唐盛軒，王智，賀云飛，陳瑞

（重慶大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，重慶 400044）

0 引言

我國是以煤炭為主要能源的國家，電力的76%由煤炭產(chǎn)生，燃煤產(chǎn)生的燃煤灰渣量巨大，2015年全國燃煤灰渣總產(chǎn)量超過了6億t，估計(jì)累計(jì)堆存量超40億t。燃煤灰渣的建材資源化是解決燃煤灰渣堆放占地和環(huán)境污染等問題的重要途徑之一，其中58%的粉煤灰用于水泥與混凝土生產(chǎn)中[1]。燃煤灰渣作為混凝土摻合料能一定程度上改善混凝土性能，如改善新拌混凝土的流動(dòng)性、粘聚性、保水性、可泵性，提高混凝土的強(qiáng)度和耐久性等，同時(shí)還能降低混凝土的成本和提高綠色化程度。

隨著燃煤技術(shù)的革新和環(huán)保要求的提高，燃煤灰渣的性質(zhì)發(fā)生了變化，作為混凝土摻合料對(duì)混凝土也產(chǎn)生了一些影響，有的甚至是負(fù)面影響，因此，掌握燃煤灰渣的性質(zhì)變化及其對(duì)混凝土性能的影響，有利于燃煤灰渣在水泥混凝土中的資源化利用。本文對(duì)燃煤灰渣的主要變化進(jìn)行了總體介紹，并著重對(duì)脫硝粉煤灰和循環(huán)流化床固硫灰渣2種主要燃煤灰渣的性質(zhì)變化及其對(duì)混凝土的影響進(jìn)行歸納分析，以期為燃煤灰渣作為混凝土摻合料的資源化利用提供參考。

1 燃煤灰渣性質(zhì)的變化

燃煤灰渣根據(jù)燃燒鍋爐形式主要為煤粉鍋爐灰渣、沸騰爐灰渣和流化床固硫灰渣，煤粉鍋爐的灰即GB/T 1596—2005《用于水泥和混凝土中的粉煤灰》中規(guī)定的粉煤灰。因?yàn)槿济夯以哂幸欢ǖ幕鹕交一钚?，所以將其作為摻合料?yīng)用于水泥混凝土中是重要的資源化利用途徑，但近年由于燃煤電廠燃料、燃燒技術(shù)和環(huán)境保護(hù)要求的變化，燃煤灰渣的性質(zhì)出現(xiàn)了變化，其變化對(duì)燃煤灰渣作為混凝土摻合料的應(yīng)用也產(chǎn)生了很大影響。

1.1 燃料變化

1.1.1 生活垃圾作為燃料

焚燒生活垃圾釋放出熱能發(fā)電，同時(shí)產(chǎn)生飛灰和爐渣，其中飛灰可能含有二噁英或重金屬物質(zhì)，其毒性較大，難以資源化利用[2]，而爐渣的毒性相對(duì)較??；但二者均有一定的火山灰活性，從活性上看可以用于建筑材料，但嚴(yán)格上講二者應(yīng)該是危險(xiǎn)固廢，不能隨意應(yīng)用于建筑材料中。市場上垃圾焚燒發(fā)電灰渣以普通燃煤灰渣名義混入水泥混凝土摻合料的現(xiàn)象時(shí)有發(fā)生，該灰渣的應(yīng)用除增加水泥混凝土毒性危害外，其摻入會(huì)使水泥混凝土強(qiáng)度降低和工作性劣化，因?yàn)槔贌隣t渣的特性與常見礦物摻合料有較大差異，顆粒呈不規(guī)則狀，并含有一定量無定形物質(zhì)和單質(zhì)鋁[3]，垃圾焚燒爐渣中單質(zhì)鋁會(huì)在水泥水化到一定溫度和堿性環(huán)境中生成H2，使新拌混凝土出現(xiàn)冒泡和膨脹，硬化混凝土含氣量增加和強(qiáng)度降低等不利現(xiàn)象。

1.1.2 劣質(zhì)煤輔以重油或廢油燃燒

劣質(zhì)煤由于自身發(fā)熱量少、灰分含量高、燃燒時(shí)產(chǎn)生煙塵較大，需要輔以重油或廢油燃燒，這會(huì)導(dǎo)致燃煤灰渣中有油殘留，在摻粉煤灰的水泥凈漿中會(huì)因?yàn)橹赜蜕细《霈F(xiàn)嚴(yán)重的泛油現(xiàn)象，灰渣中殘留的油份對(duì)水泥水化、混凝土內(nèi)部結(jié)構(gòu)與性質(zhì)、混凝土表面質(zhì)量造成的影響值得關(guān)注和深入研究。

