潘健1) 余琦1) 彭新華1)2)

1)(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),中國(guó)科學(xué)院微觀磁共振重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和近代物理系,合肥 230026)

2)(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),量子信息與量子科技前沿協(xié)同創(chuàng)新中心,合肥 230026)

1 引 言

20世紀(jì)90年代以來(lái),量子信息與量子計(jì)算科學(xué)發(fā)展迅速[1,2].人們意識(shí)到量子計(jì)算機(jī)在處理某些特定問(wèn)題時(shí)優(yōu)越于經(jīng)典的計(jì)算機(jī).從早期的Deutsch-Jozsa算法[3]、Shor質(zhì)數(shù)分解算法[4]、Grover搜索算法[5]等開(kāi)始,一系列不同的量子算法如量子線性方程組算法[6]、高斯和算法[7]等被陸續(xù)提出.與此同時(shí),量子信息處理器還被廣泛地用于量子模擬[8]、量子信息糾錯(cuò)[9]、量子度量[10]等方面的研究.針對(duì)不同的量子體系,開(kāi)發(fā)出了一系列實(shí)驗(yàn)技術(shù)以滿足不同的實(shí)驗(yàn)需求.隨著研究的不斷深入,從實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)理論方案所需要的量子比特位數(shù)也在不斷增加.為了能夠最終真正地將量子計(jì)算的巨大潛能得以實(shí)現(xiàn),必須不斷地提高實(shí)驗(yàn)體系可操控的量子比特位數(shù),掌握多比特量子操控技術(shù).然而,到目前為止還只有少數(shù)的物理體系(如離子阱[11]、超導(dǎo)回路[12]、核磁共振(nuclear magnetic resonance,NMR)[13,14]等)能實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的多比特(≥7個(gè)量子比特位)的實(shí)驗(yàn)方案.

NMR平臺(tái)是一個(gè)很好的量子方案測(cè)試平臺(tái),該平臺(tái)60多年的控制技術(shù)的發(fā)展提供了豐富而又精準(zhǔn)的量子操控手段.很多量子算法都是在NMR平臺(tái)上得到了最早的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證[15,16].近幾年來(lái),一些多量子比特實(shí)驗(yàn)方案也在NMR平臺(tái)上得以實(shí)現(xiàn).在2000年和2001年,Knill等[13]和Vandersypen等[14]分別利用巴豆酸(crotonic acid)和全氟丁二烯基鐵絡(luò)合物(perf l uorobutadienyl iron complex)這兩種不同的7比特樣品實(shí)現(xiàn)了7比特贗純態(tài)的制備和Shor算法的演示,以此揭開(kāi)了多比特NMR實(shí)驗(yàn)的序幕.后續(xù)的很多7比特實(shí)驗(yàn)方案都利用了巴豆酸樣品[17,18].2006年,Negrevergne等[19]實(shí)現(xiàn)了12比特的贗純態(tài)制備.在拓展系統(tǒng)量子比特位數(shù)方面,選擇和制備合適的樣品一直是一個(gè)非常大的挑戰(zhàn).最近我們提出了最優(yōu)控制的量子經(jīng)典雜化的反饋控制方案[20],并在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了7量子相干的量子控制.這個(gè)方法克服了完全經(jīng)典最優(yōu)控制中對(duì)計(jì)算資源要求最苛刻的部分,對(duì)多量子比特系統(tǒng)提供了一個(gè)有效的控制手段.隨后,這個(gè)方法被應(yīng)用到了一個(gè)新的12比特樣品上[21].

本文介紹NMR平臺(tái)下的多量子比特體系的實(shí)驗(yàn)操控技術(shù).首先闡述操控多量子比特NMR體系實(shí)驗(yàn)中的基本困難及其原因,然后介紹我們?cè)?量子比特贗純態(tài)制備以及其他多量子比特實(shí)驗(yàn)中用到的一系列實(shí)驗(yàn)技術(shù),最后給出展望.

2 多量子比特NMR實(shí)驗(yàn)中的技術(shù)困難

目前2到4位的少量子比特NMR實(shí)驗(yàn)已經(jīng)形成為較完善成熟的實(shí)驗(yàn)技術(shù),然而在多比特NMR實(shí)驗(yàn)中還有很多的技術(shù)困難需要解決.為了克服這些實(shí)驗(yàn)困難,已發(fā)展出了很多實(shí)驗(yàn)技術(shù)方法.

首先是譜線信噪比以及分辨率的問(wèn)題.隨著自旋數(shù)目的增加,譜線強(qiáng)度大致以指數(shù)形式減弱,從而導(dǎo)致譜線信噪比迅速降低.同時(shí)由于不少核與核之間的J耦合系數(shù)很小,導(dǎo)致相關(guān)峰劈裂出來(lái)的頻率間隔很小,會(huì)堆疊在一起無(wú)法精確區(qū)分彼此的位置.在實(shí)驗(yàn)中多個(gè)峰彼此疊加在一起形成非常復(fù)雜形狀的譜線,導(dǎo)致無(wú)法直接獲取精確的實(shí)驗(yàn)信息.這一關(guān)鍵性問(wèn)題涉及到NMR體系的可擴(kuò)展性[22].

其次是對(duì)多量子比特實(shí)現(xiàn)有效的脈沖操控以及進(jìn)行有效的數(shù)值模擬問(wèn)題.對(duì)于n量子比特的樣品,描述整個(gè)量子體系運(yùn)動(dòng)的薛定諤方程需要構(gòu)建2n維度的密度矩陣,從而模擬體系狀態(tài)的運(yùn)算量將以指數(shù)速度攀升,這極大地限制了優(yōu)化算法(如GRAPE算法[23])的搜索效率.

