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納米金剛石催化過硫酸鹽除污染研究取得新進展

2018-03-25 01:44:15
超硬材料工程 2018年2期
關(guān)鍵詞:羰基化羰基硫酸鹽

過硫酸鹽高級氧化技術(shù)具有氧化能力強、水質(zhì)適用范圍廣、藥劑儲運方便等優(yōu)勢,已成為水污染治理領(lǐng)域的前沿?zé)狳c課題。高效異相催化體系的構(gòu)建是過硫酸鹽氧化技術(shù)的主要研究方向,其核心在于高性能異相催化劑的設(shè)計。圍繞這一核心,國內(nèi)外學(xué)者開展了大量卓有成效的工作,獲得了以鈷基為代表的系列高效金屬基催化劑。然而,這些催化劑在使用過程中不可避免會出現(xiàn)金屬離子的溢出,因而導(dǎo)致水體二次污染,對水生態(tài)環(huán)境、飲用水安全和人體健康構(gòu)成了威脅。因此,研發(fā)安全、高效、經(jīng)濟的非金屬碳基催化劑是構(gòu)建綠色環(huán)保過硫酸鹽氧化體系的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

與石墨烯、富勒烯、碳納米管等納米碳材料相比,納米金剛石具有初始活性高、生產(chǎn)成本低、生理毒性小等優(yōu)點,在實際水處理中更具工程應(yīng)用前景,引起了科研人員的廣泛關(guān)注。已有相關(guān)研究主要致力于增強納米金剛石的宏觀催化性能,但其性能增強的微觀作用機制仍不清晰,具體催化活性點位尚不明確。

針對上述問題,研究人員巧妙利用含氧官能團的熱穩(wěn)性差異,在確保納米金剛石其他物化結(jié)構(gòu)基本不變的前提下,提出了納米金剛石表面含氧官能團定向羰基化及其羰基定量調(diào)控的策略,實現(xiàn)了羰基化納米金剛石的簡易、可控制備?;诙ㄐ?、定量構(gòu)效分析發(fā)現(xiàn):納米金剛石催化分解過硫酸鹽、氧化降解對氯苯酚的速率常數(shù)與其表面羰基含量均呈線性正相關(guān)關(guān)系。這些結(jié)果表明:納米金剛石表面羰基是催化活性點位。自由基淬滅、電子自旋捕獲和分子探針等實驗結(jié)果均表明納米金剛石催化過硫酸鹽產(chǎn)生的活性物質(zhì)是具有選擇性的單線態(tài)氧。在實際水質(zhì)條件下,羰基化納米金剛石催化降解對氯苯酚的效率高達87%,分別是傳統(tǒng)鈷離子和鐵離子均相催化體系的8.7倍和21.8倍,展示出誘人的應(yīng)用前景。

以上研究成果已于近日在國際著名期刊《先進功能材料》上刊出,并以當(dāng)期封面(Front Cover)形式向讀者重點介紹。文章第一作者為南昌航空大學(xué)邵鵬輝博士,通訊作者為南昌航空大學(xué)羅旭彪教授和河北工業(yè)大學(xué)田家宇教授。此外,上述工作還得到了澳大利亞科廷大學(xué)和深水寶安水務(wù)集團的支持合作。 (來源:科學(xué)網(wǎng))

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