舒卓智,趙天良*,鄭小波,邱玉珺,仕仁睿,賈夢(mèng)唯 (.南京信息工程大學(xué),中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0044；.貴州山地環(huán)境氣候研究所,貴州 貴陽(yáng)55000)

污染物源排放和氣象條件是決定空氣質(zhì)量的兩個(gè)重要因素[1],污染物排放量決定了區(qū)域大氣環(huán)境清潔程度[2],氣象條件則決定污染物輸送擴(kuò)散,化學(xué)轉(zhuǎn)化和干濕清除[3].由于工業(yè)化和城市化,造成目前全國(guó)中東部出現(xiàn)空氣質(zhì)量下降、霾污染增多等環(huán)境問(wèn)題[4-6].當(dāng)能源大量消耗導(dǎo)致排污量居高不下,在靜穩(wěn)大氣、高濕度和低風(fēng)速作用下極易發(fā)生重污染過(guò)程[7].例如北京地區(qū)風(fēng)場(chǎng)變化導(dǎo)致污染物傳輸引發(fā)區(qū)域污染[8]與南京及周邊城市光化學(xué)污染等問(wèn)題凸顯[9],均表明了氣象條件對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量的重要影響.

大氣復(fù)合污染是多種污染物以較高濃度存在,并形成非單一污染要素影響的復(fù)合型污染[10],表現(xiàn)為大氣能見(jiàn)度顯著下降、大氣氧化性增強(qiáng)和環(huán)境惡化趨勢(shì)向整個(gè)區(qū)域蔓延[11];本質(zhì)上表現(xiàn)為污染物之間源和匯的相互交錯(cuò)、污染轉(zhuǎn)化過(guò)程的耦合作用和環(huán)境影響的協(xié)同效應(yīng)[12-15].目前,我國(guó)城市大氣復(fù)合污染狀況不容小覷[16-18].過(guò)去中國(guó)西南較為邊遠(yuǎn)的云貴高原相比于中東部經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)大氣環(huán)境較為清潔,但隨著西部開(kāi)發(fā)加速,近年來(lái)環(huán)境問(wèn)題逐步凸顯,因此為保護(hù)好這一區(qū)域的生態(tài)環(huán)境,云貴高原空氣質(zhì)量變化亟待展開(kāi)深入研究.

云貴高原地處我國(guó)西南,為中國(guó)四大高原之一,屬亞熱帶溫濕區(qū),受亞熱帶季風(fēng)氣候控制.近30a大氣能見(jiàn)度分析表明,近年來(lái)高原大部分地區(qū)空氣質(zhì)量呈較顯著下降趨勢(shì)[19].貴陽(yáng)作為省會(huì)位于高原東側(cè),具有典型中低緯度高原盆地城市代表性,研究表明其霾日數(shù)逐漸增加[20],顆粒物多來(lái)自生物質(zhì)燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣排放等人為源[21],一次 PM2.5污染過(guò)程主要源自煙塵集合物排放[22].本研究主要基于貴陽(yáng)市 10個(gè)環(huán)境質(zhì)量國(guó)控點(diǎn) 2013～2016年環(huán)境監(jiān)測(cè)資料,分析貴陽(yáng)環(huán)境大氣中 SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5變化特征,包括時(shí)間序列污染物濃度年、季節(jié)、月變化和城市功能區(qū)比較,探討區(qū)域空氣質(zhì)量狀況及大氣復(fù)合污染變化特征,并結(jié)合氣象要素研究其對(duì)污染物的影響作用,旨在深入認(rèn)知云貴高原區(qū)域大氣環(huán)境變化的特征和機(jī)理.

1 資料與方法

1.1 資料

本文選取國(guó)家環(huán)保部公布的貴陽(yáng)市城區(qū)內(nèi)10個(gè)空氣質(zhì)量國(guó)控點(diǎn)2013年1月～2016年12月監(jiān)測(cè)資料,包括大氣環(huán)境污染物 6要素：SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)數(shù)據(jù).同期貴陽(yáng)市氣象觀測(cè)站地面觀測(cè)數(shù)據(jù)包括溫度(℃)、相對(duì)濕度(%)、風(fēng)速(m/s)、氣壓(hPa)、降水量(mm)和太陽(yáng)直接輻射(MJ/m2)資料,來(lái)自中國(guó)氣象監(jiān)測(cè)網(wǎng).氣象探空數(shù)據(jù)使用貴陽(yáng)氣象站(站號(hào)57816),原始觀測(cè)數(shù)據(jù)源自中國(guó)氣象局.

