張凱 杜春光 高健存

(清華大學物理系,低維量子物理國家重點實驗室,北京 100084)

長程表面等離子體的增強效應?

張凱 杜春光?高健存?

(清華大學物理系,低維量子物理國家重點實驗室,北京 100084)

(2017年5月17日收到;2017年8月24日收到修改稿)

研究了雙層金屬薄膜構型中構型參數對長程表面等離子體的影響,并發(fā)現了衰減全反射激發(fā)方法下長程表面等離子體的增強效應.以特征矩陣算法為基礎,通過數值計算構型的反射譜,研究構型參數的變化對反射譜的影響.發(fā)現由于衰減全反射激發(fā)方法中耦合器的存在導致的非對稱特性,會使雙層金屬薄膜構型中的長程表面等離子體擁有本征模式特性以外的有趣特性,如長程模式得到增強而另一支受到抑制,從而使能量更為集中在希望被激發(fā)的一支.研究結果對非對稱激發(fā)構型中的長程表面等離子體研究具有啟發(fā)意義.

長程表面等離子體,雙層金屬薄膜,模式耦合

1 引 言

表面等離激元(surface plasmon polaritons,SPP)[1]是沿著金屬與電介質界面?zhèn)鞑サ臋M磁波的一種非輻射本征模式,這種模式的場強在界面處最強,向兩邊介質呈指數形式衰減,高度局域化在界面處,是由光與金屬表面自由電子耦合形成的一種集體振蕩模式.研究發(fā)現,基于表面等離子體(SP)光場分布的亞波長特性,可以用來實現超越衍射極限的精細圖案的光刻技術,從而可以實現高密度光刻[2,3].另一方面,SP對介質光學參數極其敏感,在傳感器方面已獲得重要的應用[4?9].SP還具有非常顯著的場增強效應,可以用來增強拉曼散射,例如可以應用于單個分子或納米粒子的探測[10].

單一界面(金屬與電介質)的SPP有著非常有趣并且實用的特性,但是SPP同時也是高衰減的,這嚴重限制了SPP的應用范圍.而長程表面等離子體(long range surface plasmon polaritons,LRSPP)[11]是SPP的一種耦合形式,在這種耦合形式中,SPP的衰減比在單一界面中的衰減低,也就意味著SPP能傳輸更遠的距離.

LRSPP是在一系列研究工作的基礎上發(fā)展而來的.20世紀初,Wood首次發(fā)現SPP[12],1968年由Otto提出解釋[13],并于同年由Kretschmann和Raether[14]用衰減全反射(attenuated total reflectance,ATR)方法實現. 還有諸如Abeles和Lopez-Rios的工作[15]也起到了重要的作用.之后,有研究通過計算構型的色散關系,就對稱金屬板的SPP的模式耦合進行了深入的研究,如Kliewer和Fuchs的工作[16],但是并沒有研究此構型下的阻尼和衰減效應,SPP的傳播距離也就無從談起. 直到Kovacs等[17]計算了此構型下的傳播常數,奠定了LRSPP的基礎.雙層金屬構型(double-electrode structures)在1983年被Stegeman和Burke首次利用在LRSPP的研究中[18],而在此之前Economou[19]的工作曾計算過此構型中SPP的特性,Yoon等[20]通過色散關系的計算,對此構型中LRSPP的本征模式進行了詳細分析.

長程表面等離子體結構由于其低損耗特性,在新型傳感器方面具有很大優(yōu)勢,已吸引了一些研究者的興趣[7,8].人們已經通過實驗研究了基于長程表面等離子體的新型傳感器,例如可以通過Y型結構實現[9].長程表面等離子體的低損耗特性還在光電集成結構方面有重要應用[21].

