李 帥，鐘耕輝，劉玉梅*

食品包裝是阻止食品在流通過程中被各種外源性污染的重要途徑。常用的食品包裝材料有玻璃、塑料、紙、金屬及各種復合包裝等，其中塑料包裝材料因質(zhì)量輕、成本低、強度大、使用方便而深受消費者青睞。然而近年來，塑料包裝材料不但因降解困難，易引發(fā)白色污染、土壤污染等環(huán)境問題受到各方關(guān)注，而且塑料包裝材料中存在的塑化劑、防腐劑及抗老化劑等化學品在長期大量使用時可能遷移到食品中，進而影響人體肝臟、生殖系統(tǒng)的正常工作，導致激素失調(diào)、兒童性早熟、哮喘、癌癥、心血管疾病、多發(fā)性神經(jīng)炎等一系列病癥[1-4]。因此，研發(fā)能替代傳統(tǒng)塑料包裝的環(huán)境友好、健康安全的食品包裝材料是食品科學研究工作的重要任務(wù)，而可食性包裝材料即是一個重要方向。

可食性膜具有類似塑料包裝材料的很多特性，所選用的原料多為食品原輔料，取材方便、安全性好，同時還具有易被生物降解、對環(huán)境無污染等優(yōu)點。可食性包裝膜的應(yīng)用在我國歷史悠久，代表性的如傳統(tǒng)的糯米紙包裝，但因耐潮、耐熱性差而限制了其廣泛使用?？墒承园b膜這一概念早在20世紀50年代就被正式提出，但直到1967年，尚未有大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用的報道；至20世紀80年代中期，可食性膜開始受到關(guān)注并迅速發(fā)展；到1996年，全球已有約600 家公司開始銷售可食性膜[5]。近20 年來，有關(guān)可食性膜理化性能的改善、抑菌性等生物活性功能的強化等研究工作在不斷深入，可食性膜的研究和應(yīng)用得到了長足的發(fā)展，本文就該領(lǐng)域的研究進展進行綜述。

1 可食性膜概述

1.1 可食性膜的定義、分類及特點

可食性膜，也被稱為可食用膜，是以可食性生物大分子物質(zhì)為主要基質(zhì)，輔以可食性增塑劑，通過一定的處理工序使各成膜劑分子之間相互作用，使之在干燥后形成一種具有一定力學性能和選擇透過性的結(jié)構(gòu)致密的薄膜[6]?？墒承阅ひ园?、浸漬、涂布、噴灑等形式覆蓋于食品表面，通過防止水分、芳香成分等的遷移來避免食品在貯運過程中發(fā)生風味等方面的變化，從而延長了食品的貨架期[7-8]。根據(jù)所使用的基材不同，可食性膜主要分為多糖類可食性膜、蛋白類可食性膜、脂質(zhì)類可食性膜及復合型可食性膜4 類，常用基材及特點見圖1。

圖1 可食性膜的分類及特點Fig. 1 Classiベcation and characteristics of edible ベlms

多糖類物質(zhì)因其分子結(jié)構(gòu)上均勻分布的極性基團增加了大分子間氫鍵和靜電引力的作用，為膜的形成奠定了基礎(chǔ)[9]。以動植物蛋白為基材，通過氫鍵、二硫鍵、疏水作用等制備具有一定力學性能及阻隔性的薄膜是蛋白類可食性膜的特點[10]。脂質(zhì)類可食性膜是以天然脂肪類物質(zhì)制備的，因其難溶于水而具有良好的阻水特性，但極低的極性限制了其應(yīng)用，主要是與其他多糖、蛋白質(zhì)等基材混合制備復合型可食性膜。復合型可食性膜是將多糖、蛋白質(zhì)、脂類多種基材混合使用，取長補短，制備可滿足各種需求的薄膜，也是研究較多、應(yīng)用較廣的一類可食性膜。

