張忠強 賈毓瑕 郭新峰 葛道晗 程廣貴 丁建寧2)

1)(江蘇大學微納米科學技術研究中心,鎮(zhèn)江 212013)

2)(常州大學,江蘇省光伏科學與工程協(xié)同創(chuàng)新中心,常州 213164)

3)(大連理工大學,工業(yè)裝備結構分析國家重點實驗室,大連 116024)

1 引 言

石墨烯作為一種二維材料,因為其在基礎科學、納米電子、生物和納米機械等領域具有很多迷人的特性,近年來備受關注[1?4].石墨烯的制備方法主要有:微機械剝離法[5]、外延生長法[6]、氧化還原法[7]、化學氣相沉積(chemical vapor deposition,CVD)法[8]等.目前,基于金屬催化劑為基底的CVD法生長石墨烯薄膜[9]是非常具有前景的合成方法,然而,制備出高質量的石墨烯只是石墨烯合成上的發(fā)展與進步,要實現石墨烯的產業(yè)化應用主要還是取決于大面積薄膜轉移技術的突破[10].這是因為在將石墨烯應用于器件時,需要將其轉移至與器件相匹配的目標基底上,由此得到的石墨烯的優(yōu)劣將影響器件的最終性能,然而大面積石墨烯與目標基底之間的相互作用大多都是未知的.因此,石墨烯的發(fā)展前景與其轉移技術的發(fā)展是密不可分的.同時,由懸浮石墨烯構成的納米諧振器也具有非常優(yōu)異的性能,如厚度薄、比表面積大、高靈敏度以及共振率高等[11],而對于高質量的石墨烯諧振器,石墨烯和基底之間的相互作用是一個很重要的問題,認識和描述基底上石墨烯膜的界面黏附作用規(guī)律對于基于石墨烯的器件設計及其轉移技術具有重要的意義.

目前,研究者們主要通過理論和實驗方法探討石墨烯膜與基底之間的黏附作用特性.Koenig等[12]通過實驗測量了石墨烯在氧化硅上的黏附能,發(fā)現單層石墨烯的黏附力要比2—5層石墨烯在氧化硅上的黏附力高得多.隨后,He等[13]通過理論方法分析也發(fā)現了氧化硅上單層石墨烯的界面分離能與黏附能要比多層石墨烯高,且隨著溫度的升高先增大后減小,這表明石墨烯與基底之間的界面性能可以通過薄膜厚度和溫度刺激來進行調整.另外,仇巍等[14]通過拉曼實驗技術測量了單層石墨烯與柔性基底的界面力學性能,研究發(fā)現界面切應力可將基底變形傳遞給石墨烯,而對于不同的基底變形,其傳遞變形的效率也不同.以上理論和實驗研究主要是針對石墨烯層數、基底形變以及外界溫度對石墨烯在基底表面上吸附過程的影響,而由于范德瓦耳斯力作用,石墨烯同樣可以黏附在基底側壁上,并且其效果主要取決于基底的相互作用、外界溫度以及溝槽邊緣的曲率[15].然而,Na等[16]通過測量CVD法制備的石墨烯在濕轉移過程中與硅基底之間的附著力,發(fā)現石墨烯與硅分離的過程中產生的相互作用要比范德瓦耳斯作用大很多,這說明還存在其他作用力影響.2016年,Kumar等[17]結合有限元分析和分子動力學方法,發(fā)現石墨烯與硅基底之間除了存在宏觀的范德瓦耳斯作用力,還存在一種微觀點狀的相互作用,這是由于石墨烯附著在SiO2表面的缺陷點位處.由此可見,基底織構是影響石墨烯吸附過程中的形變和作用力的重要因素.本文采用分子動力學方法研究銅基底織構對石墨烯的吸附作用特性,考慮凹槽織構幾何特征尺寸對石墨烯吸附力的影響機制,揭示石墨烯在轉移過程中與目標基底的相互作用特性和形變規(guī)律,為基于石墨烯的器件設計及其轉移技術提供一定的理論指導.

2 模型與方法

2.1 系統(tǒng)模型

本文采用經典分子動力學軟件LAMMPS模擬和分析石墨烯在銅基底上吸附及剝離的過程.由于在銅(111)結構上生長的石墨烯質量高于在銅(100)結構上的生長質量[18],因此,本文中的銅基底均采用(111)結構,如圖1(a)所示.圖中銅基底長為15.33 nm,寬為15.33 nm,石墨烯長為18.3 nm,寬為15.33 nm,其中,石墨烯兩端固定區(qū)域在x方向的寬度為1.5 nm.圖1(b)給出的是在銅基底表面構建具有不同深寬值的凹槽初始模型.圖1(c)為吸附過程模型:給帶有凹槽的銅基底施加一個恒定速度vsub使基底向z軸正向移動,勻速靠近石墨烯,達到平均距離后,停止運動.吸附過程完成后,給基底施加恒定速度?vsub使基底向z軸負方向勻速運動,即為石墨烯剝離過程,如圖1(d)所示.

