楊智遠(yuǎn)，江國和，張旭升，魏海軍，姜小鑫

(1.上海海事大學(xué) 商船學(xué)院，上海 201306； 2.上海711研究所，上海 200090)

船用柴油機(jī)SCR催化劑性能測試分析

楊智遠(yuǎn)1，江國和1，張旭升1，魏海軍1，姜小鑫2

(1.上海海事大學(xué) 商船學(xué)院，上海 201306； 2.上海711研究所，上海 200090)

為評(píng)定V2O5/TiO2催化劑在船舶低速電噴柴油機(jī)SCR(selective catalytic reduction)系統(tǒng)的適用性與經(jīng)濟(jì)性，本文基于D-1000-5電動(dòng)振動(dòng)臺(tái)和康明斯ISDe4-SCR性能試驗(yàn)臺(tái)架，分別對(duì)國內(nèi)生產(chǎn)的A、B、C三組V2O5/TiO2催化劑小樣進(jìn)行活性和抗振性實(shí)驗(yàn)，最終選定催化劑B為船用中速機(jī)SCR目標(biāo)催化劑，并在6CS21/32大功率船用中速機(jī)試驗(yàn)臺(tái)上對(duì)目標(biāo)催化劑B進(jìn)行D2、E3循環(huán)測試。臺(tái)架測試結(jié)果表明：國產(chǎn)V2O5/TiO2催化劑的經(jīng)濟(jì)性較進(jìn)口催化劑略有提高，中高排氣溫度下脫硝率可達(dá)90%、較低排氣溫度下活性各有差異；排氣溫度高于250 ℃時(shí)，催化劑B的脫硝率穩(wěn)定在80%以上，可進(jìn)一步研究其船用低速機(jī)SCR系統(tǒng)的特性；催化劑C的活性和機(jī)械強(qiáng)度滿足船用中速機(jī)SCR要求，溫度低于250 ℃時(shí)，轉(zhuǎn)化效率急劇降低，但其價(jià)格低，具有較強(qiáng)的船用中速機(jī)市場競爭力；催化劑A溫度窗較窄，僅適用于排氣溫度高于330 ℃的發(fā)動(dòng)機(jī)上；催化劑封裝可提高催化劑抗振動(dòng)沖擊能力。

V2O5/TiO2催化劑； 活性； 抗振性； NOx排放； 臺(tái)架試驗(yàn)； 溫度窗； 適用性

船舶柴油機(jī)的有害排放對(duì)大氣環(huán)境的污染日益加劇，在全球范圍內(nèi)，船舶柴油機(jī)的排氣引起的大氣污染約占5%～10%，局部地區(qū)(如挪威)已達(dá)30%～40%[1]。2008年全球海運(yùn)船舶排放的NOx和SOx分別占世界NOx和SOx排放總量的18%～30%和9%[2],所以船用柴油機(jī)有害污染物的排放所造成的大氣污染已經(jīng)到了不容忽視的程度。2008年10月IMO通過了《MARPPOL 73/78公約》附則VI《防止船舶造成空氣污染規(guī)則》的修正案，其中規(guī)定了TierⅠ-Tier Ⅲ三個(gè)級(jí)別的船舶柴油機(jī)NOx排放體系。從2011年1月1日起TierⅡ在全球范圍內(nèi)開始實(shí)施， TierⅡ階段NO排放量比TierⅠ階段降低16%～20%；從2016年1月1日起TierⅢ優(yōu)先在排放控制區(qū)內(nèi)開始實(shí)施，要求NOx排放量相比Tier I階段降低80%[3]。

降低船舶柴油機(jī)NOx排放有兩種方法：機(jī)內(nèi)凈化控制法和機(jī)外控制法[4]。從現(xiàn)有的技術(shù)手段來看，機(jī)內(nèi)控制法可以滿足船舶柴油機(jī)NOx排放的TierⅡ標(biāo)準(zhǔn)，但是若要滿足TierⅢ標(biāo)準(zhǔn)，除將常規(guī)發(fā)動(dòng)機(jī)改為雙燃料發(fā)動(dòng)機(jī)外，則必須采取機(jī)外控制措施[5-6]，如廢氣再循環(huán)(EGR)技術(shù)或選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)技術(shù)。

