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低場核磁共振技術(shù)在食品領(lǐng)域中的研究進(jìn)展

2017-04-14 05:42胡瀟予藍(lán)蔚青張楠楠
食品工業(yè)科技 2017年6期
關(guān)鍵詞:低場水分樣品

胡瀟予,藍(lán)蔚青,張楠楠,謝 晶

(1.上海海洋大學(xué)食品學(xué)院,上海 201306;2.上海水產(chǎn)品加工及貯藏工程技術(shù)研究中心,上海 201306)

低場核磁共振技術(shù)在食品領(lǐng)域中的研究進(jìn)展

胡瀟予,藍(lán)蔚青*,張楠楠,謝 晶*

(1.上海海洋大學(xué)食品學(xué)院,上海 201306;2.上海水產(chǎn)品加工及貯藏工程技術(shù)研究中心,上海 201306)

低場核磁共振技術(shù)因其快速無損、精確檢測(cè)的優(yōu)點(diǎn),而在食品科學(xué)研究中得到廣泛應(yīng)用。本文在對(duì)低場核磁共振技術(shù)進(jìn)行介紹的基礎(chǔ)上,比較了幾種常用快速檢測(cè)方法的主要優(yōu)缺點(diǎn),并分別從果蔬、肉制品、水產(chǎn)品、糧油、乳飲料與酒類等領(lǐng)域總結(jié)了低場核磁共振技術(shù)在食品領(lǐng)域中的研究現(xiàn)狀,分析了其存在的主要問題與改進(jìn)建議,并對(duì)其發(fā)展前景進(jìn)行了展望。

低場核磁共振,果蔬,肉制品,水產(chǎn)品,糧油,乳飲料,酒類

隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展和人們生活水平的提高,消費(fèi)者對(duì)食品質(zhì)量安全提出了更高要求,使食品安全快速檢測(cè)技術(shù)得到更廣泛的發(fā)展。目前常用于食品領(lǐng)域的快速檢測(cè)技術(shù)主要有化學(xué)比色法、酶聯(lián)免疫檢測(cè)與近紅外光譜技術(shù)等[1]。低場核磁共振(Low-field nuclear magnetic resonance,LF-MNR)技術(shù)與其他檢測(cè)技術(shù)相比,更經(jīng)濟(jì)環(huán)保、數(shù)據(jù)準(zhǔn)確、快速無損,優(yōu)勢(shì)明顯,因而被廣泛應(yīng)用于食品領(lǐng)域中。本文在闡述低場核磁共振技術(shù)基本原理的基礎(chǔ)上,比較分析了常用快速檢測(cè)方法的主要優(yōu)缺點(diǎn),綜述了低場核磁共振技術(shù)在果蔬、肉制品、糧油、水產(chǎn)品與酒類等領(lǐng)域中的應(yīng)用與發(fā)展前景,以期為研究人員提供理論參考。

1 核磁共振技術(shù)的工作原理

1945年以來,美國物理學(xué)家Bloch與Purcell對(duì)核磁共振現(xiàn)象的首次發(fā)現(xiàn)[2]使核磁共振技術(shù)的應(yīng)用研究愈益廣泛。其主要是樣品物質(zhì)中特定的原子核在某些作用下發(fā)生原子核躍遷并產(chǎn)生核磁共振信號(hào),以反映樣品物質(zhì)的部分固有性質(zhì),其裝置原理圖如圖1所示。通??蓪⒑舜殴舱駜x按照磁體場強(qiáng)分為高場核磁共振和低場核磁共振兩種類型。低場核磁共振即磁場強(qiáng)度在0.5T以下的核磁共振,其主要用于樣品物理特性的分析[3]。

