梁卓然 ,顧婷婷 ,楊續(xù)超 ,杜榮光 ,鐘洪麟 ,齊 冰 (.杭州市氣象局,浙江 杭州 005；.浙江省氣象服務(wù)中心,浙江 杭州 007；.浙江大學(xué)海洋學(xué)院,浙江 舟山 60；.馬里蘭大學(xué)地理系,College Park MD,United States 07)

臭氧是一種典型的二次污染物,它并非由人類活動(dòng)或自然源直接排放,而是在一定的氣象條件下通過其前體物光化學(xué)作用產(chǎn)生[1].高濃度的地面臭氧不僅給林業(yè)和農(nóng)業(yè)中植物和作物的生長(zhǎng)帶來損害[2-4],還給人體健康帶來嚴(yán)重威脅[5-6].隨著人類社會(huì)工業(yè)化和城市化的發(fā)展,NOx和VOCs等臭氧前體物的排放不斷增加,導(dǎo)致了近地面層臭氧濃度迅速增長(zhǎng)[7].20世紀(jì) 90年代,我國(guó)大城市的臭氧濃度低于歐美城市水平[8],但伴隨著近 30a經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,臭氧污染已經(jīng)躍居中國(guó)最主要的污染之一[9],尤其在長(zhǎng)三角,珠三角和京津冀等大型城市群,臭氧污染威脅更加嚴(yán)重[10-14].

為了更好的預(yù)防和應(yīng)對(duì)近地面臭氧污染的危害,建立合理和準(zhǔn)確的預(yù)報(bào)模型非常關(guān)鍵.目前主流的臭氧預(yù)報(bào)模型主要分為數(shù)值方法和統(tǒng)計(jì)方法兩類.雖然數(shù)值方法具有良好的物理和化學(xué)基礎(chǔ),可以更好的反應(yīng)臭氧污染過程中的反應(yīng),輸送和清除等機(jī)理過程,近年來也得到不斷發(fā)展[15-18].但數(shù)值方法對(duì)氣象資料,排放數(shù)據(jù)和計(jì)算資源都有較高要求,而排放數(shù)據(jù)的動(dòng)態(tài)性和不確定性,往往對(duì)數(shù)值模式的預(yù)報(bào)效果造成較大的影響[19].統(tǒng)計(jì)學(xué)方法由于其構(gòu)建方法簡(jiǎn)單,對(duì)數(shù)據(jù)要求較低,計(jì)算資源占用少,目前在臭氧預(yù)報(bào)中仍得到廣泛的應(yīng)用.

臭氧統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)的重要基礎(chǔ)是氣象因子和臭氧濃度的相關(guān)性,已有的研究表明地面臭氧濃度和氣溫,總輻射,相對(duì)濕度和風(fēng)速等氣象因子存在顯著的相關(guān)性,如高濃度的臭氧污染往往對(duì)應(yīng)高溫,靜風(fēng),凈空和低混合層高度等局地氣象因子[20-24].多元線性回歸[25],多元非線性回歸[26],人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[27],廣義線性模型[28]和模糊邏輯模型[29]等統(tǒng)計(jì)方法已被用于臭氧濃度和氣象要素預(yù)報(bào)模型的建立,其中回歸方法由于建模簡(jiǎn)單,計(jì)算小,應(yīng)用最為廣泛[30].除了局地的氣象要素外,大尺度環(huán)流因子對(duì)臭氧濃度的影響也很重要,其不僅會(huì)影響臭氧的遠(yuǎn)程輸送,還會(huì)影響臭氧前體物的相互作用.已有的研究表明,不同的環(huán)流形勢(shì)控制下,污染物的生成,輸送和堆積特征不同,其對(duì)應(yīng)的敏感氣象因子也有所不同[31-36],如高壓,地面倒槽[37],均壓場(chǎng)[38],臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流[39]等環(huán)流形勢(shì)易造成地面臭氧濃度的升高.因此將大氣環(huán)流型信息與線性回歸方法結(jié)合,可以更好的體現(xiàn)大尺度環(huán)流因子,局地氣象因子和臭氧濃度在不同天氣形勢(shì)下的非線性特征,也增加了回歸方程的動(dòng)力學(xué)機(jī)理性[40-41].國(guó)外已有研究通過引入天氣環(huán)流分型改進(jìn)臭氧統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)模型,并取得了明顯的改進(jìn)效果[42],但國(guó)內(nèi)尚鮮見類似研究.