LRSPP是在SPP構型的基礎上加以改變,實現了對SPP傳輸距離的延展,而雙層金屬構型則是在LRSPP的構型基礎上再加以改進,進一步增加SPP的傳播距離.與以往工作不同的是,本文利用特征矩陣法,深入地研究了這種雙層金屬構型中LRSPP的反射譜,并以此來指導構型的設計和研究;另一方面,本文通過ATR的方式,利用耦合器來激發(fā)LRSPP.以往雙層金屬構型的研究,主要是基于求解本征模式和計算色散關系的方法.這種研究方法主要指導波導應用方向的激發(fā)構型設計,而相應的激發(fā)方式為端射(end- firing)[22].這種激發(fā)方法,相比于ATR激發(fā)方法更為簡單有效,然而端射激發(fā)方法也有很大的弊端,其中最大的問題是,這種激發(fā)方法不是波矢選擇的.故ATR激發(fā)方法的研究是十分有必要的.

本文研究ATR方法激發(fā)的雙層金屬構型中的參數影響和設計.從slab構型的色散關系的研究中可知[20],slab構型中金屬層的厚度直接影響了金屬板兩個界面的SPP的耦合強度,一旦距離過大,則耦合效應消失,對稱和反對稱兩個態(tài)的區(qū)別消失不見;從SPP的研究中可知[23],由于ATR激發(fā)方法需要引入一個耦合器,導致在給定的頻率下,只有金屬層在臨界厚度的情況下,入射光才會被完全吸收.也就是說,用ATR方法激發(fā)LRSPP的過程中,金屬層的厚度需要同時滿足SPP耦合強度和ATR構型中的完全激發(fā)兩個條件.因此金屬層厚度的設計和選取十分復雜而至關重要.另外Sarid和Kovacs[24,25]指出,在LRSPP激發(fā)構型中,耦合器與金屬間的電介質夾層厚度也十分重要,如果夾層過薄,則耦合器占主導作用,LRSPP效應被抹去;如果夾層過厚,LRSPP的耦合效應則大大降低.另外,這個厚度還影響了ATR方法中金屬層的臨界厚度,在構型設計時,需要考慮這兩者的相互影響.

綜上,在ATR激發(fā)方法中,構型參數的選取和設計十分復雜而關鍵.而在雙層金屬構型中,除了金屬與耦合器的間隙厚度,兩層金屬厚度以及金屬間距也都十分重要.如何選取和設計這些參數是一個比較復雜的過程.本文通過對構型參數的反復研究,實現了用ATR方法激發(fā)雙層金屬構型中的LRSPP,并實現了對LRSPP長程模的增強和對另一支的抑制,使能量更集中在希望被激發(fā)的一支上.

本文通過理論分析表明:雙層金屬薄膜結構能夠提高場增強效應并獲得高靈敏度探測.本文工作與通常關于LRSPP本征模的研究不同,主要關注激發(fā)機制和特性,得到的反射率和場增強的數據為實驗研究提供了重要參考(實驗上直接測量反射率是很方便的,場增強效應也能夠被實驗測量).本文余下的部分介紹SPP與LRSPP的基礎以及用于實現數值計算的特征矩陣法,并介紹雙層金屬構型中結構參數對SPP激發(fā)的影響規(guī)律,以及在用ATR方法激發(fā)LRSPP過程中的構型參數的設計和選取方法,并討論LRSPP中的長程模的增強效應.

2 長程表面等離子體增強效應

2.1 長程表面等離子體

LRSPP是SPP的一種特殊的耦合模式,若要實現LRSPP,就要把至少兩個單一界面的SPP耦合起來.兩個界面的耦合方式有兩種,第一種是電介質-金屬-電介質構型,也就是金屬板(slab)構型;另一種是金屬-電介質-金屬構型,也就是金屬包層(clad)構型.

通過求解構型的本征模式,可以得到[11]:clad構型中,只有對稱模,由于對稱模的排斥效應,場更多地分布在中間介質層之外,也就是金屬介質中,因此SPP會受到更強的衰減,不存在長程模;在slab構型中,存在對稱(symmetry bound,sb)和反對稱(asymmetry bound,ab)兩個模式,而slab構型中,中間的介質層是金屬,因此對稱模的場更多地分布在電介質中,從而受到金屬的衰減也更少.也就是說,LRSPP是slab構型中的對稱模sb.

用ATR方法激發(fā)LRSPP的示意圖見圖1.