STX-MAN 6S35ME-B9船用低速電噴柴油機(jī)可以達(dá)到TierⅡ排放要求，為使其滿足TierⅢ的要求，需增加一套Urea-SCR后處理設(shè)備。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)以氨(NH3)作為還原劑，其活性測試的基本原理為：在一定條件下吸附在催化劑表面上的NH3與NOx反應(yīng)生成N2和H2O，從而減少了大氣污染[7-10]。

1 SCR催化劑選型

貴金屬催化劑指含有Pt、Pd、Rh和Ag等貴金屬類的催化劑，以顆粒狀A(yù)l2O3和整體陶瓷作為載體，Richard等催化劑的催化活性進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)過渡金屬Pt對(duì)SCR催化劑的催化活性具較高的改善作用[11]。V2O5/TiO2催化劑以TiO2作為載體，V2O5為主要活性成分[12]。表面呈酸性，容易結(jié)合堿性的氨，使其在催化劑表面進(jìn)行反應(yīng)，具有較高的轉(zhuǎn)化率。G．Ramis、G．Busca等認(rèn)為WO3、MoO3這些助催化劑的加入，可以與TiO2發(fā)生協(xié)同作用使得SCR催化劑活性有所增強(qiáng)。分子篩催化劑是采用離子交換方法制成的金屬離子交換分子篩。分子篩主要包括γ-分子篩、ZMS、MFI、MOR等。其中，在ZMS上負(fù)載CuO，F(xiàn)eO的分子篩催化劑研究和應(yīng)用最多[13]。

船用柴油機(jī)排氣中的SO2濃度較高，通?？梢缘綌?shù)十甚至數(shù)百ppm。分子篩催化劑抗SO2的能力差，在船用柴油機(jī)排氣中容易中毒；而V2O5/TiO2催化劑抗SO2中毒能力較強(qiáng)，能夠長期穩(wěn)定工作。貴金屬催化劑由于使用了貴金屬作為活性成分，所以成本高。

V2O5/TiO2催化劑具有活性溫度區(qū)間合適、抗SO2中毒能力較強(qiáng)、成本低的優(yōu)點(diǎn)，本實(shí)驗(yàn)選用3組不同廠家生產(chǎn)的V基催化劑為實(shí)驗(yàn)對(duì)象。對(duì)其活性、強(qiáng)度、抗振能力進(jìn)行測試，以論證在船用發(fā)動(dòng)機(jī)上使用的可行性，3組催化劑性能見表1所示，其中A主要用于工業(yè)領(lǐng)域，特別是礦山機(jī)械；B主要用于車用柴油機(jī)；C主要用于電站鍋爐NOx排放。通過對(duì)3種不同用途的催化劑進(jìn)行試驗(yàn)，選出適合船用發(fā)動(dòng)機(jī)SCR系統(tǒng)使用的催化劑。

表1 3組V基催化劑

2 SCR催化劑小樣測試

根據(jù)以上選型，對(duì)國產(chǎn)SCR催化劑A、B、C 3組催化劑小樣分別進(jìn)行測試。測試分為兩個(gè)部分：1)催化劑進(jìn)行活性試驗(yàn)，考察其活性溫度區(qū)間是否包括船用柴油機(jī)排氣溫度區(qū)間；2)對(duì)擠出式催化劑C進(jìn)行振動(dòng)試驗(yàn)，考察其是否滿足船用條件下的機(jī)械強(qiáng)度要求。

船舶航行過程中的橫搖、縱搖、橫縱搖等運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，會(huì)對(duì)SCR反應(yīng)器及催化劑造成一定的振動(dòng)損壞，影響脫硝性能。催化劑封裝是降低振動(dòng)沖擊的有效手段，一般由鋼板、襯墊等組成，可封裝為2×2或2×3模塊，其中2×2封裝測試樣品的尺寸為500 mm×315 mm×315 mm。

