史平安 劉道新 萬 強(qiáng).中國工程物理研究院總體工程研究所，綿陽， 6900. 西北工業(yè)大學(xué)航空學(xué)院，西安， 7007

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電偶腐蝕的微觀機(jī)理及其對材料性能的影響

史平安1劉道新2萬 強(qiáng)1
1.中國工程物理研究院總體工程研究所，綿陽， 6219002. 西北工業(yè)大學(xué)航空學(xué)院，西安， 710072

為探討應(yīng)力和電偶雙重因素對2A12合金/45鋼腐蝕行為的影響，利用專用的加載裝置開展了外加應(yīng)力作用下偶對2A12合金/45鋼在3.5% NaCl溶液中的腐蝕行為研究，利用掃描電鏡(SEM)和X射線衍射儀等手段觀察了試樣腐蝕后的微觀形貌特征，并采用拉伸試驗(yàn)研究了電偶腐蝕對2A12合金材料力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，無外加應(yīng)力時2A12合金表面的宏觀腐蝕形態(tài)基本為均勻腐蝕。隨著外加應(yīng)力的增大，點(diǎn)蝕面積增大的同時局部腐蝕向基體內(nèi)部進(jìn)一步發(fā)展。因此，外加應(yīng)力是通過改變2A12合金表面的細(xì)觀組織結(jié)構(gòu)和腐蝕形態(tài)來加速偶對中陽極材料2A12合金表面腐蝕的，尤其是促進(jìn)局部腐蝕加劇向基體內(nèi)部發(fā)展。在此基礎(chǔ)上，根據(jù)不同腐蝕周期內(nèi)2A12合金的腐蝕特征和失重率，得到了腐蝕材料性能和壽命預(yù)測的數(shù)學(xué)模型。

外加應(yīng)力；電偶腐蝕；腐蝕形態(tài)；微觀形貌；預(yù)測模型

0 引言

由于腐蝕電位不同而造成同一介質(zhì)中異種金屬接觸處的局部腐蝕就是電偶腐蝕(galvanic corrosion)，也稱為接觸腐蝕或雙金屬腐蝕[1]。該兩種金屬構(gòu)成宏電池，產(chǎn)生電偶電流，使電位較低的金屬(陽極)溶解速度增大，電位較高的金屬(陰極)溶解速度減小。電偶腐蝕是工程結(jié)構(gòu)中最常見的腐蝕現(xiàn)象，它不僅會加速陽極材料的表面腐蝕，還會誘發(fā)應(yīng)力腐蝕、點(diǎn)蝕、縫隙腐蝕、氫脆腐蝕等現(xiàn)象，直接影響到結(jié)構(gòu)的連接性能[2-3]。由于電偶腐蝕影響因素比較復(fù)雜，而任一影響因素的改變都可能產(chǎn)生不同的腐蝕機(jī)制，因此，對電偶腐蝕影響因素和機(jī)理的探討一直是電偶腐蝕研究的一個熱點(diǎn)。近年來，國內(nèi)外學(xué)者通過各種試驗(yàn)技術(shù)對材料電化學(xué)腐蝕行為與機(jī)理進(jìn)行了大量的研究，并建立了諸多預(yù)測模型[4-5]。隨著研究的深入和測試技術(shù)的改進(jìn)，又相繼開展了外加應(yīng)力對材料電化學(xué)腐蝕行為的影響研究[6-8]。但是仍有很多因素未涉及或有待深入，如對復(fù)雜環(huán)境中電偶腐蝕特性和機(jī)理研究較少[9]，特別是應(yīng)力作用下電偶腐蝕的機(jī)理研究得更少。在工程裝備中兩種或多種金屬電連接形成的電偶是客觀存在的，但在以往的設(shè)計(jì)中往往被忽視。隨著工程技術(shù)的發(fā)展，全面考慮各種環(huán)境下工程裝備中的多金屬偶合體系的電偶腐蝕行為，建立有效的電偶腐蝕預(yù)測模型，解決腐蝕效應(yīng)問題，是提高裝備設(shè)計(jì)可靠性和服役壽命的必然要求[10]。

