胡德志，吳金隨

(1.華北科技學(xué)院 機(jī)電工程學(xué)院，北京 東燕郊 065201；2.華北科技學(xué)院 理學(xué)院，北京 東燕郊 065201)

多脈沖飛秒激光燒蝕中反射率的變化對激光燒蝕閾值影響的研究

胡德志1，吳金隨2

(1.華北科技學(xué)院 機(jī)電工程學(xué)院，北京 東燕郊 065201；2.華北科技學(xué)院 理學(xué)院，北京 東燕郊 065201)

為了提高飛秒激光微加工的精度，研究了多脈沖飛秒激光燒蝕積累效應(yīng)形成的機(jī)理。以銅靶為例，利用時域有限差分法(FDTD)對雙溫方程進(jìn)行求解，得到了電子、離子亞系統(tǒng)溫度及激光燒蝕閾值隨反射率變化的規(guī)律。結(jié)果表明：在多脈沖激光燒蝕中前一個脈沖激光破壞了靶材表面的結(jié)構(gòu)，使激光的反射率下降，導(dǎo)致后一脈沖激光燒蝕閾值大幅度下降。這解釋了多脈沖飛秒激光燒蝕中燒蝕閾值不斷變化的現(xiàn)象。同時，它表明在多脈沖飛秒激光加工過程中，我們必須考慮反射率的變化對激光燒蝕的影響才能實現(xiàn)高精微加工。

雙溫方程；反射率；燒蝕閾值；時域有限差分法；電聲弛豫時間

0 引言

隨著寬帶可調(diào)諧激光晶體和自鎖模技術(shù)的出現(xiàn)，飛秒激光技術(shù)得到突飛猛進(jìn)的發(fā)展[1,2]。飛秒激光具有極短的脈沖寬度、極高的峰值功率和極寬的光譜范圍，在強(qiáng)場激光物理、超快化學(xué)動力學(xué)、微結(jié)構(gòu)材料科學(xué)和生命科學(xué)等不同領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用[3-7]。在激光微加工領(lǐng)域，飛秒激光具有加工精度高、熱效應(yīng)小、損傷閾值低的特點(diǎn)，但是多脈沖飛秒激光和物質(zhì)作用過程中前一個飛秒脈沖作用后，對下一個飛秒脈沖燒蝕閾值的影響是如何產(chǎn)生的有待深入研究。目前，對激光燒蝕研究表明：飛秒激光和金屬材料相互作用的過程中，金屬材料中的電子吸收激光能量，激發(fā)出大量的高能電子。隨后，電子亞系統(tǒng)經(jīng)過一個能量弛豫過程，很快形成費(fèi)米分布，同時通過發(fā)射聲子將能量傳遞給晶格。不同的研究小組觀測到不同金屬材料內(nèi)部電聲弛豫時間，從幾百飛秒到幾十皮秒不等[8-12]。同時，他們通過實驗得到同種材料的激光燒蝕閾值也有較大的差別。還有許多研究表明飛秒單脈沖高功率激光作用后材料表面形成獨(dú)特的波紋圖樣等[13-16]。近年來，各國學(xué)者對多脈沖激光燒蝕后所表現(xiàn)出來的新現(xiàn)象也進(jìn)行了大量研究，如飛秒脈沖激光燒蝕金屬的剩余熱能，多脈沖的積累效應(yīng)等。值得一提的是: 有實驗表明：延遲100ps的雙脈沖飛秒激光產(chǎn)生的燒蝕大于同等能量的單脈沖激光產(chǎn)生的燒蝕[17]。多脈沖飛秒激光作用后激光燒蝕閾值有所降低[18][19]。本文將重點(diǎn)研究單脈沖飛秒激光燒蝕后材料表面對激光反射率的改變對下一個脈沖激光燒蝕的影響。

本文以銅為例，利用雙溫方程模擬得到高斯波形的飛秒激光燒蝕銅靶時，電子、離子亞系統(tǒng)的溫度隨時間演化的圖像。進(jìn)而從理論上可以得到飛秒激光燒蝕銅靶時電聲弛豫時間。同時，模擬了不同反射率下，電子、離子亞系統(tǒng)的溫度及電聲弛豫時間的變化。

