與人類關(guān)系最為密切的地質(zhì)時(shí)段,全新世期間的氣候演化歷史為研究現(xiàn)代氣候的變化特征提供了重要的歷史背景值,對(duì)全新世以來氣候變化機(jī)制的深入研究有助于了解未來全球氣候變化趨勢(shì),因此一直是地學(xué)家們關(guān)注的焦點(diǎn)[1]. 眾多地質(zhì)記錄表明全新世氣候是不穩(wěn)定的,存在著十年至千年尺度的氣候波動(dòng),并發(fā)生了多次氣候突變事件[2-5]. 很多學(xué)者就東亞季風(fēng)區(qū)全新世以來的氣候演化及其驅(qū)動(dòng)機(jī)制進(jìn)行過深入研究,不同地區(qū)地質(zhì)記錄所揭示的全新世以來氣候的演化過程、表現(xiàn)特征及其驅(qū)動(dòng)機(jī)制存在著明顯差異,尤其是就全新世適宜期的時(shí)空分布及早-中全新世氣候表現(xiàn)特征等問題存在著很多分歧[6-15],因此要想全面理解全新世氣候變化的時(shí)空規(guī)律及其驅(qū)動(dòng)機(jī)制,還需要在不同的地區(qū)獲得年代和代用指標(biāo)意義可靠的高分辨率的全新世氣候記錄.

季風(fēng)/非季風(fēng)區(qū)過渡地帶對(duì)氣候變化非常敏感,對(duì)現(xiàn)代東亞夏季風(fēng)能達(dá)到的北緣來說更是如此. 前人對(duì)中國東北季風(fēng)區(qū)內(nèi)緯度較低區(qū)域的氣候演化歷史進(jìn)行了深入研究[13-14,16-21](圖1),但對(duì)現(xiàn)代東亞夏季風(fēng)能達(dá)到的北緣,目前除了呼倫湖[22-24]和月亮湖[15,25]之外,尚沒有其他氣候記錄. 此外,相較于中國其他地區(qū)湖泊的研究工作而言,東北地區(qū)湖泊的分子有機(jī)地球化學(xué)研究工作較少,對(duì)湖泊本身的演化問題也鮮有關(guān)注.

來源于植物角質(zhì)臘層的脂類生物標(biāo)志化合物分布廣泛、不易降解、來源明確,能在湖泊沉積物中得以較好保存,不僅記載了原始生物母質(zhì)的相關(guān)信息,而且其轉(zhuǎn)化和歸宿與生物輸入源和古環(huán)境條件密切相關(guān),包含著豐富而形式多樣的與古植被、古沉積環(huán)境、古氣候和古人類活動(dòng)等相關(guān)信息,因而被廣泛用于恢復(fù)古植被原貌、探討古氣候環(huán)境發(fā)展變化規(guī)律的研究中[26-28].

為此,本文選取位于現(xiàn)代東亞季風(fēng)北緣、中國東北地區(qū)緯度最高的火山口湖——四方山天池(圖1)湖泊沉積物作為研究載體,對(duì)其正構(gòu)烷烴分子化石特征及其單體碳同位素進(jìn)行了研究,并探討了全新世以來四方山天池湖泊演化特征及其區(qū)域環(huán)境的變化,為大興安嶺地區(qū)后續(xù)氣候重建工作提供更多證據(jù).

1 研究區(qū)概況

大興安嶺位于中國東北地區(qū),由一系列沿東北-西南方向展布的低矮山丘組成,是內(nèi)蒙古高原和松遼平原的天然屏障. 四方山火山(49°22′32.97″N,123°27′49.90″E；海拔933 m)(圖1)位于大興安嶺中北段東麓諾敏河-奎勒河火山區(qū),形成于晚更新世[29],是圓形火山錐的典型代表,錐體沒有被熔巖溢出口破壞,火山口完整且較深、內(nèi)壁較陡,呈現(xiàn)為盆狀負(fù)地形,積水后形成封閉的火山口湖——四方山天池[30]. 目前,四方山天池已經(jīng)沼澤化,湖盆中央殘存水域的直徑約26 m,最大水深2 m. 由于不受外流河的影響,加之地處東亞季風(fēng)尾閭區(qū),因此,四方山天池湖泊沉積物在敏感響應(yīng)全球氣候變化影響的同時(shí),也忠實(shí)記錄了局地的氣候變化.

圖1 四方山天池和我國東北地區(qū)其它古氣候記錄的地理位置[31-32](插圖：(a)四方山天池全景；(b)鉆取巖芯位置)

四方山火山錐地處寒溫帶針葉林和溫帶落葉闊葉林的過渡地帶,陸生C3植被在本區(qū)域植被中占絕對(duì)主導(dǎo)地位[33],分布著較多的興安落葉松(Larixssibirica)、蒙古櫟(Quercusmongolicus)、黑樺(Betuladavurica)、白樺(Betulaplatyphylla)和山楊(Populusdavidiana),林下灌叢則以二色胡枝子(LespedezabicolorTurcz.)、土莊繡線菊(SpiraeapubescensTurcz.)、珍珠梅(Sorbariasorbifolia(L.) A. Br)和平榛(Corylusheterophylla)等為主,林間草本植物主要有大葉章(Deyeuxialangsdorffii(Link) Kunth)、草莓(FragariaananassaDuch)、大油芒(SpodiopogonsibiricusTrin.)和單花鳶尾(IrisunifloraPall. ex Link)等. 在四方山天池周邊生長有大量的濕生植物,主要的植被類型有修氏苔草(CarexschmidtiiMeinsh)、燕子花(Irislaevigata)、水甜茅(Glyceriamaxima(Hartm.) Holmb.)和大葉章(Deyeuxialangsdorffii(Link) Kunth)等. 在2012年7月和2015年10月的野外調(diào)查中發(fā)現(xiàn)湖中沒有浮游植物生長.

距四方山天池最近的氣象臺(tái)站——小二溝(49°9′46″N,123°33′50″E)的現(xiàn)代氣象資料顯示,該地區(qū)屬寒溫帶大陸性季風(fēng)氣候,晝夜溫差較大,年均氣溫為0.3℃,年均降水量513 mm. 在大陸性高山氣候的影響下區(qū)域小氣候特征明顯,具有獨(dú)特的四季特征,即春秋相連,夏季特征不明顯,冬季寒冷漫長. 7月溫度最高(月均溫20.4℃),1月溫度最低(月均溫-23.5℃),68%的降水集中在6-8月(圖2),表現(xiàn)出水熱同期的特征,這與夏季東南季風(fēng)和東北季風(fēng)的增強(qiáng)有關(guān)[31](圖1). 該地區(qū)的月平均濕度在51%(5月)～81%(8月)之間變化,與月平均降水量之間并不呈正相關(guān)關(guān)系,說明四方山天池地區(qū)的區(qū)域有效濕度不僅與降水量相關(guān),也受到溫度的影響. 四方山天池于每年10月底到來年4月初湖面被冰面覆蓋.

圖2 小二溝現(xiàn)代氣象記錄(1981-2011年)

圖3 四方山天池的深度-年齡模式圖[33]

2 材料與方法

2012年3月利用活塞鉆技術(shù)(piston drilling),在四方山天池的湖心獲得長度分別為342.5和505.0 cm的2個(gè)平行鉆. 通過巖芯標(biāo)志層進(jìn)行拼接,最終獲得深度為450 cm的連續(xù)沉積物序列. 巖芯柱最頂部的埋藏深度為10 cm,最底部埋藏深度為460 cm. 全新世以來的巖芯深度為361 cm,全部由富含有機(jī)質(zhì)的腐殖黑泥組成.

