李 冬,曹瑞華,楊 航,王艷菊,曾輝平,張 杰,(.北京工業(yè)大學水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復工程北京市重點實驗室,北京 004；.哈爾濱工業(yè)大學城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 50090)

生物凈化低溫高鐵錳氨氮地下水氨氮去除機制

李 冬1*,曹瑞華1,楊 航2,王艷菊1,曾輝平1,張 杰1,2(1.北京工業(yè)大學水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復工程北京市重點實驗室,北京 100124；2.哈爾濱工業(yè)大學城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 150090)

在某水廠,對“兩級曝氣+兩級過濾”生物凈化工藝凈化低溫高鐵錳氨氮(5～7.8℃, Fe2+＞8.0mg/L, Mn2+＞3.0mg/L, NH4+-N＞3.0mg/L)地下水過程中,氨氮去除機制進行了試驗研究.試驗表明:一級和二級濾柱分別存在45.22%和35.97%的氮素損失(TNloss),DO實際耗值分別比理論值少24.67%和22.27%.利用DO計量關系證明TNloss過程是耗氧過程,TNloss與TNloss的DO耗值線性相關性較好,R2＞0.970.分析表明:TNloss產(chǎn)生于自養(yǎng)脫氮過程,與吸附、生物同化、異養(yǎng)反硝化和錳氧化耦合反硝化機制無關.利用氮素守恒和DO計量關系定量計算,一級和二級濾柱分別有51.40%、40.93%的氨氮由自養(yǎng)脫氮過程去除.生物硝化耦合自養(yǎng)脫氮是氨氮去除的主要途徑,且進水氨氮濃度越高,自養(yǎng)脫氮比例越高.

低溫；高鐵錳；氨氮；地下水；厭氧氨氧化；自養(yǎng)脫氮

《2015年中國環(huán)境狀況公報》[1]報告指出,全國地級以上城市集中式飲用水(地下水)水源地13.4%水質(zhì)不達標,主要污染物為鐵、錳和“三氮”(亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮和氨氮).近年來,除鐵除錳地下水廠水源受氨氮污染日益嚴重,例如,本文試驗所在的某水廠原水氨氮從 2009～2016年增加了近 0.7mg/L.鐵錳氨生物凈化濾池是鐵錳氧化菌(MnOB)與硝化菌(AOB和 NOB)的共生系統(tǒng),鐵錳氨在生物濾池內(nèi)可通過生物作用凈化去除[2-3].但是,當原水中同時存在高濃度鐵錳氨時,鐵優(yōu)先被去除,氨氮次之,錳最后才能被去除[4].目前研究認為,在中性環(huán)境條件下,飲用水中鐵主要通過化學氧化去除,錳主要通過MnOB氧化去除[2-3,5-6],氨氮則主要通過硝化途徑去除[7-9].最近有研究報道[10-12]采用生物濾池處理受氨氮污染的常溫地表飲用水時,氮素存在虧損,氨氮去除存在自養(yǎng)脫氮過程.Cai在利用單級生物濾池凈化鐵錳氨污染的地下水時[13],及利用“兩級曝氣+兩級過濾”工藝凈化低溫高鐵錳氨氮地下水時均發(fā)現(xiàn)出水存在氮素虧損、DO消耗異常.如果受氨氮污染的低溫高鐵錳地下水凈化過程中有一部分氨氮可以通過非硝化途徑去除,不僅可以減少氨氮硝化的DO耗值,降低硝氮產(chǎn)生,還可為MnOB提供更多DO,提高Mn2+去除率.為此,本文對“兩級曝氣+兩級過濾”除鐵除錳生物凈化工藝中的氨氮轉化去除機制進行了分析,以期更好地為鐵錳氨復合污染的低溫地下水凈化提供依據(jù).