1 理論模型

(1)

(2)

其中： Ci為離子的比熱容；Ce為電子的比熱容；ke為電子熱導(dǎo)率；A(x,t)為激光熱源項。為了使模擬結(jié)果更接近實際情況，我們在激光熱源項中加入描述脈沖激光波形的高斯函數(shù)q(t)[21]，如下：

A(x,t)=(1-R)αq(t)exp[-αx]

(3)

q(t)=q0exp[-4ln(2)(t/tp-1)2]

(4)

其中：q0為激光功率密度；R、α分別為反射率和光學(xué)吸收系數(shù)；g為電聲耦合系數(shù)。

雙溫模型中最根本的物理量電聲耦合系數(shù)g=3?γλ〈ω2〉/πkB，可以通過實驗測量得到[22]。在數(shù)值模擬中，Ce受溫度的影響較大。當(dāng)電子亞系統(tǒng)的溫度低于費(fèi)米溫度TF=EF/kB時, 電子比熱容和電子亞系統(tǒng)的溫度成正比，即Ce=π2(kBTe/EF)NekB/2=γTe, 其中Ne為單位體積內(nèi)電子數(shù)密度, g 為電子比熱容常數(shù)。當(dāng)電子亞系統(tǒng)的溫度高于費(fèi)米溫度時，電子比熱容的值是一個常數(shù)，即Ce=3NekB/2。本文在數(shù)值模擬中，采用的銅物理熱屬性參數(shù)如下：[23]

熱導(dǎo)率k=4.01 W/m·K, 電子比熱容常數(shù) g=97 J/cm3·K2, 晶格比熱Ci=3.46 J/m3·K, 吸收系a=8.36×105cm-1, 反射率R=96%,耦合系數(shù)g=700 GW/cm3·K, 費(fèi)米能級EF=7 eV。

2 數(shù)值模擬

2.1 電子和離子亞系統(tǒng)的溫度隨時間演化的規(guī)律

首先，我們模擬波長為780 nm、脈寬為140 fs的飛秒激光在燒蝕銅靶的激光閾值0.5 J/cm2下[24]，靶材表面電子和離子兩個亞系統(tǒng)的溫度隨時間演化圖像，如圖1所示。

圖1 激光燒蝕銅靶材表面電子和離子亞系統(tǒng)溫度演化規(guī)律

由圖1可以看出：在單個脈沖激光作用時間內(nèi)，銅靶材表面的電子對激光高頻電磁場的響應(yīng)速度極快，直接吸收激光能量，電子亞系統(tǒng)極速升溫。與此同時，由于離子質(zhì)量遠(yuǎn)大于電子質(zhì)量，對激光高頻電磁場幾乎沒有響應(yīng)，離子亞系統(tǒng)的溫度幾乎不變。當(dāng)脈沖激光停止作用時，電子亞系統(tǒng)的溫度達(dá)到最大值11129 K。電子和離子亞系統(tǒng)之間溫度差也達(dá)到最大值。其后，電子通過向外輻射受限縱光學(xué)聲子(LO聲子)給離子亞系統(tǒng)傳遞能量，這是電子能量弛豫的主要方式。LO聲子的輻射時間雖然只有200 fs左右，但是需要產(chǎn)生大量的聲子輻射來減小載流子的能量(約1 eV)，從而使得電子亞系統(tǒng)冷卻的時間較長。如圖1所示，電聲弛豫時間達(dá)到4 ps。同時，在這段時間內(nèi)，離子亞系統(tǒng)的溫度持續(xù)上升，經(jīng)過約4 ps后，電子亞系統(tǒng)的溫度和離子亞系統(tǒng)的溫度達(dá)到一致，為2834 K?？梢?，離子亞系統(tǒng)的溫度略高于金屬銅的沸點(diǎn)溫度2811 K。這說正好說明飛秒激光燒蝕與納米激光燒蝕有本質(zhì)的區(qū)別。飛秒激光的燒蝕不是熱平衡燒蝕，而是非平衡燒蝕。在電子亞系統(tǒng)將能量傳遞給離子亞系統(tǒng)過程中，金屬材料表面沒有發(fā)生固液相變。這已經(jīng)被飛秒激光和納秒激光燒蝕后靶材表面形貌的巨大區(qū)別間接證明了[24]。從另外一個方面看，這個結(jié)果表明，我們可以通過雙溫方程直接模擬得到激光燒蝕金屬的燒蝕閾值。