第三是如何進(jìn)行有效的初態(tài)制備問(wèn)題.已經(jīng)提出了多種方法來(lái)進(jìn)行贗純態(tài)制備[24?26],然而主要問(wèn)題是要么實(shí)驗(yàn)的次數(shù)隨比特?cái)?shù)指數(shù)增加,要么得到的贗純態(tài)信號(hào)強(qiáng)度隨比特?cái)?shù)指數(shù)減小.例如Vandersypen等[14]在他們7比特實(shí)驗(yàn)中利用時(shí)間平均法疊加了36次實(shí)驗(yàn)才制備出了贗純態(tài).Knill等[13]發(fā)明了貓態(tài)制備法有著簡(jiǎn)潔而有效擴(kuò)展的形式,理論上對(duì)n比特樣品最少只需要n次實(shí)驗(yàn)的疊加,然而信號(hào)強(qiáng)度隨比特?cái)?shù)指數(shù)減小.不管怎樣,貓態(tài)制備法依然能在10量子比特左右的NMR體系上有很好的應(yīng)用[19].

第四是線路優(yōu)化問(wèn)題.對(duì)于多量子比特實(shí)驗(yàn),往往需要復(fù)雜的操作來(lái)實(shí)現(xiàn)所需的實(shí)驗(yàn)線路.除了實(shí)驗(yàn)線路中所必須的基本操作外,往往還要添加很多去耦脈沖來(lái)消除不需要的系統(tǒng)哈密頓量演化.隨著操作脈沖的增加,整個(gè)線路的累積誤差也會(huì)越來(lái)越大,如果不進(jìn)行有效的線路優(yōu)化,實(shí)驗(yàn)結(jié)果往往與理論預(yù)期偏差很大.

最后是對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果快速有效讀出的問(wèn)題.對(duì)多量子比特NMR體系的量子態(tài)進(jìn)行完全重構(gòu)所需的讀出脈沖個(gè)數(shù)隨量子比特位數(shù)也是以指數(shù)速度增加的.為了簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)的復(fù)雜度,有時(shí)只進(jìn)行部分子空間態(tài)層析.也有一些新型的態(tài)層析方法被提出,用來(lái)提高結(jié)果讀出的效率[27,28].

3 NMR量子寄存器

下面我們以巴豆酸(crotonic)樣品為例,結(jié)合7比特贗純態(tài)制備以及相關(guān)實(shí)驗(yàn)來(lái)對(duì)其中的一些多比特實(shí)驗(yàn)技術(shù)進(jìn)行介紹.巴豆酸分子的結(jié)構(gòu)及在303.0 K溫度下Bruker AV-400 MHz的NMR譜儀上測(cè)得的樣品參數(shù)如圖1(a)所示,樣品溶劑為重水.7個(gè)量子比特由C1,C2,C3,C4,M,H1和H2自旋組成,按照這個(gè)順序分別標(biāo)記為第1—7量子比特,其中M是三個(gè)完全等價(jià)的氫核組成的甲基氫(后面我們將介紹怎樣將甲基中的三個(gè)氫自旋作為一個(gè)量子比特使用).

圖1 (網(wǎng)刊彩色)7比特量子寄存器 (a)巴豆酸分子的化學(xué)參數(shù),對(duì)角元表示化學(xué)位移,非對(duì)角元表示J耦合常數(shù),單位為Hz;(b)13C(藍(lán)色)和1H(紅色)的熱平衡譜Fig.1.(coloronline)7-qubitquantum register:(a)Chemical parameters of crotonic acid molecule;the diagonal elements denote the chemical shifts and the non-diagonal elements denote the J-coupling constants;the unit is Hz;(b)13C(blue)and1H(red)thermal equilibrium spectra.

其中,νi代表第i個(gè)核的化學(xué)位移,Jjk代表j核和k核自旋之間的標(biāo)量J耦合大小,σiz代表第i個(gè)核自旋泡利算符.實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的參數(shù)見(jiàn)圖1(a),自旋13C和1H的熱平衡譜見(jiàn)圖1(b).

4 多比特NMR實(shí)驗(yàn)中的操控技術(shù)

4.1 射頻選擇方法

靜磁場(chǎng)和射頻場(chǎng)的不均勻性會(huì)造成脈沖的不完美性,通過(guò)對(duì)水峰信號(hào)進(jìn)行章動(dòng)實(shí)驗(yàn)?zāi)軌驕y(cè)試射頻場(chǎng)的不均勻性,如圖2(b)中藍(lán)線所示,隨著施加的脈沖時(shí)間的增加信號(hào)強(qiáng)度會(huì)振蕩減小.通過(guò)射頻選擇方法[29]可以減小這種不完美性的影響.此方法利用核章動(dòng)速率和脈沖功率之間的關(guān)系來(lái)選擇性地挑選出一小部分空間的樣品.在此小空間內(nèi),樣品感受到的射頻脈沖功率近乎相等,同時(shí)由于選擇性地挑選出了部分空間的樣品,有效樣品的空間區(qū)域大大減小,從而此部分感受的靜磁場(chǎng)不均勻性比整個(gè)樣品空間的磁場(chǎng)不均勻性小很多,從而提高了譜線分辨率.

