肖友鵬 高超 王濤 周浪

(南昌大學(xué)光伏研究院,南昌 330031)

Xiao You-Peng Gao Chao Wang Tao Zhou Lang?

(Institute of Photovoltaic,Nanchang University,Nanchang 330031,China)

1 引 言

太陽(yáng)電池可看成由吸收太陽(yáng)光產(chǎn)生自由電子和空穴的光子吸收層和將光生自由電子和空穴輸運(yùn)到太陽(yáng)電池外部的接觸層兩個(gè)基本單元組成.提高硅太陽(yáng)電池的效率需要降低復(fù)合電流,提升光子吸收層即晶硅的品質(zhì),盡量減少晶硅中的雜質(zhì)和缺陷,使得硅太陽(yáng)電池總的復(fù)合僅限于本征體復(fù)合機(jī)制[1].2016年,日本Kaneka公司制備的面積為180 cm2的叉指背接觸硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池轉(zhuǎn)換效率高達(dá)26.33%[2],離硅太陽(yáng)電池29.4%理論效率極限[3]又進(jìn)了一步.為了更加接近硅太陽(yáng)電池的理論效率極限,關(guān)鍵是進(jìn)一步降低金屬接觸處的復(fù)合損失.載流子選擇性接觸被看成是接近硅太陽(yáng)電池理論效率極限的最后障礙之一[4],這種接觸可以實(shí)現(xiàn)低少子復(fù)合和有效多子輸運(yùn).這里少子指的是接觸處的少子,不是要收集的載流子,不是體材料中的少子;多子指的是需要收集的載流子,多子收集損失僅限于歐姆損失,即多子接觸電阻必須很低[5].

圖1是硅太陽(yáng)電池載流子選擇性接觸物理模型示意圖,其中EFn和EFp分別為電子和空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí),準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂即(EFn-EFp)決定了硅太陽(yáng)電池能夠獲得的隱含開路電壓(iVoc).準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)梯度?EFn和?EFp是形成電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力,并通過Jn=nμn?EFn=σn?EFn/q和Jp=pμp?EFp=σp?EFp/q表達(dá)出來(lái)[6],其中n和p分別為電子和空穴濃度,μn和μp分別為電子和空穴遷移率,σn和σp分別為電子和空穴的電導(dǎo)率.當(dāng)電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp同時(shí)到達(dá)空穴選擇性接觸時(shí),空穴電導(dǎo)率σp對(duì)空穴來(lái)說(shuō)是高的或者說(shuō)是空穴低阻,空穴電流密度Jp輕松通過,相反電子電導(dǎo)率σn對(duì)電子來(lái)說(shuō)是低的或者說(shuō)是電子高阻,電子電流密度Jn受到阻擋.當(dāng)電子電流密度Jn和空穴電流密度Jp同時(shí)到達(dá)電子選擇性接觸時(shí)則是電子電流密度Jn輕松通過,空穴電流密度Jp受到阻擋.因此載流子選擇性接觸應(yīng)當(dāng)只對(duì)一種導(dǎo)電類型的載流子具有選擇性,只讓一種導(dǎo)電類型的載流子通過,這意味著接觸處的電導(dǎo)率對(duì)一種導(dǎo)電類型載流子要高而對(duì)一種導(dǎo)電類型載流子要低,或者說(shuō)電導(dǎo)率的不對(duì)稱.換句話說(shuō),硅太陽(yáng)電池不同的接觸不僅負(fù)責(zé)收集不同導(dǎo)電類型的載流子,也充當(dāng)著一種半透膜,從而一種接觸輸運(yùn)電子阻擋空穴,另一種接觸輸運(yùn)空穴阻擋電子[6,7].

圖1 (網(wǎng)刊彩色)硅太陽(yáng)電池載流子選擇性接觸示意圖Fig.1.(color online)Schematic of the carrier selective contacts in silicon solar cells.