杭州作為長(zhǎng)江三角洲城市群重要中心城市之一,近年來隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,機(jī)動(dòng)車保有量持續(xù)增加,大氣污染類型從煤煙型向復(fù)合型轉(zhuǎn)變,作為光化學(xué)煙霧主要組分的臭氧污染幾率明顯增加[43].本文以杭州為例,利用臭氧濃度觀測(cè),地面氣象觀測(cè)和大尺度再分析資料,分析大氣環(huán)流型,氣象因子與臭氧濃度間的關(guān)系.將 Lamb-Jenkinson客觀環(huán)流分型法[44]與傳統(tǒng)的多元逐步回歸模型結(jié)合,通過不同季節(jié)不同環(huán)流型分組回歸方法建立杭州市近地面臭氧濃度預(yù)報(bào)模型,并評(píng)估模型的預(yù)報(bào)性能.

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 數(shù)據(jù)

本文所用臭氧監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于杭州市氣象局大氣成分監(jiān)測(cè)中心站.該站位于杭州市區(qū)的南部(120°10′E,30°14′N,海拔高度 41.7m),西面環(huán)山緊鄰西湖,南面緊鄰錢塘江以及一江之隔的城市建設(shè)群,東面和北面主要是城市建設(shè)群.觀測(cè)儀器采用美國(guó)熱電公司生產(chǎn)的49i型紫外光度法O3分析儀.齊冰等[45]通過對(duì)比分析該站與 8個(gè)環(huán)保國(guó)控點(diǎn) O3日平均濃度,發(fā)現(xiàn)兩者相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.95,證明杭州市氣象局大氣成分監(jiān)測(cè)中心站數(shù)據(jù)能夠較好的代表杭州市區(qū)O3濃度的平均狀況.文中所用的O3數(shù)據(jù)為基于小時(shí)臭氧濃度統(tǒng)計(jì)的日最大 8hO3(m8O3),為了保證數(shù)據(jù)的有效率,8h滑動(dòng)時(shí)段內(nèi)至少保障6h有效數(shù)據(jù),有效日數(shù)據(jù)至少保證日內(nèi)有16個(gè)8h有效滑動(dòng)時(shí)段.O3數(shù)據(jù)采用時(shí)段為2011年1月～2016年12月共5a,有效數(shù)據(jù)樣本1865個(gè).氣象數(shù)據(jù)采用同一站點(diǎn)同期觀測(cè)的日最高氣溫,日總輻射,日平均相對(duì)濕度,日降水量,日平均風(fēng)速,日地面平均氣壓.

1.2 客觀環(huán)流分型方法

環(huán)流分型輸入數(shù)據(jù)采用2011～2016年歐洲中心的ERA-interim再分析數(shù)據(jù)中的逐日14：00(北京時(shí)間)海平面氣壓,水平分辨率為 0.75°×0.75°.考慮杭州站所處位置,將 120oE,30oN 設(shè)為環(huán)流分型區(qū)域中心,采用 Lamb-Jenkinson客觀環(huán)流分型方法,計(jì)算逐日的研究區(qū)域環(huán)流類型.如圖1所示,該分型方法主要通過分型區(qū)域內(nèi)16個(gè)差分點(diǎn)海平面氣壓所計(jì)算的6個(gè)環(huán)流指標(biāo),確定環(huán)流分型.

式(1)～式(6)為環(huán)流分型所需計(jì)算的 6個(gè)指標(biāo).式中 F為地轉(zhuǎn)風(fēng);SF為地轉(zhuǎn)風(fēng)的經(jīng)向分量;WF為地轉(zhuǎn)風(fēng)的緯向分量;Z為地轉(zhuǎn)渦度;ZS為地轉(zhuǎn)風(fēng)的經(jīng)向分量;ZW 為地轉(zhuǎn)風(fēng)的緯向分量;p(n)(n=1, 2,…,16)為 16個(gè)差分格點(diǎn)上的氣壓值.根據(jù)地轉(zhuǎn)風(fēng)方向和地轉(zhuǎn)風(fēng)速地轉(zhuǎn)渦度的關(guān)系將環(huán)流共分為 10種類型.當(dāng)|Z|＞2F 時(shí),為旋轉(zhuǎn)型,包括Z＞0時(shí)為氣旋型(C),Z＜0時(shí)為反氣旋型(A).當(dāng)|Z|≤2F時(shí),為平直型,按照地轉(zhuǎn)風(fēng)方向,根據(jù) 8方位風(fēng)向分別為 W(西風(fēng)型),NW(西北風(fēng)型),北風(fēng)型(N),東北風(fēng)型(NE),東風(fēng)型(E),東南風(fēng)型(SE),南風(fēng)型(S),西南風(fēng)型(SW).圖2為10種環(huán)流分型在2011～2016年期間海平面氣壓的合成圖,可見Lamb-Jenkinson法可以較準(zhǔn)確的對(duì)研究區(qū)域的環(huán)流型進(jìn)行客觀劃分.