為了更好的說明激光燒蝕閾值的確定過程，本文給出了不同激光功率下，離子亞系統(tǒng)溫度演化規(guī)律，如圖2所示。隨著單脈沖激光的能量從0.3 J/cm2逐漸增加到0.7 J/cm2，離子亞系統(tǒng)的平衡溫度也由1817 K的上升到3840 K。由此，可見我們可以直接通過模擬得到的電子和離子亞系統(tǒng)的平衡溫度是否大于或等于金屬靶材的沸點(diǎn)，來判斷單脈沖激光的燒蝕能量閾值。從而，我們可以通過該方法很好的指導(dǎo)單脈沖激光燒蝕金屬靶材的實驗。

實際上，當(dāng)飛秒激光脈沖能量大于0.5 J/cm2時，銅靶材表面物質(zhì)已經(jīng)被激光燒蝕，大量能量被帶走，剩下來沒有被燒蝕物質(zhì)的溫度應(yīng)該遠(yuǎn)小于3840 K。這說明，模擬得到的離子亞系統(tǒng)的溫度在激光燒蝕閾值下是比較準(zhǔn)確的，但是對大于燒蝕閾值的高能激光，模擬結(jié)果是偏大的。要得到更準(zhǔn)確的溫度場分布，必須考慮被燒蝕的物質(zhì)帶走的能量。這還有待深入研究。

圖2 不同激光功率下，離子亞系統(tǒng)溫度演化規(guī)律

2.2 多脈沖飛秒激光燒蝕吸收系數(shù)變化對燒蝕的影響

考慮到單脈沖燒蝕后，材料表面的形貌的改變必然會導(dǎo)致激光反射系數(shù)的改變，從而影響到材料對激光能量的吸收。由于前一個脈沖激光燒蝕能量的不同導(dǎo)致銅靶表面破壞程度的不同，我們假設(shè)被燒蝕后的三個銅靶對波長為780 nm飛秒激光的反射率分別為96%、95%、94%時，模擬得到第二次燒蝕過程中靶材表面電子亞系統(tǒng)和離子亞系統(tǒng)溫度演化的圖像，如圖3所示。

從圖3中電子和離子亞系統(tǒng)溫度隨時間的變化可知，當(dāng)銅靶材對飛秒激光的反射率下降時，電子亞系統(tǒng)的最高溫度顯著增加，同時，這也直接導(dǎo)致離子亞系統(tǒng)的最高溫度也顯著增加。離子亞系統(tǒng)的最高溫度從2834 K(反射率為96%)變?yōu)?009 K(反射率為94%)。顯然，這是由于計算中使用的脈沖激光功率一直不變的結(jié)果。反過來，這說明銅靶對激光的反射率為94%時脈沖激光的燒蝕閾值一定遠(yuǎn)小于0.5 J/cm2。圖3還直觀的顯示出電子和離子亞系統(tǒng)達(dá)到平衡時所需的電聲耦合弛豫時間的變化趨勢。當(dāng)電子亞系統(tǒng)的溫度提高后，電聲耦合弛豫時間也越來越長。這與電聲耦合作用的機(jī)理是一致的。

圖3 被燒蝕過的銅靶對波長為780 nm的飛秒激光的反射率分別為94%、95%、96%時，再次被燒蝕過程中電子和離子亞系統(tǒng)溫度的演化規(guī)律

為了更好體現(xiàn)單飛秒激光燒蝕靶材后，材料表面形貌的改變對下一個脈沖激光燒蝕的影響，本文還給出了不同飛秒激光反射率下，飛秒激光燒蝕的理論閾值，如圖4所示。