2.1 AMS14C定年

為獲得可靠的年齡序列,共挑選13個(gè)植物殘?bào)w樣品送往波蘭波茲南大學(xué)放射性碳實(shí)驗(yàn)室(Poznan radiocarbon Laboratory)進(jìn)行AMS14C年代測(cè)定,再利用IntCal13數(shù)據(jù)庫的CALIB704程序[34]進(jìn)行日歷年齡校正,最后進(jìn)行線性內(nèi)插,從而建立起四方山天池湖泊沉積物年代學(xué)標(biāo)尺[33],全新世以來的深度-年齡曲線如圖3所示.

2.2 樣品采集和分析方法

在11.2 cal ka BP(巖心深度：351 cm)以來的湖泊巖芯中以4～6 cm的間隔選取67個(gè)樣品,并對(duì)其進(jìn)行正構(gòu)烷烴組分分析和單體碳同位素測(cè)定.

氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)分析：將沉積物樣品粉碎至80目,稱取20 g,用氯仿在索氏抽提器中連續(xù)抽提72 h,將抽提物濃縮衡重,為防止其中微量飽和烴和含氧化合物等組分在分離過程中進(jìn)一步流失,不再用硅膠-氧化鋁色譜柱進(jìn)行族組分分離. 樣品自然風(fēng)干后用氯仿稀釋,直接進(jìn)行全組分GC-MS分析. 有機(jī)組分分析在中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源研究中心有機(jī)化學(xué)組分分析實(shí)驗(yàn)室完成,儀器為美國惠普公司生產(chǎn)的氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,型號(hào)為HP6890GC/5973MS. 色譜條件為：HP-5MS石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm),柱始溫度為80℃,以3℃/min程序升溫至300℃,終溫恒定30 min,進(jìn)樣口溫度300℃,載氣為氦氣. 質(zhì)譜條件為：離子源EI,電離能量70 eV,離子源溫度230℃,GC-MS接口溫度 280℃.

色譜-同位素比值質(zhì)譜儀(GC/C/IRMS)：正構(gòu)烷烴單體碳同位素的測(cè)定也是在中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源研究中心穩(wěn)定同位素分析實(shí)驗(yàn)室完成的. 用氧化鋁/硅膠柱(體積比為1∶4)對(duì)已經(jīng)完成GC-MS分析測(cè)定的抽提物進(jìn)行族組分分離,并在德國Finnigan公司生產(chǎn)的MAT253質(zhì)譜儀上進(jìn)行正構(gòu)烷烴的單體碳同位素測(cè)定. 經(jīng)進(jìn)樣口注射進(jìn)去的樣品在一個(gè)體積微小的摻有氧化銅的陶瓷管中燃燒,氧化鎳和鉑電線最高承受溫度在850℃. 高溫?zé)峤庠趽接惺奶沾晒苤羞M(jìn)行,最高承受溫度為1450℃. 單個(gè)正構(gòu)烷烴分離在型號(hào)為SE-54的石英毛細(xì)管色譜柱中進(jìn)行(60 m×0.32 mm,0.25 μm厚),載氣為氦氣,流量為1 ml/min. 色譜柱始溫80℃,恒溫5 min,然后以3℃/min程序升溫至300℃,恒溫30 min. 所測(cè)單體碳同位素結(jié)果參照國際VPDB標(biāo)準(zhǔn),每個(gè)樣品分析1～3次,對(duì)于分析結(jié)果的重復(fù)性和準(zhǔn)確性,通常使用已知δ13C值的實(shí)驗(yàn)室標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行定期評(píng)估,分析誤差小于±0.5%.

圖4 四方山天池沉積物代表樣品氣相色譜圖

3 結(jié)果

3.1 正構(gòu)烷烴分布特征

四方山天池湖泊沉積物中檢測(cè)到的正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍為nC17～nC33,短鏈正構(gòu)烷烴(nC27)則具有明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)(圖4和圖5). 正構(gòu)烷烴主要的碳數(shù)分布模式有4種(圖5)：(1)單峰型,以nC27為主峰,短鏈相對(duì)豐度較低,中鏈正構(gòu)烷烴與長鏈正構(gòu)烷烴中nC29～nC31的相對(duì)豐度相差不大(圖5a)；(2)后峰型,以nC27為主峰,短鏈和中鏈的相對(duì)豐度均較低,長鏈正構(gòu)烷烴相對(duì)豐度較高(圖5b)；(3)單峰型,以nC27為主峰,短鏈相對(duì)豐度較低,中鏈正構(gòu)烷烴的相對(duì)豐度明顯高于長鏈正構(gòu)烷烴中的nC29～nC31(圖5c)；(4)雙峰型,前峰群以nC21為主峰,后峰群以nC27為主峰(圖5d).

人們通常將沉積物中偶碳數(shù)正構(gòu)烷烴的來源歸因于微生物對(duì)藻類碎屑的改造、羧酸或其他脂類化合物的還原作用以及微生物的直接輸入[35],因此,本研究將只關(guān)注四方山天池湖泊沉積物中奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴在全新世以來的變化規(guī)律.

將每個(gè)樣品GS-MS圖譜中的各碳數(shù)正構(gòu)烷烴峰高之和視為100%,并將各碳數(shù)正構(gòu)烷烴峰高相對(duì)于總峰高的百分比視為其相對(duì)百分含量(%),通過對(duì)全新世以來奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對(duì)百分含量沿剖面的變化情況進(jìn)行統(tǒng)計(jì)、分析(圖6),結(jié)果發(fā)現(xiàn)正構(gòu)烷烴的碳鏈長度不同,其相對(duì)百分含量差異很大. 全新世以來,短鏈正構(gòu)烷烴(nC17～nC21)變化趨勢(shì)大體相同,中鏈正構(gòu)烷烴(nC23～nC25)變化模式大致相近,長鏈正構(gòu)烷烴(nC27～nC33)的演化則可分為兩種類型,正二十七烷(nC27)的變化趨勢(shì)與正二十九烷(nC29)一致,正三十一烷(nC31)則與正三十三烷(nC33)演化模式相同.

圖5 四方山天池沉積物正構(gòu)烷烴分布模式

圖6 全新世以來四方山天池湖泊沉積物中各鏈長正構(gòu)烷烴相對(duì)百分含量的變化

3.2 全新世以來有機(jī)碳同位素的變化特征

3.2.1 全新世以來全巖有機(jī)碳同位素的變化特征 全新世以來,四方山天池湖泊沉積物δ13Corg在-28.11‰～-22.51‰之間變化,平均值為-25.95‰. 11.2-8.0 ka BP 是全新世以來δ13Corg值最為偏正的時(shí)期,變化范圍在-26.77‰～-22.51‰之間,平均值為-24.87‰. 8.0 ka BP之后,δ13Corg值呈現(xiàn)出逐漸偏負(fù)的態(tài)勢(shì)(-23.02‰～-28.11‰),平均值為-26.72‰[33].

3.2.2 全新世以來正構(gòu)烷烴單體碳同位素的變化特征 進(jìn)入全新世后,正構(gòu)烷烴單體碳同位素值發(fā)生明顯變化,nC21的δ13C值在10.8 ka BP左右快速偏正,由-41.5‰偏正至-32.2‰,10.4 ka BP后趨于相對(duì)穩(wěn)定. 中鏈正構(gòu)烷烴(nC23、nC25)的δ13C值變化趨勢(shì)大體相同,于10.8 ka BP左右快速偏負(fù),δ13C23的變化幅度達(dá)到-8.1‰(-26.1‰～-34.2‰)；δ13C25值由-25.4‰偏負(fù)至-30.3‰,10.2 ka BP之后兩者都呈現(xiàn)出繼續(xù)偏負(fù)的趨勢(shì). 長鏈正構(gòu)烷烴(nC27、nC29和nC31)的單體碳同位素值與全巖碳同位素值(δ13Corg)的變化極為相似(圖7),大體上都表現(xiàn)出逐漸偏負(fù)的趨勢(shì). 11.2-8.0 ka BP是全新世以來長鏈正構(gòu)烷烴單體碳同位素值最為偏正的階段,δ13C27值在-30.2‰～-24.1‰之間變化,δ13C29值變化范圍為-33.0‰～-26.9‰,δ13C31值則分布在-32.9‰～-30.5‰之間.