2.1催化劑小樣活性試驗(yàn)

試驗(yàn)采用康明斯ISDe4-SCR試驗(yàn)臺(tái)，主體設(shè)備如圖1所示，尿素噴射系統(tǒng)包括威孚噴射泵和博世噴嘴，噴射壓力為7bar。催化劑活性試驗(yàn)樣本及試驗(yàn)條件如表2所示。

圖1 催化劑活性試驗(yàn)臺(tái)Fig.1 Catalyst activity test bench

Table2Catalystactivitytestsamplesandtestconditions

組別規(guī)格環(huán)境溫度/℃環(huán)境濕度/%A150CPSI,36L,4層排列,表面積55m23436B150CPSI,36L,4層排列,表面積55m23647C35CPSI,36L,單層排列,表面積28m23844

在發(fā)動(dòng)機(jī)額定工況且還原劑過量條件下，3種催化劑最大NOx轉(zhuǎn)化率如圖2所示。其中，溫度T=(T1+T2)/2。T1為入口測點(diǎn)溫度;T2出口測點(diǎn)溫度。

圖2 3組催化劑小樣活性試驗(yàn)結(jié)果Fig.2 The test results of three groups catalyst activity

由圖2可知，催化劑小樣A的活性溫度窗較窄，適用于排氣溫度在330 ℃以上的發(fā)動(dòng)機(jī)，低于該溫度時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化率較低；催化劑小樣B活性溫度窗口覆蓋了船用中速柴油機(jī)和部分船用低速柴油機(jī)排氣溫度區(qū)間，能較好地解決船用柴油機(jī)低轉(zhuǎn)速、低負(fù)荷時(shí)排氣溫度較低的技術(shù)難題，但其孔密度應(yīng)降低，以緩解船用低速機(jī)灰分和硫化物的影響，為船用低速機(jī)SCR反應(yīng)器催化劑的選型提供了研究基礎(chǔ)；催化劑C的溫度窗口與船用中速機(jī)排氣溫度范圍相適應(yīng)，但由于其最佳的反應(yīng)溫度在270 ℃以上，故對(duì)船用低速機(jī)不適用。綜上，可以在船用中速機(jī)SCR系統(tǒng)臺(tái)架上進(jìn)一步論證催化劑B的性能。

2.2催化劑小樣強(qiáng)度試驗(yàn)

先用錘擊法分別對(duì)A、B、C 3組催化劑小樣進(jìn)行簡單機(jī)械強(qiáng)度破壞性試驗(yàn)。3種催化劑的機(jī)械強(qiáng)度有明顯差異：催化劑A的機(jī)械強(qiáng)度最高，涂層粘附最牢；催化劑B的機(jī)械強(qiáng)度次之；催化劑C機(jī)械強(qiáng)度較低。這與前述催化劑成型工藝影響的討論結(jié)果一致。因此僅需驗(yàn)證催化劑C能否滿足船用排氣管路使用環(huán)境要求，就可以確定以上3種都能滿足船用環(huán)境對(duì)催化劑的機(jī)械強(qiáng)度要求。

催化劑小樣實(shí)驗(yàn)在D-1000-5電動(dòng)振動(dòng)臺(tái)上進(jìn)行，其測量范圍為DC-21 kHz，加速度計(jì)采用CA-YD-126，其測量范圍為0．3 Hz～10 kHz。測試參數(shù)設(shè)定：頻率2～25 Hz,位移1.6 mm；頻率25～100 Hz，加速度40 m/s2，催化劑振動(dòng)試驗(yàn)臺(tái)如圖3所示。