1.1.3 無煙煤/煙煤作為燃料

無煙煤難于著火和燃盡，但是無煙煤硫含量較低，燃燒時(shí)多不冒煙，對(duì)環(huán)境污染低，使得無煙煤也開始被作為發(fā)電燃料。使用無煙煤在循環(huán)流床鍋爐中燃燒所形成的固硫灰渣碳含量分布較不均，在作為水泥摻合料時(shí)，水泥的膠砂強(qiáng)度會(huì)降低，灰渣中的SO3含量較低[4]。較之摻無煙煤，摻燒煙煤后的粉煤灰中SO3和SiO2的含量增加，而Fe2O3的含量降低，粉煤灰的顏色則會(huì)有泛白或者泛黃變化。

1.2 燃燒方式變化

1.2.1 改用超（超）臨界火電機(jī)組

超（超）臨界火電機(jī)組不僅能提高機(jī)組的熱效率，使煙塵排放量在除塵設(shè)施及除塵技術(shù)未發(fā)生改變的前提下得到有效控制，還能通過機(jī)組中增加環(huán)保設(shè)施減少SO2、NOX的排放[4]，從而實(shí)現(xiàn)節(jié)能降耗及污染排放的降低。超（超）臨界機(jī)組能配合循環(huán)流化床鍋爐或煙氣處理設(shè)施高效潔凈發(fā)電，但機(jī)組負(fù)荷過高時(shí)，會(huì)使得聯(lián)合SCR脫硝的氨逃逸率升高[5]，導(dǎo)致燃煤灰渣中的氨殘留量增加。

1.2.2 鍋爐發(fā)生變化

較煤粉鍋爐而言，循環(huán)流化床鍋爐是近20年來得到大力發(fā)展的新式鍋爐，由于2種鍋爐在技術(shù)、燃燒溫度與環(huán)境、原材料等方面的不同，使它們產(chǎn)生的灰渣在化學(xué)成分、礦物組成、物理性質(zhì)等方面都有較大的差異[6]。

煤粉爐粉煤灰即常說的粉煤灰，是將煤粉噴入煤粉鍋爐內(nèi)，在1300～1600℃的高溫下排出，煤中的黏土雜質(zhì)在熱動(dòng)條件下形成微米級(jí)的粉狀灰粒。粉煤灰的顆粒多為形狀規(guī)則的致密球狀顆粒，堆積密度較固硫灰渣大很多，SiO2、Al2O3和Fe2O3的含量較高。

循環(huán)流化床鍋爐采用低溫燃燒（900℃左右），常用硫煤與脫硫劑以一定比例混合后在流化床鍋爐內(nèi)固硫，產(chǎn)生的是固硫灰渣。固硫灰渣顆粒相對(duì)于煤粉鍋爐灰渣酥松多孔、火山灰活性較高，但是CaO、SO3含量較高，對(duì)灰渣的性質(zhì)和利用都有嚴(yán)重影響。

1.3 環(huán)保要求

1.3.1 脫硫

燃煤電廠在生產(chǎn)過程中會(huì)產(chǎn)生大量含SO2的煙氣，將其去除通常有燃燒前、中、后脫硫技術(shù)，對(duì)燃煤灰渣性質(zhì)影響較大的是燃燒中、后脫硫技術(shù)。燃燒中脫硫技術(shù)燃燒與固硫一體，固硫的產(chǎn)物與燃煤灰渣一體排放，對(duì)灰渣性質(zhì)影響較大，循環(huán)流化床鍋爐技術(shù)就是典型的燃燒中脫硫技術(shù)。燃燒后脫硫技術(shù)根據(jù)脫硫劑可分為鈣基脫硫劑和氨基脫硫劑，鈣基脫硫劑為石灰石/石灰，脫硫產(chǎn)物是脫硫石膏，該脫硫方法對(duì)燃煤灰渣性質(zhì)影響較小；而氨基脫硫劑在脫硫過程中易出現(xiàn)氨逃逸現(xiàn)象[7]，氨被灰渣細(xì)顆粒吸附殘留，或脫硫產(chǎn)物硫酸銨、硫酸氫氨分解的氨水殘留于灰渣中，使燃煤灰渣的氨氮含量增加，對(duì)其性質(zhì)產(chǎn)生不利影響。