為了探索電偶腐蝕機(jī)理及其對結(jié)構(gòu)承載能力的影響，本文以2A12合金與45鋼作為研究對象，利用專用加載裝置進(jìn)行了較長周期的腐蝕模擬試驗(yàn)，通過腐蝕后材料的細(xì)觀形貌觀察和力學(xué)性能測試，研究了外加應(yīng)力作用下偶對2A12合金/45鋼在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.5%的NaCl溶液中的腐蝕規(guī)律。通過對腐蝕后2A12合金的拉伸強(qiáng)度測試和試樣斷口形貌的觀察，研究電偶腐蝕效應(yīng)對材料微觀組織結(jié)構(gòu)和宏觀力學(xué)性能的影響規(guī)律,并基于試驗(yàn)數(shù)據(jù)建立了腐蝕材料性能和壽命的預(yù)測模型。

1 電偶腐蝕試驗(yàn)

1.1 材料與試樣

試驗(yàn)材料為2A12合金和45鋼。其中2A12合金為退火狀態(tài)板材，45鋼為熱軋退火態(tài)板材。材料的化學(xué)成分及質(zhì)量分?jǐn)?shù)見表1。2A12合金的彈性模量E=71 GPa,屈服強(qiáng)度σs=150 MPa, 抗拉強(qiáng)度σ0.2=200 MPa，延伸率δ=21 %，斷面收縮率ψ=27 %。

表1 試驗(yàn)材料的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Tab.1 Chemical compositions of the test materials %

應(yīng)力作用下電偶腐蝕試驗(yàn)試樣形狀為啞鈴形，2A12鋁合金的尺寸為120 mm×16 mm×3 mm，45鋼的尺寸為80 mm×16 mm×3 mm(圖1)。試樣表面用砂紙打磨至1000目，先用丙酮超聲清洗，再用乙醇超聲清洗，吹干，干燥皿中靜置24 h后進(jìn)行試驗(yàn)。試樣的工作面為正中間25 mm區(qū)域(圖1)，其余部分用蠟封閉。每個試驗(yàn)狀態(tài)取三個平行試樣進(jìn)行試驗(yàn)。

圖1 試樣的初始形貌Fig.1 The initial morphology of specimens

1.2 試驗(yàn)方法

本研究針對試樣所承受的應(yīng)力σ小于應(yīng)力腐蝕門檻值(σth)且試樣處于彈性變形狀態(tài)(σth<σs，σth=0.8σs)的情況。試驗(yàn)使用專門設(shè)計(jì)的加載裝置(圖2)對2A12合金施加軸向拉伸載荷，應(yīng)力分別為0、0.25σs、0.50σs和0.75σs。pH值為7、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.5%的NaCl溶液用有機(jī)玻璃試驗(yàn)容器盛放。不受力的45鋼與2A12合金電連接成電偶對，置于同一試驗(yàn)容器中。

圖2 電偶腐蝕試驗(yàn)的加載裝置Fig.2 The loading device of galvanic corrosion testing

2 應(yīng)力作用下的電偶腐蝕行為

2.1 短時腐蝕后的細(xì)觀形貌特征

圖3給出了不同外加應(yīng)力作用下偶對2A12合金/45鋼的電偶電流和電偶電位隨腐蝕時間變化曲線。其中，曲線1～曲線4為外加應(yīng)力σ分別為0、0.25σs、0.50σs、0.75σs時的值。由圖3可以看出，偶對的電偶電流I曲線先降后升，上升至某一峰值時又隨著腐蝕時間的延長而緩慢下降。初期電偶電流迅速下降，主要是由于合金表面形成的鈍化膜增大了電偶腐蝕反應(yīng)的阻力，進(jìn)而導(dǎo)致電偶電流減??；之后電偶電流迅速增大，表明在應(yīng)力和電偶腐蝕共同作用下合金表面鈍化膜破裂，生成大量點(diǎn)蝕;點(diǎn)蝕形成過程也是鈍化膜修復(fù)和重新形成的過程，因此電偶電流后來又呈逐漸下降趨勢，并趨于平緩。同時，從圖3還可以看出，外加應(yīng)力越大，15 h后電偶電流的降幅越大，因此，其達(dá)到穩(wěn)定的時間也就越長。