圖1 (網刊彩色)LRSPP的ATR激發(fā)構型示意圖Fig.1.(color online)LRSPP excitation structure with ATR method.

2.2 特征矩陣法

特征矩陣法(characteristic matrix technique,CMT)被廣泛地應用于多層結構中SPP的研究中[26],可以通過數值計算的方法得到SPP的反射率、場增強及相位變化等信息.

考慮多層結構,厚度為hj,介電常數為εj的二維電介質層的特征矩陣Mj(hj)的表達式為

并由此得到反射率、相位變化等相關指標.

這里采取Otto[27]的一組參數,用特征矩陣計算在這組參數下圖1中ATR激發(fā)構型的反射譜,其中入射光波長為546.1 nm,入射介質折射率n4=1.9018,出射電介質折射率n1=1.392,棱鏡與金屬之間的電介質的折射率n3=n1=1.392.金屬為Ag,其折射率n2=0.055+3.28i.各層介質的相對介電常數εj與折射率nj的關系為(j=1,2,3,4).s=300 nm,t=75 nm.計算結果如圖2所示.

圖2 LRSPP反射譜Fig.2.Re flectivity spectra of LRSPP.

如所預期,反射譜中出現了相互耦合的兩個SPP所對應的共振峰.由于sb模波矢的實部(波矢匹配條件)和虛部(衰減常數)都更小[24],因此在相應的LRSPP反射譜中[11],sb對應著角度更低、激發(fā)波矢更小的那一支峰.另外由LRSPP的色散關系[19],也可得到這個結論.

2.3 雙層金屬構型中的參數影響和選擇

如圖3所示,設法線方向為z.雙層金屬構型是在LRSPP構型的基礎上,加入一層金屬板,在此構型下,除了耦合器共有三種電介質和兩種金屬.本文考慮對稱結構,也就是兩層金屬取同一種介質,電介質1和電介質3取同一種介質.本文以圖2對應的構型參數為基礎,研究雙層金屬構型中參數的影響,即圖3構型對應的入射光波長仍為546.1 nm,耦合器折射率仍為1.9018,最底層電介質折射率n3=1.392,且n1=n3,金屬為Ag,折射率取0.055+3.28i.由于構型復雜,為了簡化,將電介質2和電介質1取為同一種介質,即n2=n1.

圖3 (網刊彩色)雙層金屬構型示意圖Fig.3. (color online)LRSPP in double-electrode structures.

令圖3中電介質1的厚度為s,而電介質2的厚度為t.在圖2所對應的slab構型中,金屬臨界厚度為75 nm.根據作者的研究經驗,雙層金屬結構中的金屬厚度應該取相同的值,且該值為單層結構中金屬層臨界厚度的一半,也就是37.5 nm.

首先研究s取值與圖2所對應的slab構型相同,即s=300 nm時,t的變化帶來的影響,如圖4所示.

由圖4可以看到,隨著t的逐漸增加,ab模首先受到抑制,甚至消失,而隨后則是被增強;同時sb模開始時變化不大,在ab模被增強后sb模受到抑制,直至消失不見.這個結論與LRSPP的非對稱激發(fā)結構[24]有著比較接近的特點.在LRSPP的非對稱激發(fā)結構中,隨著金屬層厚度的增加,ab模最終演變?yōu)楦哒凵渎孰娊橘|所支持的SPP,而sb模最終演變?yōu)榈驼凵渎孰娊橘|所支持的SPP.這種演變顯然是由于結構的非對稱性導致的,雖然這里研究的雙層金屬構型是對稱的,但是由于ATR激發(fā)構型中耦合器的存在,導致了這種非對稱構型的演變特性,這也是ATR激發(fā)方法的特點.

實際應用中,顯然更希望長程的sb模被增強,而另一支被抑制.因此在上述研究的基礎上,選取構型參數t=λ/4.選定了雙層金屬的厚度及夾層厚度t,下面來研究s變化帶來的影響,如圖5所示.