催化劑振動(dòng)試驗(yàn)按照J(rèn)B150．16-2009《試驗(yàn)室環(huán)境試驗(yàn)方法-振動(dòng)試驗(yàn)》的標(biāo)準(zhǔn)，試驗(yàn)環(huán)境溫度20 ℃，相對(duì)濕度59%。按上表頻率范圍，以每分鐘一個(gè)倍頻程的掃頻速率進(jìn)行10次掃頻循環(huán)進(jìn)行耐振試驗(yàn)，若沒有危險(xiǎn)頻率則在上限頻率上，則試驗(yàn)在水平和豎直2個(gè)相互垂直的軸線上進(jìn)行，每個(gè)軸向試驗(yàn)總的持續(xù)時(shí)間至少2 h。其中，危險(xiǎn)頻率指的是機(jī)械共振及其他響應(yīng)現(xiàn)象，如顫振。振動(dòng)試驗(yàn)對(duì)包覆了30%、50%、100%微膨脹抗振襯墊的SCR催化劑C，按設(shè)定的振動(dòng)測試條件，分別對(duì)垂向(Z向)、橫向(X向)及縱向(Y向)連續(xù)完成。試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示，試驗(yàn)結(jié)束檢查催化劑C小樣，未發(fā)現(xiàn)明顯破損情況。

圖3 催化劑振動(dòng)試驗(yàn)臺(tái)Fig.3 Catalyst vibration test bench

圖4 催化劑C強(qiáng)度試驗(yàn)結(jié)果Fig.4 The test results of catalyst C′s Strength

2.3 3組催化劑測試結(jié)果分析

通過對(duì)3組催化劑小樣進(jìn)行的活性和機(jī)械強(qiáng)度測試，結(jié)論如表3。

表3 催化劑測試對(duì)比

從表3中可以看出，催化劑A在低溫段活性一般，強(qiáng)度高，適用于高速船用柴油機(jī)SCR系統(tǒng)；催化劑B在250 ℃～500 ℃溫度窗內(nèi)，有較好的脫硝能力且強(qiáng)度亦滿足要求，具有船用低速機(jī)的研究潛力；催化劑C與催化劑B在260 ℃以上的活性基本相同，強(qiáng)度略低，不適用于船用低速機(jī)，但催化劑C價(jià)格更具船用中速機(jī)的市場競爭力。

3 船用大功率發(fā)動(dòng)機(jī)測試

3.1 6CS21/32 SCR系統(tǒng)及測試工況

通過對(duì)A、B、C 3組催化劑小樣在康明斯ISDe4-SCR臺(tái)架的活性測試和強(qiáng)度測試結(jié)果分析，選定催化B為主要研究對(duì)象，進(jìn)一步研究其在中低速SCR系統(tǒng)的脫硝能力以及是否滿足實(shí)船要求。選用711研究所自主研發(fā)的6CS21/32發(fā)動(dòng)機(jī)SCR測試平臺(tái)對(duì)其測試，系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)臺(tái)架如圖5所示，其主要參數(shù)為功率1 320 kW，缸徑210 mm，沖程320 m，NOx傳感器為德國大陸電子，精度為0～1 500×10-6。

圖5 6CS21/32 SCR系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)臺(tái)架Fig.5 6CS21/32 SCR system test bench

尾氣檢測設(shè)備采用上海滬江柴油機(jī)排放檢測科技有限公司的CAI-600測試儀。測試階段分別采用D2、E3循環(huán)，其中D2循環(huán)是恒速輔發(fā)動(dòng)機(jī)循環(huán)，為船舶發(fā)電機(jī)組負(fù)荷特性工況；E3是推進(jìn)器原理運(yùn)轉(zhuǎn)的主、輔發(fā)動(dòng)機(jī)，為船舶推進(jìn)特性工況，測試工況如表4所示。

表4 D2、E3循環(huán)工況參數(shù)

3.2 6CS21/32 SCR系統(tǒng)測試結(jié)果分析

根據(jù)D2、E3循環(huán)的要求，分別對(duì)6CS21/32 SCR系統(tǒng)在負(fù)荷特性和推進(jìn)特性條件下分別進(jìn)行了催化劑B的測試。受實(shí)驗(yàn)條件的限制，本測試過程中未能采集氨泄露量和發(fā)動(dòng)機(jī)各個(gè)工況下的排氣流量。負(fù)荷特性工況下的脫硝測試結(jié)果如圖6～8，推進(jìn)特性工況下的脫硝測試結(jié)果如圖9～11。

