李治玥， 呂英波， 趙繼鳳， 宋淑梅， 楊波波， 辛艷青， 王昆侖， 楊田林

(山東大學(xué) 空間科學(xué)與物理學(xué)院， 山東 威海 264209)

氮摻銦錫鋅薄膜晶體管的制備及其光電特性

李治玥， 呂英波， 趙繼鳳， 宋淑梅， 楊波波， 辛艷青， 王昆侖， 楊田林*

(山東大學(xué) 空間科學(xué)與物理學(xué)院， 山東 威海 264209)

氧化銦錫鋅薄膜晶體管； 射頻磁控濺射； 氮摻雜； 界面態(tài)密度

1 引 言

薄膜晶體管(TFT)作為顯示器有源驅(qū)動(dòng)的核心部件，被廣泛應(yīng)用于大規(guī)模集成電路和平板顯示領(lǐng)域。在研究中發(fā)現(xiàn)，有源層的材料很大程度上決定了TFT的性能和成本。傳統(tǒng)非晶硅TFT長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性低、均勻性差，多晶硅TFT的制造成本太高。金屬氧化物有源層具有可見光范圍內(nèi)透過率高和均勻性佳等優(yōu)點(diǎn)，且以其制備的TFT[1-3]電學(xué)性能優(yōu)良，因而金屬氧化物成為近年來制備薄膜晶體管有源層的熱點(diǎn)。常見的金屬氧化物有源層材料主要包括ZnO[4-5]、In-Zn-O(IZO)[6]、In-Ga-Zn-O(IGZO)[7]和In-Sn-Zn-O (ITZO)[8]等。其中，IGZO是金屬氧化物TFT有源層的主流材料。然而IGZO TFT的場(chǎng)效應(yīng)遷移率(μFE)一般在10cm2/(V·s)，穩(wěn)定性也不夠理想，已不能滿足大尺寸顯示器超高分辨率和高幀頻的需求。有研究表明ITZO TFT具有優(yōu)良的電學(xué)特性，其μFE比IGZO TFT的高，更加適用于制備大面積顯示面板[9]。

金屬氧化物TFT在各種應(yīng)力(光照、偏壓或溫度)作用下不穩(wěn)定，閾值電壓會(huì)發(fā)生較大的漂移，這是顯示裝置使用過程中發(fā)現(xiàn)的主要問題，引起該問題的主要因素是TFT中載流子濃度以及氧空位的變化。器件對(duì)周圍大氣中的氣體敏感，氣體分子容易在背溝道處吸附與脫附，并捕獲或釋放電子，改變溝道層的載流子濃度[10]。另外有源層和柵極電介質(zhì)界面處存在較多氧空位，誘發(fā)高界面態(tài)密度，界面態(tài)密度越高，器件性能越不穩(wěn)定。為了解決這些問題，人們?cè)诓粩嗟靥剿鹘饘傺趸颰FT的沉積工藝[11-12]，研究表明，采用鈍化TFT氧空位的方法能提高薄膜晶體管的穩(wěn)定性，獲得更好的電學(xué)特性。

朱夏明[13]用摻氮的方式降低了ZnO TFT的載流子濃度，優(yōu)化了TFT的電學(xué)特性。Raja等[14]研究了氮摻雜對(duì)IGZO TFT穩(wěn)定性的影響，指出氮摻雜實(shí)現(xiàn)了TFT內(nèi)部氧空位的鈍化，閾值電壓漂移約為0.83V，提高了器件的穩(wěn)定性。嚴(yán)海等[10]報(bào)道了氮摻雜的α-IZO TFT，由于氮的離子半徑接近于氧，可以導(dǎo)致近似替代效應(yīng)，在氧化銦鋅溝道層內(nèi)摻入氮可以減少氧空位，改善器件性能。Byung等[15]研究了氮摻雜的GIGO TFT，結(jié)果表明摻入氮后減少了溝道層/柵極電介質(zhì)界面處的界面態(tài)密度，器件的亞閾值擺幅由1.33V/dec降至0.22V/dec。從以上研究可以發(fā)現(xiàn)，鈍化金屬氧化物有源層內(nèi)部的氧空位缺陷可以改善TFT的電學(xué)性能。然而國(guó)內(nèi)對(duì)ITZO TFT的報(bào)道在2015年才逐漸出現(xiàn)，關(guān)于氮摻雜對(duì)ITZO TFT性能的影響還未見報(bào)道。

本研究采用射頻磁控濺射技術(shù)，在不同氮?dú)饬髁肯轮苽淞算熷a鋅薄膜晶體管，測(cè)試和分析了氮?dú)饬髁繉?duì)器件結(jié)構(gòu)、光電特性和穩(wěn)定性的影響。

2 實(shí) 驗(yàn)