晶硅表面存在著大量的缺陷,從而在晶硅禁帶中引入大量缺陷能級(jí),當(dāng)金屬直接與晶硅接觸時(shí),這些缺陷能級(jí)不可避免地會(huì)充當(dāng)有效的復(fù)合中心,產(chǎn)生高的復(fù)合電流.同時(shí)金屬與晶硅的功函數(shù)匹配,對(duì)電子和空穴的電導(dǎo)率都高,因此這種接觸對(duì)載流子沒有選擇性.

為了鈍化晶硅表面的缺陷能級(jí),通常在硅片上沉積或生長(zhǎng)介質(zhì)層,如SiO2,SiNx和Al2O3等.盡管這些介質(zhì)層能夠給硅片表面提供優(yōu)秀的鈍化性能,降低復(fù)合活性,但由于此類材料與硅的導(dǎo)帶和價(jià)帶都沒有對(duì)齊,沒有表現(xiàn)出對(duì)電子和空穴高的電導(dǎo)率,因此這種接觸對(duì)載流子也沒有選擇性.

載流子選擇性接觸的核心是電導(dǎo)率的不對(duì)稱[8],電導(dǎo)率的不對(duì)稱可以通過調(diào)整遷移率和載流子濃度來(lái)實(shí)現(xiàn).硅中電子和空穴的遷移率具有相同的數(shù)量級(jí),因此只有通過調(diào)整載流子濃度來(lái)實(shí)現(xiàn)電導(dǎo)率的不對(duì)稱[9].調(diào)整載流子濃度最簡(jiǎn)單的方式是摻雜,在硅吸收層和金屬界面之間引入一層薄的重?fù)诫s層,從而在單一的半導(dǎo)體材料中產(chǎn)生不同的電子和空穴的電導(dǎo)率,即通常所說(shuō)的發(fā)射極或背面場(chǎng),如此電導(dǎo)率只對(duì)一種導(dǎo)電類型的載流子來(lái)說(shuō)是高的,這是一種與金屬接觸的典型方法.然而這種方法以增加俄歇復(fù)合為代價(jià),而且摻雜通常需要熱擴(kuò)散和高溫激活,是一種比較昂貴的制程[10].

Yablonovich等[11]指出一個(gè)理想的太陽(yáng)電池應(yīng)建立兩個(gè)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),應(yīng)該將吸收層置于兩個(gè)寬帶隙半導(dǎo)體之間.利用感應(yīng)能帶彎曲或異質(zhì)結(jié)的能帶排列以使得電子和空穴濃度嚴(yán)重不對(duì)稱從而導(dǎo)致電導(dǎo)率不對(duì)稱,來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)載流子的選擇性.如果兩種材料的導(dǎo)帶對(duì)齊而價(jià)帶沒有對(duì)齊,意味著這是一種電子選擇性接觸,而這種電子的選擇性是由兩種材料界面處的空穴濃度減少來(lái)實(shí)現(xiàn)的.同樣,如果兩種材料的價(jià)帶對(duì)齊而導(dǎo)帶沒有對(duì)齊,意味著這是一種空穴選擇性接觸.

載流子選擇性接觸如此重要,促使我們基于一維太陽(yáng)電池模擬軟件wxAMPS,對(duì)硅太陽(yáng)電池的能帶結(jié)構(gòu)和載流子濃度以及電導(dǎo)率進(jìn)行數(shù)值模擬,討論載流子選擇性接觸的物理機(jī)制和設(shè)計(jì)原則.

2 器件結(jié)構(gòu)與模擬參數(shù)

分析載流子選擇性接觸的復(fù)雜性在于它們的特性與電壓和光照相關(guān).不過一個(gè)設(shè)計(jì)良好的硅太陽(yáng)電池,在大部分工作條件下其固有性能應(yīng)當(dāng)相對(duì)保持不變,從而可以利用暗態(tài)下硅太陽(yáng)電池的特性探究載流子選擇性接觸的物理機(jī)制.我們選擇了擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池、非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池和氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池結(jié)構(gòu)進(jìn)行數(shù)值模擬,三者的器件結(jié)構(gòu)分別如圖2(a)、圖2(b)和圖2(c)所示.

圖2 (網(wǎng)刊彩色)模擬器件結(jié)構(gòu) (a)擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池;(b)非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池;(c)氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池Fig.2.(color online)Structures of silicon solar cell:(a)Diffused homojunction solar cell;(b)silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lms;(c)silicon heterojunction solar cell with metal oxide thin f i lms.