(a)電偶電流

(b)電偶電位1.σ=0 2.σ=0.25σs 3.σ=0.50σs 4.σ=0.75σs圖3 不同外加應(yīng)力作用下偶對的電偶電流和電偶電位隨時間變化曲線Fig.3 Variation of galvanic current and galvanic potential with time under the action of external stress

電偶腐蝕過程中2A12合金作為陽極，而45鋼作為陰極，因此，2A12合金被加速腐蝕。這是由于Cl-離子的存在，使得3.5%NaCl溶液具有很強(qiáng)的腐蝕性，導(dǎo)致2A12合金在3.5%NaCl溶液中發(fā)生鈍化的難度加大，即使形成鈍化膜，在腐蝕溶液中其穩(wěn)定性也較差，尤其是在45鋼的電偶加速作用下其鈍化膜的穩(wěn)定性更差，其腐蝕傾向較高，而45鋼的初始腐蝕電位較高，故一直處于陽極狀態(tài)，得到一定的電化學(xué)保護(hù)。隨著腐蝕時間的延長，由于2A12合金和45鋼的表面均會形成一定的腐蝕產(chǎn)物或鈍化膜，故表面電阻增大，電偶電流呈現(xiàn)出逐步減小的變化趨勢。

圖4和圖5為外加應(yīng)力為0.75σs時2A12合金與45鋼偶接20 h后腐蝕形貌的低倍與高倍放大照片。圖中,放大倍數(shù)為100倍的照片為背散射SEM形貌，用以確定腐蝕嚴(yán)重和輕微區(qū)域的位置。高倍照片放大的區(qū)域?yàn)橄鄳?yīng)的低倍照片中白色方框所示區(qū)域。可以看到，深色區(qū)域的腐蝕較嚴(yán)重，放大2000倍時腐蝕形貌呈蜂窩狀；淺色區(qū)域的腐蝕較輕，其表面微觀形態(tài)與在蒸餾水中鋁合金表面的腐蝕程度及特征較為接近，表明該區(qū)域的鈍化膜較為完整，對基體起到了一定的保護(hù)作用。

圖4 偶接20 h后試樣2A12合金表面腐蝕嚴(yán)重區(qū)域的SEM照片F(xiàn)ig.4 SEM images of the serious corrosion area for 2A12 alloy specimens after 20 h

圖5 偶接20 h后試樣2A12合金表面腐蝕輕微區(qū)域的SEM照片F(xiàn)ig.5 SEM images of the minor corrosion area for 2A12 alloy specimens after 20 h

2.2 長時腐蝕后的細(xì)觀形貌特征

圖6～圖8分別給出了不同外加應(yīng)力下偶對2A12合金/45鋼分別經(jīng)歷72 h、216 h和432 h的電偶腐蝕后試樣2A12合金表面的細(xì)觀形貌。可以看出，經(jīng)歷不同腐蝕時間后試樣2A12合金表面都呈現(xiàn)明顯的局部點(diǎn)蝕特征。

對比發(fā)現(xiàn)，經(jīng)歷相同的腐蝕時間后，無外加應(yīng)力時試樣2A12合金表面的宏觀腐蝕形態(tài)基本為均勻腐蝕，金屬表面腐蝕主要是局部腐蝕，而隨著外加應(yīng)力的增大，蝕坑形狀由圓形變?yōu)闄E圓形；當(dāng)施加應(yīng)力達(dá)到0.75σs時，局部區(qū)域的蝕坑連接成片，蝕坑形狀呈現(xiàn)出狹長形。從蝕坑的大小和數(shù)目來看，隨著外加應(yīng)力的增大，蝕坑的深度和寬度增大，因局部蝕坑連成片使得總蝕坑數(shù)目相對減少，總的腐蝕程度明顯加劇。同時，隨著外加應(yīng)力的增大，腐蝕產(chǎn)物與基體2A12合金之間的黏著力不斷下降，最終導(dǎo)致試樣2A12合金表面腐蝕產(chǎn)物的脫落，出現(xiàn)大片較深的蝕坑。由此可知，外加應(yīng)力是通過改變試樣2A12合金表面的細(xì)觀組織結(jié)構(gòu)和腐蝕形態(tài)來加速2A12合金表面腐蝕的，尤其是促進(jìn)腐蝕向基體內(nèi)部發(fā)展。