由圖5可以看到,如前面所分析的,s過小的情況下,耦合器的影響會比較嚴重,使得sb模受到抑制而ab模得到增強;當s增大時,sb模得到增強而ab模受到抑制,s越大這種效應則越強.另一方面也要考慮到s過大會使SPP激發(fā)效率降低,故可以選取s=350 nm,這是一個重要的設計參數.

圖4 不同t時的反射譜Fig.4.Re flectivity spectra for di ff erent t.

2.4 LRSPP的增強效應

以上探討了雙層金屬結構的ATR激發(fā)過程中參數的研究和選取原則.如果仔細觀察,會發(fā)現圖5中s=350 nm對應的sb模的反射峰并沒有完全到0.通過同時減少兩層金屬的厚度,可以使s增加導致的衰減增加得到彌補.選取兩層金屬厚度為36 nm,得到了該構型的LRSPP反射譜(圖6中實線)和場增強因子譜(圖7中實線),為形成對比,還給出了原始(單層金屬)的LRSPP的反射譜(圖6中虛線)和場增強因子(圖7虛線).此處的場增強指的是介質3與金屬界面處.

可以看到,在這組構型參數下,實現了對LRSPP的長程模的加強,以及對另一支的抑制,使能量更為集中在希望被激發(fā)的一支上.在共振角附近反射率達到最小,場增強達到最大.雙層金屬結構進一步增大了場增強因子.sb模電場增強因子由原來的約70(圖7虛線左邊峰值)增加到現在的約90(圖7實線左邊峰值),而ab模由原來的約16(圖7虛線右邊峰值)減小到現在的約2.5(圖7實線右邊峰值).這些數據證明了長程模式被加強和另一支被抑制.對于長程模式,場增強因子的顯著增大也表明共振更加尖銳.長程模式的SPP有重要的應用,例如,可應用于基于長程表面等離子體共振的新型生物傳感器[7].LRSPP結構用于生物傳感器具有高靈敏度、設計多樣化等優(yōu)勢,已在實驗中被證實,例如最近的實驗研究表明,波導型LRSPP結構可以應用于檢測登革熱NS1抗原的生物傳感器[4].

圖5 不同s情況下的反射譜Fig.5.Re flectivity spectra for di ff erent s.

仔細觀察可以發(fā)現,雙層金屬構型能夠進一步加強LRSPP的長程模本質上是在slab構型的金屬板中間,引入了一個clad構型.如前所述,由于在slab激發(fā)構型的中間一層內,對稱模式的場具有排斥的效應,使得sb模的場強更多地分布在中間金屬層以外,也就是電介質中,從而使得SPP受到的衰減更小.那么在slab激發(fā)構型的中間再加入一個clad構型,使場進一步被排斥在金屬之外的電介質中(圖8),從而使SPP受到的衰減進一步減小,進而獲得更高的場增強效應.圖8中,電場增強因子定義為|E|2/|E0|2,其中E和E0分別是輸入和輸出端的電場強度.類似地,磁場增強因子定義為|H|2/|H0|2,其中H和H0分別是輸入和輸出端的磁場強度.圖8中橫坐標z為法向位置坐標,入射角的取值對應圖6中LRSPP的共振角(約52?).可以看到,場主要分布在雙層金屬薄膜以外的區(qū)域(金屬內的場所占的比重遠遠小于金屬外,顯著降低了金屬引起的損耗),與上面的分析一致.

圖6 反射譜對比Fig.6.Re flectivity spectra comparisons.

圖7 場增強因子對比Fig.7.Field enhancement comparisons.

圖8 場分布示意圖Fig.8.Field distribution.