圖1 環(huán)流分型區(qū)域16個(gè)差分點(diǎn)的選取Fig.1 16 Points selected for circulation classification area

圖2 環(huán)流分型海平面氣壓合成Fig.2 Composite maps of sea level pressure (black point is Hangzhou site)黑點(diǎn)為杭州位置

1.3 基于季節(jié)環(huán)流分型的逐步回歸臭氧預(yù)測(cè)模型

以日8h最大臭氧濃度(m8O3)為預(yù)報(bào)量,6個(gè)地面氣象要素(日總輻射,日最高氣溫,日平均相對(duì)濕度,日降水量,日平均風(fēng)速和日平均地面氣壓)為預(yù)報(bào)因子,利用逐步回歸方法,建立預(yù)報(bào)方程,以2011～2015年階段數(shù)據(jù)為建模階段,2016年數(shù)據(jù)為驗(yàn)證階段,同時(shí)利用客觀環(huán)流分型方法對(duì)研究時(shí)段內(nèi)逐日的環(huán)流形勢(shì)進(jìn)行分型.為了評(píng)估引入環(huán)流分型對(duì)預(yù)報(bào)模型的改進(jìn),采用 3種回歸建模樣本分類：(1)全樣本建模：以所有建模時(shí)段樣本建立預(yù)報(bào)方程并驗(yàn)證(MLR);(2)季節(jié)樣本建模：按照四季將樣本分為 4組分別建立預(yù)報(bào)方程并驗(yàn)證(MLRs);(3)季節(jié)環(huán)流樣本建模：根據(jù)季節(jié)和環(huán)流型,將樣本分為40組(4季節(jié)×10種環(huán)流型),分別建立預(yù)報(bào)方程并驗(yàn)證(MLRsc),由于有些季節(jié)中較少存在某種環(huán)流型,當(dāng)某組建模樣本少于30,采用季節(jié)分組建立的模型驗(yàn)證.

2 結(jié)果與分析

2.1 地面臭氧濃度和局地氣象要素的關(guān)系

由圖3可見,杭州的m8O3顯現(xiàn)較為明顯的季節(jié)特征,春夏季節(jié)平均濃度最高,其中5月為一年中平均濃度最高月份,6月濃度略有下降,7～10月臭氧濃度維持較高位置,到11月為年內(nèi)變化轉(zhuǎn)折點(diǎn),平均濃度開始明顯下降,12月為年內(nèi)濃度最低月份.根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[46]中 m8O3輕度污染標(biāo)準(zhǔn)(＞160μg/m3)定義為臭氧濃度超標(biāo)事件,2011～2016年期間杭州m8O3超過輕度污染標(biāo)準(zhǔn)年均30次,其中5月份最多為5.5次/a,6月份較5月超標(biāo)頻次明顯下降,但之后7～9月逐漸增加,10月明顯下降,11月和12月在觀測(cè)時(shí)段內(nèi)未發(fā)生超標(biāo).

臭氧的季節(jié)變化特征主要受氣象環(huán)境的影響(表1).在年尺度內(nèi)逐日總輻射和最高氣溫與m8O3濃度呈顯著的正相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.69和0.6.相對(duì)濕度、降水、風(fēng)速和地表氣壓則呈負(fù)相關(guān),且除風(fēng)速外都通過信度水平0.01的顯著性檢驗(yàn).在各個(gè)季節(jié)尺度上,臭氧的高相關(guān)氣象因子則有所變化.日總輻射要素在春季秋季與臭氧相關(guān)性最高,相關(guān)系數(shù)均達(dá) 0.7以上.最高氣溫和相對(duì)濕度的相關(guān)性季節(jié)特征與日總輻射類似,呈現(xiàn)春季秋季兩個(gè)過度季節(jié)高于夏季冬季.降水在 4個(gè)季節(jié)都與臭氧濃度呈反相關(guān),對(duì)臭氧有較為明顯的清除作用.風(fēng)速只有在夏季和冬季與臭氧呈顯著相關(guān),且夏季呈反相關(guān),冬季呈正相關(guān),這可能由于夏季臭氧高濃度區(qū)域在南方,盛行南風(fēng)下,較大的風(fēng)速會(huì)增加南方臭氧的輸送,冬季北方臭氧濃度相對(duì)較低,盛行北風(fēng)有利于臭氧的擴(kuò)散.地面氣壓和臭氧只有在秋季呈顯著的負(fù)相關(guān),其他季節(jié)相關(guān)性不顯著.

