徐一雯,蔣建國,2,3*,顏 楓,李天然(.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 00084；2.清華大學(xué)固體廢物處理與環(huán)境安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 00084；3.清華大學(xué)區(qū)域環(huán)境質(zhì)量協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 00084)

超聲波對(duì)粉煤灰提硅的強(qiáng)化效果研究

徐一雯1,蔣建國1,2,3*,顏 楓1,李天然1(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 100084；2.清華大學(xué)固體廢物處理與環(huán)境安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084；3.清華大學(xué)區(qū)域環(huán)境質(zhì)量協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100084)

針對(duì)粉煤灰含有大量硅元素的特點(diǎn),采用水熱-堿溶法進(jìn)行物質(zhì)提取,并研究超聲技術(shù)對(duì)粉煤灰提硅效果的影響.在無超聲條件下,反應(yīng)溫度由70℃提高到110 ,℃水熱反應(yīng)90min后粉煤灰提硅效率增加了41.7%.而在110℃下,反應(yīng)時(shí)間由10min增加到90min,提硅效率升高了 20.0%.高溫下(＞100 ),℃ 在水熱反應(yīng)前進(jìn)行超聲預(yù)處理可以縮短水熱反應(yīng)時(shí)間.在 45.0%的提硅效率下,超聲預(yù)處理 10min,水熱反應(yīng)時(shí)間可由60min縮短到20min.低溫下(＜100 ),℃ 在水熱反應(yīng)過程中同時(shí)進(jìn)行超聲處理可以提高提硅效率.在70℃下反應(yīng)10min,輔助600W超聲處理可以使提硅效率由1.9%提高至20.0%.提硅后,脫硅灰比表面積與孔體積明顯增大,具有作為廉價(jià)吸附材料的潛能.

粉煤灰；超聲；二氧化硅；水熱-堿溶技術(shù)

粉煤灰是煤炭燃燒過程中產(chǎn)生的固體廢棄物,每消耗4t煤就會(huì)產(chǎn)生1t粉煤灰[1].2014年我國粉煤灰年產(chǎn)量已達(dá)到5.78億t[2],但粉煤灰實(shí)際利用效率僅為 30%且高附加值的利用率極低[1],總堆存量已超過 14億 t[3].因此開展粉煤灰的綜合利用尤其是高附加值利用研究是一項(xiàng)十分重要且緊迫的工作.

粉煤灰主要由反應(yīng)活性較高的無定形態(tài)玻璃體構(gòu)成[4].SiO2是粉煤灰的主要化學(xué)組分,約占30%～60%[5-6].粉煤灰作為一種現(xiàn)成的廉價(jià)硅源,元素提取可以實(shí)現(xiàn)其減量化與資源化.常見的提取方法有高溫熔融法與水熱堿溶法,高溫熔融法利用固體堿顆粒在高溫(＞500 )℃ 下與粉煤灰反應(yīng)1～2h得到熔融物,進(jìn)一步通過溶解、老化、離心等操作得到含有硅酸離子的溶液[7-8];而水熱堿溶法則是在較低溫度(約100 )℃下,粉煤灰與堿溶液進(jìn)行液固反應(yīng)[2,9],反應(yīng)條件溫和但只能提取粉煤灰中玻璃態(tài)的SiO2[10].傳統(tǒng)提取方法反應(yīng)時(shí)間長,提取效率較低.在工業(yè)生產(chǎn)中,由于反應(yīng)溫度高,反應(yīng)裝置壓力大,對(duì)設(shè)備性能要求高,增加了投資成本并且難以實(shí)現(xiàn)連續(xù)運(yùn)行.

超聲波具有方向性好,穿透能力強(qiáng)的特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于化工合成中[11-13].通過聲化學(xué)效應(yīng),超聲可以創(chuàng)造高溫高壓的極端條件[14],增大液相中顆粒碰撞的速率[15],加速反應(yīng)發(fā)生.Musyoka等[16]利用超聲手段輔助粉煤灰合成沸石,結(jié)果表明在水熱反應(yīng)之前超聲40min可以將單相沸石A的合成時(shí)間由 2h縮短到 1h,超聲有助于粉煤灰中Al/Si的溶解并加強(qiáng)固液相表面的鍵合,可以顯著縮短粉煤灰的結(jié)晶時(shí)間[17-18].