射頻選擇方法是受DANTE序列的啟發(fā)[30].我們采用文獻(xiàn)[29]中的射頻選擇序列：

其中Rx,±y(θ)分別代表沿著x,±y軸旋轉(zhuǎn)θ角度.上面序列中旋轉(zhuǎn)角度針對(duì)的是線圈中心位置附近的樣品,角度α滿足mα=π/2,整個(gè)序列中的脈沖都是硬脈沖激發(fā).對(duì)于線圈中心附近的樣品,上述序列凈作用相當(dāng)于繞x軸旋轉(zhuǎn)π/2.如果開(kāi)始態(tài)沿z方向,在m次循環(huán)后對(duì)應(yīng)于線圈中心附近樣品的態(tài)將被激發(fā)到y(tǒng)方向,最后的Ry(2mπ)脈沖將作為自旋鎖定的脈沖,不改變y方向的態(tài).而對(duì)于不在線圈中心附近的樣品,由于射頻不均勻性導(dǎo)致激發(fā)幅度的減小,翻轉(zhuǎn)的角度不再是2π(而是β＜2π)或者α,因此在m次循環(huán)后態(tài)將被激發(fā)到x-z平面,最后的Ry(2mπ)脈沖等效于一個(gè)回聚的形式(旋轉(zhuǎn)回波)將最終態(tài)轉(zhuǎn)向z方向.因此序列(2)能夠選擇性地挑選出線圈中心附近一小部分空間的樣品,從而在抑制射頻脈沖的空間不均勻性的同時(shí)也能進(jìn)一步提高譜線的分辨率.實(shí)驗(yàn)中我們測(cè)試了這個(gè)序列的效果,如圖2(a)所示.當(dāng)取m=80時(shí),能將水峰的半高寬從1.95 Hz降到1.02 Hz,伴隨的代價(jià)是信號(hào)強(qiáng)度衰減到原有的8.0%.施加序列(2)后,對(duì)水峰信號(hào)進(jìn)一步進(jìn)行章動(dòng)實(shí)驗(yàn)的結(jié)果(圖2(b)中的紅線)可以看出,隨著施加的脈沖時(shí)間增加,信號(hào)強(qiáng)度改變很小,射頻場(chǎng)的不均勻性得到了有效的抑制.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)射頻選擇方法的實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果 (a)施加序列(2)前后水的熱平衡譜,圖中不同譜線對(duì)應(yīng)序列(2)中的m分別取0,10,20,40,80的效果;(b)章動(dòng)實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果,圖中藍(lán)線和紅線分別代表施加射頻選擇序列前后水的射頻章動(dòng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,紅線信號(hào)放大了5倍,其中紅線施加的射頻選擇序列中m=80Fig.2.(color online)Experimental results for radio-frequency(RF)selection method.(a)Thermal equilibrium spectra of water with/without the sequence(2).Different spectra correspond to m=0,10,20,40,80 in the sequence(2),respectively.(b)RF nutation experiments;the blue and red curves represent the nutation signals of water without and with the sequence(2);the signal of the red curve is amplif i ed by 5 times with m=80.

4.2 甲基氫自旋1/2子空間選取

甲基具有三個(gè)完全等價(jià)的氫自旋,無(wú)法對(duì)這三個(gè)氫自旋分別進(jìn)行操作,因此不能作為三個(gè)量子比特使用.但是通過(guò)選取甲基上氫自旋態(tài)的子空間,能將它們作為一個(gè)有效自旋1/2的粒子(即一個(gè)量子比特)利用.這是利用了甲基上三個(gè)等價(jià)氫自旋的對(duì)稱性,它們的態(tài)空間能由一個(gè)自旋3/2的子空間和兩個(gè)自旋1/2的子空間組成.最初的熱平衡態(tài)包含這兩種自旋類型的極化,利用圖3的操作序列能消除自旋3/2子空間的極化,而只保留自旋1/2子空間的極化,相當(dāng)于在自旋1/2子空間做投影操作.因此,經(jīng)過(guò)這一步之后,我們就能將整個(gè)巴豆酸分子體系作為一個(gè)7量子比特的樣品進(jìn)行操作.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)甲基上三個(gè)等價(jià)氫自旋態(tài)的自旋1/2子空間選取的操作序列,圖中Y和的方框分別代表繞y軸和?y軸π/2的旋轉(zhuǎn),X和的方框分別代表繞x軸和?x軸π/2的旋轉(zhuǎn);A,B分別代表繞x-y平面內(nèi)與x軸夾角為68.2°和116.6°的軸π/2的旋轉(zhuǎn);兩個(gè)比特間的連接線代表演化時(shí)間為1/4J的J耦合演化,這里J是甲基上碳和氫自旋之間的耦合常數(shù),gp表示z方向的梯度脈沖Fig.3.(color online)Sequence of the selection of spin-1/2 components of the methyl protons.Here Y and represent π/2 rotation along the y and ?y axis,respectively.X and represent π/2 rotation along the x and ?x axis,respectively.A,B represent π/2 rotations along the axis in the x-y plane with the phases of 68.2° and 116.6°,respectively.The connecting line between the two qubits represents the J coupling evolution with the duration of 1/4J.Here J is the J-coupling constant between spins13C and1H in the methyl group.gp denotes pulsed fi eld gradient along z direction.

4.3 形狀脈沖與組合脈沖

按照量子控制的理論,單比特旋轉(zhuǎn)操作和兩比特CNOT門(mén)能構(gòu)成普適的量子邏輯門(mén)組,可以實(shí)現(xiàn)任意的幺正操作[1].在NMR體系中CNOT門(mén)可以拆分成[31]

這里在量子比特i上的單量子比特旋轉(zhuǎn)Riα(θ)表示繞α(=x,y,z)軸做θ角度的旋轉(zhuǎn),J耦合演化UJ(1/2J)=e?iσ1zσ2zπ/4. 因此,單比特旋轉(zhuǎn)操作和J耦合演化能實(shí)現(xiàn)任意的幺正操作.