圖1 核磁共振儀裝置示意圖Fig.1 Nuclear magnetic resonance instrument schematic diagram

LF-NMR測(cè)定指標(biāo)主要為弛豫時(shí)間,而弛豫則是指1H核以非輻射的方式從高能態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈湍軕B(tài)的過程。LF-NMR主要通過測(cè)定縱向弛豫時(shí)間T1、橫向弛豫時(shí)間T2與擴(kuò)散系數(shù)D來反映樣品中特定質(zhì)子(1H)的運(yùn)動(dòng)性質(zhì)[4]。為獲得體系內(nèi)部物理化學(xué)環(huán)境、水分流動(dòng)分布等信息來分析樣品中的目標(biāo)組分,可分析樣品的弛豫時(shí)間T1和T2即自旋、環(huán)境與自旋間的相互作用。該技術(shù)能在無損情況下觀察樣品內(nèi)部結(jié)構(gòu),測(cè)定樣品中油脂、水分和蛋白質(zhì)等多種指標(biāo)[5-6]。該技術(shù)一般不受樣品大小和形態(tài)的影響,檢測(cè)效果與精確度較好[7]。與常用快速檢測(cè)技術(shù)相比,主要優(yōu)缺點(diǎn)如表1所示。

表1 常用快速檢測(cè)方法的主要優(yōu)缺點(diǎn)比較

2 低場核磁共振技術(shù)在食品領(lǐng)域的應(yīng)用

2.1 在果蔬研究中的應(yīng)用

通過低場核磁共振分析,可利用1H核磁共振特性與分析NMR提供的參數(shù)(如T1、T2、質(zhì)子密度與擴(kuò)散系數(shù)等)得到樣品中流動(dòng)相及有機(jī)物的分布情況,掌握樣品的組織結(jié)構(gòu)特性,從而為果蔬加工、儲(chǔ)藏與品質(zhì)評(píng)價(jià)提供理論依據(jù)[8]。其中,陳森等[9]通過低場核磁共振對(duì)常溫儲(chǔ)藏狀態(tài)下櫻桃的水分遷移規(guī)律進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)其內(nèi)部水分主要以自由水、結(jié)合水與不可流動(dòng)水三種狀態(tài)存在,隨著儲(chǔ)藏時(shí)間的延長,自由水減少,果肉水分逐漸向內(nèi)遷移。Foucat L等[10]采用0.47 T場強(qiáng)中的低溫1H NMR(-20 ℃)技術(shù)研究了三種基因型番茄果皮在成熟過程中的水分動(dòng)力學(xué)。張緒坤等[11]通過低場核磁共振對(duì)胡蘿卜切片保藏干燥過程中的T1和T2變化進(jìn)行測(cè)定,并利用橫向弛豫時(shí)間T2反演譜分析水分的變化情況,判斷其品質(zhì)變化。Aguayo I等[12]測(cè)定了脈沖電場作用于胡蘿卜組織的NMR弛豫參數(shù),分析得出細(xì)胞組織水滲透性增加與液泡膜完整性降低間的相關(guān)性。此外,其還通過核磁共振成像技術(shù)分析了胡蘿卜在40 ℃與70 ℃干燥過程中內(nèi)部的水分變化規(guī)律,得到圓柱狀胡蘿卜在干燥過程中不同時(shí)間的水分廓線在徑向、軸向變化的不規(guī)律是向中心處呈不規(guī)則收縮的結(jié)論。王淼等[13]將低場核磁成像及磁弛豫時(shí)間與柑橘汁胞?;潭鹊母泄俜旨?jí)指標(biāo)相結(jié)合,應(yīng)用于柑橘汁胞粒化的人工智能鑒別。Ng J等[14]通過13C NMR技術(shù)對(duì)果蔬細(xì)胞壁多糖遷移速率的研究,判定果蔬組織狀態(tài)與成熟水果硬度等特征。Mallamace D等[15]由NMR譜圖上的信號(hào)強(qiáng)度與頻率范圍分析得出西西里島圣女果中的糖分、必需氨基酸與γ-氨基丁酸含量較高,可由此區(qū)分不同產(chǎn)地的圣女果品種。