圖3 杭州日最大8h臭氧濃度Fig.3 Daily 8hour maximum ozone concentration a月平均濃度 b月均超標(biāo)頻次

統(tǒng)計(jì)分析了不同季節(jié)中不同環(huán)流型控制下氣象因子與臭氧的相關(guān)性,得到同樣在春季內(nèi),NE環(huán)流控制下臭氧與總輻射相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.84,而 A環(huán)流控制與總輻射的相關(guān)系數(shù)則只有0.59,有著明顯的差別.秋季 NE控制下,相對(duì)濕度與臭氧相關(guān)系數(shù)為-0.77,而A控制下相關(guān)系數(shù)為-0.39.夏季在E環(huán)流下風(fēng)速與臭氧的相關(guān)系數(shù)為-0.38,而SW控制下,風(fēng)速與臭氧濃度并無顯著相關(guān)性.從以上分析可以看出,在同一季節(jié)內(nèi),由于受不同環(huán)流型的控制,臭氧濃度對(duì)相同氣象因子的敏感性和相關(guān)性也體現(xiàn)出非常大的差異.

表1 臭氧與氣象要素相關(guān)系數(shù)Table 1 Correlation coefficients of ozone concentration and meteorological factors

2.2 地面臭氧濃度與環(huán)流型的關(guān)系

從 10種環(huán)流型在四季出現(xiàn)的年均頻次(圖4)來看,控制杭州的 W 型環(huán)流只在春夏季出現(xiàn),年均9.5次;NW型和N型環(huán)流相對(duì)其他型年均頻次最低,分別為年均2.5次和5.8次;NE型環(huán)流年均頻次較高,為年均 52.7次,且主要出現(xiàn)在秋冬季;E型環(huán)流是全年出現(xiàn)較多的一種環(huán)流型,達(dá)到年均78.7次,最主要出現(xiàn)在秋季;SE環(huán)流主要出現(xiàn)在春夏秋三個(gè)季節(jié);S和SW型主要出現(xiàn)在春夏季,且夏季出現(xiàn)頻率最高;C型環(huán)流主要出現(xiàn)在夏季;A型環(huán)流年均出現(xiàn)頻次最高,高達(dá)到年均 97.8次,除夏季外其余季節(jié)均有較高的頻率出現(xiàn).

圖5顯示各環(huán)流型下的臭氧濃度(m8O3)存在差異,NE環(huán)流對(duì)應(yīng)的平均臭氧濃度最低,主要由于 NE環(huán)流控制下杭州大尺度環(huán)流來源于東北方向上的洋面.S環(huán)流控制下,有利于南方臭氧濃度高值區(qū)的輸送,對(duì)應(yīng)杭州平均臭氧濃度最高.從各環(huán)流型臭氧超標(biāo)比例來看,差異更加明顯,N和NE環(huán)流型下,臭氧濃度超標(biāo)比例只有3.7%和3.8%,A和 C2個(gè)旋轉(zhuǎn)型環(huán)流控制下臭氧超標(biāo)比例也相對(duì)較低,為5.8%和7.4%.SE,S和SW3種偏南氣流控制的環(huán)流形勢(shì)下,臭氧濃度超標(biāo)比例較高,其中S環(huán)流對(duì)應(yīng)超標(biāo)比例最高為23.8%.

圖4 各環(huán)流型在四季的年均頻次Fig.4 Frequency for 10circulation types in every season per year

圖5 各環(huán)流型臭氧平均濃度和超標(biāo)比例Fig.5 Average concentration and exceeding frequency of ozone for 10circulation types