當(dāng)同核自旋之間的化學(xué)位移頻率相差比較大時(shí),可通過(guò)選擇性的形狀脈沖來(lái)實(shí)現(xiàn)單比特的旋轉(zhuǎn).一般而言,形狀脈沖的時(shí)間長(zhǎng)度和核與核自旋之間的化學(xué)位移之差成反比.常用的的形狀脈沖是Gaussian型的軟脈沖[32].當(dāng)同核自旋之間化學(xué)位移相差在104Hz左右時(shí)(常見(jiàn)于13C譜),1 ms左右時(shí)間長(zhǎng)度的Gaussian軟脈沖能很好地實(shí)現(xiàn)單核π/2,π旋轉(zhuǎn)操作.當(dāng)化學(xué)位移相差只有1 kHz左右(常見(jiàn)于1H譜)時(shí),實(shí)驗(yàn)效果表明對(duì)于π旋轉(zhuǎn)操作用Hermite型[33]的軟脈沖會(huì)有更好的實(shí)驗(yàn)效果.

除了單比特操作外,實(shí)驗(yàn)中還經(jīng)常用到硬脈沖操作來(lái)實(shí)現(xiàn)所有13C核或者1H核的同時(shí)旋轉(zhuǎn).一般整個(gè)通道的譜寬往往很大(104Hz量級(jí)),由于偏共振效應(yīng),處于譜兩邊位置的核實(shí)際旋轉(zhuǎn)角度會(huì)比譜中心位置的核的旋轉(zhuǎn)角度要小.施加脈沖過(guò)程中核之間的J耦合也會(huì)造成一些誤差.因此,我們采用組合脈沖[34]來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)所有1H核的π旋轉(zhuǎn),以消除硬脈沖的偏共振效應(yīng)、系統(tǒng)內(nèi)部哈密頓量等因素所造成的脈沖不完美性的影響.

4.4 脈沖編譯技術(shù)

在利用軟脈沖實(shí)現(xiàn)單比特旋轉(zhuǎn)操作時(shí),由于偏共振效應(yīng)和系統(tǒng)的J耦合演化,脈沖的效果并不完美.為了彌補(bǔ)每個(gè)軟脈沖帶來(lái)的局部誤差,Laf l amme等[35]開(kāi)發(fā)了脈沖編譯程序,可計(jì)算出軟脈沖的誤差.引入一系列的化學(xué)位移與σzσz耦合項(xiàng)的前置和后置誤差項(xiàng),分別用來(lái)代表偏共振效應(yīng)與核耦合效應(yīng)引起的誤差,表達(dá)式如下：

式中Hrf代表射頻場(chǎng)的哈密頓量,代表化學(xué)位移演化的前置與后置誤差項(xiàng),代表σzσz耦合項(xiàng)相應(yīng)誤差項(xiàng).我們需要優(yōu)化這四項(xiàng)參數(shù),使保真度[36]

最大.這項(xiàng)工作可以通過(guò)Matlab數(shù)值優(yōu)化程序得以實(shí)現(xiàn),也可以通過(guò)平均哈密頓量理論計(jì)算出低階的近似[37].

結(jié)合巴豆酸樣品,以C1核π/2旋轉(zhuǎn)為例,我們給出一個(gè)具體的Matlab數(shù)值優(yōu)化結(jié)果,如表1所列.對(duì)角項(xiàng)參數(shù)是化學(xué)位移演化的彌補(bǔ)誤差和.除了C1核外,其余核均有而=138.35°. 對(duì)角線上方的非對(duì)角元給出了兩核J耦合演化的前置誤差彌補(bǔ),對(duì)角線下方的非對(duì)角元給出了后置誤差彌補(bǔ).經(jīng)過(guò)優(yōu)化誤差項(xiàng)后,該脈沖的保真度為ΦS=0.9999.

表1 C1核π/2 Gaussian脈沖的前置誤差項(xiàng)與后置誤差項(xiàng),數(shù)值以角度制形式給出Table 1.Pre-errors and post-errors of π/2 rotation pulse on C1with Gaussian shaped.The unit of the values is degree.

表2列出了利用形狀脈沖對(duì)7個(gè)量子比特實(shí)現(xiàn)單比特的π/2和π旋轉(zhuǎn)的基本脈沖參數(shù)以及經(jīng)過(guò)脈沖編譯后的保真度.

4.5 脈沖序列編譯

對(duì)于一定的量子信息處理任務(wù),需要施加一系列的脈沖并演化組合成一定的脈沖序列來(lái)實(shí)現(xiàn).在最終設(shè)計(jì)實(shí)際用到的實(shí)驗(yàn)脈沖序列時(shí),我們需要考慮如下幾個(gè)因素：

1)盡量消除脈沖的累積誤差,使得整個(gè)序列具有較高的保真度,例如前面提到的每個(gè)軟脈沖有前置誤差和后置誤差,通過(guò)調(diào)節(jié)脈沖序列的參數(shù)盡量讓它們能夠彼此抵消掉;

表2 400 M譜儀上單量子比特旋轉(zhuǎn)脈沖參數(shù)設(shè)置Table 2.Parameters of pulses for single-qubit rotations in 400 M spectrometer.

2)在演化期間添加去耦π脈沖,在實(shí)現(xiàn)某兩個(gè)核之間的J耦合時(shí),我們需要對(duì)其余核施加去耦π脈沖,隨著比特位數(shù)的增加,去耦脈沖個(gè)數(shù)會(huì)迅速增加,使得序列變得非常復(fù)雜;

3)盡可能地減少脈沖操作數(shù)目,將某些操作進(jìn)行合并或者簡(jiǎn)化,一般情況下,所用到的脈沖越少最后的實(shí)驗(yàn)誤差也會(huì)越小.