圖7 全新世以來單體碳同位素的變化

4 討論

4.1 湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的來源

藻類、水生植物(挺水、浮水和沉水植物)、湖邊的陸生植物和微生物是湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的主要來源[36]. 在沉積物有機(jī)質(zhì)來源中,陸源和湖泊內(nèi)源有機(jī)質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)受到湖泊形態(tài)、流域地形及陸生和水生初級(jí)生產(chǎn)力的顯著影響[37]. 正構(gòu)烷烴具有飽和穩(wěn)定的分子結(jié)構(gòu),是一種典型的生物標(biāo)志物,廣泛存在于植物及其他生物體內(nèi),不同生物來源的正構(gòu)烷烴具有不同的分布特征[38],因此利用正構(gòu)烷烴碳鏈長度的分布情況可以粗略地估計(jì)沉積物中水生生物和陸生高等植物對(duì)有機(jī)質(zhì)相對(duì)貢獻(xiàn)的大小. 研究表明,來源于陸生高等植物的正構(gòu)烷烴以長鏈烷烴為主,碳數(shù)主要分布在nC23～nC33之間,具有明顯的奇碳優(yōu)勢(shì)；來源于水生藻類和細(xì)菌的正構(gòu)烷烴,碳數(shù)主要分布在nC15～nC21之間,且奇偶優(yōu)勢(shì)不明顯；中鏈正構(gòu)烷烴(nC23～nC25)主要來源于大型水生植物(沉水/浮水植物)[31,39-41]. 盡管如此,在利用正構(gòu)烷烴不同鏈長的分布特征來判斷湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的來源時(shí)還需要多加小心,因?yàn)橐灿醒芯恐赋鲩L鏈正構(gòu)烷烴還可以來源于一些沉水植物[42]和硅藻(如Rhizosolenoia)[43]. 此外,泥炭蘚和一些藻類也可以產(chǎn)生中鏈正構(gòu)烷烴[44-45].

四方山天池是一個(gè)封閉的火山口湖,湖泊沉積物因不會(huì)受到來自河流等其他因素的干擾而得以連續(xù)保存. 現(xiàn)在,四方山天池已經(jīng)進(jìn)入了湖泊演化的晚期,與幼年和壯年期的火山口湖不同,其湖泊水位較低,沉水植物繁茂,浮水植物幾乎不發(fā)育,因此四方山天池湖泊沉積物中的中鏈正構(gòu)烷烴主要來自湖泊中的沉水植物. 此外,陸生C3植物在本區(qū)域陸生植被中占絕對(duì)主導(dǎo)地位[33],故沉積物中長鏈正構(gòu)烷烴主要來源于集水區(qū)內(nèi)的陸生C3植物以及湖泊周邊生長的挺水和濕生植物,短鏈正構(gòu)烷烴則主要來源于藻類和細(xì)菌的輸入.

對(duì)全新世以來四方山天池湖泊沉積物中短鏈(nC17～nC21)、中鏈(nC23～nC25)和長鏈(nC27～nC33)奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對(duì)百分含量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,結(jié)果表明三者的相對(duì)百分含量都發(fā)生了變化(圖8),揭示出在氣候演化的不同階段,陸生植物和水生植物對(duì)沉積物中有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)比例并不相同. 從四方山天池湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布特征(圖4和圖5)及不同鏈長正構(gòu)烷烴的相對(duì)百分含量來看(圖8),其有機(jī)質(zhì)來源于陸生植物和水生植物的共同輸入,且以陸生植物的貢獻(xiàn)占主導(dǎo).

圖8 全新世以來四方山天池湖泊沉積物中短鏈、中鏈、長鏈奇碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對(duì)百分含量的變化

4.2 四方山天池沉積物記錄的全新世以來湖泊環(huán)境及區(qū)域氣候演變

研究表明,在陸生植被以C3植物為主的區(qū)域,除極端濕潤的環(huán)境外,長鏈正構(gòu)烷烴的加權(quán)平均值(δ13C27～31)與區(qū)域有效濕度呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,是指示區(qū)域干旱程度的有效指標(biāo)[31,46-48]. 全新世以來,四方山天池湖泊沉積物中δ13C27～31值逐漸偏負(fù),與北緯65°夏季太陽輻射量[49]表現(xiàn)出明顯的一致性(圖9),指示在軌道尺度上,四方山天池區(qū)域有效濕度受太陽輻射的控制,太陽輻射越強(qiáng),區(qū)域有效濕度越低. 與四方山天池緯度大致相同,且地理位置相近的呼倫湖沉積記錄顯示,全新世以來呼倫湖湖區(qū)溫度在北半球夏季太陽輻射量變化的驅(qū)動(dòng)下呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢(shì)[50](圖9). 鑒于全球溫度的地帶性分布主要表現(xiàn)為緯度地帶性,而且呼倫湖(湖面海拔545.6 m)和四方山天池的海拔相差不大,因此,四方山天池區(qū)域溫度變化特征可能與呼倫湖湖區(qū)相似. 現(xiàn)代氣象記錄顯示,四方山天池區(qū)域濕度的變化受溫度的影響很大,即使在月平均降水量很低的1和12月,其濕度仍然很高(圖2),所以,太陽輻射在軌道尺度上對(duì)四方山天池區(qū)域有效濕度的控制作用可能體現(xiàn)在其對(duì)四方山天池湖區(qū)溫度的驅(qū)動(dòng)上. 全新世以來,北半球夏季太陽輻射量逐漸降低[49],進(jìn)而導(dǎo)致四方山天池區(qū)域溫度總體呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì),區(qū)域蒸發(fā)作用隨之減弱、有效濕度增加.

除長鏈正構(gòu)烷烴單體碳同位素之外,人們還常常用Paq、LPTP、ACL27-33和CPI等指標(biāo)來重建湖泊沉積物記錄的氣候環(huán)境變化規(guī)律和湖泊自身演化歷史.Paq指數(shù)(Paq=(nC23+nC25)/(nC23+nC25+nC29+nC31))最先由Ficken等[40]提出,并用以判斷沉水、浮水等大型水生植物和挺水植物、陸生高等植物對(duì)湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴的貢獻(xiàn)比例. 后來,人們常利用Paq指數(shù)來評(píng)估湖泊水位、湖泊和泥炭沉積物中水分豐度以及區(qū)域氣候的變化. 一般來說,Paq值降低表明沉水植物/浮游植物對(duì)湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)比例降低,指示湖泊水面收縮、水位下降[11,14,51-52].