圖4 飛秒激光反射率和飛秒激光燒蝕的理論閾值函數(shù)關(guān)系

從圖4中曲線的變化趨勢可以看出，當(dāng)激光反射率逐漸降低時，激光燒蝕閾值也逐漸降低。當(dāng)激光反射率為96%時，激光燒蝕閾值為0.5 J/cm2。當(dāng)銅靶材對激光的反射率變?yōu)?0%時，激光燒蝕閾值下降為0.2 J/cm2。這表明多脈沖飛秒激光燒蝕比單脈沖飛秒激光燒蝕更容易，與文獻(xiàn)[17]給出的實驗結(jié)果一致。同時，它也還顯示出：當(dāng)前一脈沖燒蝕靶材后，原來靶材表面的形貌被破壞，產(chǎn)生燒蝕波紋[13-16]對激光反射率的影響，直接決定了下一個脈沖激光燒蝕的效果。當(dāng)多脈沖不斷作用于靶材表面時，反射率不斷的變化，必將導(dǎo)致燒蝕閾值的不斷變化。

這也解釋了不同的實驗小組給出的燒蝕閾值有很大偏差的原因。

3 總 結(jié)

(1) 本文利用雙溫模型通過模擬得到了飛秒脈沖激光燒蝕閾值下電子、離子亞系統(tǒng)的溫度隨時間演化的規(guī)律。結(jié)果表明，當(dāng)電子和離子亞系統(tǒng)的溫度達(dá)到金屬的沸點(diǎn)時，發(fā)生破壞性燒蝕。同時，這表明可以通過模擬電子和離子亞系統(tǒng)的平衡溫度是否達(dá)到對應(yīng)的金屬材料的沸點(diǎn)，來判斷是否發(fā)生了破壞性燒蝕。另外一個方面，這也表明可以采用雙溫模型模擬得到不同脈寬激光燒蝕各種金屬材料的激光閾值。還可以用來模擬微納米加工中能量分布情況，以及激光對納米器件的損傷量。

(2) 考慮到單脈沖飛秒激光燒蝕金屬靶材后，金屬表面形貌的改變對激光反射率的影響。模擬得到不同激光反射率下，電子、離子亞系統(tǒng)的溫度隨時間演化的規(guī)律和激光燒蝕閾值。結(jié)果表明，反射率的變化對電子、離子亞系統(tǒng)的平衡溫度影響很大。激光燒蝕閾值的變化說明多脈沖飛秒激光燒蝕金屬靶材的過程中，后一激光脈沖的燒蝕受前一激光脈沖燒蝕影響很大。這應(yīng)該是多脈沖激光燒蝕積累效應(yīng)產(chǎn)生的一個重要原因。

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TheinfluenceofablationthresholdcausedbythechangeofreflectivityinMulti-pulsefemtosecondlaserablation

HU De-zhi1, WU Jin-sui2

(1.SchoolofMechanicalandElectricalEngineering,NorthChinaInstituteofScienceandTechnology,Yanjiao, 065201,China)(2.SchoolofMathematicsandPhysics,NorthChinaInstituteofScienceandTechnology,Yanjiao, 065201,China)

To improve the precision of femtosecond laser micro-machining，the paper studied the mechanism of the multi-pulse femtosecond laser ablation incubate effect. Taking the copper targets as an example, the regulation of the evolution of Electron and Ion subsystem temperature and laser ablation threshold was obtained by solving the two temperature equation using finite-difference time-domain (FDTD) method. The results showed that in multi-pulse femtosecond laser ablation process, the first pulse laser destroyed the target surface, as a result, the laser reflectivity decreased, and then the next laser ablation threshold decrease. It explained the phenomenon that the laser ablation threshold was changing in multi-pulse femtosecond laser ablation process. In order to achieve the high-precision control of Micro-machining, the influence of laser ablation caused by the change of reflectivity must be considered.

Two Temperature Equation; Reflectivity; Ablation threshold；Finite-difference time-domain method；Electron-phonon relaxation time

2017-06-10

中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)資助(3142014035)

胡德志(1980-)，男，湖北潛江人,碩士，華北科技學(xué)院機(jī)電工程學(xué)院副教授，從事激光微加工方面的研究。 E-mail:hudezhi@ncist. edu.cn

TN249

A

1672-7169(2017)04-0057-05