(a)σ=0

(b)σ=0.25σs

(c)σ=0.50σs

(d)σ=0.75σs圖6 腐蝕72 h后試樣2A12合金表面的SEM照片F(xiàn)ig.6 SEM images of 2A12 alloy specimens after 72 h corrosion

外加應(yīng)力大小和腐蝕時間長短對鋁合金的電偶腐蝕行為有較大的影響，隨著外加應(yīng)力的增大、腐蝕時間的延長，腐蝕程度會逐漸加深。但相對于腐蝕時間，外加應(yīng)力的影響相對較小。這是因?yàn)樵趶椥宰冃畏秶?，試?A12合金表面的微觀結(jié)構(gòu)組織變化較小，且彈性變形是可逆的，其引起的力學(xué)化學(xué)效應(yīng)并不顯著，因而，外加應(yīng)力對金屬自腐蝕電位的影響就較小。

(a)σ=0

(b)σ=0.25σs

(c)σ=0.50σs

(d)σ=0.75σs圖7 腐蝕216 h后試樣2A12合金表面的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM images of 2A12 alloy specimens after 216 h corrosion

2.3 腐蝕后2A12合金的力學(xué)性能變化

圖9和圖10分別給出了不同外加應(yīng)力和不同腐蝕時間下2A12合金力學(xué)性能的測試結(jié)果。顯然，外加應(yīng)力和腐蝕時間增加均使2A12合金的力學(xué)性能指標(biāo)降低，而應(yīng)力的大小對2A12合金力學(xué)性能指標(biāo)有一定的影響，且相對于腐蝕時間的影響要小。

(a)σ=0

(b)σ=0.25σs

(c)σ=0.50σs

(d)σ=0.75σs圖8 腐蝕432 h后試樣2A12合金表面的SEM照片F(xiàn)ig.8 SEM images of 2A12 alloy specimens after 432 h corrosion

(a)屈服強(qiáng)度

(b)抗拉強(qiáng)度1.σ=0 2.σ=0.25σs 3.σ=0.50σs 4.σ=0.75σs圖9 外加應(yīng)力對2A12合金屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度的影響Fig.9 Effects of external stress on yield strength and tensile strength for 2A12 alloy

(a)延伸率

(b)斷面收縮率1.σ=0 2.σ=0.25σs 3.σ=0.50σs 4.σ=0.75σs圖10 外加應(yīng)力對2A12合金延伸率和斷面收縮率的影響Fig.10 Effects of external stress on elongation percentage and area reduction for 2A12 alloy

從電偶腐蝕對2A12合金力學(xué)性能的影響來看，腐蝕后表征材料塑性指標(biāo)的延伸率和斷面收縮率下降非常明顯，腐蝕時間為432 h、外加應(yīng)力為0.75σs情況下，2A12合金的斷面收縮率下降了62.2%，延伸率下降了45.1%；而2A12合金的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度變化相對較小(分別降低了16.8%和14.0%)。這說明2A12合金表面腐蝕引起的蝕坑和厚度的減薄，降低了2A12合金的承載能力。尤其是深入到基體內(nèi)部的蝕坑會在材料表面和內(nèi)部形成脆性的腐蝕產(chǎn)物，進(jìn)而使得材料的塑性性能下降。斷面收縮率的降幅比延伸率的降幅大，說明腐蝕環(huán)境導(dǎo)致材料的韌性降低，脆性增強(qiáng)，故拉伸過程中隨時會在塑性變形階段突然斷裂。

