孫 琦 羅小兵 李宛瓊 汪 超 李子越

（四川大學 原子核科學技術(shù)研究所 輻射物理及技術(shù)教育部重點實驗室 成都 610064）

14.8 MeV中子誘發(fā)238U裂變產(chǎn)物產(chǎn)額測量

孫 琦 羅小兵 李宛瓊 汪 超 李子越

（四川大學 原子核科學技術(shù)研究所 輻射物理及技術(shù)教育部重點實驗室 成都 610064）

裂變產(chǎn)物產(chǎn)額作為裂變過程的一個重要參數(shù)，其準確測量對有關(guān)裂變的很多方面都有重要意義。為了準確測量中子誘發(fā)238U裂變產(chǎn)物產(chǎn)額，利用中國工程物理研究院PD-300加速器上的T(d, n)4He反應(yīng)，產(chǎn)生14.8MeV的中子，誘發(fā)238U裂變。輻照過程中，通過金硅面壘半導體探測器監(jiān)測中子通量的變化。使用Al片作為監(jiān)測片計算整個照射過程中樣品的平均中子通量。輻照結(jié)束后，利用高純鍺(High-Purity Germanium, HPGe)探測器測得裂變產(chǎn)物特征γ射線計數(shù)，計算得到裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額，使用MCNPX軟件對中子的多次散射和自屏蔽效應(yīng)進行修正，并通過計算得到樣品和監(jiān)測片的自吸收修正、中子通量波動因子。得到了95Zr、127Sb、140Ba、147Nd、131I、103Ru等長半衰期產(chǎn)物的累積產(chǎn)額值，并將結(jié)果與以前的文獻值做了比對，研究結(jié)果有助于238U裂變產(chǎn)物產(chǎn)額的分析和評價。

238U，裂變產(chǎn)額，DT加速器中子源，活化法，蒙特卡羅

目前，以低濃縮的235U作為燃料的熱中子堆發(fā)展已經(jīng)非常成熟，但天然鈾礦中的235U含量只占0.714%，而238U占99.27%，致使人們尋求發(fā)展238U作為燃料的核反應(yīng)堆。近年來，釷鈾循環(huán)堆和快中子增殖堆發(fā)展非常迅速，迫切需要238U相關(guān)核數(shù)據(jù)支持。238U裂變產(chǎn)物產(chǎn)額有廣泛應(yīng)用，例如，裂變時燃料的燃耗、能量釋放的研究，衰變熱計算，反應(yīng)堆安全控制，乏燃料后處理等。應(yīng)用不同，需要的產(chǎn)物核數(shù)目和精度也不同，核診斷只需要幾個產(chǎn)物的產(chǎn)額，而衰變熱的計算需要用到一千多個產(chǎn)物核的產(chǎn)額[1]。由14 MeV附近中子誘發(fā)238U裂變的產(chǎn)額測量數(shù)據(jù)不多，且各家產(chǎn)額在一些產(chǎn)物上的差別較大，還有一些產(chǎn)物核的產(chǎn)額需要補充，例如127Sb，數(shù)據(jù)很少，且差異較大[2-7]。147Nd在燃耗監(jiān)測方面非常重要，但在各家的測量結(jié)果中其結(jié)果不如其他的核素統(tǒng)一，需要進一步驗證。這些長半衰期的核素產(chǎn)額測量值均存在一定差異。為了對長壽命核素的產(chǎn)額進行測定，選擇了高中子注量、長時間照射的方案。采用PD-300高壓倍加器，產(chǎn)生14.8MeV的中子，誘發(fā)238U裂變。通過高純鍺譜儀系統(tǒng)測量產(chǎn)物核發(fā)出的特征γ射線，能準確得到長半衰期產(chǎn)物的產(chǎn)額。

1 實驗過程

1.1 實驗原理

利用加速器產(chǎn)生的中子照射鈾樣品和監(jiān)測片。照射過程中平均中子通量的監(jiān)測片為27Al，27Al發(fā)生(n,α)反應(yīng)產(chǎn)生24Na，24Na衰變發(fā)出能量為1368.676 keV的γ射線。照射結(jié)束，根據(jù)半衰期需要冷卻一段時間后，測量24Na的γ射線能譜，即可通過計算得到照射時間內(nèi)中子的平均注量。對于裂變產(chǎn)物的測量，連續(xù)測量兩個月，根據(jù)衰變規(guī)律排除干擾核素的影響。測量裂變產(chǎn)物發(fā)出的特征γ射線的凈計數(shù)，根據(jù)測得的數(shù)據(jù)結(jié)合產(chǎn)額計算公式得到各核素的裂變產(chǎn)額，計算裂變產(chǎn)物產(chǎn)額如下[8]：