本文以粉煤灰為原料,在傳統(tǒng)水熱堿溶法的基礎(chǔ)上,開展了輔助超聲手段對(duì)粉煤灰提硅效果影響的研究.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

表1 粉煤灰化學(xué)組成Table 1 Chemical composition of coal fly ash

本研究使用的粉煤灰來源于河北某電廠,用馬弗爐在900℃下灼燒3h以去除未燃盡碳,并用200目的篩分網(wǎng)篩分得到粒度＜74μm的粉煤灰備用.粉煤灰的主要化學(xué)組分為 SiO2、Al2O3與Fe2O3,除此之外,還含有少量的K、Ca、Ti、Mg、Na等元素,詳細(xì)成分見表1.粉煤灰X射線衍射圖如圖4所示.圖譜中出現(xiàn)了一系列尖銳且分布較窄的晶體特征峰,代表了SiO2、Fe2O3以及莫來石(Al6Si2O13).除此之外,樣品在衍射角為 20～30°時(shí)出現(xiàn)了饅頭型鼓峰,說明粉煤灰中還存在一定量的無定形態(tài)非晶體物質(zhì).

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 儀器構(gòu)成 實(shí)驗(yàn)裝置分為三個(gè)部分:第一部分為超聲預(yù)處理,采用儀器為超聲波清洗儀(寧波新芝生物科技股份,SB-300DTY).第二部分為水熱反應(yīng),采用儀器為水熱反應(yīng)釜(天合科研, 100mL聚四氟內(nèi)襯反應(yīng)釜,工作溫度≤250 ,℃工作壓強(qiáng)≤4Mpa,升降溫速率≤5℃ / min).第三部分為超聲同步處理,采用儀器為超聲波處理器(上海生析超聲儀器,FS-1200).

1.2.2 無超聲反應(yīng) 此階段超聲預(yù)處理的時(shí)間與同步超聲處理的功率均為 0.在聚四氟乙烯瓶中將5g固體NaOH溶解到20mL超純水中,再加入 10g粉煤灰形成懸濁液.放入水熱反應(yīng)釜中加熱到70、90、110 ,℃攪拌速度為300rpm,分別反應(yīng)10、20、30、60、90min.待反應(yīng)后的懸濁液冷卻到室溫,抽濾,將濾瓶中的溶液定容到 100mL,作為提取液;濾紙上固體放入烘箱中在 105℃下干燥12h,作為脫硅灰.

采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(美國賽默飛世爾科技,iCAP? 7400)測(cè)定提取液中元素Si的含量.其進(jìn)樣前處理程序?yàn)?在離心管中分別加入1.0mL提取液、0.3mL硝酸(分析純, 65.0%～68.0%)以及4.7mL超純水.通過一次性水系針頭濾器(Φ50mm×0.45μm)過濾,取 1.0mL濾液加入離心管并用超純水稀釋10倍,作為待測(cè)定的樣品備用.并對(duì)脫硅灰進(jìn)行表征:采用X射線高分辨率衍射儀(德國西門子,D8Advance型)測(cè)定合成產(chǎn)品的晶體結(jié)構(gòu)特征.采用比表面和孔隙度分析儀(美國麥克,ASAP2020HD88)測(cè)定合成樣品的比表面積與孔結(jié)構(gòu).

1.2.3 超聲預(yù)處理反應(yīng) 此階段同步超聲處理的功率為0.在聚四氟乙烯瓶中將5g固體NaOH溶解到20mL超純水中,再加入10g粉煤灰形成懸濁液.在 40℃下采用超聲波清洗儀進(jìn)行功率200W的超聲預(yù)處理10min.放入水熱反應(yīng)釜中加熱到110 ,℃攪拌速度為300rpm,反應(yīng)5、10、2、30、60min,記為超聲預(yù)處理組.其他條件不變,將在40℃下超聲波預(yù)處理功率為0的反應(yīng)組記為空白組.后續(xù)處理方式同1.2.2.

1.2.4 超聲同步處理反應(yīng) 此階段超聲預(yù)處理時(shí)間為0.在聚四氟乙烯瓶中將5g固體NaOH溶解到20mL超純水中,再加入10g粉煤灰形成懸濁液.放入水熱反應(yīng)釜中分別加熱到 70、90、110 ,℃攪拌速度為 300r/min,將超聲探頭放入水熱反應(yīng)釜中,輔助同步超聲處理,改變超聲功率,選取0、300、600W,反應(yīng)10min.后續(xù)處理方式同1.2.2.

1.3 評(píng)價(jià)方法

1.3.1 提硅效率 通過式(1)換算得到硅元素的提取效率.