考慮到2A12合金的腐蝕特點(diǎn)，即腐蝕初期主要為局部點(diǎn)蝕，隨著腐蝕時間延長，點(diǎn)蝕會在材料表面不斷擴(kuò)展，并向基體內(nèi)部擴(kuò)展。加之制備過程中材料內(nèi)部會產(chǎn)生許多微缺陷(微孔洞、微裂紋等)，這就造成缺陷處的局部腐蝕速率加快，因此局部腐蝕的發(fā)生和發(fā)展對材料承載能力的影響最為嚴(yán)重。尤其是在外加應(yīng)力作用下蝕坑深度的增大，使得材料橫截面的承載面積相對減小，加之蝕坑附近區(qū)域的應(yīng)力集中，故其承載能力減小。當(dāng)2A12合金所受拉伸載荷增大到一定數(shù)值時，蝕坑部位率先達(dá)到斷裂條件，裂紋在這里形核，然后擴(kuò)展并導(dǎo)致2A12合金迅速斷裂。因此，腐蝕過程中局部區(qū)域的蝕坑深度的增大及其引起的該區(qū)域的應(yīng)力集中是導(dǎo)致腐蝕后2A12合金材料力學(xué)性能下降的主要原因。

3 材料壽命預(yù)測的動力學(xué)模型

3.1 性能和壽命預(yù)測的動力學(xué)模型

根據(jù)文獻(xiàn)[6-7]，無應(yīng)力狀態(tài)下2A12合金的失重率與腐蝕時間的關(guān)系符合下面的冪函數(shù)增長規(guī)律：

φ0=Atn

(1)

式中，φ0為金屬材料單位面積腐蝕失重率，kg/mm2；t為腐蝕時間，h；A和n為擬合參數(shù)。

有應(yīng)力狀態(tài)下其失重率φσ可表示為

(2)

式中，V為腐蝕區(qū)域的體積，mm3；σ為外加應(yīng)力，MPa；R是氣體常數(shù)，R=8.314 J/(mol·K)；T為溫度，K。

圖11是有無外加應(yīng)力狀態(tài)下偶對2A12/40CrNiMoA電偶腐蝕過程中2A12合金的失重率隨時間變化曲線。

1.σ=0 2.σ=0.25σs 3.σ=0.50σs 4.σ=0.75σs圖11 2A12/40CrNiMoA的失重率隨時間變化曲線Fig.11 Variation of weight loss rate with time for 2A12/40CrNiMoA

3.2 試樣2A12合金的性能預(yù)測

根據(jù)式(2)和文獻(xiàn)[9]所給出的細(xì)觀損傷力學(xué)計(jì)算方法，即可對不同腐蝕時間后試件的力學(xué)性能進(jìn)行預(yù)測。試樣的彈性模量和屈服強(qiáng)度預(yù)測結(jié)果見圖12?？梢钥闯?，應(yīng)力導(dǎo)致偶對2A12/40CrNiMoA的腐蝕速率增大，進(jìn)而引起材料力學(xué)性能降低。從2A12鋁合金腐蝕后力學(xué)性能變化的預(yù)測結(jié)果和測試數(shù)據(jù)對比可以看出，預(yù)測結(jié)果和測試數(shù)據(jù)有著很好的一致性。這說明本文預(yù)測方法是可行的。

(a)彈性模量

(b)屈服強(qiáng)度1.σ=0 2.σ=0.25σs 3.σ=0.50σs 4.σ=0.75σs圖12 不同應(yīng)力下2A12合金的力學(xué)性能隨腐蝕時間變化曲線Fig.12 Variation of the mechanical properties with corrosion time for 2A12 alloy under different stress states

4 結(jié)論

(1)無外加應(yīng)力時2A12合金表面的宏觀腐蝕形態(tài)基本為均勻腐蝕，但在掃描電鏡下可以明顯地觀察到金屬遭受的破壞以局部腐蝕為主；隨著外加應(yīng)力的增大，點(diǎn)蝕大面積發(fā)展成片，同時局部腐蝕向基體內(nèi)部深入發(fā)展。從蝕坑大小和數(shù)目來看，隨著外加應(yīng)力的增大，蝕坑的深度和寬度增大，因局部蝕坑連成片而總蝕坑數(shù)目相對減少，總的腐蝕程度明顯加劇。因此，外加應(yīng)力主要是通過改變2A12合金表面的微觀組織結(jié)構(gòu)和腐蝕形態(tài)來加速偶對中2A12合金表面的腐蝕，尤其是促進(jìn)腐蝕向基體內(nèi)部發(fā)展。