1.2 方法

圖1 貴陽(yáng)市位置大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布Fig.1 Location and air environmental monitoring site distribution of Guiyang A馬鞍山B鑒湖路C燕子沖D紅邊門(mén)E市環(huán)保站F新華路G太慈橋H中院村I碧云窩J桐木嶺

貴陽(yáng)市地理位置與環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)空間分布如圖1所示,表1為各站點(diǎn)經(jīng)緯度及海拔高度,將其按功能區(qū)劃分以反映人為活動(dòng)對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量的影響.通過(guò)污染物小時(shí)濃度計(jì)算不同時(shí)間尺度(日、月、年)的大氣污染物SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和 PM10變化特征,并利用線性相關(guān)方法分析大氣污染物濃度與氣象要素相關(guān)性.四季按氣象條件劃分為春、夏、秋、冬依次為 3～5月、6～8月、9～11月和 12～2月.大氣邊界層高度主要利用氣象探空數(shù)據(jù)的位溫與水汽混合比廓線確定[23-24].PM2.5/PM10值代表人為源排放細(xì)顆粒物貢獻(xiàn);OX(NO2+O3)表征大氣氧化性;為了突出降水和 PM2.5相互影響,排除大氣擴(kuò)散條件和溫度等氣象要素作用,本文采用PM2.5/CO比值變化表征降水和PM2.5相互影響.

表1 貴陽(yáng)市大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)站經(jīng)緯度與海拔高度Table 1 Geographic coordinates (longtitude, lantitude and altitude) of air environmental monitoring sites over Guiyang

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣污染物時(shí)空變化

利用監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)貴陽(yáng)市10個(gè)監(jiān)測(cè)站大氣污染物 SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 質(zhì)量濃度年際變化進(jìn)行分析(圖2).近4a來(lái)貴陽(yáng)SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 年平均濃度分別為20.78,28.32,107.59,67.56,42.53μg/m3和0.74mg/m3(其中O3用日最大8小時(shí)平均90百分位數(shù)表示).SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5質(zhì)量濃度整體呈現(xiàn)下降趨勢(shì),表明近些年來(lái)的環(huán)境治理措施對(duì)貴陽(yáng)大氣污染水平下降效果明顯.但應(yīng)該指出的是,貴陽(yáng)環(huán)境大氣中 SO2水平依然接近或超出我國(guó)中東部城市[25-26];且光化學(xué)污染物 O3濃度逐年呈明顯遞增趨勢(shì),從2013年均值94.54μg/m3增至 2016年 127.15μg/m3.總體說(shuō)來(lái),貴陽(yáng)的 O3水平加重趨勢(shì)明顯,SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5濃度表現(xiàn)為下降趨勢(shì),與我國(guó)城市空氣質(zhì)量年際變化趨勢(shì)基本相同[27-28].

圖2 貴陽(yáng)市SO2、NO2、CO、O3_8h(90百分位)、PM10、PM2.5污染物濃度年際變化Fig.2 Inter-annual changes of SO2、NO2, CO, O3_8h (the 90th percentile), PM10 and PM2.5 concentrations in Guiyang

將城區(qū)站點(diǎn)資料按功能區(qū)劃分為 3類：即工業(yè)區(qū)、居民區(qū)和郊區(qū).表2是3個(gè)功能區(qū)的污染物濃度年均值：SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)＞居民區(qū)＞郊區(qū).表明工業(yè)排放仍是城市空氣質(zhì)量狀況的主導(dǎo)因素,尤其表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)的SO2和NO2濃度明顯高于居民區(qū),并為郊區(qū)的2倍左右.但O3濃度卻呈現(xiàn)相反的分布特征,其中工業(yè)區(qū)最低(44.04±19.74)μg/m3,居民區(qū)次之(48.74±20.03)μg/m3,而郊區(qū)的濃度最高(53.93±19.60)μg/m3.這可能是因?yàn)镺3前體物VOCs主要源自機(jī)動(dòng)車尾氣和生物排放,郊區(qū)植被豐富導(dǎo)致生物質(zhì) VOCs排放量較大,而工業(yè)區(qū)和居民區(qū)高濃度的NOx對(duì)O3有一定滴定消耗作用[29-30].