室溫下，采用射頻磁控濺射法制備了底柵結(jié)構(gòu)ITZO TFTs。TFT的襯底和柵極采用重?fù)诫s的P型<100>硅，柵極電介質(zhì)層為熱氧化生長(zhǎng)的200nm SiO2。ITZO有源層的制備是在不同氮?dú)饬髁肯逻M(jìn)行的，其中，靶材為純度99.99%、直徑為76mm、厚度為6mm的ITZO陶瓷靶(In2O3∶SnO2∶ZnO 的質(zhì)量比為88%∶10%∶2%)。本底真空為3×10-4Pa，沉積壓強(qiáng)為0.6Pa，濺射功率為60W，濺射氣體Ar/O2的流量固定在50/10mL/min，N2的流量分別為0，2，4，6，8，10mL/min，按該條件制備樣品共6組。有源層厚度控制在35nm左右。圖1為ITZO TFTs的橫截面示意圖和俯視圖。在溝道層制備過程中，用掩膜板法控制溝道尺寸，溝道寬長(zhǎng)為1500/150μm，磁控濺射制備90nm ITO作為漏源電極。

ITZO TFTs的輸出特性和轉(zhuǎn)移特性用Keithley-4200SCS半導(dǎo)體特征測(cè)試儀表征；薄膜厚度由XP-1型臺(tái)階儀測(cè)量；有源層的結(jié)構(gòu)特性采用Rigaku X射線衍射儀測(cè)試；有源層在可見光范圍內(nèi)的透過率用Cary100紫外-可見分光光度計(jì)測(cè)量。

圖1 ITZO TFTs結(jié)構(gòu)示意圖(a)截面圖；(b)俯視圖。

Fig.1Schematic diagram of the ITZO TFTs. (a)Sectional view. (b)Vertical view.

3 結(jié)果與討論

3.1氮摻雜對(duì)ITZO薄膜結(jié)構(gòu)的影響

圖2為不同N2流量下制備的ITZO薄膜X射線衍射圖譜。ITZO薄膜樣品均未出現(xiàn)明顯的衍射峰，氮?dú)饬髁康淖兓瘜?duì)薄膜結(jié)晶性能影響不明顯，這表明制備的ITZO薄膜呈非晶態(tài)。非晶結(jié)構(gòu)具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，可避免由于晶界較多而引起的載流子輸運(yùn)過程中的晶界散射，確保器件的均一性[16]，有利于實(shí)現(xiàn)大面積制備，能制備出電學(xué)性能好、穩(wěn)定性強(qiáng)的器件。

圖2 不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO薄膜的XRD譜圖

Fig.2XRD patterns of ITZO films deposited at different nitrogen flow rates

3.2氮摻雜對(duì)ITZO薄膜光學(xué)特性的影響

由圖3可知，不同氮?dú)饬髁織l件下制備的ITZO薄膜在可見光范圍內(nèi)(390～780nm)均具有很高的透過率，接近或超過90%。6組薄膜在同一波長(zhǎng)下對(duì)應(yīng)的光學(xué)透過率基本一致，這表明氮?dú)獾膿诫s對(duì)薄膜的透過率影響并不大，膜層具有良好的透明性，平整度好[17]。此外，6組薄膜均不存在不同波長(zhǎng)對(duì)應(yīng)不同折射率的問題。這些特點(diǎn)使得ITZO TFT在透明顯示方面具有較高的應(yīng)用價(jià)值。

圖3 不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO薄膜光學(xué)透過率

Fig.3Optical transmittance of ITZO films deposited at different nitrogen flow rates

圖4為薄膜光學(xué)帶隙與氮?dú)饬髁恐g的關(guān)系圖。對(duì)于透明導(dǎo)電氧化物(TCO)材料，由Tauc關(guān)系(αhν)2=A(hν-Eg)作(αhν)2-hν關(guān)系圖，通過將(αhν)2線性部分外推到hν，能夠得到有源層的光學(xué)帶隙，其中α=-(1/d)lnT。不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞谋∧吨翟?.28～3.32eV之間，當(dāng)?shù)獨(dú)饬髁繌?增大到4mL/min時(shí)，氮摻雜使得薄膜中氧空位減少，成膜更為致密均勻，薄膜的量子尺寸效應(yīng)增大[18]，光學(xué)帶隙值從3.28eV增至3.32eV。氮?dú)饬髁坑?mL/min逐漸增至10mL/min時(shí)，膜層中形成了間隙氮等非本征缺陷。隨著氮?dú)饬髁砍掷m(xù)增加，膜層的缺陷增多，使得薄膜的光學(xué)帶隙值逐漸下降。