1.3.2 脫硝

燃煤電廠中氮氧化物（NOX）排放的控制方法主要是煙氣脫硝技術(shù)，包括濕法和干法兩類，其中干法有選擇性催化還原法（SCR）、選擇性非催化還原法（SNCR）兩大類。SCR通過利用NH3在適當(dāng)?shù)臏囟燃跋鄳?yīng)的催化劑條件下，將煙氣中的氮氧化物轉(zhuǎn)化為N2和H2O，是目前應(yīng)用最為廣泛的一種煙氣脫硝方法。但脫硝后，燃煤副產(chǎn)物——粉煤灰中會(huì)有氨殘留，使粉煤灰性質(zhì)發(fā)生變化，影響其作為摻合料在混凝土中的利用。

1.3.3 脫硫、脫硝、脫汞一體化

脫硫、脫硝、脫汞一體化主要有電催化氧化工藝、活性炭法、Pahlman工藝、電暈放電等離子體脫除法等技術(shù)方法，這種最現(xiàn)實(shí)和最經(jīng)濟(jì)的聯(lián)合脫除技術(shù)，成為了國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。同時(shí)，這也會(huì)使得燃煤灰渣的性質(zhì)變得更復(fù)雜。

1.3.4 超低排放

超低排放技術(shù)是在多污染物聯(lián)合脫除的基礎(chǔ)上，為降低霧霾而對(duì)燃煤電廠提出的新要求[8]，即采用煙氣污染治理技術(shù)，使煤電機(jī)組的煙塵、SO2、NOX排放分別小于 10、35、50 mg/m3。實(shí)行超低排放會(huì)使造成霧霾的PM2.5明顯下降[9]的同時(shí)，燃煤灰渣的性質(zhì)必然會(huì)發(fā)生新的變化，目前超低排放技術(shù)對(duì)燃煤灰渣性質(zhì)及其對(duì)混凝土性質(zhì)的影響還未見報(bào)道。

在以上發(fā)生變化的燃煤灰渣中，脫硝粉煤灰渣和循環(huán)流化床灰渣產(chǎn)量較大，研究者對(duì)這二者作為混凝土摻合料開展了基礎(chǔ)理論和應(yīng)用技術(shù)的研究，取得了一定的研究成果。因此，下文將對(duì)脫硝粉煤灰和循環(huán)流化床固硫灰渣進(jìn)行系統(tǒng)的歸納分析。

2 脫硝粉煤灰對(duì)混凝土的影響

選擇性催化還原（SCR）脫硝是治理燃煤產(chǎn)生NOX污染的最重要的技術(shù)手段[10]，而脫硝后的粉煤灰將是燃煤副產(chǎn)物的主要品種之一。SCR脫硝工藝的主要反應(yīng)原理是：NOX被NH3還原成N2和H2O[11]。而在脫硝反應(yīng)進(jìn)行的同時(shí)，可能會(huì)有少部分SO2被氧化為SO3，與NH3反應(yīng)生成一些副產(chǎn)物NH4HSO4、（NH4）2SO4，張宇等[12]通過研究采集華能電力下屬15家電廠SCR脫硝與未脫硝的粉煤灰樣品共30個(gè)，發(fā)現(xiàn)正常脫硝工況下，雖然脫硝后粉煤灰中會(huì)吸附很少量脫硝劑NH3和殘留脫硝副產(chǎn)物NH4HSO4、（NH4）2SO4，粉煤灰的粒徑較脫硝之前有所增大；但是對(duì)粉煤灰的礦物組成、化學(xué)組成、pH值和需水量比等基本性質(zhì)幾乎無影響。

但是實(shí)際運(yùn)行過程中，由于流場分布、噴氨自動(dòng)調(diào)節(jié)儀表和溫度等原因[13]使得反應(yīng)釜氨逃逸的現(xiàn)象難以避免，氨逃逸超標(biāo)時(shí)，在所收捕的粉煤灰中會(huì)物理吸附一定量的NH3，同時(shí)粉煤灰顆粒還會(huì)吸附副產(chǎn)物NH4HSO4、（NH4）2SO4，嚴(yán)重時(shí)還會(huì)使粉煤灰具有強(qiáng)烈刺激性的氨味[14]，增大新拌混凝土坍落度損失和含氣量，降低硬化混凝土的強(qiáng)度，影響其在混凝土中應(yīng)用的安全可靠性。

2.1 粉煤灰pH值降低

何小龍等[15]的研究發(fā)現(xiàn)，SCR脫硝工藝會(huì)使粉煤灰的pH值降低，并認(rèn)為粉煤灰中溶于水顯強(qiáng)酸性的脫硝氨氮副產(chǎn)物NH4HSO4、（NH4）2SO4富集，是造成粉煤灰pH值改變的主要原因；而超細(xì)灰氨氮副產(chǎn)物更為集中，CaO含量相對(duì)減少，SO3含量相對(duì)增加，使超細(xì)灰pH值降低更加明顯。