針對(duì)上述問(wèn)題,La fl amme等[35]開(kāi)發(fā)了一套脈沖序列的編譯程序.該程序能夠自行優(yōu)化每個(gè)脈沖的入射角度、脈沖之間的時(shí)間間隔、去耦π脈沖的位置,并能夠?qū)δ承┨囟ǖ拿}沖進(jìn)行合并.程序用到的原理如下：

1)將繞z軸旋轉(zhuǎn)操作用通過(guò)改變脈沖相位或接收相位來(lái)等價(jià)實(shí)現(xiàn);

2)利用旋轉(zhuǎn)坐標(biāo)系,對(duì)每個(gè)核進(jìn)行相位追蹤,結(jié)合1來(lái)補(bǔ)償?shù)羲谢瘜W(xué)位移誤差,例如為了消除單個(gè)脈沖后置化學(xué)位移誤差,可以在此脈沖后加一個(gè)z軸旋轉(zhuǎn)來(lái)抵消,此操作可以歸并到改變核的觀測(cè)相位即可,同時(shí)在旋轉(zhuǎn)坐標(biāo)系中能大大簡(jiǎn)化去耦π脈沖的個(gè)數(shù),因?yàn)椴恍枰紤]再去消除化學(xué)位移演化;

3)利用態(tài)假設(shè)來(lái)吸收一部分誤差或者去除一些脈沖操作,例如序列中間某個(gè)時(shí)刻某兩個(gè)核處于最大混態(tài),導(dǎo)致兩者之間的J耦合是沒(méi)有作用的,也不需要添加去耦操作;

4)盡量將一些π/2,π脈沖(含去耦脈沖)彼此合并消除;

5)數(shù)值優(yōu)化脈沖之間的時(shí)間間隔,主要是為了補(bǔ)償或者消除J耦合的誤差,并使得整個(gè)序列最終殘余誤差最小.

4.6 子空間GRAPE

利用GRAPE(gradient ascent pulse engineering)[23]算法可以有效地搜索出實(shí)現(xiàn)目標(biāo)操作的脈沖.其巨大的優(yōu)勢(shì)在于將體系的內(nèi)部哈密頓量以及一些脈沖的不完美性(如靜磁場(chǎng)和射頻場(chǎng)的不均勻性)考慮在內(nèi),通過(guò)數(shù)值的優(yōu)化獲得保真度較高的形狀脈沖以實(shí)現(xiàn)想要的操作,從而避免了對(duì)實(shí)驗(yàn)線路繁瑣的拆門(mén)搭建過(guò)程,并能大大減少整個(gè)實(shí)驗(yàn)線路所需要的時(shí)間,減小退相干效應(yīng)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響.此項(xiàng)技術(shù)在3—5比特NMR實(shí)驗(yàn)中已經(jīng)得到廣

如果目標(biāo)操作U可以拆解成直積的形式U=UA?UB,其中UA,UB分別只作用在A,B這兩個(gè)子空間內(nèi),那么只要搜索得到的脈沖滿足在A子空間A的作用下趨于UA,且在B子空間B的作用下趨于UB,在總的系統(tǒng)哈密頓量的作用下所得的脈沖作用效果就近似趨向于U.因而把在7量子比特空間搜索U脈沖的問(wèn)題轉(zhuǎn)換成在4量子比特子空間A和3量子比特子空間B里尋找一個(gè)脈沖,使得其在兩個(gè)子空間內(nèi)的作用分別同時(shí)趨于UA,UB.這樣就能把一個(gè)7比特GRAPE問(wèn)題分解成2個(gè)4比特和2個(gè)3比特GRAPE問(wèn)題(因?yàn)檫@種拆分哈密頓量時(shí)有2個(gè)A和2個(gè)B),從而使得問(wèn)題得到降維,大大加快程序的運(yùn)行速度.

按照不同的目標(biāo)操作,我們可以將樣品按照不同的方式劃分子空間.例如,除了按照樣品空間結(jié)構(gòu)來(lái)劃分子空間外,還可以將巴豆酸分子分成由4個(gè)13C和3個(gè)1H組成的兩個(gè)子空間.這種劃分法非常適合于搜索單通道GRAPE脈沖情形.子空間GRAPE對(duì)單比特脈沖非常有效,對(duì)于巴豆酸樣品,很容易在1 h內(nèi)就算出整體保證度在99.5%以上的單比特旋轉(zhuǎn)操作,然而對(duì)于多比特操作(2個(gè)或者2個(gè)比特以上的操作),用子空間GRAPE方法算出來(lái)的脈沖整體保真度往往非常低,經(jīng)驗(yàn)表明即使子空間脈沖保真度都到達(dá)99%以上,整體保真度也只有不到10%的概率會(huì)在90%以上.因此在計(jì)算多比特GRAPE脈沖時(shí)需要反復(fù)調(diào)試.表2中的H1與H2核的π脈沖就是用子空間方法計(jì)算出來(lái)的.

4.7 態(tài)讀出:量子態(tài)層析技術(shù)

提取量子計(jì)算的結(jié)果,必須對(duì)末態(tài)進(jìn)行測(cè)量.實(shí)際上,NMR系綜量子計(jì)算的讀出是一個(gè)系綜平均弱測(cè)量過(guò)程.通過(guò)采集在接收線圈中由于自旋磁泛的應(yīng)用.