在果蔬生長與采摘過程中,可利用LF-NMR技術(shù)來預(yù)測(cè)果蔬病變的發(fā)生,測(cè)定內(nèi)部缺陷和成熟度等[16]。曹雪慧等[17]利用低場核磁共振檢測(cè)大平頂棗在不同貯藏條件下水分遷移情況,由此判斷貯藏溫度對(duì)其品質(zhì)的影響。Ciampa A等[18]利用NMR技術(shù)和核磁共振成像學(xué)(Magnetic Resonance Imaging,MRI)測(cè)定不同季節(jié)圣女果的水分含量和組織結(jié)構(gòu)變化,進(jìn)而分析其貯藏條件及貨架期。Herreros A等[19]利用核磁共振成像技術(shù)研究樹體中不同位置的蘋果內(nèi)部水心病情況,發(fā)現(xiàn)果樹頂部的蘋果水心病發(fā)生率較底部高。熊婷[20]以圣女果和蘋果為研究對(duì)象,通過低場核磁共振技術(shù)分析蘋果的弛豫特性,發(fā)現(xiàn)利用蘋果的T2加權(quán)像可檢測(cè)蘋果含糖量和機(jī)械損傷,并結(jié)合手持糖度計(jì)得出其含糖量與單位質(zhì)量信號(hào)幅值相關(guān)系數(shù)達(dá)0.875。此外,研究人員還將NMR技術(shù)與化學(xué)計(jì)量法等相結(jié)合,在靜態(tài)研究的基礎(chǔ)上進(jìn)行在線檢測(cè)。其中,Clausen M等[21]將1H NMR技術(shù)與主成分分析法(PCA)結(jié)合,研究基因型對(duì)胡蘿卜代謝組分的影響。Moller S等[22]在對(duì)蘋果的干物質(zhì)、可溶性成分、硬度及酸度進(jìn)行對(duì)比性研究時(shí),將NMR和近紅外技術(shù)相結(jié)合。孫炳新等[23]利用LF-NMR結(jié)合成像技術(shù)對(duì)鮮棗貯藏過程中的水分狀態(tài)變化進(jìn)行研究,得出鮮棗貯藏過程中的自由水減少,不易流動(dòng)水增加的結(jié)論。

2.2 在肉制品中的應(yīng)用

2.2.1 肉類水分評(píng)定中的應(yīng)用 陳琳莉等[24]利用LF-NMR技術(shù)采集牛、羊、豬、雞、鴨肉中水分子的1H信號(hào),并通過弛豫時(shí)間的倒數(shù)值與CuSO4溶液濃度、峰面積與CuSO4溶液質(zhì)量兩條標(biāo)準(zhǔn)曲線總結(jié)出LF-NMR法定量測(cè)定肉中不同狀態(tài)水含量的新方法。Shao等[25]通過低場核磁共振技術(shù)研究多磷酸鹽與NaCl處理肉糜的水分分布,進(jìn)而分析其蒸煮損失,結(jié)果顯示蒸煮損失與弛豫信號(hào)譜幅值相關(guān)系數(shù)達(dá)0.619。李春等[26]利用LF-NMR技術(shù)測(cè)定三元雜交豬肉在不同冷卻條件下的水分分布和流動(dòng)規(guī)律,證明兩段式快速冷卻比常規(guī)冷卻更能提高肉的保水性。李玫等[27]利用該技術(shù)研究了雞肉反復(fù)凍融過程中的水分變化,并用于凍雞肉品質(zhì)的在線評(píng)價(jià)。郇延軍等[28]利用LF-NMR技術(shù)研究了發(fā)酵香腸加工過程中的水分變化與山梨糖醇對(duì)發(fā)酵香腸加工過程中水分變化的影響。楊慧娟等[29]利用掃描電鏡與低場核磁共振技術(shù)研究不同壓力處理下低溫乳化腸肉糜的感官特性,證明高壓處理可改善其品質(zhì)。王勝威等[30]采用LF-NMR對(duì)正常羊肉、注水與注膠肉分別進(jìn)行檢測(cè),分析水分的存在狀態(tài)和分布規(guī)律,發(fā)現(xiàn)低場核磁共振結(jié)合數(shù)據(jù)分析可進(jìn)行羊肉的質(zhì)量控制和實(shí)時(shí)評(píng)價(jià)。吳藝影等[31]將LF-NMR結(jié)合主成分分析法對(duì)正常豬肉及注膠肉進(jìn)行無損快速檢測(cè)。