一維模擬軟件wxAMPS是在著名太陽(yáng)電池模擬軟件AMPS的基礎(chǔ)上改進(jìn)求解算法而開發(fā)的一款新型模擬軟件[12],模擬所涉及的材料特性參數(shù)[13?17]如表1所列.

表1 硅太陽(yáng)電池模擬參數(shù)設(shè)置Table 1.Parameters of silicon solar cells.

3 模擬結(jié)果與討論

3.1 擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池

圖3為暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池的能帶圖,這里(p+)c-Si和(n+)c-Si就是所謂的發(fā)射極和背面場(chǎng).圖4顯示的是暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池載流子濃度空間分布,高的p型和n型摻雜分別使得發(fā)射極一端空穴濃度p升高和背面場(chǎng)一端電子濃度n升高,即分別增加了發(fā)射極一端空穴的電導(dǎo)率σp(=pqμp)和背面場(chǎng)一端電子的電導(dǎo)率σn(=nqμn),從而分別實(shí)現(xiàn)空穴選擇性接觸和電子選擇性接觸.可以看到,在擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池中光子吸收層即(n)c-Si和載流子選擇性接觸即(p+)c-Si和(n+)c-Si由同種材料組成.

圖3 暗態(tài)下擴(kuò)散p-n同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池能帶圖Fig.3.Energy diagram for the diffused p-n homojunction silicon solar cell in the dark.

擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池是在晶硅襯底上擴(kuò)散摻雜出一個(gè)相反摻雜類型的區(qū)域并與襯底組成p-n同質(zhì)結(jié),p-n結(jié)被認(rèn)為是太陽(yáng)電池工作的基本要素,暗態(tài)下p-n結(jié)空間電荷區(qū)建立的內(nèi)建電場(chǎng)被認(rèn)為是光照下太陽(yáng)電池形成電流的驅(qū)動(dòng)力.如果p-n結(jié)空間電荷區(qū)的內(nèi)建電場(chǎng)不存在,很難想象太陽(yáng)電池能夠工作,也就是說(shuō)如果沒有內(nèi)建電場(chǎng)的存在帶電載流子就不能分離.實(shí)際上,形成電流的驅(qū)動(dòng)力是準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)梯度,電子和空穴的分離和選擇性輸運(yùn)到太陽(yáng)電池的兩端是因?yàn)槠骷牟煌瑓^(qū)域電導(dǎo)率的不同或者說(shuō)電導(dǎo)率的不對(duì)稱,而不是內(nèi)建電場(chǎng),因此Würfel等[8]和Bullock等[18]認(rèn)為p-n結(jié)并不是太陽(yáng)電池所必須的,以金屬氧化物MoOx為空穴收集層的硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池就是典型的例子.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下擴(kuò)散p-n同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池載流子濃度空間分布Fig.4.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the diffused p-n homojunction silicon solar cell in the dark.