圖8中,黑色實線和藍色虛線分別為電場E和磁場H的增強因子.從圖8可以明顯看出,其場分布主要分布在兩層金屬薄膜之外的區(qū)域,特別是電場E的分布,在金屬內部的比重很小,從而降低了金屬引起的損耗,這與文獻[18]圖1中的長程模式的空間分布具有類似的特征,是長程模式的標志性特征.圖8還表明電場E的增強效應遠比磁場H的增強效應顯著,這是因為耦合器的高介電常數與其余電介質的低介電常數的反差所致.需要說明的是磁場H在界面處是連續(xù)的(圖8藍色虛線),而電場的法向分量不連續(xù)(圖8黑色實線),所以電場增強因子在界面處不連續(xù),在金屬體內各處電場增強因子均不超過5,而在金屬外面處電場突然增強(接近90),這正是金屬SPP電荷密度波導致的場增強效應,也反映了SPP主要集中在雙金屬層的外表面(即圖3中上層金屬的上表面和下層金屬的下表面).結構參數對SPP的調控可以這樣理解:一方面,通過將slab構型中的單層金屬分為空間分離的兩層金屬,增加了金屬上下表面的距離,便于耦合激發(fā),同時金屬總厚度保持不變,不額外增加損耗,而且雙層金屬的耦合效應導致電場被進一步排斥在金屬之外而降低了損耗,獲得了更加尖銳的共振激發(fā),另一方面,通過增加金屬與耦合器之間的距離,實現了對LRSPP的長程模的加強,及對另一支的極大抑制.以上分析表明,耦合器的引入會導致SPP本征模式[8,18]特性以外的一系列有趣特性,以上設計參數和所得結論中的數據為實驗提供了參考.

那么,這種增強效應對金屬夾層的折射率是否敏感呢? 如果令夾層的折射率為nt,保持其他參數不變的情況下,反射率對nt的遍歷情況如圖9所示.

由圖9可以看到,在nt相當大的變化范圍內,反射譜線的整體特征幾乎沒有改變.因此,雙層金屬薄膜構型中LRSPP的增強效應有利于增強對夾層電介質折射率的魯棒性.

通常SPR系統的被檢測物質一般放在金屬表面附近(例如圖1的構型中待測物質可以放在金屬下表面附近).本文考慮的是多層介質系統,實際應用于傳感器時,被檢測的物質可以放在不同的介質層中,設計上具有靈活性和多樣性.這里為簡單起見,仍然只分析被檢測物質是最底層介質的情況.數值計算發(fā)現反射率R、共振處對應的入射角θ、場增強因子均對最底層介質的折射率nd的變化敏感.反射率R共振時的極小值隨最底層介質折射率的變化的靈敏度定義為共振處的數值計算發(fā)現以上考慮的雙層金屬的情況下(RIU為相對折射率單位),此靈敏度并不高,因為略微偏離共振條件時R值仍然很接近于零.然而,R極小值對應的共振角θ隨底層介質折射率變化非常敏感,并且測量入射角非常方便,實際中常用這種測量方式.定義共振角靈敏度為以上雙金屬層情況下這是一個很高的靈敏度.另外,定義電場增強因子T的靈敏度為數值計算發(fā)現共振處高達1266.2/RIU.雖然目前的SPR多采用測量反射率R的極小值的方法,但場增強因子的高靈敏度顯然具有很高的應用價值.一個可能的應用是利用拉曼增強效應在拉曼光譜技術中獲得新應用.

圖9 不同nt情況下的反射譜Fig.9.Re flectivity spectra for di ff erent nt.

以上分析主要針對長程SPP的激發(fā)特性,這是本文的主要內容.但為完整起見,下面分析長程SPP的本征模的傳播距離(這里只分析沒有耦合器時的傳播距離).實際中如果SPP傳播距離較遠,則可以只在入射端口處放置耦合器,其余部分受耦合器的影響較小,可以忽略耦合器而假設金屬放置在無限大的電介質中.與文獻[18]類似,考慮對稱構型,根據電磁場邊界條件(E,H切向連續(xù))容易導出如下方程:

3 結 論

本文利用特征矩陣的方法,通過數值計算構型的反射譜來研究和設計雙層金屬構型中的參數,從而用ATR激發(fā)方式實現LRSPP的激發(fā).

前人的工作主要是基于求解本征模式的方法,而相應端射激發(fā)卻不是波矢選擇的,導致出射信號是一系列SPP模式的疊加.因此本文嘗試用ATR激發(fā)方式,實現雙層金屬構型中LRSPP的激發(fā),深入研究了帶耦合器的雙層金屬構型中的參數對SPP激發(fā)的影響,闡述了雙層金屬構型中參數選擇的原則和方法.實現了對LRSPP的長程模的加強,以及對另一支的抑制,使能量更為集中在希望被激發(fā)的一支上.本文得到的結論和數據為實驗上觀測這類現象奠定了理論基礎,并為基于LRSPP的新型傳感器的設計提供了參考和依據.