2.2.2 肌原纖維研究中的應(yīng)用 LF-NMR還可用于研究肌肉中的肌原纖維蛋白凝膠性和變性情況。Sun[32]采用LF-NMR研究了豬肉肌原纖維蛋白(PMP)與多糖之間的交互作用。Wang等[33]利用LF-NMR觀察到添加亞麻籽膠(FG)可降低水質(zhì)子的弛豫時(shí)間T2,保水性得到提高。韓敏義等[34]利用LF-NMR測(cè)定橫向弛豫時(shí)間T2,研究了pH與微生物轉(zhuǎn)谷氨酰胺酶對(duì)豬肉肌原纖維蛋白熱誘導(dǎo)凝膠性質(zhì)的影響。Christensen L[35]通過差示掃描量熱儀(Differential Scanning Calorimetry,DSC)與LF-NMR相結(jié)合,研究了豬肉背最長肌低溫長時(shí)加熱后蛋白質(zhì)的變性情況。李銀等[36]在研究肌原纖維蛋白凝膠保水性和含水量過程中把LF-NMR與傳統(tǒng)干燥法進(jìn)行相互驗(yàn)證。此外,LF-NMR技術(shù)還可用于研究肌原纖維結(jié)構(gòu)中肌原纖維的膨脹研究。其中,Oztop MH等[37]通過利用NMR橫向弛豫時(shí)間T2與MRI技術(shù)研究乳清蛋白凝膠的膨脹作用,證明了MRI和NMR作為快速檢測(cè)技術(shù)準(zhǔn)確度高,發(fā)展前景廣闊。

2.2.3 脂肪測(cè)定與質(zhì)構(gòu)特性中的應(yīng)用 核磁共振成像學(xué)MRI技術(shù)使液體中的脂質(zhì)檢測(cè)成為可能,即可利用LF-NMR檢測(cè)氫原子發(fā)出的特殊質(zhì)子信號(hào),進(jìn)而測(cè)定其脂肪含量。其中,S?rland GH等[38]發(fā)現(xiàn)無論脫水與否,LF-NMR均可精準(zhǔn)測(cè)定牛肉糜樣品中的脂肪含量。Vereecken J等[39]利用NMR、DSC和偏振光顯微鏡檢測(cè)等技術(shù)對(duì)含有對(duì)稱和非對(duì)稱單不飽和甘油酯的混合脂肪的結(jié)晶化進(jìn)行檢測(cè)。Andersen CM等[40]則把低場核磁共振應(yīng)用于干酪中低脂肪和非脂肪變化分析中。在質(zhì)構(gòu)特性研究方面,LF-NMR技術(shù)主要集中于肉制品多汁性、嫩度與硬度等[41]。其中,王兆龍等[42]研究了香腸樣品的核磁共振弛豫參數(shù)與質(zhì)構(gòu)特性。潘興云等[43]利用低場核磁共振技術(shù)測(cè)定了肉制品中的水分含量,并研究其多汁性特點(diǎn)。

2.3 在水產(chǎn)品中的應(yīng)用

LF-NMR技術(shù)在水產(chǎn)品領(lǐng)域基本集中于持水性、水分狀態(tài)、水分遷移、蛋白質(zhì)分子狀態(tài)、脂肪測(cè)定與質(zhì)構(gòu)特性等方面研究。其中,保水性是水產(chǎn)品加工貯藏的關(guān)鍵因素,也是決定其品質(zhì)的重要指標(biāo)。而自由水凍結(jié)和蛋白質(zhì)結(jié)合水脫離是導(dǎo)致風(fēng)味損失、蛋白質(zhì)冷凍變性與質(zhì)構(gòu)變化的主因,因此主要將LF-NMR用于水產(chǎn)品中的水分變化與保水性分析。其中,于勇等[44]利用LF-NMR對(duì)南美白對(duì)蝦在高壓與高溫條件下的水分狀態(tài)進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果得出超高壓處理比熱處理能更好保持樣品的持水性。Nielsen D等[45]利用三種技術(shù)包括體重測(cè)試、近紅外和核磁共振分別測(cè)定鯡魚中脂肪含量,結(jié)果得出NMR與MRI技術(shù)相結(jié)合適用于鯡魚檢測(cè),且精度高。Gudjónsdóttir M[46]通過鱈魚背部肌肉LF-NMR橫向弛豫時(shí)間T2與縱向弛豫時(shí)間T1,研究了不同加鹽濃度、加鹽方式與包裝形式對(duì)鱈魚深度冷藏品質(zhì)變化的影響,還證實(shí)了LF-NMR是對(duì)干腌過程進(jìn)行質(zhì)量監(jiān)測(cè)最有效的方式[47]。王金路等[48]利用LF-NMR研究分析了金線魚魚丸冷藏過程中的品質(zhì)變化規(guī)律,同時(shí)該法結(jié)合其他監(jiān)測(cè)技術(shù)能為冷藏魚糜制品保鮮提供參考。楊文鴿等[49]利用低場核磁共振技術(shù)比較分析了單一成分鹽溶液和復(fù)合鹽溶液漂洗后對(duì)帶魚魚糜凝膠水分分布及凝膠特性的影響,結(jié)果表明復(fù)合鹽溶液漂洗能更好改善帶魚魚糜的凝膠持水性、含水率、凝膠強(qiáng)度與凝膠顯微結(jié)構(gòu)等特性。