3.2 非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池是具有載流子選擇性接觸的經(jīng)典例子,其顯著的優(yōu)點(diǎn)是能夠取得高達(dá)750 mV的開路電壓[19],只比高品質(zhì)晶硅吸收層本征體復(fù)合決定的開路電壓上限低約10 mV[3].取得如此高的開路電壓,一方面得益于本征氫化非晶硅的優(yōu)秀化學(xué)鈍化效應(yīng),另一方面也得益于摻雜氫化非晶硅提供的場(chǎng)鈍化效應(yīng).圖5為暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池的能帶圖,其中(p)a-Si為發(fā)射極,(n)a-Si為背面場(chǎng).對(duì)于空穴選擇性接觸,價(jià)帶帶階和向上的能帶彎曲保證了晶硅表面高的空穴濃度,對(duì)于電子選擇性接觸,導(dǎo)帶帶階和向下的能帶彎曲保證了晶硅表面高的電子濃度,如圖6所示,因此載流子的選擇性發(fā)生在晶硅中感應(yīng)p-n同質(zhì)結(jié)和高-低同質(zhì)結(jié)處,摻雜氫化非晶硅薄膜不僅使得太陽(yáng)電池的前部和背部具有了選擇性,而且a-Si:H/c-Si界面處的能帶彎曲也參與其中[20].實(shí)際上,通過摻雜可以調(diào)整a-Si:H/c-Si界面處的價(jià)帶帶階和導(dǎo)帶帶階,從而調(diào)整載流子選擇性.非晶硅薄膜的硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池晶硅中沒有外來(lái)的重?fù)诫s效應(yīng),而是在晶硅吸收層中感應(yīng)出一個(gè)同質(zhì)結(jié),這個(gè)感應(yīng)同質(zhì)結(jié)位于晶硅表面,并且被本征氫化非晶硅有效鈍化[21].載流子選擇性接觸促使在晶硅吸收層內(nèi)高的光生載流子產(chǎn)生率、低的少子復(fù)合率和從晶硅吸收層中對(duì)電子和空穴的有效取出.低的少子復(fù)合率不僅來(lái)源于鈍化表面缺陷以降低復(fù)合活性,還使一種導(dǎo)電類型載流子想要到達(dá)太陽(yáng)電池一側(cè)的金屬變得非常困難,從而可以保證光生載流子在復(fù)合前被收集[22].

圖5 暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池能帶圖Fig.5.Energy diagram for the silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lm in the dark.

圖6 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池載流子濃度空間分布Fig.6.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the silicon heterojunction solar cell with amorphous silicon thin f i lm in the dark.

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池設(shè)計(jì)有兩種載流子選擇性接觸:一種是收集晶硅吸收層中的光生空穴;另一種是收集晶硅吸收層中的光生電子.受光面載流子選擇性接觸的設(shè)計(jì)面臨更大的挑戰(zhàn),因?yàn)橐艿浇饘贃啪€處橫向載流子收集的功率損失和非晶硅薄膜光子吸收的支配.而在電池背面,至少對(duì)于單面受光硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池,接觸設(shè)計(jì)可以簡(jiǎn)化為一維問題,而且不用過多考慮能量大于晶硅吸收層光學(xué)帶隙的光子吸收[23].非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池主要的挑戰(zhàn)是本征氫化非晶硅緩沖層、摻雜非晶硅層和透明導(dǎo)電膜之間的相互影響.本征氫化非晶硅緩沖層應(yīng)當(dāng)抑制晶硅表面的少子復(fù)合同時(shí)保證優(yōu)秀的多子輸運(yùn),上面摻雜非晶硅層能夠提供有益的場(chǎng)效應(yīng)鈍化,同時(shí)不能對(duì)化學(xué)鈍化產(chǎn)生負(fù)面沖擊.同樣重要的是如何優(yōu)化摻雜非晶硅薄膜的摻雜濃度和厚度去屏蔽摻雜非晶硅層和透明導(dǎo)電層之間的功函數(shù)失配形成的肖特基勢(shì)壘[24].

非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池是一種具有載流子選擇性接觸的高效太陽(yáng)電池,不過其有三個(gè)主要缺點(diǎn):1)(p)a-Si摻雜效率低;2)(p)a-Si的禁帶寬度在1.7—1.8 eV之間,會(huì)不可避免地帶來(lái)光學(xué)損失;3)a-Si的溫度穩(wěn)定性差,不能與p-n擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池的組件制備流程相兼容,實(shí)際上這正是金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池取得發(fā)展的主要驅(qū)動(dòng)力[25].