2.3 預(yù)報(bào)建模及驗(yàn)證

選取2016年作為預(yù)報(bào)時(shí)段,2011～2015年作為建模時(shí)段,通過MLR、MLRs和MLRsc3種方式,利用逐步回歸方法建模,選擇逐步回歸方法是因?yàn)榭梢韵徊糠诸A(yù)報(bào)氣象因子共線性的問題.3種建模方式分別代表只考慮氣象因子建模,加入季節(jié)信息建模,同時(shí)考慮季節(jié)和環(huán)流差異建模.建模所有回歸方程 F值都通過了置信水平0.01的F檢驗(yàn),說明回歸方程顯著,具有預(yù)測(cè)意義.由表2可知,建模階段基于季節(jié)環(huán)流分型的逐步回歸模型解釋方差(R2)達(dá) 66%,明顯高于只考慮氣象因子建模的回歸方程(55%),也高于季節(jié)逐步回歸模型結(jié)果.同樣對(duì)于均方根誤差(RMSE),絕對(duì)誤差和相對(duì)誤差,引入環(huán)流分型信息后較前2種方法都有所減小.圖6也顯示,隨著季節(jié)信息和環(huán)流分型信息加入逐步回歸方程,建模擬合的效果得到了改進(jìn),模擬值和觀測(cè)值的線性特征明顯加強(qiáng),季節(jié)環(huán)流回歸模型的模擬與觀測(cè)擬合直線最接近 1：1的理想模擬線(圖中回歸方程,X代表觀測(cè)濃度,Y代表模擬濃度).

表2 模型模擬效果評(píng)估指標(biāo)Table 2 The indicators of model evaluation

圖6 建模階段觀測(cè)和模擬臭氧濃度散點(diǎn)圖Fig.6 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in calibration實(shí)線為趨勢(shì)線,虛線為1：1線

在2016年的預(yù)測(cè)階段,MLRsc模型預(yù)報(bào)值對(duì) 觀測(cè)的解釋方差(R2)達(dá)到 76%,即相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.87,較前兩種建模方式明顯提高,RMSE為21.9較前兩種建模方法有所降低,以上統(tǒng)計(jì)指標(biāo)證明基于季節(jié)環(huán)流分型的逐步回歸模型使得臭氧濃度的總體預(yù)報(bào)效果得到明顯改進(jìn).圖7也顯示3種建模方式下,MLR在高值區(qū)間模擬值明顯偏小,MLRs在高值區(qū)間模擬效果有所改進(jìn), MLRsc的模擬結(jié)果與觀測(cè)比較最接近 1：1理想的模擬觀測(cè)比,模擬值更加收斂在1：1理想模擬比例線周圍.

圖7 預(yù)報(bào)階段觀測(cè)和模擬臭氧濃度散點(diǎn)圖Fig.7 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in validation實(shí)線為趨勢(shì)線,虛線為1：1線

臭氧濃度預(yù)報(bào)中高濃度值的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性對(duì)于污染預(yù)警更具有意義.因此評(píng)估 3種預(yù)報(bào)方程對(duì)2016年杭州m8O3超標(biāo)事件預(yù)報(bào)的漏報(bào)率,空?qǐng)?bào)率和TS評(píng)分,評(píng)估3種模型對(duì)臭氧高濃度事件的預(yù)報(bào)能力.MLR對(duì)濃度超標(biāo)臭氧事件的模擬非常不理想,2016年杭州共出現(xiàn) 24次臭氧超標(biāo),MLR無一次正確模擬,TS評(píng)分 0%,漏報(bào)率100%;MLRs模擬正確9次臭氧超標(biāo)事件,TS評(píng)分35%,漏報(bào)率仍然高達(dá)63%.雖然根據(jù)前文評(píng)估結(jié)果,加入季節(jié)信息可以調(diào)高臭氧預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值得相關(guān)性,減少平均誤差,但該模型對(duì)高濃度臭氧區(qū)間的預(yù)報(bào)效果仍然不夠理想.MLRsc模型由于根據(jù)不同環(huán)流分型分別建模,臭氧超標(biāo)預(yù)報(bào)正確率明顯上升,24次事件預(yù)報(bào)成功15次,TS評(píng)分52%,漏報(bào)率下降到38%.因此,基于季節(jié)環(huán)流分型回歸方法的地面臭氧預(yù)測(cè)模型大大提高了原有模型對(duì)臭氧超標(biāo)事件預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確率.

圖8為杭州2016年5～9月臭氧超標(biāo)高發(fā)時(shí)段m8O3觀測(cè)和MLRsc預(yù)報(bào)序列的對(duì)比,可見在該時(shí)段內(nèi)兩條序列不論是在總體上還是高值區(qū)間都具有較高的一致性和協(xié)同變化特征,相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.84.尤其在8月末～9月初的幾次臭氧濃度高值的模擬和觀測(cè)非常吻合,該時(shí)段為2016年杭州G20排放管控時(shí)段,杭州本地及臨近周邊臭氧前體物排放得到明顯控制,氣象因子和大尺度環(huán)流對(duì)臭氧濃度生產(chǎn)和擴(kuò)散的變化起到主導(dǎo)作用,模型在該時(shí)段的良好表現(xiàn),證明 MLRsc較好的體現(xiàn)了局地氣象因子和大尺度環(huán)流耦合作用下對(duì)杭州臭氧濃度的影響.