2.4 在糧油中的應(yīng)用

低場核磁共振技術(shù)現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于糧油食品中水與脂肪含量的測(cè)定[50]。將其與某些化學(xué)計(jì)量法相結(jié)合,可間接測(cè)定樣品中的化學(xué)成分。其中,夏義苗等[51]借助低場核磁共振研究不同溫度下葵花籽油的理化指標(biāo),并通過回歸分析其與各理化指標(biāo)間的相關(guān)性。Van Duynhoven J P M等[52]將3臺(tái)低場核磁儀器與2種不同梯度脈沖序列結(jié)合使用,研究油包水或水包油體系中的水滴與油滴大小。除理化指標(biāo)外,LF-NMR技術(shù)還可測(cè)定樣品的感官指標(biāo)。如Choi S G等[53]研究了小麥淀粉凝膠的橫向弛豫信號(hào)和硬度間的高度相關(guān)性。同時(shí),研究人員還開展了糧油食品加工貯藏過程的變化分析。如董紅建[54]利用低場核磁共振技術(shù)測(cè)定不同儲(chǔ)藏技術(shù)下油菜籽儲(chǔ)藏過程中含油率和含水量的變化,對(duì)油菜籽高效低耗儲(chǔ)藏技術(shù)進(jìn)行研究。Le Grand F等[55]通過弛豫信號(hào)研究了蛋糕中淀粉的糊化和脂肪的遷移情況。林向陽等[56]通過LF-NMR技術(shù)測(cè)定了玻璃化轉(zhuǎn)變溫度Tg,并研究聚合物轉(zhuǎn)變前后的理化變化,建立了NMR圖。此外,低場核磁共振技術(shù)還在糧油摻假檢測(cè)中發(fā)揮重要作用。其中,王永巍等[57]通過不同弛豫信號(hào)分辨摻雜不同比例煎炸油的各種油脂樣品。趙婷婷等[58]將LF-NMR與主成分分析法相結(jié)合,得到不同油脂樣品的弛豫特性數(shù)據(jù),可實(shí)現(xiàn)對(duì)食用油脂種類、煎炸油程度與摻偽豬油品質(zhì)的區(qū)分。低場核磁共振成像技術(shù)還可用來檢測(cè)食品的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和缺陷、油脂與水的分布和轉(zhuǎn)移變化,也可把化學(xué)計(jì)量法與圖像紋理信息相結(jié)合測(cè)定樣品成分含量與預(yù)測(cè)硬度等。

2.5 在乳飲料與酒類中的應(yīng)用

LF-NMR技術(shù)在乳制品中的應(yīng)用主要為乳制樣品中水分狀態(tài)與遷移規(guī)律、脂固液比、脂肪結(jié)晶溫度、蛋白質(zhì)變性等方面分析。其中,冉堅(jiān)等[59]利用1H-NMR得到的數(shù)據(jù),經(jīng)由偏最小二乘判別分析來區(qū)分鹿龜保健酒合格品和殘次品。同時(shí),NMR技術(shù)還可用于葡萄酒產(chǎn)地年份推測(cè)與葡萄酒的品質(zhì)鑒定。如Consonni R[60]通過對(duì)阿馬羅尼葡萄酒進(jìn)行1H NMR檢測(cè)并結(jié)合多元統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)不同年份的酒中代謝物含量存在差異。Monakhova Y B等[61]把1H NMR和SNIF-NMR結(jié)合對(duì)德國不同產(chǎn)地的葡萄酒樣品進(jìn)行測(cè)定。