1.2 可食性膜的研究進展

文獻數(shù)量的變化是反映研究領(lǐng)域發(fā)展的重要指標。圖2列出了ISI Web of Science平臺（http://apps.webofknowledge.com/）上截至2016年發(fā)表的關(guān)于可食性膜的論文數(shù)量及其分類。由圖2可知，可食性膜的論文篇數(shù)基本上呈逐年上升趨勢，且在2016年最多，共發(fā)表論文326 篇。其中，脂質(zhì)類可食性膜的研究報道始終維持在較低數(shù)量；蛋白類可食性膜在2007年之前為主要研究類型，在2007年之后論文數(shù)量趨于平緩；而多糖類可食性膜和復合型可食性膜的研究逐漸增加，日益受到關(guān)注。2014年以來，有關(guān)多糖類及以多糖為主的復合型可食性膜的論文數(shù)量增加較快，為蛋白類和脂質(zhì)類可食性膜總量的1.5 倍左右。目前，已有多糖類可食性膜的綜述報道[11-13]，偏重對膜的基材、性能的總結(jié)，涉及成膜機理、生物活性等較少。因此，本文重點就多糖類可食性膜的主要組成、性能、成膜機理、生物活性及應(yīng)用等進行歸納和總結(jié)。

圖2 截至2016年發(fā)表的有關(guān)可食性膜的論文統(tǒng)計Fig. 2 Statistics of publications concerning edible ベlms from 1999 to 2016

2 多糖類可食性膜的主要組成

2.1 多糖類可食性膜的常用基材

多糖類可食性膜主要以淀粉及其衍生物、纖維素及其衍生物、殼聚糖、海藻酸鈉、普魯蘭多糖、果膠等為基材。其中，淀粉是可食性膜中應(yīng)用最早的基材，來源于玉米、紅薯、馬鈴薯、木薯、大米、小麥等，主要成分是直鏈淀粉。直鏈淀粉是由兩分子葡萄糖經(jīng)脫水縮合形成的麥芽糖通過α-1,4糖苷鍵連接成的淀粉，其具有良好的成膜特性，可賦予膜堅韌和無色無味的特性。纖維素是自然界中另一類分布廣、含量高的多糖，是由D-吡喃葡萄糖殘基以β-1,4糖苷鍵連接而成的大分子多糖，也具有較好的成膜特性。殼聚糖是目前多糖類可食性膜中應(yīng)用最廣泛的基材，化學名為β-（1→4）-2-氨基-2-脫氧-D-葡萄糖，主要從真菌、藻類等的細胞壁及昆蟲類、甲殼類等動物外殼中分離出甲殼素，再經(jīng)脫乙酰作用而得到。殼聚糖膜具有生物可降解性及廣譜抑菌性[14-16]。海藻酸鈉則是從褐藻中提取的一種線性多糖，其化學組成為β-D型甘露糖醛酸（M塊）和α-L型古洛糖醛酸（G塊）兩種單體，通過α-1,4糖苷鍵以3 種方式（MM段、GG段和MG段）連接而成的一種無支鏈的線性嵌段高分子化合物，也具有較好的成膜性及水溶性。普魯蘭多糖是由葡萄糖經(jīng)兩個α-1,4糖苷鍵連接成麥芽三糖，再通過α-1,6糖苷鍵聚合成鏈狀聚麥芽三糖，其制備的膜透明，具有較低的氧氣透過率（oxygen transmission rate，OTR），且在一定程度上能抑制食品中真菌的生長[17-19]。果膠則是一組聚半乳糖醛酸，主要成分為部分甲酯化的α-（1→4）-D-聚半乳糖醛酸，同樣具有良好的成膜特性。

2.2 多糖類可食性膜中的常用增塑劑

多糖類可食性膜常用的增塑劑主要是以多元醇類為主，主要有甘油、山梨醇、乙二醇等。增塑劑是嵌入高聚物之間的小分子，能降低膜的脆性及硬度，增大高聚物分子間的距離，增加膜的柔軟性，降低高聚物分子間的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度并且提高其反應(yīng)速率[20]。此外，增塑劑的添加還會影響膜的其他性能，如機械性能、透氣性等。Zhang Pingping等[21]將甘油和山梨醇加入到達瓦樹膠（又稱印度樹膠，化學組成為L-阿拉伯糖、D-半乳糖、D-甘露糖、D-木糖和D-葡萄糖醛酸，物質(zhì)的量之比依次為10∶6∶2∶1∶2）中制備具有較好力學性能的可食性膜。隨著增塑劑添加量的增加，抗拉強度逐漸降低，斷裂伸長率、WVP、OTR則逐漸增大。