表3 臭氧超標(biāo)事件預(yù)報(bào)指標(biāo)Table 3 Indicators for ozone concentration predict performance

圖8 2016年5～9月臭氧觀測(cè)與MLRsc預(yù)報(bào)序列Fig.8 Time series of observed and MLRsc model predicted ozone concentration in May to September

基于環(huán)流分型法的地面臭氧預(yù)測(cè)模型與以往研究相比,融入了大數(shù)據(jù)分類的方法,以大尺度環(huán)流分型作為數(shù)據(jù)分類器,在保證數(shù)據(jù)分類具有明確天氣學(xué)意義的同時(shí),提高了模型預(yù)報(bào)精度,尤其改進(jìn)了傳統(tǒng)統(tǒng)計(jì)模型對(duì)臭氧濃度極值預(yù)報(bào)的缺陷.但本研究當(dāng)前是基于地面觀測(cè)資料和歷史再分析環(huán)流資料實(shí)現(xiàn)模型的構(gòu)建,主要目的是評(píng)估引入季節(jié)環(huán)流信息對(duì)模型預(yù)報(bào)性能的改進(jìn)作用.在未來應(yīng)用到業(yè)務(wù)時(shí)需利用預(yù)報(bào)的地面要素和大尺度環(huán)流資料進(jìn)行統(tǒng)計(jì)建模和預(yù)測(cè).此外該套建模方法還可以應(yīng)用到氣候變化影響下區(qū)域臭氧濃度的降尺度預(yù)估當(dāng)中.

3 結(jié)論

3.1 利用 2011～2016年地面臭氧觀測(cè)數(shù)據(jù)和同期地面氣象要素觀測(cè)及大尺度再分析資料,在分析臭氧濃度與局地氣象要素以及大尺度環(huán)流因子的關(guān)系的基礎(chǔ)上,將 Lamb-Jenkinson客觀環(huán)流分析方法與逐步回歸模型結(jié)合,建立臭氧預(yù)報(bào)模型.

3.2 杭州臭氧濃度變化有著非常明顯的季節(jié)特征,總體呈現(xiàn)春夏季高秋冬季低的特點(diǎn),臭氧平均濃度峰值出現(xiàn)在 5月,臭氧超標(biāo)事件主要集中在4～10月,11和12月在近6a觀測(cè)記錄中沒有發(fā)生超標(biāo)事件.

3.3 研究發(fā)現(xiàn)局地氣象因子與臭氧濃度間存在顯著相關(guān)性,其中總輻射和最高氣溫呈正相關(guān),相對(duì)濕度和降水呈負(fù)相關(guān),風(fēng)速在夏季呈負(fù)相關(guān)在冬季呈正相關(guān),地面氣壓在秋季呈顯著負(fù)相關(guān).

3.4 杭州A環(huán)流、E環(huán)流和NE環(huán)流出現(xiàn)的頻率最高,其中A型最主要出現(xiàn)在冬季,E型主要出現(xiàn)在夏季,NE型主要控制時(shí)段在春夏兩季.偏南氣流輸送的SE型,S型和SW型環(huán)流對(duì)應(yīng)的平均臭氧濃度和超標(biāo)頻率較高,偏北偏東氣流控制的N型,NE型和E型環(huán)流對(duì)應(yīng)的平均臭氧濃度和超標(biāo)頻率較低.

3.5 基于季節(jié)環(huán)流分型的逐步回歸模型對(duì)臭氧濃度的模擬效果改善明顯.2016年預(yù)報(bào)驗(yàn)證階段,預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.87,解釋方差較全樣本回歸模型提高14%,RMSE為21.9,較全樣本回歸模型減少5.9.模型對(duì)2016年24次臭氧超標(biāo)事件模擬正確 15次,預(yù)報(bào) TS評(píng)分達(dá)到 52%,對(duì)杭州高濃度臭氧日的模擬性能較季節(jié)回歸模型和原始回歸模型都有了十分顯著的提升.

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致謝：感謝寧波市氣象局胡波工程師在本文撰寫當(dāng)中提供的幫助.