然而隨著量子比特?cái)?shù)的增加,體系的希爾伯特空間維度將呈指數(shù)增加,計(jì)算GRAPE脈沖所需要的時(shí)間以及難度也會(huì)呈指數(shù)增加.對(duì)于7比特樣品GRAPE算法一般只能計(jì)算出簡(jiǎn)單的單量子比特操作,對(duì)多比特操作一般較難算出高保真度的脈沖.即使對(duì)于單比特操作,也往往需要較長(zhǎng)的時(shí)間(大約半天)才能得到99%以上高保真度的脈沖.為了克服GRAPE算法的這個(gè)缺點(diǎn),我們可以利用子空間GRAPE方法[35]進(jìn)行搜索,即將整個(gè)樣品希爾伯特空間分割成幾個(gè)小的子空間的組合,分別在子空間中進(jìn)行數(shù)值優(yōu)化,從而降低目標(biāo)操作的維度,大大提高GRAPE程序的效率.下面以巴豆酸樣品為例解釋子空間GRAPE方法的原理.

從樣品的結(jié)構(gòu)和參數(shù)(圖1(a))上可以看出,可以把整個(gè)7量子比特分成兩部分:A={C1,C2,M,H1}和B={C3,C4,H2}.A和B子系統(tǒng)之間只有C2與C3之間有較強(qiáng)的J耦合.因此,(1)式中的整個(gè)7比特哈密頓量?H可以近似等效看成A,B兩部分子空間哈密頓量:矩進(jìn)動(dòng)感應(yīng)的振蕩電壓,一個(gè)時(shí)間響應(yīng)的自由感應(yīng)衰減(free induction decay,FID)信號(hào)被NMR譜儀的探頭接收,經(jīng)過(guò)傅里葉變換,將原來(lái)復(fù)雜的FID信號(hào)轉(zhuǎn)化為頻域的頻譜圖,核自旋態(tài)信息就被包含在這些傅里葉譜圖里,可以通過(guò)譜線積分來(lái)獲得每個(gè)峰的幅度、相位等信息.

然而隨著比特?cái)?shù)的增加,用直接的譜線積分方法來(lái)獲得精確的譜線信息變得越來(lái)越困難.因此我們可以利用最小二乘法對(duì)譜線進(jìn)行擬合,從而獲得每個(gè)峰的位置、幅度、相位、半高寬這些有用信息,以便進(jìn)行進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理.在液態(tài)NMR體系中,共振峰的形狀近似是洛倫茨型[38]的,傅里葉變換的譜線信號(hào)S(ω)可由下式描述：

Re代表取實(shí)部,Ak,φk,λk,ωk分別代表第k個(gè)共振峰的幅度、相位、半高寬以及中心頻率.通過(guò)Matlab可以擬合出這些參數(shù),從而得到所有有用的信息.在實(shí)際擬合過(guò)程中,借助于熱平衡譜能設(shè)置較好的參數(shù)初始值,這樣能大大提高擬合的速度并最終得到擬合結(jié)果.

如果想要知道量子態(tài)全部的信息,通常采用的方法是量子態(tài)層析技術(shù)[39],運(yùn)用不同的觀測(cè)脈沖將描述系統(tǒng)輸出態(tài)的密度矩陣完全重構(gòu)出來(lái).對(duì)于n量子比特樣品,其密度矩陣的維度是N=2n,由N2?1個(gè)獨(dú)立的參數(shù)決定.對(duì)任意的量子態(tài)進(jìn)行完全重構(gòu)可以用5N?6個(gè)觀測(cè)量來(lái)實(shí)現(xiàn)[27].隨著量子比特?cái)?shù)n的增加,進(jìn)行完全量子態(tài)重構(gòu)所需要的測(cè)量次數(shù)是指數(shù)增長(zhǎng)的.對(duì)于多量子比特量系統(tǒng),實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)非常難以實(shí)現(xiàn)完全的態(tài)層析.針對(duì)不同的計(jì)算目的,如果我們只關(guān)心密度矩陣的部分子空間信息,可以只對(duì)系統(tǒng)小的子空間進(jìn)行讀出,以大大減少讀出脈沖的個(gè)數(shù)[40].近年來(lái)一些量子態(tài)重構(gòu)的方案不斷被提出來(lái)用以減少態(tài)重構(gòu)過(guò)程的測(cè)量次數(shù).例如基于在子空間上進(jìn)行的幺正操作來(lái)進(jìn)行態(tài)重構(gòu)[27],這種方法可對(duì)多種類型的量子態(tài)進(jìn)行重構(gòu),尤其是針對(duì)可以很好地近似為矩陣乘積的量子態(tài).還可以通過(guò)壓縮感知的方法對(duì)接近純態(tài)的密度矩陣進(jìn)行自適應(yīng)測(cè)量,將測(cè)量次數(shù)降低到2N?1次[28],但隨量子比特?cái)?shù)的增加依然需要指數(shù)增長(zhǎng)的資源.

4.8 贗純態(tài)制備

量子算法一般要求將所有的計(jì)算量子比特制備到一個(gè)合適的初態(tài),通常為基態(tài)|0?n〉.然而,室溫下NMR自旋體系處于熱平衡態(tài)是一個(gè)高度混和態(tài),不適合作為量子計(jì)算的初態(tài).Vandersypen和Chuang[41]以及Cory等[42]提出了贗純態(tài)的概念來(lái)代替純的基態(tài),使得液態(tài)分子NMR量子計(jì)算成為可能.贗純態(tài)的密度矩陣具有如下形式:

式中n代表比特?cái)?shù),I是2×2的單位矩陣,ε～10?5代表ρpps的有效純度.除了信號(hào)強(qiáng)度減小ε外,(6)式中的贗純態(tài)和純態(tài)|0?n〉有相同的演化規(guī)律和觀測(cè)信號(hào).