為了更好地探究湖泊營養(yǎng)狀態(tài)的演變過程,Chu等[46]提出了用于評(píng)價(jià)湖泊營養(yǎng)狀態(tài)的指標(biāo)——LPTP指數(shù),LPTP=(nC17+nC19+nC21+nC23+nC25)/(nC27+nC29+nC31+nC33). 貧營養(yǎng)湖中的營養(yǎng)物質(zhì)貧乏,藻類和水生植物的生產(chǎn)力較低,LPTP值也低；相反,富營養(yǎng)湖中的營養(yǎng)物質(zhì)豐富,藻類和水生植物的生產(chǎn)力較高,LPTP值也較高. 湖泊營養(yǎng)狀態(tài)會(huì)受到湖泊水體翻轉(zhuǎn)作用的影響,一般在湖泊水體翻轉(zhuǎn)作用較強(qiáng)的時(shí)期,底部的營養(yǎng)物質(zhì)會(huì)隨之上翻,湖泊的初級(jí)生產(chǎn)力較高[31]. 湖泊在溫度接近4℃時(shí)密度最大,當(dāng)密度隨深度增加時(shí),湖泊水體穩(wěn)定；密度隨深度減小時(shí),湖泊水體發(fā)生翻轉(zhuǎn).

正構(gòu)烷烴平均碳鏈長度(ACL27-33=∑(i·nCi)/∑nCi,i=27,28,…,33)是各鏈長正構(gòu)烷烴相對(duì)豐度的加權(quán)平均值[53]. 人們?cè)闷骄兼滈L度來反映源區(qū)溫度、降水量、干旱程度或植物蒸騰作用的變化[53-59]. 然而,現(xiàn)代分子有機(jī)地球化學(xué)研究顯示,正構(gòu)烷烴nC27和nC29主峰主要與木本植物有關(guān),nC31和nC33主峰則主要來自草本植物[60-61],因此,湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴平均碳鏈長度的變化首先要受到區(qū)域植被組合的制約. 考慮到草本和木本植物都會(huì)產(chǎn)生相對(duì)豐度較高的nC29和nC31[62],而且挺水植物來源的正構(gòu)烷烴主峰碳也為nC29或nC31[40],因此,在本研究中我們用nC27/nC33代替(nC27+nC29)/(nC31+nC33)來粗略估計(jì)集水區(qū)內(nèi)陸生植物中木本植物和草本植物的相對(duì)比例,在圖9中用Tree/Grass來表示. 全新世以來,四方山天池湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴ACL27-33值變化不大,且與Tree/Grass呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系(r=-0.91)(圖9),陸生植被中木本植物所占比例增加時(shí),ACL27-33值降低；陸生植被中草本植物比例增加時(shí),ACL27-33值升高. 因此,四方山天池湖泊沉積物中正構(gòu)烷烴ACL27-33值的變化主要受區(qū)域陸生植被組合變化的控制.

CPI值(碳優(yōu)勢(shì)指數(shù))是表示奇偶碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對(duì)量的指標(biāo),其計(jì)算公式為:

CPI=0.5×[(nC23+nC25+nC27+nC29+nC31)/(nC22+nC24+nC26+nC28+nC30)+

(nC23+nC25+nC27+nC29+nC31)/(nC24+nC26+nC28+nC30+nC32)]

CPI值曾被用于指示藻類、細(xì)菌、維管束陸生植物和石油等對(duì)正構(gòu)烷烴的貢獻(xiàn)[63]. 之后,人們逐漸發(fā)現(xiàn)CPI值不僅與烷烴的來源有關(guān),而且會(huì)受到氣候的影響,冷干的氣候條件下CPI值較高,暖濕的氣候條件下CPI值較低[11,54,64]. 但是,也有學(xué)者指出表土長鏈正構(gòu)烷烴CPI值與植被類型變化無關(guān)[65],主要受控于氣候的干濕狀況,地質(zhì)記錄的CPI值可以作為指示干旱程度的古氣候指標(biāo)[66]. 本研究中,CPI值與指示區(qū)域有效濕度的δ13C27～31值相關(guān)系數(shù)為-0.51,相關(guān)性較好,表明在四方山天池區(qū)域CPI值可以作為指示干旱程度的氣候代用指標(biāo).

根據(jù)上述氣候代用指標(biāo)的變化,將全新世以來四方山天池湖泊環(huán)境及其區(qū)域氣候演化劃分為如下5個(gè)階段：

(1)第Ⅴ階段(11.2-8.0 ka BP).本階段是全新世以來δ13C27～31值最為偏正的時(shí)期,指示區(qū)域有效濕度較低,同時(shí),較強(qiáng)的太陽輻射導(dǎo)致區(qū)域溫度較高,總體表現(xiàn)為暖干的氣候特征. 這與中國北方呼倫湖[50]、達(dá)里湖[13]和哈尼泥炭[14]中暖干的早全新世記錄一致,而與董哥洞δ18O記錄不同[67-68],為早全新世東亞季風(fēng)并未達(dá)到其鼎盛時(shí)期,未能達(dá)到現(xiàn)代季風(fēng)的北緣的觀點(diǎn)[21-24]提供了新的證據(jù). 雖然,全新世早期海平面明顯上升,熱帶西太平洋溫度在強(qiáng)烈的夏季太陽輻射的作用下持續(xù)升高,為東亞夏季風(fēng)提供了更多的水汽,然而,由于早全新世北半球高緯地區(qū)仍有較大規(guī)模的冰蓋殘存,從而使北太平洋極地鋒面遲遲不能北撤,進(jìn)而抑制了夏季風(fēng)鋒面向北推進(jìn)[22-23].

Paq值波動(dòng)明顯,指示湖泊水位變化頻繁.LPTP值于10.9 ka BP左右快速降低,這主要與湖泊中藻類生物量迅速降低有關(guān)(圖8),可能是因?yàn)檩^強(qiáng)的太陽輻射導(dǎo)致周圍山地冰雪融化,進(jìn)而使湖泊表層水密度增加,湖水翻轉(zhuǎn)作用較強(qiáng),湖泊營養(yǎng)狀態(tài)較好,藻類的生產(chǎn)力較高,LPTP值較高；10.9 ka BP之后,湖泊表層水密度下降,湖水翻轉(zhuǎn)作用減弱,湖泊向貧營養(yǎng)湖轉(zhuǎn)化,湖泊藻類的生產(chǎn)力急劇降低(圖6),LPTP值逐漸降低. 10.6-8.0 ka BP期間的Tree/Grass值比11.2-10.6 ka BP期間略高,指示陸生C3植物中木本植物比例有所增加,由于本階段區(qū)域有效濕度較低,因此,木本植被比例的增大可能與積溫增加有關(guān).

圖9 四方山天池全新世以來各項(xiàng)氣候代用指標(biāo)的變化規(guī)律及其與其他氣候記錄的對(duì)比

(2)第Ⅳ階段(8.0-6.4 ka BP).中國東北地區(qū)夏季降水主要受兩個(gè)高壓系統(tǒng)的控制,一個(gè)是西太平洋副熱帶高壓,另一個(gè)是鄂霍次克海高壓,夏季,四方山天池湖區(qū)不僅受到東南季風(fēng)的影響,還會(huì)受到東北季風(fēng)的影響,東北季風(fēng)會(huì)直接將大量來自鄂霍次克海的水汽帶到這里(圖1)[14,31,46,69]. 北太平洋海表溫度增加會(huì)導(dǎo)致西太平洋副熱帶高壓北移,從而使季風(fēng)雨帶向北延伸,進(jìn)而使東北地區(qū)降水增加. 另外,鄂霍次克海海表溫度的降低則會(huì)使鄂霍次克海高壓加強(qiáng),進(jìn)而使東北季風(fēng)增強(qiáng),為東北地區(qū)帶來更多的水汽[46].