1 材料方法

1.1 試驗裝置

在某地下水廠凈化間搭建“兩級曝氣+兩級過濾”中試試驗裝置,開展兩級生物凈化工藝中氨氮轉化去除機制分析.試驗裝置如圖1所示.兩根生物濾柱反應器均由有機玻璃制成,內(nèi)徑均為150mm,高 3000mm.濾料均采用水廠濾池的無煙煤濾料,級配1.0～1.2mm,濾層厚度一級1400mm,二級 1400mm.承托層均采用鵝卵石,級配1.2～20mm,厚度400mm.

圖1 反應器裝置Fig.1 Experimental equipment of the reactor

1.2 試驗水質(zhì)

試驗采用某地下水廠曝氣后原水,并通過蠕動泵人為配加硫酸錳(MnSO4?H2O)和硫酸銨[(NH4)2SO4],模擬高鐵錳氨氮復合污染的低溫地下水.水廠曝氣后原水及試驗配水主要水質(zhì)指標如表1所示.

表1 試驗水質(zhì)情況Table 1 Characteristics of the water for experiment

1.3 檢測方法

濾柱運行期間,反沖洗周期為 24h,反沖洗歷時4min,反沖洗強度10L/(m2?s),反沖洗4h后,當濾柱對鐵錳氨氮的凈化能力恢復至反沖洗前水平,生物濾層達到穩(wěn)定時取樣檢測,檢測項目及方法如下:Fe2+(二氮雜菲分光光度法),Mn2+(過硫酸銨分光光度法),NH4+-N(納氏試劑比色法),總Fe(二氮雜菲分光光度法),NO2--N(N-(1-萘基)-乙二胺光度法),(紫外分光光度法),化學需氧量(CODMn)(高錳酸鹽指數(shù)(酸法)),DO、p H、T(便攜式測定儀)(Qxi 315i-WTW).

1.4 分析及計算方法

試驗在低濃度鐵錳和氨氮、低濾速條件下連續(xù)進水啟動,視出水情況改變進水錳和氨氮濃度.試驗期間,根據(jù)濾柱成熟情況梯級提速.除鐵除錳生物濾柱進入高濃度鐵錳和氨氮(Fe2+＞8.0mg/L,Mn2+＞3.0mg/L, NH4+-N＞3.0mg/L)培養(yǎng)期后,對進出水鐵錳、“三氮”、DO進行檢測,根據(jù)DO計量關系和氮素守恒對氨氮的轉化去除機制進行分析.

1.4.1 氮素守恒計算式

式中: Δ(NO3--N)Th為硝氮理論生成量; Δ(NO3--N)Ac為硝氮實際生成量; Δ(NO3--N)dif為硝氮實際生成量與理論生成量的差值; Δ(NO2--N)C為亞氮減少量; Δ(NO2--N)Pr為亞氮生成量; Δ(NH4+-N)為氨氮減少量; TNloss為進出水氮素損失量; TNin為進水氮素總量; TNout為出水氮素總量,以上各參數(shù)單位均為mg/L; NLR為氮素損失率,%.

1.4.2 DO守恒計算式

式中: DOCTh為理論需氧量; DOCAc為實際耗氧量; ΔDOin為進水溶解氧量; ΔDOout為出水溶解氧量,各參數(shù)的單位均為mg/L.

2 結果與討論

2.1 高鐵錳氨氮凈化工藝中的TNloss和DOC分析高鐵(Fe2+＞8.0mg/L)高錳(Mn2+＞3.0mg/L)、高氨氮(NH4+-N＞3.0mg/L)地下水“兩級曝氣+兩級過濾”生物凈化工藝經(jīng)過 75d(0～75d培養(yǎng)階段,1d為1個周期)自然掛膜,啟動成功,出水鐵錳及氨氮被去除至痕量,出水滿足國家飲用水衛(wèi)生標準.此后,又經(jīng)過58d(76～133d培養(yǎng)階段)的濾速提升馴化培養(yǎng),成功實現(xiàn)低溫高鐵錳氨氮地下水高速凈化去除,如圖2～4所示.