由于耦合器的存在導致的非對稱特性,使ATR激發(fā)方法中的雙層金屬構型擁有本征模式特性以外的有趣特性,本文敘述的LRSPP的增強效應只是其中的一種,仍有更多有意思的現象值得深入探究.

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PACS:73.20.–r,78.67.Pt,52.35.MwDOI:10.7498/aps.66.227302

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11274197,91636213).

?Corresponding author.E-mail:ducg@mail.tsinghua.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:gaojc@mail.tsinghua.edu.cn

Long-range surface plasmon polariton enhancement in double-electrode structure?

Zhang KaiDu Chun-Guang?Gao Jian-Cun?

(State Key Laboratory of Low-Dimensional Quantum Physics,Department of Physics,Tsinghua University,Beijing 100084,China)

17 May 2017;revised manuscript

24 August 2017)

Surface plasmon polariton(SPP)is a kind of highly con fined surface-wave mode associated with collective electron charge oscillation.A remarkable feature of the SPP is its highly sensitive response to change in permittivity or refractive index of the material in the vicinity of the metal surface,and it can be used as a high sensitive sensor.Long-range surface plasmon polariton(LRSPP)is a low-loss surface wave supported by symmetric structure,such as symmetric insulatormetal-insulator(IMI)slab.In most of previous investigations,only the properties of the eigenmodes of LRSPPs are analyzed.In this paper,however,we investigate the phenomena associated with the excitations of LRSPPs which cannot be explained by the eigenmode theory.Double-electrode structures are studied in this paper.For simplicity,we assume that the structures are symmetric if no coupler is introduced.When the coupler is introduced,however,this system can have interesting new properties.The in fluence of the parameters of the structure on the LRSPP is discussed in detail,and the enhancement e ff ect of the LRSPP excited by the attenuated total re flectance(ATR)method is found.The research on the parameters is based on the re flectivity and the field enhancement calculated by the characteristic matrix technique.Taking the coupler into consideration,there are six media in the double-electrode structure excited by ATR.It turns out that the LRSPP can have new properties other than those of eigenmodes supported by symmetric structures without couplers.This is due to the asymmetry brought by the coupler in the ATR method,thus it is possible to enhance the wanted mode while suppress the other mode.The asymmetry brought by the coupler in the ATR method leads to new and interesting phenomena.If the distance between the coupler and the closer metal film(denoted bys)and that between the two metal films(denoted byt)are properly chosen,the long-range mode will be enhanced while the other mode will be suppressed.It should be emphasized thatsis a crucial parameter.Whensis small,the long-range mode is suppressed and the other mode is enhanced;whensis large,the energy focuses more on the long-range mode.However,whensis too large,the exciting efficiency is very low.It is found that the appropriate parameters in the ATR-mothod-exciting double electrode structure ares=350 nm,,whereλis the wavelength of the source light in vacuum and is taken to be 546.1 nm,and the thickness of each metal Ag film is taken to be 36 nm.These parameters are important for future experiments to observe this kind of phenomenon.

It is also found that both the field enhancement factor and its sensitivity to the refractivity of the output-end medium are very high in LRSPP case,which is possible to be used as a biological or chemical sensor.The asymmetry brought by the coupler in the ATR method makes LRSPP have new and interesting features,one of which is the enhancement of the long-range mode.The present research has heuristic signi ficance for studying the long-range surface plasmon in asymmetric excitation con figuration.

long-rang surface plasmon resonance,double-electrode,mode coupling

10.7498/aps.66.227302

?國家自然科學基金(批準號:11274197,91636213)資助的課題.

?通信作者.E-mail:ducg@mail.tsinghua.edu.cn

?通信作者.E-mail:gaojc@mail.tsinghua.edu.cn