2.2 對(duì)水泥水化的影響

談曉青等[16]認(rèn)為，與摻普通粉煤灰的水泥相比，摻脫硝粉煤灰的水泥凝結(jié)時(shí)間縮短20～25 min，抗壓和抗折強(qiáng)度有所下降，對(duì)混凝土拌合物的性能影響不大。

張宇[17]通過外摻 NH4HSO4和（NH4）2SO4模擬脫硝粉煤灰對(duì)水泥性能的影響，并與普通粉煤灰進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，NH4HSO4和（NH4）2SO4都會(huì)使水泥初凝時(shí)間延長，當(dāng)NH4HSO4和（NH4）2SO4在粉煤灰中摻量超過1%后，抗壓強(qiáng)度會(huì)隨著硫銨鹽摻量的增加而呈較快的下降趨勢。

2.3 對(duì)混凝土的影響

在脫硝過程中吸附較多的脫硝劑NH3使得脫硝粉煤灰會(huì)出現(xiàn)刺激性氣味，將脫硝粉煤灰作為摻合料配制混凝土?xí)r，脫硝劑 NH3、脫硝副產(chǎn)物 NH4HSO4和（NH4）2SO4還會(huì)使混凝土偶爾出現(xiàn)澆筑冒泡、凝結(jié)時(shí)間延長和混凝土漲模、變黃導(dǎo)致強(qiáng)度降低等異?，F(xiàn)象。

王子儀等[18]通過模擬研究表明，脫硝副產(chǎn)物含量在0.5%以內(nèi)（以N元素計(jì)）是其安全范圍，SCR脫硝對(duì)粉煤灰作為礦物摻合料的需水量比、凝結(jié)時(shí)間、火山灰活性以及與減水劑相容性等均影響不大。

3 CFBC灰渣對(duì)混凝土的影響

CFBC固硫灰渣是煤炭和固硫劑（石灰石）在循環(huán)流化床鍋爐中混合燃燒后所產(chǎn)生的灰渣，其中從煙道中收集到的粉狀物為固硫灰，爐底排出的塊狀物為固硫渣。

由于循環(huán)流化床燃燒技術(shù)固有的工作特點(diǎn)——燃燒為中溫燃燒、燃煤中的硫燃燒后形成的氣態(tài)SO2在固硫劑的作用下轉(zhuǎn)化為其它形態(tài)的含硫礦物固定在灰渣中，造成固硫灰渣中SO3含量通常較高[19-20]。使得固硫灰渣的性質(zhì)在很多方面不同于煤粉爐粉煤灰，其化學(xué)組成呈現(xiàn)“三高一低”，即相對(duì)于傳統(tǒng)煤粉鍋爐的粉煤灰，三氧化硫、氧化鈣（特別是游離氧化鈣）和燒失量高，氧化硅、氧化鋁和氧化鐵的總量低?；以饕憩F(xiàn)為吸水率大、自硬性和后期膨脹等，應(yīng)用于水泥混凝土?xí)r混凝土用水量增加、坍落度損失加大、外加劑相容性問題突出，部分地區(qū)固硫灰渣鐵含量較高，使混凝土變紅，其資源化利用受到限制。

3.1 水硬性的影響

儲(chǔ)存在灰漿池中的固硫灰渣會(huì)與環(huán)境中的水反應(yīng)，形成具有一定強(qiáng)度的結(jié)塊，對(duì)固硫灰渣的運(yùn)輸和儲(chǔ)存造成影響，這與固硫灰渣的自發(fā)水硬性有關(guān)。

王智[21]認(rèn)為，由于固硫作用，固硫灰渣中含有較多的Ⅱ-CaSO4和游離CaO，其中游離CaO發(fā)生火山灰反應(yīng)；同時(shí)，Ⅱ-CaSO4可水化為二水石膏，且Ⅱ-CaSO4溶解后又可進(jìn)一步與游離CaO和活性Al2O3反應(yīng)生成鈣礬石從而產(chǎn)生強(qiáng)度。

宋遠(yuǎn)明等[22]也發(fā)現(xiàn)，流化床燃煤灰渣的早期水硬性與是否進(jìn)行固硫有很大關(guān)系，固硫灰渣都有明顯的早期水硬性，未經(jīng)固硫的灰渣則不明顯；并通過XRD和IR證實(shí)了固硫灰渣基本不含水泥熟料礦物成分，而含有一定量水化較快的無定形礦物組分（CaSO4和游離CaO）。

現(xiàn)有研究表明，固硫灰渣具有水硬性，水硬性對(duì)其作為混凝土摻合料對(duì)混凝土強(qiáng)度是有貢獻(xiàn)的，但對(duì)新拌混凝土的性能如坍落度保持、外加劑的相容性、需水量有不利影響。