圖2 生物濾柱運行過程中進出水亞鐵濃度變化Fig.2 Variation of Fe2+concentration during the period of operation of the biological filter

圖3 生物濾柱運行過程中進出水氨氮濃度變化Fig.3 Variation of NH4+-N concentration during the period of operation of the biological filter

圖4 生物濾柱運行過程中進出水錳濃度變化Fig.4 Variation of Mn2+concentration during the period of operation of the biological filter

圖5 生物濾柱運行過程中進出水總氮變化Fig.5 Variation of TN concentration during the period of operation of the biological filter

濾柱啟動過程中,進出水總氮見圖 5,出水總氮明顯低于進水總氮,氮素在整個培養(yǎng)周期內(nèi)均存在損失.取高濃度鐵錳氨氮培養(yǎng)階段(76～133d培養(yǎng)階段)的水質(zhì)(表 2),對除鐵除錳生物濾池中的氨氮去除轉化機制進行分析.該階段各級濾柱進出水“三氮”見表3、4,由表3和表4知,兩級生物凈化工藝凈化高濃度鐵錳氨氮時,進出水氮素不守恒.當生物濾柱培養(yǎng)成熟(87～133d)后,一級濾柱NLR平均為45.22%,二級濾柱NLR平均為35.97%.

由于原水pH值屬于中性偏弱酸性,Fe2+只能通過以化學氧化為主的作用去除[14-17],Mn2+只能通過生物氧化作用去除[15],因此,Fe2+和Mn2+的氧化過程DOC是定值,單位質(zhì)量 (以mg/L計) 的Fe2+和Mn2+氧化DOC分別為0.143和0.29mg/L.如果硝化是氨氮轉化去除的唯一途徑,則單位質(zhì)量 (以mg/L計)氨氮硝化DOC應該為4.57mg/L.濾柱培養(yǎng)過程中,DOCAc與 DOCTh如圖 6所示,在整個運行階段,DOCAc＜DOCTh.當濾柱運行穩(wěn)定后,一級濾柱中,DOCAc比DOCTh低24.67%,二級濾柱DOCAc比DOCTh低22.27%.如果氨氮全部是由硝化機制轉化去除,則進出水氮素應該守恒,DOCAc應該與 DOCTh一致[10-13],由以上分析可見,除鐵除錳生物濾池中,硝化并非是氨氮去除的唯一途徑.

表2 高鐵錳氨氮運行階段試驗水質(zhì)Table 2 Experimental water quality during the operation of high Fe2+, Mn2+and NH4+-N

表3 一級濾柱氮素守恒分析Table 3 The conservation analysis of nitrogen in the primary filter column

根據(jù) DO計量關系和氮素守恒規(guī)律,據(jù)式(1)、(2)、(5)、(7)計算發(fā)現(xiàn),濾柱培養(yǎng)成熟后,除去氨氮硝化、鐵錳氧化和 CODMn耗氧量外,各級濾柱仍有一部分 DO被消耗,如圖 7所示,對TNloss和TNloss過程中的DOCAc進行線性擬合見圖8和圖9.由圖知,一級濾柱和二級濾柱TNloss和TNloss的DOCAc線性擬合關系較好,R2值分別可達 0.970和 0.976,說明當濾柱培養(yǎng)成熟后,氮素損失的過程是一個耗氧的過程,一級濾柱和二級濾柱單位氮素損失(mg/L)平均DOCAc分別為1.921和1.986mg/L,低于氨氮硝化DOCTh的4.57mg/L.