本階段,δ13C27～31值逐漸偏負(fù),指示區(qū)域有效濕度增加. 如圖9所示,在此期間,熱帶西太平洋溫度逐漸降低[70],西太平洋副熱帶高壓北緣海域海表溫度波動(dòng)明顯[71],東亞季風(fēng)呈現(xiàn)出逐漸減弱的趨勢(shì)[67],而且,鄂霍次克海溫度升高[72],東北季風(fēng)帶來的水汽減少,四方山天池在這些因素的影響下,其區(qū)域降水量可能會(huì)所有下降.Paq值波動(dòng)下降,水生植物對(duì)湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)貢獻(xiàn)比例降低,指示湖泊水位下降、水面收縮,這為區(qū)域降水量的下降提供了佐證. 太陽輻射量降低,與四方山天池緯度相近、且地理位置相距不遠(yuǎn)的呼倫湖孢粉記錄也表明,此期間溫度明顯下降(圖9)[22],因此,四方山天池湖泊沉積物所記錄的區(qū)域有效濕度的增加可能是由于溫度下降引起的蒸發(fā)作用降低所致.Tree/Grass略有降低,ACL27-33值增加,指示區(qū)域內(nèi)陸生C3植物中草本植物比例略有增加.LPTP指數(shù)變化不明顯,表明湖泊初級(jí)生產(chǎn)力變化不大,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)較為穩(wěn)定.

(3)第Ⅲ階段(6.4-3.4 ka BP).δ13C27～31值繼續(xù)偏負(fù),指示區(qū)域有效濕度繼續(xù)增加. 在此期間,董哥洞石筍記錄氧同位素記錄顯示東南季風(fēng)與上一階段相比勢(shì)力有所減弱[67],然而,鄂霍次克海海表溫度逐漸降低[72]、鄂霍次克海高壓加強(qiáng)并向南移動(dòng),東北季風(fēng)可以為東北地區(qū)帶來更多的降水,湖泊水位上升、水面擴(kuò)大,Paq值隨之逐漸升高. 呼倫湖孢粉記錄表明此期間溫度繼續(xù)下降[22],因此,本時(shí)期區(qū)域有效濕度繼續(xù)升高可能同時(shí)受到區(qū)域降水量增加和區(qū)域溫度下降的影響.Tree/Grass顯著增加,ACL23-33值明顯降低,指示陸生C3植物組成發(fā)生顯著變化,木本植物擴(kuò)張,草本植物比例相對(duì)收縮,這些可能都與本時(shí)期區(qū)域有效濕度繼續(xù)增加有關(guān).LPTP值逐漸升高,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生好轉(zhuǎn),這可能與湖泊表層溫度降低、湖泊水體上下溫差增大而造成的湖泊水體翻轉(zhuǎn)作用增強(qiáng)有關(guān).

(4)第Ⅱ階段(3.4-2.4 ka BP).區(qū)域有效濕度繼續(xù)增加(δ13C27～31值逐漸偏負(fù)),Paq值逐漸回落,從0.56下降至0.40,指示湖泊水位下降、水面收縮. 董哥洞氧同位素記錄顯示,在此期間,東南季風(fēng)勢(shì)力與上一階段相比明顯減弱[67],然而,鄂霍次克海海表溫度繼續(xù)降低[72]、鄂霍次克海高壓加強(qiáng)并繼續(xù)向南移動(dòng)、東北季風(fēng)增強(qiáng)為四方山天池帶來更多的水汽,西太平洋副熱帶高壓北緣海域海表溫度略高于上一階段[71]、西太平洋副熱帶高壓北移,致使四方山天池區(qū)域降水量增加. 此外,呼倫湖沉積物孢粉記錄顯示,本階段區(qū)域年均氣溫略有回升[22]. 因此,本時(shí)期區(qū)域有效濕度繼續(xù)升高可能主要受到區(qū)域降水量增加的影響,期間湖泊水位的下降可能與溫度回升有關(guān). 溫度回升、湖泊水位下降均會(huì)導(dǎo)致湖泊水體翻轉(zhuǎn)作用減弱,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生貧化,LPTP值降低,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力下降.Tree/Grass比值迅速降低,ACL27-33值快速增加,陸生C3植物中草本植物比例升高.

(5)第Ⅰ階段(2.4-0.9 ka BP以來).與上一階段相比,δ13C27～31值更為偏負(fù),指示區(qū)域有效濕度較高.Paq值逐漸增加,表明湖泊水位上升、水面擴(kuò)張. 在此期間,東南季風(fēng)勢(shì)力略有加強(qiáng)[67](圖9),西太平洋副熱帶高壓北緣海域海表溫度在波動(dòng)中有所升高[71]. 四方山天池區(qū)域降水量受二者影響,可能會(huì)有所增加. 呼倫湖孢粉記錄顯示此期間溫度繼續(xù)下降,且達(dá)到全新世以來最低值[22]. 故該階段區(qū)域有效濕度繼續(xù)升高可能同時(shí)受到區(qū)域降水量增加和區(qū)域溫度下降的影響.LPTP值升高,指示湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生好轉(zhuǎn),這可能與湖泊水位升高和溫度降低有關(guān).Tree/Grass比值逐漸增加,ACL27-33值下降,陸生C3植物中木本植物比例增加.

5 結(jié)論

四方山天池湖泊沉積物中有機(jī)質(zhì)來源于陸生植物和水生植物的共同輸入,并以陸生植物貢獻(xiàn)為主,其正構(gòu)烷烴的分布特征及其單體碳同位素組成記錄了全新世以來四方山天池湖泊環(huán)境的變遷及區(qū)域氣候的演化歷史. 11.2-8.0 ka BP：區(qū)域有效濕度較低,陸生C3植物中木本植物比例略有增加,湖泊水位頻繁波動(dòng),湖泊初級(jí)生產(chǎn)力下降,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生貧化；8.0-6.4 ka BP：區(qū)域有效濕度增加,陸生C3植物中草本植物比例略有增大,湖泊水面收縮、水位下降,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力變化不大,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)較為穩(wěn)定；6.4-3.4 ka BP：區(qū)域有效濕度比上一階段更高,木本植物擴(kuò)張,草本植物比例相對(duì)收縮,湖泊水位上升、水面擴(kuò)大,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生好轉(zhuǎn)；3.4-2.4 ka BP：區(qū)域有效濕度繼續(xù)增加,陸生C3植物中草本植物比例升高,湖泊水位下降、水面收縮,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力下降,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)發(fā)生貧化；2.4-0.9 ka BP：區(qū)域有效濕度較高,陸生C3植物中木本植物逐漸增加,湖泊水位上升、水面擴(kuò)張,湖泊初級(jí)生產(chǎn)力增加,湖泊營養(yǎng)狀態(tài)有所好轉(zhuǎn). 區(qū)域和全球氣候代用記錄的對(duì)比研究表明,全新世四方山天池區(qū)域有效濕度的變化在軌道尺度上受控于北半球太陽輻射量的變化. 四方山天池地區(qū)全新世以來的氣候演化既與中國東北地區(qū)其他高分辨率氣候記錄有較好的一致性,也存在著差異性,表現(xiàn)出獨(dú)有的區(qū)域氣候特征.

致謝：正構(gòu)烷烴分布特征的測(cè)定與分析得到了中國科學(xué)院地質(zhì)地球所蘭州油氣資源研究中心王永莉研究員、王作棟工程師和吳應(yīng)琴工程師的幫助,正構(gòu)烷烴單體碳同位素的測(cè)定得到了中國科學(xué)院地質(zhì)地球所蘭州油氣資源研究中心李中平研究員、邢藍(lán)田博士和王希彬同學(xué)的幫助,特在此表示感謝！

[1] Xian Feng, Zhou Weijian, Yu Huagui. The abrupt changes and periodicities of climate during Holocene.MarineGeology&QuaternaryGeology, 2006, 26(5): 109-115. [鮮鋒, 周衛(wèi)健, 余華貴. 全新世氣候系統(tǒng)的突變及周期性. 海洋地質(zhì)與第四紀(jì)地質(zhì), 2006, 26(5): 109-115.]