3.2 與減水劑的相容性

摻固硫灰渣會(huì)使混凝土與外加劑（尤其是減水劑）的相容性變差，因?yàn)楣塘蚧以痪哂袦p水效應(yīng)，同時(shí)對(duì)減水劑有較強(qiáng)的吸附效應(yīng)，從而影響混凝土的流動(dòng)性[23]。固硫灰經(jīng)磨細(xì)并將粒度控制在一定范圍，能夠降低其需水量同時(shí)提高與減水劑的相容性，主要得益于粉磨過程對(duì)固硫灰顆粒多孔結(jié)構(gòu)的破壞，從而改善了顆粒形貌[24]。

3.3 需水量增大

摻固硫灰渣會(huì)使混凝土的用水量增大，造成混凝土坍落度經(jīng)時(shí)損失增大、泵送時(shí)堵管現(xiàn)象增加、開裂幾率增大等負(fù)面影響，這與固硫灰渣自身顆粒形貌和化學(xué)成分有關(guān)。

固硫灰渣是在850～900℃下產(chǎn)生黏土礦物或固硫產(chǎn)物，難以產(chǎn)生液相，造成固硫灰渣表面結(jié)構(gòu)疏松多孔[見圖1（a）]，所以固硫灰渣堆積密度較低，吸水性很強(qiáng)[25]。而粉煤灰是在高溫流態(tài)化條件下快速形成的，玻璃液相出現(xiàn)使之在表面張力的作用下收縮成球形液滴，表面結(jié)構(gòu)比較致密[見圖1（b）]。因此，固硫灰渣的吸水率更大，標(biāo)準(zhǔn)稠度需水量更大。

圖1 固硫灰渣和粉煤灰的SEM照片

此外，固硫灰渣中含有的游離CaO消解、Ⅱ-CaSO4溶解結(jié)晶成二水石膏、游離CaO與Ⅱ-CaSO4及活性Al2O3反應(yīng)生成鈣礬石的過程都會(huì)消耗水分，這部分的化學(xué)反應(yīng)使得固硫灰渣的需水量進(jìn)一步增大。

3.4 混凝土開裂幾率增大

固硫灰渣的膨脹性是其最早被人們認(rèn)識(shí)的一種特性。由于固硫灰渣中的SO3含量較高，且多以Ⅱ-CaSO4形式存在[26]，當(dāng)Ⅱ-CaSO4溶解度達(dá)到二水石膏的飽和溶解度時(shí)會(huì)結(jié)晶析出二水石膏，產(chǎn)生膨脹；同時(shí)，固硫灰渣中的Ⅱ-CaSO4與活性Al2O3和游離CaO會(huì)反應(yīng)生成鈣礬石造成體積膨脹。由于Ⅱ-CaSO4水化速率很慢，鈣礬石的生成和二水石膏的析出要在膠凝材料水化反應(yīng)到一定程度時(shí)才能進(jìn)行，此時(shí)膠凝材料已經(jīng)具有一定強(qiáng)度，所引起的體積膨脹是摻固硫灰渣混凝土制品后期開裂的主要原因之一[21]。宋遠(yuǎn)明等[27]對(duì)固硫灰渣膨脹特性進(jìn)行了比較分析，認(rèn)為膨脹特性主要決定于游離CaO含量；膨脹前期主要受鈣礬石量所控制，而后期則主要受二水石膏量所控制。

此外，摻固硫灰渣會(huì)導(dǎo)致混凝土需水量增大，混凝土硬化后，水分的蒸發(fā)會(huì)使混凝土體積縮小，也會(huì)使得混凝土表面出現(xiàn)開裂現(xiàn)象。

然而，國內(nèi)有不少建材制品生產(chǎn)單位不了解固硫灰渣的膨脹特性而仍參照煤粉爐粉煤灰進(jìn)行使用，經(jīng)常出現(xiàn)制品開裂的質(zhì)量事故。其中最明顯的特征就是摻固硫灰渣的混凝土砌塊在堆放、使用過程中遇水發(fā)生潰散[28]，而干燥時(shí)完好。

4 結(jié)語

燃煤灰渣的性質(zhì)隨燃煤技術(shù)和環(huán)保要求的變化而發(fā)生變化，灰渣自身性質(zhì)的變化規(guī)律、對(duì)水泥混凝土性能影響及其反應(yīng)機(jī)理需要及時(shí)、系統(tǒng)跟蹤研究，是燃煤灰渣更好地資源化利用的理論基礎(chǔ)和技術(shù)保證。

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