表4 二級濾柱氮素守恒分析Table 4 Analysis of the nitrogen balance in the secondary filter column

圖6 DO實際耗值與理論耗值Fig.6 Actual consumption and theoretical consumption of DO

圖7 氨氮非硝化途徑去除耗氧情況Fig.7 DOC during the remove of NH4+-N by non-nitrification

圖8 一級濾柱氮素損失與DO耗值擬合關系Fig.8 Linear fitting relationship between TNlossand DOC in the primary filter

圖9 二級濾柱氮素損失與DO耗值擬合關系Fig.9 Linear fitting relationship between TNlossand DOC in the secondary filter

2.3 氮素損失機制分析

2.3.1 吸附機制 在高濃度鐵錳氨氮地下水處理中,水體中鐵氧化物會吸附水分子,在其表面形成α-FeOOH等羥基官能團[13],該官能團可以作為某些陰離子和陽離子的吸附劑[18],吸附磷酸鹽[19]、氨氮[20]、六價鉻[21]等,因此,生物濾池中TNloss有可能是氨氮被羥基氧化鐵吸附造成的.但是,由于除鐵除錳生物濾池是MnOB與AOB、NOB等菌種的共生系統(tǒng),如果TNloss確實是由于氨氮被吸附造成的,那么由于氨氮依舊停留在濾柱中,其最終還是會被生物濾柱中的硝化菌通過硝化反應轉化成硝態(tài)氮,并不會造成 TNloss,氨氮硝化過程中的 DOCAc也應該與 DOCTh相同[10].即使濾料未培養(yǎng)成熟階段,如果除鐵除錳濾池濾料表面具有吸附氨氮的活性濾膜,且假設氨氮被其吸附造成 TNloss,那么,吸附掉的氨氮最終還是要通過催化氧化才能去除,終極產(chǎn)物也是硝氮,不會造成 TNloss,而且接觸氧化途徑去除的氨氮DOC與硝化反應DOC相當[22].這顯然與圖5和圖6反映的事實相悖.另外,二級濾柱進水并不含有鐵,但是濾柱中依舊存在 TNloss.綜上可知,高鐵錳氨氮生物凈化工藝中的 TNloss并非是由于吸附作用造成的.

分析圖 6,濾柱啟動之初,由于新濾料物理吸附作用存在,導致一級濾柱 DOdif較大,隨著生物濾柱培養(yǎng)成熟,濾料吸附飽和,生物作用成為鐵錳氨去除的主要途徑,DOdif逐漸減小并趨于穩(wěn)定,由此進一步證明,濾柱培養(yǎng)成熟后,DOC異常是生物作用的結果,與吸附機制無關.濾柱啟動之初,進入二級濾柱的氨氮濃度極低,DOdif幾乎為零,隨著后期二級進水氨氮濃度增加,二級濾柱的DOdif開始增大,并隨著濾柱培養(yǎng)成熟而趨于穩(wěn)定,這進一步說明,DOC異常與生物去除氨氮的過程有關.濾柱培養(yǎng)成熟后,一級濾柱的 DOdif大于二級濾柱的DOdif,說明氨氮濃度越高,DOdif越大.結合表3和表4知,進水氨氮濃度越大,TNloss也越大,說明氮素虧損與生物去除氨氮的過程有關,與物理吸附作用無關.

2.3.2 錳氧化耦合反硝化 Mn2+的氧化過程伴隨著電子的釋放,因此Mn2+可以作為生物反硝化的電子供體,還原等硝酸鹽并造成 TNloss[23],其反應過程如式(10)所示.如果TNloss是錳氧化耦合反硝化作用造成的,并且假設進水中所有Mn2+參與錳氧化耦合反硝化過程,則單位質(zhì)量濃度(mg/L)的 Mn2+導致的 TNloss為0.112mg/L,Mn2+的去除量與TNloss應該存在擬合度較高的曲線.對Mn2+的去除量與TNloss進行線性擬合,見圖 10,兩者的相關關系較差,一級濾柱R2=0.441、二級濾柱R2=0.628,且斜率與理論值相對偏差(一級濾柱 400%,二級濾柱 26%)都較大,由此證明除鐵除錳生物濾池TNloss和DOC異常另有原因.