[2] O’Brien SR, Mayevoski PA, Meeker LDetal. Complexity of Holocene climate as reconstructed from a Greenland ice core.Science, 1995, 270: 1962-1964.

[3] Baker PA, Seltze GO, Fritz SCetal. The History of South American tropical precipitation for the past 25,000 years.Science, 2001, 291: 640-643.

[4] Luekge A, Doose-Rolinski H, Khhan AAetal. Monsoonal variability in the northeastern Arabian Sea during the past 5000 years: Geochemical evidence from laminated sediment.PaleogeographyPaleoclimatologyPaleoecology, 2001, 167: 173-186.

[5] McDermott F, Mattey DP, Hawkesworth C. Centennial-scale Holocen climate variability revealed by a high-resolution speleothem δ18O record from SW Ireland.Science, 2001, 294: 1328-1331.

[6] Shi Yafeng, Kong Zhaochen, Wang Suminetal. The Holocene Megathermal climate and environment in China.ScienceinChina:SeriesB, 1993, 23(8): 865-873. [施雅風(fēng), 孔昭宸, 王蘇民等. 中國全新世大暖期鼎盛階段的氣候與環(huán)境. 中國科學(xué):B輯, 1993, 23(8): 865-873.]

[7] An Zhisheng, Porter SC, Wu Xihaoetal. Holocene optimum in Central and East China and East Asian summer monsoon evolution.ChineseScienceBulletin, 1993, 38(14): 1302-1305. [安芷生, 波特 SC, 吳錫浩等. 中國中、東部全新世氣候適宜期與東亞夏季風(fēng)變遷. 科學(xué)通報(bào), 1993, 38(14): 1302-1305.]

[8] Wu Xihao, An Zhisheng, Wang Suminetal. The temporal andspatial variation of East Asian summer monsoon in Holocene Optimum in China.QuaternarySciences, 1994, (1): 24-37. [吳錫浩, 安芷生, 王蘇民等. 中國全新世氣候適宜期東亞夏季風(fēng)時(shí)空變遷. 第四紀(jì)研究, 1994, (1): 24-37.]

[9] Wang YJ, Cheng H, Edwards RLetal. A high-resolution absolute-dated late pleistocene monsoon record from Hulu Cave, China.Science, 2001, 294： 2345-2348.

[10] Chen CTA, Lan CH, Lou JYetal. The dry Holocene Megathermal in Inner Mongolia.Palaeogeography,Palaeoclimatology,Palaeoecology, 2003, 193(2): 181-200.

[11] Zhou W, Xie S, Meyers PAetal. Reconstruction of late glacial and Holocene climate evolution in southern China from geolipids and pollen in the Dingnan peat sequence.OrganicGeochemistry, 2005, 36: 1272-1284.

[12] An CB, Feng ZD, Barton L. Dry or humid? Mid-Holocene humidity changes in arid and semi-arid China.QuaternaryScienceReviews, 2006, 25(S3-4): 351-361.

[13] Xiao JL, Si B, Zhai DYetal. Hydrology of Dali Lake in central-eastern Inner Mongolia and Holocene East Asian monsoon variability.JournalofPaleolimnology, 2008, 40: 519-528.

[14] Zhou W, Zheng Y, Meyers PAetal. Postglacial climate change record in biomarker lipid compositions of the Hani peat sequence, Northeastern China.EarthandPlanetaryScienceLetters, 2010, 294(1/2): 37-46.

[15] Wu J, Liu Q, Wang Letal. Vegetation and Climate Change during the Last Deglaciation in the Great Khingan Mountain, Northeastern China.PLoSOne, 2016, 11(1): e0146261. DIO: 10.1371/journal. pone. 0146261.

[16] Schettler G, Liu Q, Mingram Jetal. Palaeovariations in the East-Asian monsoon regime geochemically recorded in varved sediments of Lake Sihailongwan (Northeast China, Jinlin province). Part 1: Hydrological conditions and dust flux.JournalofPaleolimnology, 2006, 35(2): 239-270.

[17] Chu GQ, Sun Q, Wang XHetal. A 1600 year multiproxy record of paleoclimatic change from varved sediments in Lake Xiaolongwan, North Eastern China.JournalofGeophysicalResearchAtmospheres, 2009, 114(114): 2191-2196.

[18] Panizzo VN, Mackay AW, Rose NLetal. Recent palaeolimnological change recorded in Lake Xiaolongwan, northeast China: Climatic versus anthropogenic forcing.QuaternaryInternational, 2013, 290-291: 322-334.

[19] Hong B, Liu CQ, Lin QHetal. Temperature evolution from the δ18O record of Hani peat, Northeast China, in the last 14000 years.ScienceinChina(SeriesD):EarthSciences, 2009, 39(5): 626-637.

[20] Hong B, Hong YT, Lin QHetal. Anti-phase oscillation of Asian monsoons during the Younger Dryas period: Evidence from peat cellulose δ13C of Hani, Northeast China.Palaeogeography,Palaeoclimatology,Palaeoecology, 2010, 297(1): 214-222.

[21] Xiao JL, Chang ZC, Si Betal. Partitioning of the grain-size components of Dali Lake core sediments: Evidence for lake-level changes during the Holocene.JournalofPaleolimnology, 2009, 42(2): 249-260.

[22] Wen RL, Xiao JL, Chang ZCetal. Holocene precipitation and temperature variations in the East Asian monsoonal margin from pollen data from Hulun Lake in northeastern Inner Mongolia, China.Boreas, 2009, 39(2): 262-272.

[23] Wen RL, Xiao JL, Chang ZCetal. Holocene climate changes in mid-high-Latitude-monsoon margin reflected by the pollen record from Hulun Lake, northeastern InnerMongolia.QuaternaryResearch, 2010, 73(2): 293-303.

[24] Xiao JL, Chang ZC, Wen RLetal. Holocene weak monsoon intervals indicated by low lake levels at Hulun Lake in the monsoonal margin region of northeastern Inner Mongolia, China.TheHolocene, 2009, 19(6): 899-908.

[25] Liu Qiang, Li Qian, Wang Luoetal. Stable carbon isotope record of bulk organic matter from a sediment core at Moon Lake in the middle part of the Da Xing’an Range Northeast China during the last 21ka B. P..QuaternarySciences, 2010, 30(6): 1069-1077. [劉強(qiáng), 李倩, 旺羅等. 21ka B. P. 以來大興安嶺中段月亮湖沉積物全巖有機(jī)碳同位素組成變化及其古氣候意義. 第四紀(jì)研究, 2010, 30(6): 1069-1077.]

[26] Wang XC, Druffel ERM, Griffin Setal. Radiocarbon studies of organic compound classes in plankton and sediment of the northeastern Pacific Ocean.GeochimicaetCosmochimicaActa, 1998, 62(8): 1365-1378.

[27] Eglinton TI, Eglinton G. Molecular proxies for paleoclimatology.Earth&PlanetaryScienceLetters, 2008, 275(1/2): 1-16.

[29] Fan Qicheng, Zhao Yongwei, Sui Jianlietal. Studies on Quaternary volcanism stages of Nuomin river area in the Great Xing’an Range: Evidence from petrology, K-Ar dating and volcanic geology features.ActaPetrologicaSinica, 28(4): 1092-1098. [樊祺誠, 趙勇偉, 隋建立等. 大興安嶺諾敏河第四紀(jì)火山巖分期: 巖石學(xué)、年代學(xué)與火山地質(zhì)特征. 巖石學(xué)報(bào), 2012, 28(4): 1092-1098.]