表2 貴陽(yáng)市不同功能區(qū)大氣污染物年均值Table 2 Annual averages of air pollutant concentrations indifferent functional areas of Guiyang

貴陽(yáng)主要大氣污染物為PM2.5、PM10和O3(表 3),圖3a 給出了 3種污染物濃度逐月變化.從圖3a可知,PM2.5與 PM10濃度變化基本保持一致,均呈冬高夏低的變化特征.最大值出現(xiàn)在12 月,分別為 90.78μg/m3和 63.60μg/m3,最小值在 7 月分別為 42.96μg/m3和 20.72μg/m3.這是因?yàn)槎敬髿膺吔鐚痈叨鹊秃痛髿鈱咏Y(jié)穩(wěn)定等因素利于大氣中污染物累積,造成冬季污染物濃度明顯較高.相反夏季溫度高、對(duì)流活動(dòng)旺盛促進(jìn)污染物傳輸擴(kuò)散及雨水沖刷作用導(dǎo)致夏季污染物濃度最低.O3表現(xiàn)為雙峰分布,2個(gè)峰值分別出現(xiàn)在 5月和 9月,其中 5月濃度最大為59.28μg/m3,谷值出現(xiàn)在 11 月為 36.41μg/m3.6～8月 O3出現(xiàn)低值可能是因?yàn)橘F陽(yáng)受夏季風(fēng)控制,這段期間降水多、云量大,日照時(shí)間減少所致,而11月～次年1月由于冬季太陽(yáng)輻射弱、溫度低抑制O3產(chǎn)生.

貴陽(yáng)地區(qū)主要大氣污染物 PM2.5、PM10和O3與我國(guó)中東部城市的日變化特征基本一致[31-32](圖3b～3d).O3呈單峰型,峰值出現(xiàn)在下午14：00時(shí)左右,谷值出現(xiàn)在凌晨 6：00左右,與紫外線輻射、日照和溫度等氣象要素日變化規(guī)律非常相似.PM2.5和 PM10日變化呈“午峰晚峰”的雙峰型.上午人為活動(dòng)和交通運(yùn)輸導(dǎo)致大氣顆粒物濃度達(dá)到高峰,隨后午后溫度達(dá)到一天中最大值,對(duì)流活動(dòng)旺盛、水平擴(kuò)散能力增強(qiáng).而晚高峰開(kāi)始,地表降溫,邊界層高度降低大氣趨于穩(wěn)定,顆粒物逐漸累積并在19：00左右出現(xiàn)第2個(gè)峰值.

圖3 2013～2016年貴陽(yáng)市PM2.5、PM10和O3平均濃度變化Fig.3 Changes of PM2.5、PM10 and O3 concentrations in Guiyang over 2013～2016 (a) monthly variations averaged over urban 10sites and (b～d) diurnal variation in different functional areas

2.2 大氣復(fù)合污染特征

表 3為貴陽(yáng)O3、PM10和PM2.5區(qū)域平均季節(jié)變化、污染日數(shù)及超標(biāo)率,其中 O3濃度用O3_8h_max表示.主要表現(xiàn)為春夏高、秋冬低的特征,最大值(最小值)出現(xiàn)在春季(冬季),為57.54μg/m3(43.06μg/m3),主要受季風(fēng)氣候與太陽(yáng)輻射季節(jié)變化影響所致.粗顆粒物(PM10)與細(xì)顆粒物(PM2.5)濃度冬春高、夏秋低,最大值(最小值)出現(xiàn)在冬季(夏 季),分別為 78.87,56.47μg/m3(48.55,25.39μg/m3).這是由于冬季邊界層較低且層結(jié)穩(wěn)定,致使污染物濃度易累積,春季沙塵活躍和夏、秋季節(jié)濕沉降作用顯著等因素導(dǎo)致.