2.3.3 異養(yǎng)反硝化 在缺氧環(huán)境或者宏觀好氧但是微環(huán)境是缺氧的條件下,反硝化菌可以利用有機物作為電子供體,還原水體中的 NO2--N、NO3--N等硝酸鹽并造成TNloss.如果TNloss是由于異養(yǎng)菌的反硝化作用造成,則有機物的消耗量必定會隨著 TNloss的增加而增加.高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)可以用來表征水體中可降解有機物的污染程度.試驗期間原水的 CODMn＜2.8mg/L,不足以為反硝化菌提供足量的電子供體而發(fā)生反硝化脫氮過程[15,24],此外,試驗期間對進出水CODMn抽檢表明,CODMn去除量約為進水的18%左右,并不隨 TNloss的變化而波動變化,說明TNloss也并非是異養(yǎng)菌的反硝化作用造成的.

2.3.4 同化機制 微生物可以利用“三氮”作為自身代謝所需的營養(yǎng)物質(zhì),較之亞氮和硝氮,微生物更偏向于利用氨氮作為其自身代謝所需的氮素[10],因此 TNloss可能來源于生物同化.生物濾柱啟動過程中,濾柱中的生物總量是逐漸增加的,如果TNloss是源自于生物同化,則TNloss應該隨著啟動周期的延長而增加.當濾柱啟動成功后,生物總量處于動態(tài)平衡,此時 TNloss應該是一個定值.但是,濾柱啟動過程中 TNloss并沒有隨著 MnOB、AOB和NOB等菌種的增加而增加,反而在一級濾柱中有下降的趨勢,如圖 11所示,生物同化機制不能解釋TNloss的原因.并且,濾柱成熟后,二級濾柱 TNloss呈現(xiàn)上升趨勢,見圖 11,TNloss并非是一個定值,這也進一步說明同化作用機制不能解釋TNloss損失的原因.

圖11 濾柱運行過程中氮素損失量變化情況Fig.11 Variation of TNlossconcentration during the period of operation of the biological filter

2.3.5 自養(yǎng)脫氮(厭氧氨氧化)機制 在氨氮轉化去除過程中,筆者發(fā)現(xiàn)有微量的亞氮積累,尤其在各個階段濾速提升之初,如圖12所示.濾柱沿程“三氮”檢測表明,在亞氮積累最大的區(qū)間段,TNloss也最大,見圖 13.根據(jù)前文論述分析,有以下結論:(1)氨氮在除鐵除錳生物濾柱內(nèi)轉化去除的過程伴隨有 TNloss,氨氮轉化去除有硝化之外的途徑;(2)氨氮的非硝化轉化去除途徑是耗氧過程,單位氮素損失 DOC 平均為1.921mg/L(一級濾柱)和 1.986mg/L(二級濾柱),低于氨氮硝化4.57mg/L的DOC;(3)濾層內(nèi)發(fā)生TNloss的最大區(qū)間段同時也是亞氮積累量最大的區(qū)間段;(4)錳氧化耦合自養(yǎng)反硝化機制、異養(yǎng)反硝化機制、吸附機制、同化機制不是 TNloss和 DOC異常的主要原因.根據(jù)當前生物凈化技術研究成果[24-26]和以上結論特征,主導除鐵除錳生物濾柱內(nèi)發(fā)生TNloss和DOC異常的最有可能的途徑是自養(yǎng)脫氮的第二步,即厭氧氨氧化(ANAMMOX)過程.

圖12 生物濾柱運行過程中進出水亞氮變化Fig.12 Variation of NO2--N concentration during the period of operation of the biological filter