(2)從電偶腐蝕對2A12合金力學(xué)性能的影響來看，腐蝕后表征材料塑性指標(biāo)的延伸率和斷面收縮率下降非常明顯，腐蝕時間為432 h、外加應(yīng)力為0.75σs情況下拉伸試樣的斷面收縮率下降了62.2%，延伸率下降了45.1%。而2A12合金的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度變化相對較小，其下降幅度分別為19.9%和22.0%。因此，應(yīng)力水平因素對其強(qiáng)度指標(biāo)的影響不顯著，但對其塑性指標(biāo)的影響較為明顯。

(3)外加應(yīng)力和腐蝕時間對鋁合金的電偶腐蝕行為有較大的影響，且隨著外加應(yīng)力的增大、腐蝕時間的延長，腐蝕程度逐漸加重。但相對于腐蝕時間來說，外加應(yīng)力的影響相對較小。隨著應(yīng)力的增大和時間的延長，2A12合金的拉伸強(qiáng)度降低了，彈性變形能力和塑性變形能力不斷下降。

(4) 2A12合金的失重率與腐蝕時間和外加應(yīng)力的關(guān)系呈冪函數(shù)增長的規(guī)律。從2A12鋁合金腐蝕后力學(xué)性能變化的預(yù)測結(jié)果和測試數(shù)據(jù)對比可以看出，預(yù)測結(jié)果和測試數(shù)據(jù)吻合較好。

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(編輯 王艷麗)

Micro-mechanism of Galvanic Corrosion Behavior and Its Effects on Materials’ Performance

SHI Ping’an1LIU Daoxin2WAN Qiang1
1.Institute of Systemic Engineering, Chinese Academy of Engineering Physics,Mianyang, Sichuan,621900 2.School of Aeronautics, Northwestern Polytechnical University, Xi’an,710072

In order to study the effects of the stress and galvanic factors on the corrosion behavior of 2A12 alloy and 45 steel, a special loading device were applied to investigate the galvanic corrosion between 2A12 alloy and 45 steel under applied tensile stress in neutral 3.5% NaCl solution. The morphology changes on the surface of 2A12 alloy was investigated based on electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD), and the effects of galvanic corrosion on the mechanical properties of 2A12 alloy were investigated using the methods of tensile test. The results show that the morphology of corrosion possess characteristics of uniform pitting corrosion macroscopically however that of localize corrosion microscopically without the effects of external stresses. The pitting corrosion develops into larger dimension and the localized corrosion penetrated into the matrix with the external stress increased. The microcosmic structure and corrosion morphology of 2A12 alloy are changed from the external stress, which may evidently accelerate the galvanic corrosion of anode materials 2A12, especially localized corrosion expanded from the surface into the entrails. Based on the characteristics of corrosion metrics and the weight loss ratio of 2A12 in different external stresses and corrosion time, the forecasting model was established to predict the performance and life.

external stress; galvanic corrosion; corrosion morphology; microstructure ; forecasting model

2016-05-12

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11372295); 中國工程物理研究院重大基金資助項(xiàng)目(2009A0302018)；中國工程物理研究院重點(diǎn)學(xué)科項(xiàng)目

TG402; TG456.7

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.12.018

史平安，男，1964年生。中國工程物理研究院總體工程研究所副研究員。研究方向?yàn)椴牧虾昙?xì)觀力學(xué)行為及其老化性能預(yù)測方法。劉道新，男，1963年生。西北工業(yè)大學(xué)航空學(xué)院教授、博士研究生導(dǎo)師。萬 強(qiáng)，男，1979年生。中國工程物理研究院結(jié)構(gòu)力學(xué)研究所研究員、博士研究生導(dǎo)師。