由圖6可知，D2循環(huán)下，催化劑B在6CS21/32發(fā)動(dòng)機(jī)SCR系統(tǒng)上負(fù)荷特性各工況點(diǎn)的脫硝率可以達(dá)到88%以上，低負(fù)荷情況下脫硝甚至達(dá)到97%以上，但是催化劑B的脫硝率隨著負(fù)荷的增加呈下降趨勢，最終穩(wěn)定在85%左右，這與NOx的生成機(jī)理和燃油中硫化物的影響有關(guān)。由圖7可知NOx比排放率較原機(jī)大幅度降低，滿負(fù)荷情況下NOx比排放率由9.5 g/(kw·h)降至1.03 g/(kw·h)。原機(jī)的NOx比排放率呈下降趨勢，而SCR后的NOx比排放率呈上升趨勢，與圖6原因相同。圖8表明排溫正好處于催化劑最佳反應(yīng)溫度窗內(nèi)。從以上3張圖上可以看出催化劑B的脫硝效果可以滿足TierⅢ的要求。

圖6 D2循環(huán)各工況點(diǎn)NOx脫除率Fig.6 The rate of DE-NOx on D2 cycle

圖7 D2 循環(huán)各工況點(diǎn)NOx比排放率Fig.7 The net Specific NOx on D2 cycle

圖8 D2 循環(huán)各工況點(diǎn)排氣溫度Fig.8 The temperature on D2 cycle

由圖9、10可知，E3循環(huán)下，催化劑B在6CS21/32發(fā)動(dòng)機(jī)SCR系統(tǒng)推進(jìn)特性各工況點(diǎn)的脫硝率可以達(dá)到88%以上，低負(fù)荷情況下甚至達(dá)到97%以上；NOx比排放率較原機(jī)大幅度降低，滿負(fù)荷情況下NOx比排放率由9.5 g/(kw·h)降至1.03 /g(kw·h)。發(fā)動(dòng)機(jī)測量時(shí)間的各個(gè)工況點(diǎn)與負(fù)荷特性一致，脫硝率與比排放率呈一致狀態(tài)。圖11中25%、50%工況時(shí)，反應(yīng)前后測量溫差較大，是由于前后測量時(shí)間跨度較大引起。脫硝率的降低與SCR后NOx比排放率的上升符合NOx生成機(jī)理和催化劑B的老化過程，同時(shí)催化劑B的老化過程與燃油中的硫含量有較大關(guān)系。從圖中可以看出催化劑B的脫硝效果可以滿足TierⅢ的要求。

圖9 E3循環(huán)各工況點(diǎn)NOx脫除率Fig.9 The rate of DE-NOx on E3 cycle

圖10 E3循環(huán)各工況點(diǎn)NOx比排放率Fig.10 The net specific NOx on E3 cycle

圖11 E3循環(huán)各工況點(diǎn)排氣溫度Fig.11 The temperature on E3 cycle

3.3催化劑C耐久性檢驗(yàn)

在進(jìn)行SCR催化劑耐久研究過程中，采用極限條件，比如極限溫度、柴油機(jī)全速全負(fù)荷狀態(tài)、高空速等條件。依據(jù)經(jīng)驗(yàn)判斷，采用極限溫度550 ℃條件，對(duì)SCR催化劑劣化耐久的影響是常規(guī)工作溫度的10倍以上；而采用高空速對(duì)SCR催化劑耐久劣化性的影響大約是低空速的幾何倍數(shù)以上。本次進(jìn)行了SCR催化劑臺(tái)架耐久驗(yàn)證，在使用溫度550 ℃，空速40 000～50 000 h-1條件下，分別測試得到催化劑在初始、使用100 h、使用200 h后的轉(zhuǎn)化效率，見圖12。由圖看出使用200 h后，催化劑仍能保持在初始使用時(shí)的轉(zhuǎn)化效率，證明其具有200 h加速老化時(shí)間，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)判斷，當(dāng)催化劑使用290～350 ℃，空速10 000 h-1時(shí)的使用壽命約為16 000 h。