式中:η為提取效率,%;C為 ICP測(cè)得硅的含量,ppm;n為稀釋倍數(shù);V為定容后含硅濾液的容積,mL;M為參與反應(yīng)的粉煤灰含量,g;ω為原始粉煤灰中SiO2的含量,%.

1.3.2 超聲能量利用率 通過式(2)計(jì)算單位超聲能量引起提硅效率變化的相對(duì)差值.

式中:φ為超聲能量利用率;η1為超聲功率為P1時(shí)對(duì)應(yīng)的提取效率,%;η0為超聲功率為P0時(shí)對(duì)應(yīng)的提取效率,%;t為超聲反應(yīng)時(shí)間,min.

2 結(jié)果與討論

2.1 反應(yīng)時(shí)間與反應(yīng)溫度對(duì)提硅效率的影響

不同反應(yīng)溫度條件下硅元素提取效率隨反應(yīng)時(shí)間的變化如圖1所示.在相同溫度下,提硅效率隨著反應(yīng)時(shí)間的延長而增加.將反應(yīng)時(shí)間由10min增加到90min時(shí),70、90、110℃下提硅效率分別增加5.9%、26.8%、20.0%.并且隨著反應(yīng)時(shí)間的延長,提硅效率增加速率變緩.NaOH溶液與粉煤灰接觸時(shí),可以破壞其表面結(jié)構(gòu),使得粉煤灰內(nèi)部的非晶狀玻璃體物質(zhì)熔融溶解[19],得到Na2SiO3提取液.延長反應(yīng)時(shí)間增加了粉煤灰與NaOH溶液的接觸時(shí)間,有利于反應(yīng)的完全發(fā)生;而在低溫(70 )℃下,延長反應(yīng)時(shí)間不能進(jìn)一步增加其提硅效率,可能是因?yàn)樵诘蜏叵翹aOH溶液與粉煤灰的反應(yīng)性不強(qiáng),粉煤灰部分參與反應(yīng).

在相同的反應(yīng)時(shí)間下,硅元素提取效率均隨反應(yīng)溫度的提高而增加.將溫度由 70℃增加到110℃時(shí),在 10min下提硅效率由 1.9%提高到29.4%;在 90min下提硅效率由 7.8%提高至49.5%.這說明在短期內(nèi)水熱反應(yīng)還未達(dá)到平衡,在較長的反應(yīng)時(shí)間下,溫度促進(jìn)效應(yīng)體現(xiàn)地更加明顯.提高反應(yīng)溫度有可能促進(jìn)粉煤灰中的某些化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,有利于打開粉煤灰表面孔穴,提高粉煤灰的反應(yīng)活性.

圖1 不同溫度下提硅效率隨水熱反應(yīng)時(shí)間變化Fig.1 The change of extraction efficiency with reaction time at different temperatures

整體來說,在低溫下增加反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)提硅效率的促進(jìn)作用有限,在反應(yīng)平衡后提高反應(yīng)溫度可進(jìn)一步明顯增加提硅效率.為達(dá)到 45.0%的提取效率,反應(yīng)需要在110℃下進(jìn)行至少60min.在工業(yè)生產(chǎn)中,當(dāng)反應(yīng)器溫度超過 100℃時(shí),反應(yīng)器需要完全密封,設(shè)備內(nèi)部壓力大,對(duì)設(shè)備性能提出了較高的要求,并且存在一定的安全隱患.

2.2 超聲預(yù)處理對(duì)提硅效率的影響

圖2所示為110℃時(shí)超聲預(yù)處理組與空白組中反應(yīng)時(shí)間對(duì)硅元素提取效率的影響.在預(yù)處理階段,由于反應(yīng)溫度較低(40 ),℃ 提硅反應(yīng)基本上沒有發(fā)生,預(yù)處理10min后,超聲預(yù)處理組和空白組的提硅效率均不足 0.1%.而在水熱反應(yīng)階段(110 ),℃ 提硅效率明顯增加.其中,空白組提硅效率隨水熱反應(yīng)時(shí)間的延長明顯增加,而超聲預(yù)處理組提硅效率增加速率較緩.當(dāng)反應(yīng)時(shí)間由5min增加到60min時(shí),空白組與超聲預(yù)處理組提硅效率分別增加16.0%、6.5%.