參照國(guó)家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[33], PM2.5、PM10和O3_8h_max濃度二級(jí)日標(biāo)準(zhǔn)分別為75,150,160μg/m3.近4a貴陽(yáng)超標(biāo)大氣污染物為PM2.5、PM10和O3,以顆粒物污染為主(表2).PM2.5年平均污染天數(shù)為37.8d,超標(biāo)率為10.3%;PM10為17.7d,超標(biāo)率4.9%.與華北、中東部及南方污染較重的幾個(gè)城市相比較,貴陽(yáng) PM2.5與 PM10超標(biāo)率明顯低于北京(42.7%和23.0%)[34],南京(45.8%和29.0%)[35],成都(52.5%和 15.3%)[36]及重慶(35.2%和 20.7%)[37].O3_8h_max濃度污染天數(shù)為 1.8d,超標(biāo)率僅為 0.5%,遠(yuǎn)低于邯鄲(14.5%)[11],深圳(4.1%)[38],南京(13.5%)[40]和重慶(1.8%)[37].所以,可以認(rèn)為貴陽(yáng)屬于西南地區(qū)大氣較為清潔的城市.

表3 近4a主要污染物濃度四季均值、年均污染日數(shù)及超標(biāo)率Table 3 Average pollutant concentrations in four seasons,annual pollution days and air pollution frequencies over recent 4 years

PM2.5/PM10表示大氣顆粒物中細(xì)粒子占比,體現(xiàn)人為源排放細(xì)粒子的貢獻(xiàn).已有研究表明：成都春夏秋冬四季 PM2.5/PM10值分別為 0.74、0.88、0.94和0.85[39],南京為0.55、0.62、0.51和0.61[40],北京春冬季為 0.4左右,夏季為 0.6[41].貴陽(yáng)地區(qū)PM2.5/PM10季節(jié)分布特征如圖4所示,四季均值大于0.5且表現(xiàn)為冬季＞秋季＞春季＞夏季.冬季PM2.5濃度明顯高于其他季節(jié),導(dǎo)致細(xì)顆粒物貢獻(xiàn)最高為 0.65～0.82;春季和秋季差異較小分別為 0.53～0.68 和 0.57～0.70;夏季最低達(dá)到 0.42～0.58.貴陽(yáng)地區(qū)PM2.5/PM10季節(jié)變化與南京的較為一致.

圖4 近4a貴陽(yáng)市大氣顆粒物PM2.5/PM10季節(jié)變化Fig.4 The seasonal variations in ratios of atmospheric particles PM2.5/PM10 in Guiyang over recent 4 years

圖5 近4a貴陽(yáng)市夏、冬季PM2.5和O3濃度相關(guān)關(guān)系Fig. 5 Correlations of PM2.5 and O3 in summer and winter over recent 4 years

大氣復(fù)合污染物 PM2.5和 O3之間存在不同的相互作用,表現(xiàn)出冷暖季相反的相關(guān)關(guān)系[42].貴陽(yáng)地區(qū)夏季和冬季 8：00～18：00PM2.5和 O3濃度相關(guān)分析如(圖5)所示,表現(xiàn)為夏季正相關(guān)、冬季負(fù)相關(guān)的城市大氣復(fù)合污染特性.這是夏季太陽(yáng)輻射更強(qiáng)且多種污染物共存致使夏季大氣氧化性更強(qiáng),促進(jìn)二次污染物數(shù)量增加,因此 O3與PM2.5濃度呈現(xiàn)同增共減的顯著正相關(guān);貴陽(yáng)冬季以 PM2.5污染為主,由于大氣層結(jié)穩(wěn)定促使PM2.5在大氣中累積,削弱了到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射從而抑制光化學(xué)反應(yīng)生成 O3,故冬季 O3和PM2.5濃度呈顯著負(fù)相關(guān).