式中：S為HPGe譜儀系統(tǒng)記錄的所求核素A的特征γ射線的全能峰凈計數(shù)；λ為A的衰變常數(shù)；Φ為中子通量；σf為所用中子能量下的238U的裂變截面，取自ENDF (Evaluated Nuclear Data File)數(shù)據(jù)庫ENDF-B-VII.1；NU為樣品中238U的原子數(shù)目；t1為樣品受照時間；t2為樣品冷卻時間；t3為樣品實際測量時間；R代表實際時間；L代表活時；fall為修正因子；ε為高純鍺探測器系統(tǒng)的探測效率；Iγ為核素發(fā)射某能量下的特征γ射線分支比。

1.2 樣品制備

利用壓片機，將2 g左右分析純的U3O8樣品壓制成1.5 mm厚、直徑為20 mm的圓片。U的各同位素豐度為：238U 99.64%；235U 0.35%；234U 0.00183%；236U 0.00398%。其他同位素不會影響238U的測量結(jié)果。樣品前后各貼一片厚度為0.035mm、純度高于99.9%的Al箔，作為中子通量的監(jiān)測片，樣品編號分別為11、12，用于14.8 MeV左右的中子輻照。為屏蔽實驗大廳熱中子的影響，樣品與Al箔被整體封裝在0.3mm厚的鎘盒中，制備的兩個樣品中，11號樣品作為大廳散射本底監(jiān)測。具體樣品信息列于表1。

表1 樣品信息Table 1 Information of samples.

1.3 樣品照射

實驗布置如圖1所示。以靶點為中心，D束入射方向為正向，11號樣品放置在30°方向，與靶點距離8 m；12號樣品放置在48°方向，與靶點距離15.7 cm。金硅面壘半導體探測器放置在178°，與靶點距離55 cm。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device.

加速器靶管由不銹鋼制成，冷卻方式為水冷，氚靶的襯底材料為Mo，通過鍍在Mo表面的Ti吸附氚制成。由高壓倍加器PD-300產(chǎn)生225 keV的D離子束，轟擊氚靶，利用T(d, n)4He反應(yīng)，使樣品受到14.8 MeV中子的輻照，樣品受輻照的時間為32.7 h。

照射過程中，由于所用的為加速器中子源，且照射時間很長，通量不是一直恒定，而是存在一定的變化。由金硅面壘半導體探測器利用伴隨α粒子法監(jiān)測中子通量的變化，監(jiān)測結(jié)果如圖2所示。

圖2 中子通量隨時間變化Fig.2 Diagram of neutron flux vs. time.

1.4 放射性測量

1.4.1 HPGe譜儀系統(tǒng)

采用美國ORTEC公司生產(chǎn)的GEM30P4-76同軸型高純鍺γ譜儀，探頭水平放置，液氮制冷。主要參數(shù)為：晶體直徑為58.5 mm，長度為58.8 mm，探測器窗口距離晶體的前表面為5 mm；當前放時間常數(shù)為6 μs時，譜儀對60Co在1.33 MeV處的能量分辨率為1.85 keV。所用譜分析軟件為Gamma Vision，探頭整體封裝在鉛室中。

譜儀的探測效率刻度采用標準源法，結(jié)合距離變換法和多線法，用以消除級聯(lián)符合的影響[9-11]。使用單能標準源137Cs與多線標準源152Eu，二者半衰期很長，短期內(nèi)可認為是恒定的。首先測定單線源137Cs在距探頭5 cm處時，其發(fā)射的661.7 keV γ射線的全能峰凈計數(shù)，通過已知活度計算得到探測效率。接著用同樣的方法計算20 cm處譜儀對此能量的γ射線的探測效率，與5 cm處的效率相比得到一個比值。再測定當放射源距離探頭20 cm時，多線源152Eu發(fā)射的各能量γ射線的全能峰凈計數(shù)，計算出探測效率后，根據(jù)已知比值推出5 cm處對各能量γ射線的探測效率，繪制出的效率曲線如圖3所示。為了使峰面積計數(shù)的統(tǒng)計誤差控制在1%以下，樣品的測量位置距探頭5 cm。探測器效率刻度的不確定度是3%。

圖3 源距為5 cm時探測器對各能量射線的探測效率Fig.3 Efficiency of the detector for each energy when the sample distance is 5 cm.