2.3 多糖類可食性膜中的常用添加劑

為了賦予可食性膜更多的功能，在制備過程中常會添加一些天然的抑菌劑、抗氧化劑等，使可食性膜在作為包裝材料的同時還可發(fā)揮抑菌、抗氧化等功效，以增加食品的安全性，由此得到的膜常被稱為可食性功能膜。多糖類可食性膜中常用的功能性添加劑主要為抑菌劑和抗氧化劑。

2.3.1 抑菌劑

抑菌劑是指能夠抑制微生物（細菌、真菌、酵母菌、藻類及病毒等）生長的化學物質(zhì)。基于化學組成類別的不同，抑菌劑主要為無機和有機類抑菌劑兩種。其中，無機類抑菌劑主要以Ag＋為主，其通過接觸反應(yīng)發(fā)揮抑菌作用：當微量的Ag＋到達微生物細胞膜時，因細胞膜帶負電荷，依靠庫侖引力，兩者牢固吸附，Ag＋穿透細胞壁進入胞內(nèi)，并與—SH反應(yīng)，使蛋白質(zhì)凝固，破壞細胞合成酶的活性，造成細胞喪失分裂增殖能力而死亡[22]。以Ag＋為代表的無機抑菌劑制備的材料主要用于抑制大腸桿菌、金黃色葡萄球菌等，但這類抑菌劑不在可食性膜的范疇。有機類抑菌劑種類較多，包括有機酸/酯類、醇/酚類、醛類、季銨鹽類等，其作用機理不盡相同。根據(jù)來源的不同，還可將其分為天然抑菌劑和合成抑菌劑，合成抑菌劑因可能的毒副作用在可食性功能膜中逐漸被摒棄，而天然抑菌劑因無毒，且與其他物質(zhì)的生物相容性較好而應(yīng)用廣泛，但其抑菌活性較合成抑菌劑弱。目前，天然來源的抑菌劑為多糖類可食性功能膜的首選，主要為具有較強抑菌活性的丁香、肉桂、牛至、百里香等植物的精油和各種植物酚類提取物等。

2.3.2 抗氧化劑

抗氧化劑是阻止氧化反應(yīng)發(fā)生的物質(zhì)。對于食品而言，抗氧化劑是指能防止或延緩食品氧化、提高食品穩(wěn)定性和延長貨架期的食品添加劑?？寡趸瘎┲饕獮楹铣煽寡趸瘎┖吞烊惶崛】寡趸瘎﹥煞N。合成抗氧化劑，如丁基羥基茴香醚、二丁基羥基甲苯、叔丁基對苯二酚、沒食子酸丙酯等，因存在安全隱患正逐步被天然抗氧化劑所替代。常見的天然抗氧化劑主要為來源于水果、蔬菜及各類植物中的精油、黃酮類、多酚類化合物等提取物等。

表1歸納了多糖類可食性膜中常用的基材、增塑劑和添加劑。

表1 多糖類可食性膜的基材、增塑劑和添加劑Table 1 Substrates, plasticizers and additives for edible ベlms prepared with polysaccharides

3 多糖類可食性膜的物理性能

作為一種包裝材料，多糖類可食性膜應(yīng)具有較好的機械性能、光學性能、阻隔性能等多方面的物理特性，評價上述性能常用的測試儀器主要有靜態(tài)力學測試儀、紫外-可見分光光度計、電子天平（質(zhì)量法），對其微觀結(jié)構(gòu)的測試主要采用掃描電子顯微鏡（或透射電子顯微鏡）、原子力顯微鏡。

3.1 機械性能

評價機械性能的主要指標為抗拉強度、斷裂伸長率?？估瓘姸群蛿嗔焉扉L率主要與膜的微觀結(jié)構(gòu)有關(guān)，而膜的微觀結(jié)構(gòu)又取決于膜的基材、基材與增塑劑（或添加劑）的比例及制備條件（干燥溫度、相對濕度等）等[52]。