圖6 大氣氧化性O(shè)X變化對(duì)PM2.5及PM2.5濃度對(duì)太陽(yáng)直接輻射日變化的影響Fig.6 Diurnal variation of atmospheric oxidation ability OX impacting PM2.5 and effect of PM2.5 concentrations on direct solar radiation

OX可作為評(píng)定大氣氧化性的指標(biāo)[43],我們依據(jù) 50＜OX＜75、75＜OX＜100和 OX＞100將大氣氧化性劃分為弱、中、強(qiáng)3個(gè)等級(jí),圖6表明大氣氧化性O(shè)X越強(qiáng)則PM2.5濃度越高,其在弱、中和強(qiáng)大氣氧化性條件下的日變化范圍分別為32.21～41.43μg/m3、35.64～58.12μg/m3和 44.32～70.47μg/m3.夏季高溫強(qiáng)太陽(yáng)輻射促使 O3濃度升高引起大氣氧化性增強(qiáng),導(dǎo)致二次 PM2.5增長(zhǎng)作用突出,所以夏季 PM2.5與 O3表現(xiàn)良好的正相關(guān).PM2.5濃度變化同樣會(huì)影響到達(dá)地面的太陽(yáng)直接輻射量,表現(xiàn)為 PM2.5濃度越高,能夠到達(dá)地面直接太陽(yáng)輻射量越小.當(dāng) 0＜PM2.5＜35μg/m3、35μg/m3＜PM2.5＜75μg/m3和 PM2.5＞75μg/m3(圖6),觀測(cè)的太陽(yáng)直接輻射日變化最大值分別為0.93、0.85和0.76MJ/m2.貴陽(yáng)市近4a冬季日均總太陽(yáng)輻射量為4.23MJ/m2僅為夏季8.37MJ/m2的近一半,冬季高濃度 PM2.5會(huì)顯著削弱到達(dá)地面短波輻射,對(duì)O3抑制作用明顯,從而導(dǎo)致冬季PM2.5與O3反相關(guān).

2.3 氣象條件作用

由于污染要素日變化特征顯著,為研究氣象要素對(duì)空氣質(zhì)量的作用,分析污染物與氣象要素相關(guān)性,此部分選用日均值進(jìn)行分析.表4為SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和PM2.5與氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、氣壓、云量、太陽(yáng)直接輻射和邊界層高度等氣象因子的線性相關(guān)系數(shù).在諸多氣象要素中,溫度與 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均在0.01置信度水平呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān),其中溫度與 SO2相關(guān)性最好,相關(guān)系數(shù)達(dá)到-0.70.由于 O3主要來(lái)自光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物,高氣溫條件會(huì)加快光化學(xué)反應(yīng)速率有利于O3生成,因此溫度與 O3_8h_max呈顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.28(P＜0.01).另外,氣壓與污染物濃度也表現(xiàn)類似規(guī)律：氣壓與 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5之間均呈顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)依次為 0.36、0.12、0.35、0.33、0.21和 0.53;氣壓與 O3_8h_max卻是顯著負(fù)相關(guān)(相關(guān)系數(shù)為-0.20,P＜0.01).值得注意的是,與我國(guó)中東部城市風(fēng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)大氣污染物擴(kuò)散,成為城市空氣質(zhì)量變化主因不同,云貴高原獨(dú)特山地地形作用導(dǎo)致風(fēng)速對(duì)污染物作用并不明顯,尤其與 SO2、O3_8h_max和 PM10的關(guān)系不顯著,這一特征與貴陽(yáng)地處高原盆地,年平均風(fēng)速較低(＜3m/s)有關(guān).相對(duì)濕度對(duì)污染物影響分為直接和間接兩方面,一方面通過(guò)濕沉降作用直接引起濃度降低,另一方面影響太陽(yáng)輻射間接抑制O3生成,因此相對(duì)濕度與PM10、PM2.5和O3相關(guān)系數(shù)分別為-0.37、-0.23 和-0.37(P＜0.01).太陽(yáng)直接輻射主要通過(guò)作用光化學(xué)反應(yīng)影響O3生成速率,故 O3與太陽(yáng)直接輻射相關(guān)性最顯著,為 0.38.其他大氣污染物濃度與太陽(yáng)輻射表現(xiàn)為負(fù)相關(guān).邊界層高度決定近地面大氣污染垂直擴(kuò)散條件,因此與主要一次大氣污染物SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5表現(xiàn)一致的顯著負(fù)相關(guān),與二次大氣污染物O3呈不顯著負(fù)相關(guān).