圖4 不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO薄膜光學(xué)帶隙

Fig.4Optical band gaps of ITZO films deposited at different nitrogen flow rates

3.3氮摻雜對(duì)ITZO TFTs電學(xué)特性的影響

不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO作為溝道層、ITO為源漏電極的薄膜晶體管的輸出特性如圖5所示，其中VDS范圍在0～30V，VGS從0增加到20V，步長(zhǎng)為5V。在固定的正向柵極偏壓下，IDS隨著VDS的增大表現(xiàn)出先增大隨后趨于常數(shù)的關(guān)系。IDS隨VDS的增大而增大，表明ITZO溝道層為n型半導(dǎo)體；IDS隨后趨于常數(shù)表明VGS對(duì)IDS具有很好的調(diào)控作用，器件夾斷特性好[19]。圖5(a)～(e)的輸出特性曲線平滑且起始端均未反映出“電流擁擠”現(xiàn)象，說明TFT的有源層和源漏電極間形成了良好的歐姆接觸[20-21]。圖5(f)曲線出現(xiàn)了明顯波動(dòng)，這與TFT的界面態(tài)密度有關(guān)，當(dāng)?shù)獨(dú)饬髁窟_(dá)到10mL/min時(shí)，由表1可知此時(shí)TFT的界面態(tài)密度高達(dá)2.65×1012cm-3。

圖6給出的是不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腡FT的轉(zhuǎn)移特性曲線，VDS固定為5V。結(jié)合器件的轉(zhuǎn)移特性，由公式(1)～(4)分別計(jì)算了不同氮?dú)饬髁肯滤苽淦骷闹饕妼W(xué)性能參數(shù)，列于表1(其中K為玻爾茲曼常數(shù)，Ci為單位面積的柵電容，其值為1.25×10-8F/cm2)：

(1)

(2)

S=dVGS/d(lgIDS)，

(3)

(4)

圖5不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO TFTs的輸出特性曲線。 (a)0mL/min；(b)2mL/min；(c)4mL/min；(d)6mL/min；(e)8mL/min；(f)10mL/min。

Fig.5Output characteristics of ITZO TFTs deposited at different nitrogen flow rates. (a)0mL/min. (b)2mL/min. (c)4mL/min. (d)6mL/min. (e)8mL/min. (f)10mL/min.

圖6 不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO TFTs轉(zhuǎn)移特性曲線

Fig.6Transfer characteristics of ITZO TFTs deposited at different nitrogen flow rates

亞閾值擺幅(S)定義為漏電流變化一個(gè)數(shù)量級(jí)時(shí)柵極電壓的增量。界面態(tài)密度越小，則亞閾值擺幅越小，器件越穩(wěn)定。由表1中6組TFT的界面態(tài)密度變化規(guī)律可知，界面態(tài)密度小，對(duì)應(yīng)的器件性能好，當(dāng)?shù)獨(dú)鈸饺霝樽罴阎?mL/min時(shí)，S最小，僅有0.39V/dec。關(guān)于摻氮減少界面態(tài)密度的原因，嚴(yán)海等[10]認(rèn)為氮原子取代部分不活躍氧分子形成類保護(hù)層，減少了界面處氧氣的吸附效應(yīng)。Gavartin等[26]認(rèn)為適量的氮摻雜可以鈍化薄膜中的氧空位、間隙氧離子等本征缺陷。在ITZO TFT溝道層的制備過程中摻入適量的氮?dú)猓捎行У販p少氧空位，降低TFT的界面態(tài)密度。而過高濃度的氮摻雜會(huì)引入氮缺陷，導(dǎo)致界面態(tài)密度增加，器件性能劣化。

表1 不同氮?dú)饬髁恐苽涞腎TZO TFTs電學(xué)性能參數(shù)

3.4 氮摻雜對(duì)ITZO TFTs穩(wěn)定性的影響

為了研究氮?dú)饬髁繉?duì)器件穩(wěn)定性的影響，在黑暗環(huán)境對(duì)不同氮?dú)饬髁織l件下制備的器件進(jìn)行柵極正偏壓應(yīng)力測(cè)試(PGBS)。對(duì)器件施加10 V的正向柵極偏壓，時(shí)間分別為0，300，900，1 800，3 600，5 400 s。薄膜晶體管閾值電壓漂移量與施加偏壓時(shí)間之間的關(guān)系如圖7所示，定義閾值電壓漂移量ΔVth=Vth(t)-Vth(t=0)，t為柵偏壓施加時(shí)間。由圖7可知對(duì)器件施加正向偏壓后，閾值電壓發(fā)生正向漂移，且柵偏壓施加時(shí)間越長(zhǎng)，Vth越大，這是電子在柵極介質(zhì)層/溝道層界面或溝道層靠近介質(zhì)層一側(cè)被俘獲所致[28]。另外，施加偏壓時(shí)間相同時(shí)，不同氮?dú)饬髁織l件下制備的TFT閾值電壓漂移量呈現(xiàn)先減小后增大的變化趨勢(shì)?？梢悦黠@觀察到，對(duì)4 mL/min氮?dú)饬髁肯轮苽涞钠骷┘诱驏牌珘簳r(shí)間為5 400 s時(shí)，ΔVth僅為0.8 V。這是因?yàn)閾降绊懥似骷慕缑鎽B(tài)密度[29]，在施加同樣時(shí)間柵極正偏壓時(shí)，界面態(tài)密度越小，ΔVth越小，器件越穩(wěn)定。