圖12 極限老化溫度- NOx轉(zhuǎn)化率曲線Fig.12 The De-NOx curve of the catalyst durability

4 結(jié)論

1)國產(chǎn)V2O5/TiO2催化劑價(jià)格低廉，在中高排氣溫度下活性高、在較低排氣溫度下活性基本滿足性能要求，所以整體滿足船用中速機(jī)SCR系統(tǒng)的要求。

2) 催化劑B在潔凈排氣環(huán)境中，還原劑過噴條件下，在排氣溫度高于250 ℃時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率高于85%；經(jīng)大功率6CS21/32發(fā)動(dòng)機(jī)SCR測試平臺(tái)測試亦取得良好的脫硝效果，且溫度窗較寬，可滿足TierⅢ要求，具有應(yīng)用于船用低速機(jī)SCR系統(tǒng)的潛力。耐久性試驗(yàn)表明催化劑連續(xù)使用200 h時(shí)候仍具有良好的脫硝效果。

3) 催化劑C活性和機(jī)械強(qiáng)度滿足船用中速機(jī)SCR要求，價(jià)格低，具有船用中速機(jī)市場競爭力。

4)涂覆式催化劑具有較好的抗振動(dòng)沖擊性能，催化劑封裝可提高催化劑抗振動(dòng)沖擊能力。

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Applicationofselectivereductioncatalysttomarinedieselengine

YANG Zhiyuan1, JIANG Guohe1, ZHANG Xusheng1, WEI Haijun1, JIANG Xiaoxin2

(1．School of Merchant Ship, Shanghai Maritime University, Shanghai 201306, China; 2．Shanghai 711 Research Institute，Shanghai 200090, China)

To assess the applicability and economical efficiency of V2O5/TiO2catalyst in a marine low-speed electronic-injection diesel engine selective catalytic reduction (SCR) system, a D-1000-5 electric vibration table and a Cummins ISDe4-SCR performance test bench were used to test the activity and vibration resistance of homemade A, B, C group of V2O5/TiO2catalyst sample. Catalyst B was selected as the SCR target catalyst for marine medium-speed diesel engine. D2 and E3 cyclic tests were performed for the target catalyst B in the test bench of 6CS21/32 large-power marine diesel engine. Bench test results show that the economical efficiency of the homemade V2O5/TiO2catalyst is slightly higher than that of the imported catalyst. At a medium-high exhaust temperature, the denitration rate can reach 90%; at a low exhaust temperature, the activities vary. When the exhaust temperature is higher than 250 ℃, the denitration rate of catalyst B is more than 80%. The properties of the SCR system for a marine low-speed diesel engine can be further researched. The activity and mechanical strength of catalyst C meet the SCR requirements of a marine medium-speed diesel engine. When the temperature is lower than 250 ℃, the conversion efficiency decreases quickly. However, due to low cost, the system is quite competitive in the market of marine medium-speed diesel engines. The temperature scope of catalyst A is narrow and is applicable only for the engine with an exhaust temperature above 330 ℃. Catalyst packaging can improve the vibration resistance of the catalyst.

V2O5/TiO2catalyst; activity; vibration resistance; NOxemission; bench test; temperature window; applicability

10.11990/jheu.201607065

http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.U.20170816.1550.028.html

U668．5；X511

A

1006-7043(2017)10-1539-06

2016-07-25. < class="emphasis_bold">網(wǎng)絡(luò)出版日期

日期：2017-08-16.

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51309149).

楊智遠(yuǎn)(1980-)，男，講師，博士；江國和(1963-)，男，教授.

江國和，E-mail：gujiang@shmtu.edu.cn.