1.4.2 γ射線測量

照射前，首先對樣品進行本底測量，以便在之后的計數(shù)中扣除相同能量下的γ全能峰計數(shù)本底，保證得到的計數(shù)都是由目標裂變產(chǎn)物發(fā)出的γ射線引起。

為了降低中子注量衰減對測量結(jié)果的影響，將樣品前后的兩監(jiān)測片疊在一起測量。對于14.8 MeV中子長時間輻照過的樣品，由于目標核素半衰期較長，輻照后，為了保證沒有短半衰期（幾小時以下）核素干擾，樣品經(jīng)過2d的冷卻后被送入HPGe γ譜儀。為了確定測得的γ射線為目標核素的γ射線，進行了連續(xù)測量，根據(jù)γ射線全能峰的能量以及計數(shù)的衰變情況，準確判斷目標核素。經(jīng)過判斷，目標核素列于表2，為一些長半衰期的核素。

表2 目標核素衰變數(shù)據(jù)Table 2 Objective radionuclides’ decay data.

2 數(shù)據(jù)處理

2.1 中子通量計算

本次照射一共持續(xù)32.7h，利用27Al(n,α)24Na反應(yīng)生成24Na，24Na發(fā)生β衰變，半衰期為15.03 h。記錄其中一條能量為1368.676 keV的γ射線，其分支比為99.993%，利用已知活化截面計算得到照射中子通量[12]。

式中：S代表1369.676 keV處的全能峰凈計數(shù)；λ代表24Na的衰變常數(shù)；NAl為所用監(jiān)測片中的Al原子數(shù)目；σE為27Al的活化截面值（取自ENDF/B-VII.1庫）；ε為HPGe譜儀系統(tǒng)對1368.676keV的γ射線的探測效率；Iγ代表1368.676keV的γ射線的分支比；t1為監(jiān)測片受照時間；t2為監(jiān)測片冷卻時間；t3為監(jiān)測片送入HPGe譜儀系統(tǒng)的測量時間；f代表總修正因子。

2.2 修正因子計算

2.2.1 自吸收修正

由于樣品與監(jiān)測片本身均存在一定厚度，所以會對發(fā)出的γ射線有一定吸收作用，會造成計數(shù)減少，需要進行修正。根據(jù)γ射線在物質(zhì)中的衰減規(guī)律，修正因子的計算式為[13]：

式中：μm為質(zhì)量衰減系數(shù)，cm-2·g-1，取自NIST-XCOM庫，并利用Origin軟件插值，分別得到相應(yīng)能量下U和O的衰減系數(shù)，根據(jù)U和O的比折算得到總的質(zhì)量衰減系數(shù)；tm為質(zhì)量厚度，g·cm-2。實驗選取的能量較高，經(jīng)過MCNP程序驗證，可以用簡潔的公式計算代替模擬來計算自吸收。

2.2.2 中子注量波動因子

加速器中子源在長時間照射時不能保證完全穩(wěn)定，因此中子注量率會有一定的波動，需要進行修正。修正時將多道記錄的實際計數(shù)作為權(quán)重乘以時間，與計算時用到的平均中子通量通過一定的關(guān)系，計算出修正因子K[7]：

式中：Δt為中子通量監(jiān)測時，設(shè)置的多道的每一道時間，為10 s；n為總道數(shù)；λ為所求核素的衰變常數(shù)；t1為樣品總輻照時長；φi為照射過程中金硅面壘型探測器監(jiān)測到的每道計數(shù)。

2.2.3 中子多次散射和自屏蔽效應(yīng)

加速器中反應(yīng)產(chǎn)生的中子并不是在真空中直接照射樣品，中間會經(jīng)過靶襯底、靶、冷卻水、樣品包層等物質(zhì)，中子在這些物質(zhì)中會發(fā)生多次散射。樣品本身有一定厚度，對中子有一定衰減作用。所以需要用MCNPX對這兩種效應(yīng)進行修正[14]。

進行多次散射修正時，首先需要模擬實驗條件下，樣品和監(jiān)測片中發(fā)生的反應(yīng)數(shù)，得到SU和SAl；然后模擬只存在中子源和樣品時，得到樣品發(fā)生的反應(yīng)數(shù)SU,V；只存在中子源和監(jiān)測片時，監(jiān)測片發(fā)生的反應(yīng)數(shù)SAl,V。則散射修正因子為：

進行自屏蔽修正時，對于樣品而言，沿中子入射方向?qū)悠贩譃?層，用各層之和與第一層的數(shù)據(jù)乘以總層數(shù)所得結(jié)果相比，即可得到樣品的自屏蔽修正因子DU：

然后求出監(jiān)測片的自屏蔽修正因子DAl。所以，總的自屏蔽修正因子為：

所有修正因子的結(jié)果列于表3，可以看出，修正因子對于最后結(jié)果的影響并不大。

表3 各種修正因子Fig.3 Various correction factors.