然而制備如此一個(gè)贗純態(tài)并非一件容易的事,因?yàn)橼I純態(tài)需要引入非幺正的過(guò)程.至今已經(jīng)發(fā)展了許多制備方法,例如空間平均法[24]、時(shí)間平均法[25]、線選脈沖[26]等.2000年,Knill等[13]提出了貓態(tài)法制備贗純態(tài)的方案,此方法具有簡(jiǎn)潔而有效擴(kuò)展的形式,很容易應(yīng)推廣到多量子比特體系實(shí)驗(yàn)中.下面我們以巴豆酸樣品為例,結(jié)合以上的各種技術(shù),通過(guò)貓態(tài)法實(shí)驗(yàn)制備7比特贗純態(tài).

4.8.1 貓態(tài)制備法

貓態(tài)制備法由編碼和解碼兩部分組成.編碼過(guò)程是將態(tài)由IIIIσzII制備成最大量子相干態(tài)σxσxσxσxσxσxσx, 通過(guò)相位循環(huán)制備最高7階的量子相干項(xiàng)I+?7+I??7,這也對(duì)應(yīng)于貓態(tài)中的相干項(xiàng),這里I±=(σx±iσy)/2,σx,y,z為泡利算符.圖4(a)是在巴豆酸樣品中實(shí)現(xiàn)這個(gè)編碼過(guò)程的量子線路圖.原則上,通過(guò)7次的相位循環(huán)實(shí)驗(yàn),其中第k次對(duì)每個(gè)比特施加繞z軸旋轉(zhuǎn)?k=2kπ/7角度(即在第k次相位循環(huán)脈沖相位增加?k),將7次實(shí)驗(yàn)累加起來(lái),就能得到只含有7階量子相干項(xiàng)態(tài).為了進(jìn)一步消除0量子相干項(xiàng),我們采用14次相位循環(huán),其中第k次對(duì)每個(gè)比特施加繞z軸旋轉(zhuǎn)?k=角度.

解碼過(guò)程是將最高7階量子相干項(xiàng)態(tài)I+?7+I??7解碼為輔助比特標(biāo)記的贗純態(tài)00000σz0,這里態(tài)|0〉〈0|簡(jiǎn)記為0.這樣就得到了以H1作為標(biāo)記位的6比特贗純態(tài).圖4(b)是在巴豆酸樣品中實(shí)現(xiàn)這個(gè)解碼過(guò)程的量子線路圖.對(duì)這個(gè)線路做一定的修改,可獲得以7個(gè)核中的任意一個(gè)核自旋作為標(biāo)記比特的贗純態(tài),本質(zhì)上沒(méi)有任何區(qū)別.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)利用貓態(tài)法在巴豆酸樣品上制備標(biāo)記贗純態(tài)的量子線路圖 (a)編碼過(guò)程;(b)解碼過(guò)程Fig.4.(color online)Quantum circuit for pseudo-pure state preparation using cat-state method on the crotonic acid:(a)Encoding procedure;(b)decoding procedure.

4.8.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程與結(jié)果

7比特標(biāo)記贗純態(tài)制備實(shí)驗(yàn)在Bruker AV-400 MHz譜儀上進(jìn)行.實(shí)驗(yàn)的基本過(guò)程為:1)對(duì)樣品施加4.1節(jié)中的射頻選擇脈沖;2)通過(guò)π脈沖和梯度場(chǎng)消除除甲基氫外的其余所有核自旋的極化,然后通過(guò)4.2節(jié)中甲基氫自旋1/2子空間選取序列制備態(tài)IIIIσzII;3)通過(guò)貓態(tài)法制備贗純態(tài)的編碼和解碼過(guò)程獲得標(biāo)記的贗純態(tài)00000σz0;4)通過(guò)測(cè)量確認(rèn)態(tài)的信息.

首先通過(guò)4.4節(jié)中的脈沖編譯技術(shù)計(jì)算并優(yōu)化每個(gè)核自旋π/2和π脈沖的前置和后置誤差(參見(jiàn)表1和表2),用到了Gaussian型和Hermite型軟脈沖,利用4.6節(jié)中的子空間GRAPE程序計(jì)算H1和H2上的GRAPE脈沖.然后通過(guò)4.5節(jié)中的脈沖序列編譯技術(shù)對(duì)甲基氫自旋1/2子空間選取(圖3),并對(duì)貓態(tài)法制備贗純態(tài)的編碼和解碼(圖4)的量子線路進(jìn)行優(yōu)化,自行進(jìn)行添加去耦脈沖、消除誤差、合并脈沖等操作,經(jīng)過(guò)編譯后整個(gè)實(shí)驗(yàn)序列時(shí)間只需要132 ms,脈沖序列的理論末態(tài)保真度為97.48%.實(shí)驗(yàn)中我們?cè)跇悠分惺┘觾?yōu)化通過(guò)相位循環(huán)后優(yōu)化的脈沖序列,最后通過(guò)譜線測(cè)量對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行檢測(cè).