[30] Zhao Yongwei, Fan Qicheng, Bai Zhidaetal. Quaternary volcanism in the Nuomin River and Kuile River area of the Greater Hinggan Mountains.ScienceChina:EarthSciences, 2013, 56: 173-181. DOI: 10.1007/s11430-012-4544-7. [趙勇偉, 樊祺誠, 白志達(dá)等. 大興安嶺諾敏河-奎勒河地區(qū)第四紀(jì)火山活動(dòng)研究. 中國科學(xué): 地球科學(xué), 2013, 43(9): 1464-1473.]

[31] Sun Q, Xie MM, Shi LMetal. Alkanes, compound-specific carbon isotope measures and climate variation during the last millennium from varved sediments of Lake Xiaolongwan, northeast China.JournalofPaleolimnology, 2013, 50(3): 331-344.

[32] Chen F, Xu Q, Chen Jetal. East Asian summer monsoon precipitation variability since the last deglaciation.ScientificReports, 2015, 5. DOI: 10.1038/srep11186.

[33] Liu Jiali, Liu Qiang, Chu Guoqiangetal. Sediment record at Lake Sifangshan in the central northern part of the Great Xing’an range, Northeast China since 15. 4 ka BP.QuaternarySciences, 2015, 35(4): 901-912. [劉嘉麗, 劉強(qiáng), 儲(chǔ)國強(qiáng)等. 大興安嶺四方山天池15. 4 ka BP以來湖泊沉積記錄. 第四紀(jì)研究, 2015, 35(4): 901-912.]

[34] Reimer PJ, Bard E, Bayliss Aetal. Intcal13 and marine13 radiocarbon age calibration curves 0-50,000 years cal BP.Radiocarbon, 2013, 55(4): 1869-1887.

[35] Wang Y, Fang X, Zhang Tetal. Predominance of even carbon-numberedn-alkanes from lacustrine sediments in Linxia Basin, NE Tibetan Plateau:Implications for climate change.AppliedGeochemistry, 2010, 25(10): 1478-1486.

[36] Silva LSVD, Piovano EL, Azevedo DDAetal. Quantitative evaluation of sedimentary organic matter from Laguna Mar Chiquita, Argentina.OrganicGeochemistry, 2008, 39(4): 450-464.

[37] Meyers PA, Ishiwatari R. Lacustrine organic geochemistry: An overview of indicators of organic matter sources and diagenesis in lake sediments.OrganicGeochemistry, 1993, 20(7): 867-900.

[38] Lin Xiao, Zhu Liping, Wang Junboetal. Sources and spatial distribution character ofn-alkanes in surface sediments of Nam Co on the Tibetan Plateau.JLakeSci, 2009, 21(5): 654-662. DOI:10.18307/2009.0507. [林曉, 朱立平, 王君波等. 西藏納木錯(cuò)表層沉積物中正構(gòu)烷烴的來源與空間分布特征. 湖泊科學(xué), 2009, 21(5): 654-662.]

[39] Cranwell PA. Lipids of aquatic organisms as potential contributors to lacustrine sediments.OrganicGeochemistry, 1987, 11(87): 513-527.

[40] Ficken KJ, Li B, Swain DLetal. An n-alkane proxy for the sedimentary inputs of submerged/floating freshwater aquatic macrophytes.OrganicGeochemistry, 2000, 31(00): 745-749.

[41] Mark P, Nikolai P, Matthew Hetal. Arctic hydrology during global warming at the Palaeocene/Eocene thermal maximum.Nature, 2006, 442(7103): 671-675.

[42] Liu WG, Yang H, Wang HYetal. Carbon isotope composition of long chain leaf waxn-alkanes in lake sediments: A dual indicator of paleoenvironment in the Qinghai-Tibet Plateau.OrganicGeochemistry, 2015, 83/84: 190-201.

[43] Damsté JSS, Rijpstra WIC, Schouten Setal. A C25highly branched isoprenoid alkene and C25and C27n-polyenes in the marine diatom Rhizosolenia setigera.OrganicGeochemistry, 1999, 30(30): 95-100.

[44] Gelpi E, Oró J, Schneider HJetal. Olefins of highmolecular weight in two microscopic algae.Science, 1968, 161(3842): 700-702.

[45] Baas M, Pancost R, Geel BVetal. A comparative study of lipids in Sphagnum species.OrganicGeochemistry, 2000, 31(6): 535-541.

[46] Chu G, Sun Q, Xie Metal. Holocene cyclic climatic variations and the role of the Pacific Ocean as recorded in varved sediments from northeastern China.QuaternaryScienceReviews, 2014, 102: 85-95.

[47] Stevenson BA, Kelly EF, McDonald EVetal. The stable carbon isotope composition of soil organic carbon and pedogenic carbonates along a bioclimatic gradient in the Palouse region, Washington State, USA.Geoderma, 2005, 124(1/2): 37-47.

[48] Wang G, Li J, Liu Xetal. Variations in carbon isotope ratios of plants across a temperature gradient along the 400 mm isoline of mean annual precipitation in north China and their relevance to paleovegetation reconstruction.QuaternaryScienceReviews, 2013, 63(1): 39-43.

[49] Berger A, Loutre MF. Insolation values for the climate of the last 10 million years.QuaternaryScienceReviews, 1991, 10(4): 297-317.

[50] Zhai D, Xiao J, Zhou Letal. Holocene East Asian monsoon variation inferred from species assemblage and shell chemistry of the ostracodes from Hulun Lake, Inner Mongolia.QuaternaryResearch, 2011, 75(3): 512-522.

[51] Seki O, Meyers PA, Kawamura Ketal. Hydrogen isotopic ratios of plant waxn-alkanes in a peat bog deposited in northeast China during the last 16 kyr.OrganicGeochemistry, 2009, 40(6): 671-677.

[52] Pu Y, Zhang HC, Lei GLetal. Climate variability recorded byn-alkanes of paleolake sediment in Qaidam Basin on the northeast Tibetan Plateau in late MIS3.ScienceChinaEarthScience, 2010, 53(6): 863-870.

[53] Gagosian RB, Peltzer ET, Merrill JT. The importance of atmospheric input of terrestrial organic material to deep sea sediments.OrganicGeochemistry, 1986, 10(4/5/6): 661-669.

[54] Zhang Z, Zhao M, Eglinton Getal. Leaf wax lipids as paleovegetational and paleoenvironmental proxies for the Chinese Loess Plateauover the last 170 kyr.QuaternaryScienceReview, 2006, 25(5/6): 575-594.

[55] Simoneit BRT, Sheng GY, Chen XJetal. Molecular marker study of extractable organic matter in aerosols from urban areas of China.AtmosphericEnvironmentPartAGeneralTopics, 1991, 25(10): 2111-2129.

[56] Schefu? E, Ratmeyer V, Stuut JBWetal. Carbon isotope analysis ofn-alkanes in dust from the lower atmosphere over the central eastern Atlantic.GeochimicaetCosmochimicaActa, 2003, 67(10): 1757-1767.

[57] Dodd RS, Afzal-Rafii ZA. Habitat-related adaptive properties of plant cuticular lipids.Evolution, 2000, 54(4): 1438-1444.

[58] Dodd RS, Poveda MM. Environmental gradients and population divergence contribute to variation in cuticular wax composition in Juniperus communis.BiochemicalSystematicsandEcology, 2003, 31(11): 1257-1270.