表4 SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和 PM2.5與氣象要素Pearson相關(guān)系數(shù)Table 4 Pearson correlation coefficients of SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10 and PM2.5 with meteorological factors

圖7 PM2.5/CO比率與不同等級(jí)降水的關(guān)系Fig.7 The relations of ratio of PM2.5/CO and different precipitation intensities

除以上氣象要素以外,降水是影響區(qū)域空氣質(zhì)量的另一個(gè)重要因素.由于大氣中 CO含量變化較穩(wěn)定,為排除大氣輸送擴(kuò)散作用,引入PM2.5/CO探討降水對(duì)局地空氣質(zhì)量的作用.夏、冬兩季不同量級(jí)降水過(guò)程PM2.5/CO分布如圖7所示.夏季出現(xiàn)小雨(0～10mm)和中雨(10～25mm)時(shí),PM2.5/CO值均為 0.044,略高于其夏季平均值0.043;出現(xiàn)中雨以上降水(＞25mm)時(shí),PM2.5/CO為 0.036,明顯低于其夏季平均值.這表明夏季貴陽(yáng)PM2.5濃度在小雨或中雨表現(xiàn)為較弱的吸濕增長(zhǎng);中雨以上降水對(duì) PM2.5的影響主要為清除作用.冬季PM2.5/CO均值為0.063,當(dāng)降水量級(jí)為小雨時(shí),PM2.5/CO達(dá)到 0.070,明顯高于其冬季平均值;中雨及中雨以上降水量級(jí)時(shí)PM2.5/CO比值驟減至0.054.表明冬季小雨降水量級(jí)時(shí)PM2.5吸濕增長(zhǎng)明顯,而中雨及以上強(qiáng)度降水對(duì) PM2.5的濕清除作用顯著.云貴高原季風(fēng)氣候特征決定夏季潮濕多雨,無(wú)論降水強(qiáng)度和頻數(shù)均遠(yuǎn)大于冬季,導(dǎo)致降水清除起主導(dǎo)作用;而由于冬季干燥陰冷,PM2.5在小雨量級(jí)降水時(shí)吸濕增長(zhǎng)作用較為顯著.

由于可使用的貴陽(yáng)市大氣污染物觀測(cè)資料僅有4年,本文主要分析城市空氣質(zhì)量多尺度變化情況特征以及與氣象要素影響,并利用線性相關(guān)方法分析大氣污染物濃度與氣象要素相關(guān)性.基于更長(zhǎng)時(shí)間觀測(cè)資料積累,未來(lái)將進(jìn)一步利用新的統(tǒng)計(jì)分析方法,更全面地理解空氣質(zhì)量變化特征及其影響因素.另外,通過(guò)數(shù)值模式模擬重污染過(guò)程成因機(jī)制,結(jié)合大氣邊界層高度、云量、輻射等氣象要素對(duì)大氣環(huán)境的重要作用的分析,進(jìn)一步研究云貴高原空氣污染影響,以更全面認(rèn)識(shí)云貴高原大氣環(huán)境變化,保護(hù)云貴高原生態(tài)環(huán)境.

3 結(jié)論

3.1 云貴高原空氣質(zhì)量較為清潔環(huán)境條件下,SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5濃度的年際、月和日變化均與我國(guó)中東部城市的變化基本一致.

3.2 人為活動(dòng)對(duì)大氣污染物影響較顯著,主要污染物包括PM2.5、PM10和O3,近4年來(lái)貴陽(yáng)表現(xiàn)出 PM2.5與 O3相互作用的典型城市大氣復(fù)合污染特征.

3.3 城市大氣污染主要源自局地排放和化學(xué)轉(zhuǎn)化,氣溫、氣壓、太陽(yáng)直接輻射及邊界層高度是影響空氣質(zhì)量的主要?dú)庀笠蛩?復(fù)雜地形下風(fēng)場(chǎng)對(duì)污染物傳輸能力影響相對(duì)較弱.

3.4 季風(fēng)季節(jié)變化導(dǎo)致降水對(duì) PM2.5的作用不同：夏季風(fēng)降水頻發(fā)降低 PM2.5對(duì)濕度的敏感性,弱化水分對(duì)顆粒物影響;冬季風(fēng)干燥陰冷的氣候,使不同降水量級(jí)對(duì)PM2.5吸濕增長(zhǎng)與沖刷清除作用凸顯.