3.2 光學性能

膜的透明度是反映膜光學性能的重要參數(shù)，同時也影響著產(chǎn)品外觀及消費者的接受度。Kowalczyk等[25,53]研究了將酒花乙醇提取物（ethanolic hop extract，EHE）和抗壞血酸（ascorbic acid，AA）加入到CMCCW和氧化馬鈴薯淀粉（oxdized potato starch，OPS）-CW中引起的透明度（以600 nm波長處的吸光度與膜的厚度/mm的比值計）的變化。當不加添加劑時，CMC-CW和OPS-CW的透明度分別為6.36、1.93 mm-1；加入質(zhì)量分數(shù)0.5%的添加劑時，CMC-CW-EHE和OPS-CW-EHE的透明度為8.36、3.02 mm-1，而CMC-CW-AA和OPS-CW-AA的透明度為5.97、3.02 mm-1，說明透明度與制備膜的基材、添加劑種類和濃度及添加劑在水或乙醇中的溶解度有關(guān)。

3.3 其他性能

除上述性能外，膜的物理性能還包括含水量、溶解性、溶脹度及阻隔性能等。其中，阻隔性能是阻止被包裹食品與外界環(huán)境之間發(fā)生水蒸氣、芳香成分、O2、CO2等物質(zhì)的遷移，延長食品貨架期的重要評價指標。而WVP和OTR也是常用的兩個指標。WVP主要取決于膜成分中的親水性物質(zhì)和疏水性物質(zhì)的比例，需根據(jù)不同食品對膜的WVP進行調(diào)控。對于多糖類可食性膜而言，其WVP較高，通?？杉尤胫愇镔|(zhì)制備復合膜以降低其WVP[54-55]。與WVP相比，膜OTR的測定較少。OTR取決于膜的制備條件，該值的變化會間接影響膜的抗氧化性。

近年來，對于多糖類可食性膜的研究主要集中于可食性功能膜，表2列出了部分多糖類可食性功能膜的相關(guān)性能。

4 多糖類可食性膜的成膜機理

多糖類物質(zhì)含有羥基、羰基、氨基等官能團，在可食性膜中主要是通過氫鍵等范德華力與自身及其他物質(zhì)發(fā)生作用。Du Hengjun等[67]以金針菇多糖制備可食性膜，通過不同干燥時間的紅外光譜圖揭示了金針菇多糖可能是通過分子內(nèi)和分子間氫鍵結(jié)合。姚遙等[17]研究了魔芋葡甘聚糖和普魯蘭多糖制備的復合膜，發(fā)現(xiàn)兩種多糖之間均存在氫鍵作用。除了多糖-多糖分子間的氫鍵作用，多糖與蛋白質(zhì)間也存在氫鍵作用。研究發(fā)現(xiàn)，普魯蘭多糖與明膠也能夠通過氫鍵作用制備可食性膜，并且氫鍵作用影響著膜的機械性能及阻隔性能[68]。在可食性膜的形成過程中，除基材、增塑劑之間的氫鍵作用外，水分子也扮演著重要角色。肖茜[5]以傅里葉變換紅外光譜（Fourier transform infrared spectroscopy，F(xiàn)TIR）結(jié)合二維相關(guān)性分析法研究了普魯蘭多糖、海藻酸鈉與水分子間的氫鍵作用，揭示了普魯蘭多糖、海藻酸鈉及復合膜中水分子的脫除模式，并以全衰減（attenuated total reflection，ATR）-FTIR技術(shù)對被吸附的水分和普魯蘭多糖膜、海藻酸鈉膜以及復合可食性膜之間的相互作用進行研究，提出在不同水分活度（aw）下，基材與水分子間以及水分子自身存在極弱、弱、中等、強等不同類型的氫鍵作用。當aw＝0.84時，水分子中的兩個氫供體都能與多糖吸附位點結(jié)合，這類水分子對可食性膜具有增塑作用，因此對膜的機械性能、阻隔性能以及熱性能均有非常大的影響。以海藻酸鈉和普魯蘭多糖為例，多糖類可食性膜的成膜機理見圖3。O