當(dāng)水熱反應(yīng)時(shí)間為5min時(shí),超聲預(yù)處理可以明顯提高水熱反應(yīng)的提硅效率,由 29.1%提高到39.7%;當(dāng)水熱反應(yīng)時(shí)間為 60min時(shí),超聲預(yù)處理組與空白組的提硅效率無明顯變化.這說明在110℃下進(jìn)行超聲預(yù)處理不能改變水熱反應(yīng)的反應(yīng)平衡,但可以提高初期反應(yīng)速率,使得水熱反應(yīng)更快達(dá)到反應(yīng)平衡.因此,在一定的提硅效率下,超聲預(yù)處理手段可以明顯縮短水熱反應(yīng)的反應(yīng)時(shí)間.為達(dá)到 45.0%的硅元素提取效率,輔助10min超聲預(yù)處理,水熱反應(yīng)時(shí)間可由 60min縮短到 20min.超聲振動(dòng)會(huì)產(chǎn)生空化微泡,微泡內(nèi)部形成高溫高壓的極端環(huán)境[15].在氣泡的高速運(yùn)動(dòng)過程中,相界面被不斷更新,可以破壞固-液兩相間的液膜[13],加速傳質(zhì)過程,提高反應(yīng)速率.

圖2 110℃下超聲預(yù)處理組與空白組提硅效率對(duì)比Fig.2 The comparison of extraction efficiency between ultrasonic pretreatment group and blank group at 110℃

2.3 超聲同步處理對(duì)提硅效率的影響

不同反應(yīng)溫度下硅元素提取效率隨超聲功率變化如圖3所示.在100℃以下,提硅效率隨超聲功率增加而明顯提高,當(dāng)超聲功率由 0增加到600W時(shí),在70、90℃下,粉煤灰中硅的提取效率分別增加了18.1%、11.8%.超聲波具有一定的能量,作用于反應(yīng)體系時(shí),其能量會(huì)被溶液與固體顆粒吸收,使得粉煤灰顆粒持續(xù)振動(dòng),破壞粉煤灰顆粒的表面結(jié)構(gòu),增大接觸面積[4,13],促進(jìn)顆粒中可溶物的溶解.而當(dāng)溫度升高到 110℃時(shí),變化幅度不足1.5%,超聲功率對(duì)硅元素提取效率無明顯影響.說明在此條件下,超聲功率不是水熱反應(yīng)的限制因素,在高溫下超聲處理的效果不明顯.

圖3 不同超聲溫度下超聲功率對(duì)提硅效率的影響Fig.3 The influence of ultrasonic treatment power on extraction efficiency at different temperatures

表2 不同溫度下超聲能量利用率[(kWh)-1]Table 2 The utilization efficiency of ultrasound power at different temperatures [(kWh)-1]

將上述數(shù)據(jù)代入公式(2)得到不同溫度下超聲能量利用效率,如表 2所示.可以發(fā)現(xiàn)相比于300W超聲處理,提高處理功率至600W,超聲利用效率明顯增大.在相同超聲處理功率條件下,超聲能量利用效率隨著溫度的升高而降低.因此低溫下高功率同步超聲處理的效果更加明顯.其中,在110℃下超聲功率由0增加到300W時(shí)提硅效率略有降低,因此出現(xiàn)了負(fù)值.但由于其絕對(duì)值較小,因此可認(rèn)為在高溫下超聲同步處理對(duì)提硅反應(yīng)基本無影響.

2.4 脫硅灰表征

選取2.3節(jié)中在70℃下反應(yīng)10min后得到的脫硅灰,并記為FA-70 ;℃選取輔助600W超聲并在 70℃下反應(yīng) 10min后得到的脫硅灰,并記為FA-70℃+UL600W;原始粉煤灰記為 FA.為探究脫硅灰后端利用的可能性,對(duì)其礦物組成以及孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征.

圖 4所示為兩種脫硅灰與原始粉煤灰的XRD圖譜.FA-70℃與FA在衍射角為20～30°間存在彌散型鼓峰,對(duì)應(yīng)無定形態(tài)二氧化硅[20].而在的圖譜中卻不能明顯地觀察到此鼓峰.這說明在 70℃下,直接利用堿溶液無法將粉煤灰中大量無定形態(tài)玻璃體浸出,需要超聲手段輔助提硅.除此之外,FA-70 ℃+UL600W在衍射角為 14°、24°時(shí)出現(xiàn)尖銳的羥基方鈉石(Na8[AlSiO4]6(OH)2)晶體峰.這說明粉煤灰與堿溶液反應(yīng)生成了羥基方鈉石部分殘留在脫硅灰表面.