[1] Flocas H, Kelessis A, Helmis C, et al. Synoptic and local scale atmospheric circulation associated with air pollution episodes in an urban Mediterranean area [J]. Theoretical and Applied Climatology, 2009,95(3)：265-277.

[2] Ragosta M, Caggiano R, Macchiato M, et al. Trace elements in daily collected aerosol： Level characterization and source identification in a four-year study [J]. Atmospheric Research,2008,89(1/2)：206—217.

[3] Whiteaker J R, Suess D T, Prather K A. Effects of meteorological conditions on aerosol composition and mixing state in Bakersfield CA [J]. Environmental Science & Technology, 2002,36(11)：2345.

[4] Chan C K, Yao X. Air pollution in mega cities in China [J].Atmospheric Environment, 2008,42(1)：1—42.

[5] 李小飛,張明軍,王圣杰,等.中國(guó)空氣污染指數(shù)變化特征及影響因素分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2012,33(6)：1936-1943.

[6] Luo Y, Zheng X, Zhao T, et al. A climatology of aerosol optical depth over China from recent 10 years of MODIS remote sensing data [J]. International Journal of Climatology, 2012,34(3)863-870.

[7] 趙子菁,魏永杰,張祥志,等.南京市霾天氣與主要?dú)庀髼l件的相關(guān)分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(12)：3570-3580.

[8] 劉咸德,李 軍,趙 越,等.北京地區(qū)大氣顆粒物污染的風(fēng)向因素研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(1)：1-6.

[9] 劉 建,吳 兌,范紹佳,等.前體物與氣象因子對(duì)珠江三角洲臭氧污染的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2017,37(3)：813-820.

[10] 楊孝文,周 穎,程水源,等.北京冬季一次重污染過(guò)程的污染特征及成因分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(3)：679-686.

[11] 許亞宣,李小敏,于華通,等.邯鄲市大氣復(fù)合污染特征的監(jiān)測(cè)研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2015,35(9)：2710-2722.

[12] Parrish D D, Zhu T. Clean Air for Megacities [J]. Science,2009,326(5953)：674-675.

[13] Zhang Y H, Hu M, Zhong L J, et al. Regional Integrated Experiments on Air Quality over Pearl River Delta 2004(PRIDE-PRD2004)： Overview [J]. Atmospheric Environment,2008,42(25)：6157-6173.

[14] 朱 彤,尚 靜,趙德峰.大氣復(fù)合污染及灰霾形成中非均相化學(xué)過(guò)程的作用 [J]. 中國(guó)科學(xué)：化學(xué), 2010,40(12)：1731-1740.

[15] 馬金珠,劉永春,馬慶鑫,等.大氣非均相反應(yīng)及其環(huán)境效應(yīng) [J].環(huán)境化學(xué), 2011,30(1)：97-119.

[16] 陳 楠,全繼宏,田一平,等.灰霾期間武漢城市區(qū)域大氣污染物的理化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2016,32(2)：20-25.

[17] 張桂芹,焦紅云,齊 鳴,等.濟(jì)南市灰霾期大氣復(fù)合污染特征分析 [J]. 山東建筑大學(xué)學(xué)報(bào), 2012,27(1)：84-87.

[18] 徐 鵬,郝慶菊,吉東生,等.重慶市北碚城區(qū)大氣污染物濃度變化特征觀測(cè)研究 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(3)：820-829.

[19] 鄭小波,王學(xué)鋒,羅宇翔,等.云貴高原1961—2006年大氣能見(jiàn)度和消光因素變化趨勢(shì)及原因 [J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2010,19(2)：314-319.

[20] Zhao T, Liu D, Zheng X, et al. Revealed variations of air quality in industrial development over a remote plateau of Southwest China： an application of atmospheric visibility data [J].Meteorology & Atmospheric Physics, 2016,128(6)：1-9.

[21] 劉 娜,馮新斌, Landis Matthew,等.貴陽(yáng)市大氣顆粒物PM2.5污染特征及氣象參數(shù)的影響 [J]. 地球與環(huán)境, 2014,42(3)：311-315.