3.3 金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池

著名光伏研究機(jī)構(gòu)EPFL于2015年發(fā)表了一種利用高功函數(shù)金屬氧化物MoOx薄膜作為空穴收集層即發(fā)射極、以(n)a-Si作為背面場(chǎng)的硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池,效率達(dá)到了22.5%[26].圖7為暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池的能帶圖,可以看到MoOx,c-Si和TiOx都為n型半導(dǎo)體.MoOx(x＜3)是一種寬帶隙半導(dǎo)體,氧空位在MoOx能帶中形成缺陷帶并且使薄膜表現(xiàn)出半金屬性、n型特征[27,28].高功函數(shù)的MoOx在(n)c-Si中形成空穴反型層是界面費(fèi)米能級(jí)對(duì)齊的結(jié)果.在兩種材料接觸前,兩者之間存在一個(gè)大的化學(xué)勢(shì)差,這種能量失配是費(fèi)米能級(jí)統(tǒng)一的驅(qū)動(dòng)力.當(dāng)MoOx與(n)c-Si接觸時(shí),電子從(n)c-Si價(jià)帶轉(zhuǎn)移進(jìn)入MoOx的氧空位缺陷帶,接著電子離開(n)c-Si表面,價(jià)帶邊逐漸靠近費(fèi)米能級(jí)EF并且在(n)c-Si表面感應(yīng)能帶向上彎曲從而出現(xiàn)(p+)c-Si空穴反型層[29].金屬氧化物MoOx與(n)c-Si接觸感應(yīng)向上的能帶彎曲進(jìn)入(n)c-Si吸收層形成感應(yīng)同質(zhì)p-n結(jié),如果設(shè)計(jì)良好,感應(yīng)同質(zhì)p-n結(jié)的整流特性與在吸收層表面的p型摻雜形成的同質(zhì)p-n結(jié)相似,在(n)c-Si表面附近有高的空穴濃度,如圖8所示,形成空穴選擇性接觸.低功函數(shù)的金屬氧化物TiOx[30]與(n)c-Si接觸時(shí)形成小的導(dǎo)帶帶階,電子能夠輕松通過,同時(shí)形成大的價(jià)帶帶階,阻擋空穴的輸運(yùn),即在(n)c-Si表面附近有高的電子濃度,如圖8所示,從而是一種電子選擇性接觸.

圖7 暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池能帶圖Fig.7.Energy diagram for the silicon heterojunction solar cell with metal oxides thin f i lm in the dark.

免摻雜的金屬氧化物取代高摻雜發(fā)射極和背面場(chǎng)是硅太陽(yáng)電池研發(fā)過程中的創(chuàng)新,其他能形成空穴選擇性接觸的金屬氧化物還有WOx[31]和V2Ox[32]等,能形成電子選擇性接觸的金屬氧化物還有CsOx[18]等.

圖8 (網(wǎng)刊彩色)暗態(tài)下金屬氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池載流子濃度空間分布Fig.8.(color online)Spatial distribution of the carrier concentration for the silicon heterojunction solar cell with metal oxides thin f i lm in the dark.

4 結(jié) 論

硅太陽(yáng)電池中載流子選擇性接觸可以通過擴(kuò)散摻雜制備同質(zhì)結(jié)、利用異質(zhì)結(jié)的能帶排列或感應(yīng)能帶彎曲來(lái)創(chuàng)造.基于一維太陽(yáng)電池模擬軟件wxAMPS,我們模擬了暗態(tài)下擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)硅太陽(yáng)電池、非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池和氧化物薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池的能帶結(jié)構(gòu)和載流子濃度的空間分布.模擬結(jié)果表明:就阻擋一種導(dǎo)電類型的載流子同時(shí)傳導(dǎo)另一種導(dǎo)電類型的載流子這一特性而言,異質(zhì)結(jié)載流子選擇性接觸的物理機(jī)制與擴(kuò)散同質(zhì)結(jié)相同,都是在晶硅表面附近形成載流子濃度空間分布的不對(duì)稱從而導(dǎo)致電導(dǎo)率的不對(duì)稱,形成對(duì)電子的高阻和空穴的低阻,或者對(duì)空穴的高阻和電子的低阻,進(jìn)而讓空穴輕松通過同時(shí)阻擋電子,或者讓電子輕松通過同時(shí)阻擋空穴.非晶硅薄膜硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池已經(jīng)取得了非常高的轉(zhuǎn)換效率,不過非晶硅薄膜帶隙較窄且需摻雜,使用免摻雜的金屬氧化物薄膜代替摻雜非晶硅薄膜,為制備硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池打開了更廣闊的材料空間,同時(shí)也使得如原子層沉積等薄膜沉積技術(shù)得以加速發(fā)展.

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