3 結(jié)語

盡管LF-NMR技術(shù)已在如上食品領(lǐng)域中得到有效利用,但由于其磁體場強(qiáng)低,使樣品處理圖像的分辨率與清晰度并不高。因此,需要研究人員不斷優(yōu)化核磁信號(hào)穩(wěn)定性,并發(fā)展顯微成像技術(shù)、開發(fā)低場核磁共振與其它檢測(cè)設(shè)備聯(lián)用等方法。其次,該技術(shù)在食品領(lǐng)域的應(yīng)用還不夠系統(tǒng),仍需研究人員進(jìn)一步全面深入的研究,盡可能建立更加完善的核磁共振譜數(shù)據(jù)庫。最后,低場核磁共振技術(shù)雖得到較好的發(fā)展,但其在實(shí)際食品工業(yè)中的應(yīng)用還有待提高,應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)相應(yīng)在線檢測(cè)設(shè)備的開發(fā)以便將其更好地應(yīng)用于食品工業(yè)生產(chǎn)中。

低場核磁共振技術(shù)雖在食品研究領(lǐng)域中起步較晚,但具有成本低、研究和應(yīng)用技術(shù)門檻低,快速無損、精確檢測(cè)等優(yōu)點(diǎn),從而吸引了越來越多研究者開展這一領(lǐng)域的研究。低場核磁共振技術(shù)不僅能對(duì)食品中水分含量和遷移規(guī)律進(jìn)行檢測(cè),還可對(duì)其內(nèi)部結(jié)構(gòu)進(jìn)行無損分析,操作方便,多功能綜合性強(qiáng)。近年來,便攜式低場核磁共振儀與相關(guān)聯(lián)用設(shè)備的出現(xiàn)、完善并彌補(bǔ)了其在無損檢測(cè)方面的不足,同時(shí)多種技術(shù)的聯(lián)合應(yīng)用也使其在食品貯藏加工中發(fā)揮著日益廣泛的作用。隨著科研人員對(duì)低場核磁共振技術(shù)研究的不斷深入,相信在不久的將來,低場核磁共振分析將會(huì)應(yīng)用于食品的快速分析領(lǐng)域,使其由傳統(tǒng)領(lǐng)域拓展至更廣闊行業(yè)當(dāng)中。

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Research progress of low-field nuclear magnetic resonance technology in food

HU Xiao-yu,LAN Wei-qing*,ZHANG Nan-nan,XIE Jing*

(1.College of Food Science & Technology,Shanghai Ocean University,Shanghai 201306,China;2.Shanghai Engineering Research Center of Aquatic Product Processing and Preservation,Shanghai 201306,China)

Low-field nuclear magnetic resonance(LF-NMR)technology has been applied widely in food science research for its characteristics of quick,nondestructive and accurate detection. Based on the brief introduction of LF-NMR technology,the advantages and disadvantages of common rapid detection methods were compared with each other,the applications of LF-NMR in fruits and vegetables,meat product,aquatic product,grain and oil,dairy product and wine were described respectively. Moreover,the existing problem and suggestion were put forward,the prospects of its development were also outlook.

low-field nuclear magnetic resonance;fruits and vegetables;meat product;aquatic product;grain and oil;dairy product;wine

2016-09-01

胡瀟予(1994-),女,在讀碩士研究生,研究方向:水產(chǎn)品保鮮技術(shù),E-mail:hxysunny1993@163.com。

*通訊作者:藍(lán)蔚青(1977-),男,博士,高級(jí)工程師,研究方向:水產(chǎn)品保鮮技術(shù),E-mail:wqlan@shou.edu.cn。 謝晶(1968-),女,博士,教授,研究方向:水產(chǎn)品保鮮技術(shù),E-mail:jxie@shou.edu.cn。

2014年國家農(nóng)業(yè)成果轉(zhuǎn)化資金項(xiàng)目(2014GB2C000081);上海市科技興農(nóng)重點(diǎn)攻關(guān)項(xiàng)目(滬農(nóng)科攻字(2015)第4-12號(hào));上海市科委工程中心能力提升項(xiàng)目(16DZ2280300)。

TS201.1

A

1002-0306(2017)06-0386-06

10.13386/j.issn1002-0306.2017.06.065

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