圖7 不同氮?dú)饬髁肯轮苽涞腎TZO TFTs閾值電壓漂移量與正向柵偏壓施加時(shí)間的關(guān)系

Fig.7 Time evolution ofVthunder positive bias stress of ITZO TFTs deposited at different nitrogen flow rates

4 結(jié) 論

本文研究了在射頻磁控濺射工藝條件下，氮摻雜對(duì)ITZO TFTs性能的影響。研究結(jié)果表明，在不同氮?dú)饬髁織l件下制備的ITZO薄膜均為非晶結(jié)構(gòu)。氮?dú)獾膿饺雽?duì)有源層在可見光范圍內(nèi)的透過率影響不大，平均透過率均接近或超過90%，光學(xué)帶隙值在3.28～3.32 eV之間變化。采用ITZO為有源層制備的TFT表現(xiàn)出典型的n型耗盡型場(chǎng)效應(yīng)晶體管特性。當(dāng)?shù)獨(dú)饬髁繛? mL/min時(shí)，器件的電學(xué)性能最佳，其場(chǎng)效應(yīng)遷移率達(dá)到18.72 cm2/(V·s)，開關(guān)比最大為106，亞閾值擺幅僅為0.39 V/dec，且在正柵偏壓應(yīng)力測(cè)試中，該器件顯示出最強(qiáng)的穩(wěn)定性。適量的氮?dú)鈸诫s鈍化了TFT中的氧空位，降低了有源層和柵極介質(zhì)層界面處的界面態(tài)密度，使TFT的電學(xué)性能得到優(yōu)化，穩(wěn)定性得到提高。但過量的氮摻雜將使TFT中氮相關(guān)缺陷增多，導(dǎo)致器件性能劣化。因此可以通過摻入適量氮?dú)獾姆绞解g化器件中的缺陷，降低界面態(tài)密度，優(yōu)化器件性能。

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FabricationandElectricalandOpticalPropertiesofNitrogen-dopedIn-Sn-ZnOxideThin-filmTransistors

LIZhi-yue,LYUYing-bo,ZHAOJi-feng,SONGShu-mei,YANGBo-bo,XINYan-qing,WANGKun-lun,YANGTian-lin*

(SchoolofSpaceScienceandPhysics,ShandongUniversity,Weihai264209,China)

In-Sn-Zn oxide thin-film transistors were deposited at different nitrogen flow rates on P-Si <100> substrate by RF magnetron sputtering. The influence of nitrogen on the structure, optical and electrical properties and stabilities of ITZO TFTs was studied. The results show that nitrogen has no obvious effect on the structure of ITZO films and all thin films are amorphous. The average transmittance of all ITZO films approach or exceed90% in the visible region and the optical band gaps are3.28-3.32eV. When the nitrogen flow rates increase to4mL/min during the sputter deposition， the ITZO TFTs with low interface state density(～4.3×1011cm-2) show excellent electrical properties， the sub-threshold swing is0.39V/dec and on/off ratio is106operated with the field-effect mobility(μFE) of18.72cm2/(V·s). Moreover， the TFTs show better stability than others in the positive gate bias stress test. Overall, the suitable addition of nitrogen can improve the electrical performance and the stability of the ITZO TFTs by the passivation of oxygen vacancies and the drop of interface state density.

ITZO TFTs; RF magnetron sputtering; nitrogen doping; interface state density

2017-04-21；

2017-06-12

國(guó)家自然科學(xué)基金(11504202)； 山東省科技攻關(guān)課題(2014GGX102022)資助項(xiàng)目

Supported by National Natural Science Foundation of China (11504202); Science and Technology Project of Shandong Province (2014GGX102022)

1000-7032(2017)12-1622-07

TN321+.5

A

10.3788/fgxb20173812.1622

*CorrespondingAuthor,E-mail:ytlin@sdu.edu.cn

李治玥(1993-)，女，廣西桂林人，碩士研究生，2016年于山東大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，主要從事氧化物半導(dǎo)體薄膜晶體管方面的研究。E-mail: lizhiyue007@hotmail.com

楊田林(1960-)，男，山東濰坊人，博士，教授，2010年于天津大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事光電材料與器件方面的研究。E-mail: ytlin@sdu.edu.cn