Pynaert等[27]、鄭平等[28]利用分子生物學手段揭示了限氧件下的 TNloss機理.氨氮的去除過程主要分為以下兩步:(a)在生物膜外,好氧條件下,好氧AOB菌將NH4+-N氧化成NO2--N;(b)通過擴散作用,NH4+-N和第一步生成的NO2--N傳遞進入到缺氧的生物膜內(nèi)部,再在厭氧 AOB菌的作用下,實現(xiàn)NH4+-N和NO2--N的同時去除,并造成 TNloss,其過程如式(11)所示.由式(11)知, 1mg/L的氨氮通過自養(yǎng)脫氮過程去除,DOCTh僅為1.94mg/L,低于氨氮硝化4.57mg/L的DOC,且該過程會有一部分氨氮轉化成N2逸出反應器造成 TNloss,并且在氨氮轉化去除過程中會伴有的生成和去除.本試驗中,氮素損失過程所總結出的規(guī)律與該過程中的特征高度一致,且該過程的DOCTh為1.94mg/L,與本試驗中氮素損失過程的 DO耗值 1.921mg/L(一級濾柱)和1.986mg/L(二級濾柱)較為接近,相對偏差僅為0.98%(一級濾柱)和2.37%(二級濾柱).

由式(11)知,如果氨氮的去除全部是由于ANAMMOX過程導致的,則ΔNH4+-N(氨氮的減少量)與ΔNO3-N(硝氮產(chǎn)生量)理論比值應該為8,如果全部的氨氮都是通過硝化反應轉化去除,則ΔNH4+-N與ΔNO3-N 理論比值應該為 1[29]. ΔNH4+-N/ΔNO3-N比值越大,則ANAMMOX過程越強,參與自養(yǎng)脫氮的氨氮量越多,反之則說明NOB活性越高,參與硝化反應的氨氮越多.各個階段的ΔNH4+-N/ΔNO3-N比值如圖 14所示,由圖知,隨著濾柱培養(yǎng)成熟,一級濾柱ΔNH4+-N/ΔNO3-N 的比值逐漸趨于 2,二級濾柱ΔNH4+-N/ΔNO3-N的比值趨于 1.5,說明濾柱中氨氮的去除是介于硝化與ANAMMOX之間的過程,即是兩者耦合作用的結果,且二級濾柱的自養(yǎng)脫氮性能稍低于一級濾柱.分析認為,一級濾柱中由于進水氨氮濃度較高,更易形成微缺氧環(huán)境,更有利于自養(yǎng)脫氮過程,所以氮素損失量較二級濾柱大,這與前文圖7分析得出的結論一致.

根據(jù)DO計量關系和氮素計量關系,對除鐵除錳生物濾柱中參與硝化反應和自養(yǎng)脫氮的氨氮比例進行定量計算,見表5和表6.由表5和表6知,在除鐵除錳生物濾池內(nèi),氨氮濃度越高,參與自養(yǎng)脫氮的氨氮比例越高.濾柱運行培養(yǎng)成熟后,當一級濾柱進水氨氮平均濃度為3.38mg/L時,參與自養(yǎng)脫氮過程的氨氮比例平均為51.40%,這比Yu等[10]在生物濾池處理地表水氨氮污染(NH4+-N平均濃度為 3.76mg/L)時得出的 43.00%的比例高,比李冬等[15]在單級生物濾池處理常溫低鐵錳高氨氮(NH4+-N平均濃度為3.11mg/L)地下水時得出的68.10%的比例低.當二級濾柱進水氨氮濃度平均為 1.17mg/L時,參與自養(yǎng)脫氮的氨氮比例平均為 40.93%,這比 Cai[13]在單級生物濾池小試試驗處理常溫低鐵錳氨氮(NH4+-N平均濃度為 1.03mg/L)時得出的 48.50%的比例低些.可見,由于水體環(huán)境不同,污染物種類不同,凈化工藝和運行方式不同,氨氮轉化去除的比例會有所差異.但是,以上試驗分析證明,在低溫高鐵錳氨氮地下水兩級生物凈化工藝中,氨氮的去除的確是生物硝化耦合自養(yǎng)脫氮反應的結果,與Yu等[10]、Cai等[13]、李冬等[15]在處理氨氮污染的飲用水時得出的結論不謀而合.