圖4 粉煤灰與脫硅灰XRD圖譜Fig.4 XRD patterns of coal fly ash and silicon-extracted fly ash

表3所示為原始粉灰與兩種脫硅灰比表面積、孔體積與孔徑數(shù)據(jù).與原始粉煤灰相比,堿處理后的脫硅灰比表面積、孔徑與孔體積均增大;超聲輔助堿處理后比表面積進(jìn)一步增大,孔體積明顯增加.由于粉煤灰溶于水后呈堿性并且表面均為開放性孔穴,常被用于吸附廢水中的氨氮以及重金屬[21-23].而經(jīng)過堿處理和超聲輔助堿處理后的粉煤灰孔穴被進(jìn)一步打開、促進(jìn)新孔的產(chǎn)生,提高了粉煤灰作為一種廉價(jià)吸附劑的應(yīng)用潛能[24].

表3 粉煤灰與脫硅灰孔隙結(jié)構(gòu)Table 3 Structural characteristics of coal fly ash and silicon-extracted fly ash

3 結(jié)論

3.1 未進(jìn)行超聲處理時(shí),反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度均與提硅效率表現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系.在 110℃下反應(yīng)60min,粉煤灰提硅效率可達(dá)45.0%.

3.2 采用超聲預(yù)處理輔助提硅,在實(shí)驗(yàn)條件下,超聲預(yù)處理不能改變水熱反應(yīng)的反應(yīng)平衡,但可以明顯提高反應(yīng)初期的提硅速率,因此可以縮短水熱反應(yīng)時(shí)間.超聲預(yù)處理10min可以使得反應(yīng)時(shí)間由60min縮短到20min.

3.3 采用超聲同步輔助提硅,當(dāng)反應(yīng)溫度低于100℃時(shí),超聲處理對(duì)粉煤灰提硅反應(yīng)具有明顯的促進(jìn)作用;而在 110℃下,超聲同步處理對(duì)水熱反應(yīng)基本上無影響.

3.4 對(duì)脫硅灰進(jìn)行表征并與原始粉煤灰進(jìn)行對(duì)比,超聲同步處理后脫硅灰中無定形態(tài)的SiO2含量明顯減少,并且生成了新的物相羥基方鈉石(Na8[AlSiO4]6(OH)2),比表面積、孔徑與孔體積也明顯增加.

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Enhancement effects of ultrasound on the extraction efficiency of silicon from coal fly ash.

XU Yi-wen1, JIANG Jian-guo1,2,3*, YAN Feng1, LI Tian-ran1(1.School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.Key Laboratory for Solid Waste Management and Environment Safety, Ministry of Education, Tsinghua University, Beijing 100084, China；3.Collaborative Innovation Center for Regional Environmental Quality, Tsinghua University, Beijing 100084, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2656～2661

Silicon is the most abundant element in coal fly ash (CFA). In this study, silicon was extracted from CFA by hydrothermal-alkaline technique and the enhancement effects of ultrasonic techniques was also discussed. Raising temperature from 70 to 110 , the extraction efficiency was increased by 41.7% after 90℃℃min reaction, while at 110 ℃the extraction efficiency was elevated by 20.0% after reaction time was extended from 10min to 90 min. Under the condition of 90 min reaction at 110 , the extraction efficiency reached 49.5%. At high temperature (＞100 ), ultrasound℃℃pre-treatment could shorten the reaction time. When the extraction efficiency was higher than 45.0%, the hydrothermal reaction time was shortened from 60 min to 20 min by 10 min pretreatment of ultrasound. At lower temperatures (＜100 ), ℃the silicon extraction efficiency was upregulated with simultaneous hydrothermal and ultrasonic treatment. When the ultrasonic treatment power was raised from 0 to 600W, the extraction efficiency was increased from 1.9% to 20.0% after 10 min reaction at 70 . The surface area and pore volume of coal fly ash were markedly increased after silicon extraction,℃ which would be benefit for its potential utilization as cheap adsorbents.

coal fly ash；ultrasound；silica；hydrothermal alkaline technique

X705

A

1000-6923(2017)07-2656-06

徐一雯(1994-),女,四川巴中人,清華大學(xué)碩士研究生,主要從事固體廢棄物處理處置與資源化的研究.

2016-11-07

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21576156)

* 責(zé)任作者, 教授, jianguoj@mail.tsinghua.edu.cn