3 結(jié)果與討論

將計算得到的中子通量和各種修正因子代入式(1)，即可求得所需核素的裂變產(chǎn)額，結(jié)果列于表4，表4中也列出了部分已有的典型實驗數(shù)據(jù)值。

表4 14 MeV中子誘發(fā)238U裂變產(chǎn)物產(chǎn)額測量結(jié)果Fig.4 Fission product yields of 238U induced by 14-MeV neutrons (%).

實驗的不確定度主要來源于效率刻度不確定度3%，標準截面不確定度為1.7%，γ射線全能峰面積不確定度為0.89%-1.74%，衰變數(shù)據(jù)庫中γ射線能量與分支比不確定度為0.4%-1.1%。圖4為127Sb和147Nd的產(chǎn)額值與其他文獻的對比。

圖4 127Sb (a)和147Nd (b)產(chǎn)額結(jié)果與文獻值對比Fig.4 Comparison of present yield result with literature values of 127Sb (a) and 147Nd (b).

4 結(jié)語

本文利用活化法和U3O8樣品，測出了一些長半衰期產(chǎn)物的產(chǎn)額。對于95Zr，其測量結(jié)果與洛斯阿拉莫斯實驗室的MacInnes、Gooden等[5,7]的結(jié)果符合一致；103Ru、140Ba的產(chǎn)額值在誤差范圍內(nèi)與前人實驗值符合較好；對131I核素，其測量結(jié)果與MacInnes、Laurec等[4-5]的結(jié)果在誤差范圍內(nèi)符合，但與Broom等[6]的結(jié)果有較大差異；對于127Sb和147Nd與其他文獻的對比，結(jié)果與Laurec等[4]的結(jié)果相近，有助于消除產(chǎn)額值分歧。

致謝 感謝中國工程物理研究院物理與化學研究所的鄭普老師、朱傳新老師以及加速器組的全體老師對本實驗的幫助。特別感謝四川大學安竹研究員對整個實驗及論文的指導。

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Measurement of fission product yields on238U induced by 14.8-MeV neutrons

SUN Qi LUO Xiaobing LI Wanqiong WANG Chao LI Ziyue
(Key Laboratory of Radiation Physics and Technology of Ministry of Education, Institute of Nuclear Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610064, China)

Background： The precise measurement of fission product yields is significant to many aspects of fission, because it’s an important parameter in fission procedure. Purpose： The aim is to measure fission product yields of238U induced by neutrons accurately. Methods： The T(d, n)4He reaction on the PD-300 accelerator of China Academy of Engineering Physics was used to produce 14.8-MeV neutrons. The neutron flux was monitored by Au(Si) surface barrier semiconductor detector during the irradiation. The average neutron flux in the whole process of irradiation was calculated by Al. After the irradiation, the sample was placed in front of a high purity germanium detector to measure the characteristic gamma rays of the fission products. Then cumulative yields were calculated through the counts. The Monte Carlo program MCNPX was used to estimate the effects of multiple scattering and self-shielding of neutrons. The corrections of self-absorption and the neutron flux fluctuation were also calculated. Results： The fission product yields for some long half-life radionuclide, i.e.,95Zr,127Sb,140Ba,147Nd,131I,103Ru were determined. Conclusion：The results were compared with previous literature values, and they are helpful to the analysis and evaluation of238U yield.

238U, Fission yields, DT accelerator neutron source, Activation method, Monte Carlo

SUN Qi, female, born in 1993, graduated from Sichuan University in 2014, master student, focusing on nuclear technology and applications

LUO Xiaobing, E-mail: luoxb@scu.edu.cn

date: 2017-02-06, accepted date: 2017-04-11

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.070201

中國工程物理研究院中子物理學重點實驗室項目(No.2014BA06)資助

孫琦，女，1993年出生，2014年畢業(yè)于四川大學，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域為輻射物理與醫(yī)學物理

羅小兵，E-mail: luoxb@scu.edu.cn

2017-02-06，

2017-04-11

Supported by Key Laboratory of Neutron Physics, China Academy of Engineering Physics (No.2014BA06)