圖13 沿程亞氮變化情況Fig.13 Variation of NO2--N concentration in the filter layer

圖14 ΔNH4+-N/ΔNO3--N比值Fig.14 Ratio of ΔNH4+-N/ΔNO3--N during the period of operation of the biological filter

表5 一級濾柱氨氮轉化去除百分比Table 5 Percentage of removed NH4+-N in the primary filter column

表6 二級濾柱氨氮轉化去除百分比Table 6 Percentage of removed NH4+-N in the secondary filter column

3 結論

3.1 “兩級曝氣+兩級過濾”除鐵除錳生物濾池在凈化低溫(5～7.8℃)高鐵(Fe2+＞8.0mg/L)高錳(Mn2+＞3.0mg/L)高氨氮(NH4+-N＞3.0mg/L)地下水時,自養(yǎng)脫氮是造成TNloss和DOCAc＜DOCTh的原因,與吸附機制、同化機制、異養(yǎng)反硝化機制和錳氧化耦合反硝化機制無關,生物硝化與自養(yǎng)脫氮共同參與氨氮的轉化去除.當生物濾池培養(yǎng)成熟后,一級濾池NLR為45.22%,二級濾池NLR為35.97%,一級濾池DOCAc比DOCTh少24.67%,二級濾池DOCAc比DOCTh少22.27%.

3.2 水體環(huán)境和處理工藝不同、污染物種類及濃度不同,通過硝化和自養(yǎng)脫氮途徑轉化去除氨氮的比例會有所差異.除鐵除錳生物濾池培養(yǎng)成熟后,一級濾池中,51.40%的氨氮經(jīng)由自養(yǎng)脫氮過程去除,二級濾池中,40.93%的氨氮經(jīng)由自養(yǎng)脫氮過程去除.進水氨氮濃度越高,越易于形成微缺氧環(huán)境,自養(yǎng)脫氮過程去除氨氮的途徑越明顯.

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Removal mechanism of ammonia nitrogen in bio-purification process for high iron and manganese removal from low temperature groundwater.

LI Dong1*, CAO Rui-hua1, YANG Hang2, WANG Yan-ju1, ZENG Hui-ping1, ZHANG Jie1,2(1.Key Laboratory of Beijing Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2623～2632

The removal mechanism of ammonia nitrogen (NH4+-N) was analyzed about “two-stage aeration and two-stage filtration” process that was used to remove high iron (Fe2+＞8.0mg/L), manganese (Mn2+＞3.0mg/L) and NH4+-N (＞3.0mg/L) from low temperature (5～7.8℃) groundwater in a drinkingwater plant. The experiments showed that there was 45.22% and 35.97% nitrogen losses (TNloss) in the primary and secondary filter columns, respectively, and the actual DO consumption was 24.67% and 22.27% lower than the theoretical DO consumption. Moreover, the TNlossprocess was proved to be accompanied with DO consumption by DO measurement relationship. There was a good linear relationship between TNlossand its DO consumption, R2＞0.970. The analysis demonstrated that autotrophic nitrogen removal (N-removal) was the cause of TNloss, which was independent on the adsorption, biological assimilation, heterotrophic denitrification and manganese oxidative coupling denitrification. The calculation based on quantitative relationship between nitrogen conservation and DO measurement indicated that the contribution of autotrophic N-removal to NH4+-N removal was 51.40% and 40.93% in the primary and secondary filter columns, respectively. Both the nitrification reaction and the autotrophic N-removal process were the significant removal mechanism of NH4+-N. Moreover, with the higher concentration of NH4+-N, the contribution of autotrophic N-removal was also higher.

low temperature；high iron and manganese; NH4+-N；groundwater；anammox；autotrophic N-removal

X523

A

1000-6923(2017)07-2623-10

李 冬(1976-),女,遼寧丹東人,教授,博士,主要研究方向為水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復關鍵技術.發(fā)表論文160余篇.

2016-11-24

國家自然科學基金優(yōu)秀青年科學基金資助項目(51222807)

* 責任作者, 教授, lidong2006@bjut.edu.cn