表2 多糖類可食性功能膜的機械性能、光學性能和阻隔性能Table 2 Mechanical, optical and barrier properties of functional edible ベlms prepared with polysaccharides

圖3 多糖類可食性膜的成膜機理Fig. 3 Film-forming mechanisms of edible ベlms prepared with polysaccharides

5 多糖類可食性功能膜的生物活性

5.1 抗氧化性

脂質(zhì)過氧化是引起食品質(zhì)量下降甚至變質(zhì)的重要原因之一，而引起脂質(zhì)過氧化的主要原因在于自由基。添加具有抗氧化性能的添加劑可制備具有抗氧化作用的可食性功能膜，這也有望成為抑制食品脂質(zhì)過氧化的重要手段。抗氧化的測定方法有體內(nèi)抗氧化檢測和體外抗氧化檢測，體內(nèi)抗氧化檢測能更準確反映抗氧化物質(zhì)的抗氧化性能，但體內(nèi)干擾因素多，對結(jié)果影響大，重現(xiàn)性差，而體外抗氧化檢測操作簡單，重復性好。因此，一般選擇體外抗氧化檢測評價抗氧化物質(zhì)的抗氧化性。目前，可食性功能膜的抗氧化能力的評價方法主要有1,1-二苯基-2-三硝基苯肼（1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl，DPPH）自由基清除能力、2,2-聯(lián)氮-二（3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸）二銨鹽（2,2’-azinobis-(3-ethylbenzthiazoline-6-sulphonate)，ABTS）自由基清除能力、Fe3＋還原能力、Fe2＋螯合活性。表3列舉了近年來多糖類可食性功能膜的抗氧化活性的研究結(jié)果。

表3 多糖類可食性功能膜的抗氧化性Table 3 Antioxidant activities of functional edible ベlms prepared with polysaccharides

表4 多糖類可食性功能膜的抑菌活性Table 4 Antibacterial activities of functional edible ベlms prepared with polysaccharides

5.2 抑菌性

食品在加工、運輸、貯藏過程中容易滋生細菌、霉菌、酵母菌等，而食源性致病菌也是微生物中的一大類群，具有繁殖快、分布廣、種類多、代謝強、易產(chǎn)生耐藥性等特點，是影響食品貨架期的重要因素之一。因此，使多糖類可食性膜在滿足包裝的同時還兼具抑菌功能，對保證食品品質(zhì)具有重要意義。Appendinia等[70]曾提出抗菌包裝的幾種類型：1）將含有揮發(fā)性抑菌劑的香袋放入包裝袋中；2）直接在基材中添加揮發(fā)性/非揮發(fā)性抑菌劑；3）基材表面噴涂或吸附抑菌劑；4）通過離子鍵或共價鍵將抑菌劑固定在基材上；5）采用本身具有抑菌性的基材。目前，可食性功能膜的研究中多采用直接添加抑菌劑的方式（類型2）。

對多糖類可食性功能膜抑菌活性的評價主要采用的是抑菌圈法，表4列出了近年來多糖類可食性功能膜抑菌活性研究方面的進展。

6 多糖類可食性膜的應(yīng)用前景

目前，多糖類可食性膜的應(yīng)用研究主要還是在各種水果、干果及蔬菜的保鮮方面，也有少量用于肉制品保鮮的研究，表5列出了近年來多糖類可食性功能膜在食品保鮮中的應(yīng)用。

7 結(jié) 語

消費者對食品安全的要求越來越高，這為功能性可食性包裝材料的應(yīng)用提供了廣闊的前景。多糖類可食性功能膜是一種非常有前途的新型包裝形式，但目前應(yīng)用中還存在很多需要進一步闡明的科學問題。其中，篩選具有較強功能性的添加劑并將其應(yīng)用于多糖類可食性功能膜，添加劑的釋放特征及其動力學、保鮮實驗、多糖類可食性功能膜如何在非冷藏條件下依然保持其功能性等，均為今后需要進一步深入研究的重點方向。此外，隨著微膠囊技術(shù)的逐漸發(fā)展，將添加劑以微膠囊的形式加入到可食性功能膜中，不僅能提高膜的透明度，而且會增強多糖類可食性功能膜中添加劑的緩釋效果。

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