[22] 杜德艷,李金娟,陶 蕓,等.貴陽(yáng)市PM2.5微觀特征的季節(jié)變化分析 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2015,35(6)：1645-1650.

[23] Liu S Y, Liang X Z. Observed diurnal cycle climatology of planetary boundary layer height.[J]. Journal of Climate, 2010,23(21)：5790-5809.

[24] 杜川利,唐 曉,李星敏,等.城市邊界層高度變化特征與顆粒物濃度影響分析 [J]. 高原氣象, 2014,33(5)：1383-1392.

[25] 吉東生,王躍思,孫 揚(yáng),等.北京大氣中 SO2濃度變化特征 [J].氣候與環(huán)境研究, 2009,14(1)：69-76.

[26] 于 洲,劉壽東,王詠薇,等.杭州市2014年城區(qū)大氣污染物濃度變化特征觀測(cè)分析 [J]. 科學(xué)技術(shù)與工程, 2016,16(16)：95-104.

[27] 廖志恒,孫家仁,范紹佳,等.2006～2012年珠三角地區(qū)空氣污染變化特征及影響因素 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(2)：329-336.

[28] 唐宜西,張小玲,徐 敬,等.北京城區(qū)和郊區(qū)本底站大氣污染物濃度的多時(shí)間尺度變化特征 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2016,36(8)：2783-2793.

[29] 王紅麗.上海市光化學(xué)污染期間揮發(fā)性有機(jī)物的組成特征及其對(duì)臭氧生成的影響研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2015,35(6)：1603-1611.

[30] 劉 建,吳 兌,范紹佳,等.前體物與氣象因子對(duì)珠江三角洲臭氧污染的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2017,37(3)：813-820.

[31] 趙 輝,鄭有飛,魏 莉,等.G20峰會(huì)期間杭州及周邊地區(qū)空氣質(zhì)量的演變與評(píng)估 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2017,37(6)：2016-2024.

[32] 周勤遷,潘月鵬,王 劍,等.黑龍江海倫農(nóng)業(yè)區(qū)冬春PM2.5和氣態(tài)污染物污染特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(4)：844-851.

[33] GB3095-2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) [S].

[34] 趙 輝,鄭有飛,徐靜馨,等.中國(guó)典型城市大氣污染物濃度時(shí)空變化特征分析 [J]. 地球與環(huán)境, 2016,44(5)：549-556.

[35] 郭勝利,黃 軍,王 希,等.南京市大氣顆粒物污染特征及影響因素分析 [J]. 科學(xué)技術(shù)與工程, 2015,15(13)：226-231.

[36] 陳 源,謝紹東,羅 彬.成都市大氣細(xì)顆粒物組成和污染特征分析(2012—2013年) [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2016,36(3)：1021-1031.

[37] 劉永林,鐘明洋,孫啟民,等.重慶市都市功能核心區(qū)秋季大氣污染物時(shí)空分布特征 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2016,36(7)：2344-2354.

[38] 梁碧玲,張 麗,賴 鑫,等.深圳市臭氧污染特征及其與氣象條件的關(guān)系 [J]. 氣象與環(huán)境學(xué)報(bào), 2017,33(1)：66-71.

[39] Li Y, Chen Q, Zhao H, et al. Variations in PM10, PM2.5and PM1.0in an Urban Area of the Sichuan Basin and Their Relation to Meteorological Factors [J]. Atmosphere, 2015,6(1)：150-163.

[40] 賈夢(mèng)唯,趙天良,張祥志,等.南京主要大氣污染物季節(jié)變化及相關(guān)氣象分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(9)：2567-2577.

[41] 潘月鵬,王躍思,胡 波,等.北京奧運(yùn)時(shí)段河北香河大氣污染觀測(cè)研究 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2010,31(1)：1-9.

[42] Jia M, Zhao T, Cheng X, et al. Inverse Relations of PM2.5and O3in Air Compound Pollution between Cold and Hot Seasons over an Urban Area of East China [J]. Atmosphere, 2017,8：59.

[43] Stephens S, Madronich S, Wu F, et al. Weekly patterns of México City's surface concentrations of CO, NOx, PM10and O3during 1986—2007 [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2008,8(17)：5313-5325.