[59] Zhang Jie, Jia Guodong. Application of plant-derivedn-alkanes and their compound specific hydrogen isotopic composition in paleoenvironment research.AdvancesinEarthScience, 2009, 24(8): 874-881. [張杰, 賈國東. 植物正構(gòu)烷烴及其單體氫同位素在古環(huán)境研究中的應(yīng)用. 地球科學(xué)進(jìn)展, 2009, 24(8): 874-881.]

[60] Cranwell PA. Chain-length distribution of n-alkanes from lake sediments in relation to post-glacial environmental change.FreshwaterBiology, 1973, 3(3): 259-265.

[61] Xie SC, Nott CJ, Avsejs LAetal. Palaeoclimate records in compound-specificδD values of a lipid biomarker in ombrotrophic peat.OrganicGeochemistry, 2000, 31(10): 1503-1507.

[62] Bush RT, Mcinerney FA. Leaf wax n-alkane distributions in and across modern plants: Implications for paleoecology and chemotaxonomy.GeochimicaetCosmochimicaActa, 2013, 117(117): 161-179.

[63] Bray EE, Evans ED. Distribution of n-paraffins as a clue to recognition of source beds.GeochimicaetCosmochimicaActa, 1961, 22(1): 2-15.

[64] Ishiwatari R, Hirakawa Y, Uzaki Metal. Organic geochemistry of the Japan Sea sediments-1: Bulk organic matter and hydrocarbon analyses of Core KH-79-3, C-3 from the Oki Ridge for paleoenvironment assessments.JournalofOceanography, 1994, 50(2): 179-195.

[65] Rao Zhiguo, Jia Guodong, Zhu Zhaoyuetal. The spatial change character of δ13C of total of organic matter and δ13C of long-chainn-alkanes of the surface soil across east China and their paleoenvironmental significance.ChineseScienceBulletin, 2008, 53(17):2077-2084. [饒志國, 賈國東, 朱照宇等. 中國東部表土總有機(jī)質(zhì)碳同位素和長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素對(duì)比研究及其意義. 科學(xué)通報(bào), 2008, 53(17): 2077-2084.]

[66] Luo P, Peng PA, Lü HYetal. Latitudinal variations of CPI values of long-chainn-alkanes in surface soils: Evidence for CPI as a proxy of aridity.ScienceChina:EarthSciences, 2012, 55(7): 1134-1146.

[67] Dykoski CA, Edwards RL, Cheng Hetal. A high-resolution, absolute-dated Holocene and deglacial Asian monsoon record from Donege Cave, China.EarthandPlanetaryScienceLetters, 2005, 233(s1-2): 71-86.

[68] Wang YJ, Cheng H, Edwards RLetal. The Holocene Asian monsoon: Link to solar changes and North Atlantic climate.Science, 2005, 308: 854-857.

[69] Wang Y. Effects of blocking anticyclones in Eurasia in the rainy season(Meiyu/Baiu season).JournaloftheMeteorologicalSocietyofJapan, 1992, 70(5): 929-951.

[70] Stott L, Cannariato K, Thunell Retal. Decline of surface temperature and salinity in the western tropical Pacific Ocean in the Holocene epoch.Nature, 2004, 431(7004): 56-59.

[71] Sun Y, Oppo DW, Xiang Retal. Last deglaciation in the Okinawa Trough: Subtropical northwest Pacific link to Northern Hemisphere and tropical climate.Paleoceanography, 2005, 20(4): 307-323.

[72] Max L, Riethdorf JR, Tiedemann Retal. Sea surface temperature variability and sea-ice extent in the subarctic northwest Pacific during the past 15,000 years.Paleoceanography, 2012, 27(3): 151-155.

N-alkanes distributions and compound-specific carbon isotope records and their paleoenviromental significance of sediments from Lake Sifangshan in the Great Khingan Mountain, Northeastern China

LIU Jiali, LIU Qiang, WU Jing, CHU Guoqiang & LIU Jiaqi

(KeyLaboratoryofCenozoicGeologyandEnvironment,InstituteofGeologyandGeophysics,ChineseAcademyofSciences,Beijing100029,P.R.China)

LakeSifangshan(49°22′32.97″N, 123°27′49.90″E,altitude: 933masl)isanearlydriedupvolcaniclake,locatedonthecentral-northernpartoftheGreatKhinganMountain,northeastChina.Thisstudyobtainedn-alkanesamplesfromHolocenesedimentcoresinthelake,andanalysedtheirdistributionandcompoundspecificcarbonisotopecompositions.Thedistributionofn-alkanesshowedthefourfollowingcharacteristics: (1)ahomologousseriesofn-alkaneswasdetectedwithcarbonnumbersrangingfromnC17tonC33; 2)Mostsamplesshowasinglepeak,whileothershavedoublepeeks; 3)Forsinglepeaksamples,thepeakisnC27,andfordoublepeaksamples,thefirstpeakisnC21andthesecondpeakisnC27; 4)Forshortchain(nC27)chainn-alkaneshaveanodd-over-evencarbonnumberpredominance.Thesecharacteristicsshowthattheorganicmatterinthelakecamefrombothterrestrialandaquaticplants,theformerofwhichisthemaininput.Theisotoperatios(δ13C27～31)ofn-alkanesinthesesamplesarenegative,andgraduallydecreasesalongthetime,ingoodaccordancewithchangesofsummersolarradiationintheNorthernHemisphereduringtheHolocene.Thisimpliesthateffectiveprecipitationchangesontheorbitalscaleweredirectlycontrolledbychangesinsummersolarradiation.Basedonaboveproxyindicators,theenvironmentalevolutionofLakeSifangshanduringHoloceneisdividedintofivestages: (1)Inthe11.2-8.0kaBP,effectiveprecipitationwaslowandproportionofwoodyplantsinterrestrialC3plantsincreasedslightly.Thelakewaterlevelfluctuatedfrequently,buttheprimaryproductivityandnutritionalstatusofthelakedeteriorated. (2)Inthe8.0-6.4kaBP,effectiveprecipitationincreasedandproportionofwoodyplantsinterrestrialC3plantsincreasedslightly.Thelakesurfaceareashrunkandwaterleveldropped.Theprimaryproductivityandnutritionalstatusofthelakewerestable. (3)Inthe6.4-3.4kaBP,effectiveprecipitationwashigherthanthatinthepreviousstage,andtheproportionofwoodyplantsincreasedbutthatofherbsdecreased.Thelakesurfaceareaexpandedandwaterlevelrised.Theprimaryproductivityincreased,andthetropicallevelofthelakestartedtobelower; (4)Inthe3.4-2.4kaBP,effectiveprecipitationcontinuedtorise,andtheproportionofherbsincreased.Thelakesurfaceareashrunkandwaterleveldropped.Theprimaryproductivitydecreased,anddepletionofnutritionoccurredagain. (5)Inthe2.4-0.9kaBP,effectiveprecipitationwasinahighlevelandtheproportionofwoodyplantsincreasedgradually.Thelakesurfaceareaexpandedandwaterlevelrised.Theprimaryproductivityincreasedandthetropicallevelofthelakestartedtogetlower.Theclimaticevolutionproducedbythisstudyisingoodagreementwithotherhigh-resolutionclimaterecordsofNortheastChina,andthedifferencesshowuniqueregionalclimatecharacteristicsoftheLakeSifangshan.

GreatKhinganMountain；LakeSifangshan；lakesediment；n-alkanes；compound-specificcarbonisotope；lakeevolution

*國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41272392，41572353,41320104006)資助.2016-04-02收稿；2016-06-09收修改稿. 劉嘉麗(1988～)，女，博士研究生；E-mail：liujiali@mail.iggcas.ac.cn.

J.LakeSci.(湖泊科學(xué))， 2017， 29(2)： 498-511

DOI 10.18307/2017.0226

?2017 byJournalofLakeSciences