由于標(biāo)記贗純態(tài)具有00000σz0的形式,因此贗純態(tài)的特征是,在H1上的觀測(cè)(對(duì)H1施加π/2旋轉(zhuǎn)的讀出脈沖)只有一個(gè)對(duì)應(yīng)于其他6個(gè)核自旋在|000000〉〈000000|態(tài)的單峰出現(xiàn),如圖5(a)所示,在其他峰的位置沒(méi)有可觀測(cè)的信號(hào),與實(shí)施圖4之前的參考信號(hào)的強(qiáng)度之比大約為14%.為了進(jìn)一步確認(rèn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們分別對(duì)其他6個(gè)核自旋也進(jìn)行了讀出操作,即對(duì)每個(gè)核自旋施加π/2旋轉(zhuǎn)的讀出脈沖,觀測(cè)對(duì)應(yīng)核自旋的譜線信息,理論上應(yīng)為2條方向相反、幅度相等的雙峰出現(xiàn),如圖5(b)—(h).圖5所示的實(shí)驗(yàn)譜與理論預(yù)期基本相符.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)標(biāo)記贗純態(tài)00000σz0制備的實(shí)驗(yàn)結(jié)果 (a),(b)和(c)分別代表H1,H2和M核的實(shí)驗(yàn)譜;(d),(e),(f)和(g)分別代表C1,C2,C3和C4核的實(shí)驗(yàn)譜;圖中藍(lán)線代表標(biāo)記贗純態(tài)的實(shí)驗(yàn)譜線,紅色代表熱平衡態(tài)譜線,所有譜線都是通過(guò)對(duì)該核自旋施加π/2旋轉(zhuǎn)的讀出脈沖獲得Fig.5. (color online)Experimental reulsts of preparing 7-bit labeled pseudo-pure state 00000σz0:(a),(b),(c)represent the experimental spectra of H1,H2and M respectively;(d),(e),(f)and(g)represent the experimental spectra of C1,C2,C3and C4respectively.The blue lines are for labeled pseudo-pure state and the red ones are for thermal equilibrium state.The M signal is amplif i ed by 4 times.All spectra are recorded after a π/2 reading-out pulse on the corresponding spin.

實(shí)驗(yàn)誤差主要有五方面:1)對(duì)于經(jīng)過(guò)脈沖優(yōu)化后的序列,序列整體操作的理論誤差仍有2%左右;2)樣品參數(shù)測(cè)量不是完全精確的,會(huì)進(jìn)一步影響脈沖序列的保真度;3)盡管實(shí)驗(yàn)中通過(guò)射頻選擇方法消除了大部分脈沖和磁場(chǎng)不均勻性的影響,但是實(shí)際實(shí)驗(yàn)中仍然存在脈沖的不完美性;4)弛豫的影響;5)實(shí)驗(yàn)譜線分辨率不夠和信噪比低對(duì)實(shí)驗(yàn)讀出結(jié)果的影響等.

5 展 望

本文結(jié)合7比特贗純態(tài)制備以及其他有關(guān)實(shí)驗(yàn)介紹多比特NMR實(shí)驗(yàn)技術(shù),尚有很多其他方面的多比特實(shí)驗(yàn)理論和技術(shù)未能述及.就像之前的低比特實(shí)驗(yàn)技術(shù)一樣,相信在NMR中發(fā)展的多比特量子控制技術(shù)在不久的將來(lái)也會(huì)不斷應(yīng)用到諸如NV色心、離子阱等量子體系中,使這些技術(shù)得到更廣泛的應(yīng)用.

雖然近幾年量子計(jì)算和量子信息方面取得了不少突破,然而多量子比特實(shí)驗(yàn)還有更多的問(wèn)題有待解決.這里,我們簡(jiǎn)要地總結(jié)了NMR多量子比特實(shí)驗(yàn)未來(lái)可能研究的重要問(wèn)題.

1)開(kāi)發(fā)新型的多量子比特樣品.目前已經(jīng)開(kāi)發(fā)成熟的多比特樣品還很少,具有優(yōu)異的系統(tǒng)參數(shù)的樣品能夠很大程度上簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)的難度.例如我們希望能盡可能地區(qū)分開(kāi)譜圖上每個(gè)核的峰,核與核之間耦合系數(shù)不要太小,退相干時(shí)間能盡可能地長(zhǎng)等.最近有些實(shí)驗(yàn)方案開(kāi)始利用液晶樣品,這是源于液晶樣品有較強(qiáng)的偶極-偶極耦合,可能有助于提高GRAPE算法的成功率[43].

2)提高信噪比.目前已有的NMR譜儀靜磁場(chǎng)強(qiáng)度已達(dá)到20多特斯拉,通過(guò)增加靜磁場(chǎng)強(qiáng)度在未來(lái)已經(jīng)很難再有效地提高多比特實(shí)驗(yàn)中的信噪比.很多理論方案都在試圖克服核磁體系的可擴(kuò)展性問(wèn)題.其中冷卻算法[44]能有效地提高系統(tǒng)初始極化度,是一個(gè)很有可能解決這個(gè)難題的方法.近期也有不少新型冷卻算法研制出來(lái).

3)實(shí)現(xiàn)更復(fù)雜的量子操控.如何在多量子比特平臺(tái)上實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的量子操控還是一個(gè)未解決的問(wèn)題.基于GRAPE技術(shù),很多新的優(yōu)化算法試用于多量子比特體系上.最近也有人試圖通過(guò)閉環(huán)控制來(lái)實(shí)現(xiàn)量子反饋[20],以此來(lái)克服在經(jīng)典計(jì)算機(jī)實(shí)現(xiàn)GRAPE算法所需指數(shù)增長(zhǎng)的時(shí)間問(wèn)題.

4)快速有效的系統(tǒng)模擬、態(tài)讀出等其他有效性問(wèn)題.這些問(wèn)題都源自于描述量子系統(tǒng)的希爾伯特空間維度隨著量子比特位數(shù)以指數(shù)速度的增長(zhǎng),傳統(tǒng)的計(jì)算方法所耗費(fèi)的資源太大,需要我們從理論上設(shè)計(jì)研制出新的方案來(lái)解決這個(gè)問(wèn)題.

感謝加拿大R.Laf l amme實(shí)驗(yàn)組提供的脈沖和序列編譯程序;感謝北京計(jì)算科學(xué)研究中心李俊、滑鐵盧大學(xué)(University of Waterloo)魯大為和多特蒙德大學(xué)(Technische Universit?t Dortmund)張競(jìng)夫在文章撰寫(xiě)過(guò)程中的討論.

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