圖1 石墨烯在銅基底上吸附作用模型(a)模型尺寸圖;(b)石墨烯與基底吸附初始模型;(c)銅基底以5 m/s的速度勻速靠近石墨烯,即石墨烯吸附過程;(d)銅基底以5 m/s的速度遠離石墨烯,即石墨烯剝離過程Fig.1.Model for the graphene sheet adsorbed by the copper substrate:(a)Graphene sheet model;(b)the initial model of graphene-copper substrate system;(c)the process of graphene adsorption with the moving speed of the copper substrate of 5 m/s;(d)the graphene stripping process with the speed of the copper substrate of 5 m/s.

2.2 模擬細節(jié)及參數設置

本文中分子動力學模擬的時間步長設為0.001 ps(1 ps=10?12s).分子動力學模擬系統(tǒng)中x,y,z均采用非周期性邊界條件.采用二階AIREBO勢能函數[19]來描述石墨烯上碳原子之間的相互作用.采用精確的嵌入原子勢[20,21]描述銅原子之間的相互作用,其形式如下:

式中,ρi是第i個原子所在位置處的電子密度,Fi(ρi)為鑲嵌能函數,rij為原子i與原子j之間的距離;?ij(rij)為兩體中心勢.本文采用Lennard-Jones(LJ)勢[22]描述石墨烯碳原子和銅原子之間的相互作用,其表達式如下:

式中,ε為勢阱深度,σ為平衡距離,rij為原子i與原子j之間的距離.對于碳-銅相互作用,是通過Lorentz-Berthelot方程混合法則求得出的,其中,εCuC=0.02578 eV,σCuC=3.0825 ?[23],該參數在Guo等[23]通過分子動力學模擬銅納米線在缺陷碳管中的結構演變研究中得到了很好的驗證,LJ的截斷半徑設為8 ?.為了讓模擬更加接近自然狀態(tài),在石墨烯與銅基底相互作用之前,系統(tǒng)將會弛豫100 ps.文中所獲得的分子動力學數據均為10 ps時間內進行統(tǒng)計平均的結果.

3 結果分析與討論

為了探究銅基底表面凹槽的幾何特征尺寸對石墨烯吸附作用的影響規(guī)律,首先模擬研究了凹槽深度對石墨烯吸附特性的影響.初始情況下,保持凹槽寬度為4 nm不變,而凹槽深度變化分別為0(無凹槽),0.256,0.362,0.572,0.722,0.922 nm,相當于每次去除一層銅原子,此處用d表示基底凹槽的深度.模擬石墨烯吸附基底的過程是通過給銅基底施加5 m/s的速度使之勻速靠近石墨烯,待達到石墨烯與基底之間的平均距離之后,銅基底停止運動,從而獲取該模擬周期內銅基底對石墨烯的吸附作用力隨距離的變化.下文中用D表示石墨烯固定端與銅基底上表面之間的垂直距離,用H表示銅基底表面凹槽的寬度,用d表示銅基底表面凹槽的深度.圖2(a)給出的是石墨烯吸附過程中不同凹槽深度情況下的吸附作用力隨距離D的變化.為了深入發(fā)掘基底對石墨烯的吸附特性,同時給出了石墨烯在吸附過程中的微觀構型,如圖3(a)—(c)所示.從圖2(a)可以看出,當D=0.82 nm時,開始出現微弱的吸附力,此時石墨烯表面波動較明顯(圖3(a));隨后,繼續(xù)縮小銅基底與石墨烯之間的距離,石墨烯與基底之間的吸附力幾乎呈線性趨勢迅速增大(在吸附力出現突變處,加密了位移在0.70—0.82 nm的數據點,如圖2(b)所示),直到當D=0.72 nm時,由于凹槽上方的石墨烯吸附到凹槽內(圖3(c)),而靠近石墨烯兩固定端處的石墨烯產生局部拉應力,導致此時石墨烯與基底之間的作用力達到最大值;最后,隨著石墨烯與基底之間距離繼續(xù)減小,吸附結構逐漸趨于穩(wěn)態(tài)(圖3(c)),相應的吸附力也逐漸減小并趨于穩(wěn)定.從圖2(a)還可以發(fā)現,吸附作用力最大的位置在距離D約為0.72 nm處,從而獲得在D=0.72 nm處的最大吸附作用力隨凹槽深度的變化,如圖4(a)所示.隨著凹槽深度的逐層加深,吸附力也隨之增大;當凹槽深度d增加到0.572 nm(即3層銅原子厚度)時,吸附力最大,約為133×10?9N.當繼續(xù)增加凹槽深度時,吸附作用力將迅速減小,此時石墨烯距離凹槽底部的距離已經超出截止半徑的大小,所以石墨烯不能完全嵌入并鋪展在凹槽的底部(圖5(a)—(e)).我們同時考慮了凹槽寬度變化對石墨烯吸附作用的尺寸效應,將凹槽寬度固定為8 nm不變,同樣改變凹槽深度,獲取在D=0.72 nm處的最大吸附作用力隨凹槽深度的變化曲線,如圖4(b)所示,結果發(fā)現,基底對石墨烯的最大吸附作用力仍然發(fā)生在凹槽深度d=0.572 nm的情況,且與凹槽寬度為4 nm時具有相似的變化趨勢.

圖2(a)固定邊界條件下,凹槽寬度為4 nm時,具有不同凹槽深度的基底對石墨烯的吸附作用力隨其間距D的變化,D范圍變化為0.9–0.316 nm;(b)為D區(qū)間在0.70–0.82 nm時的局部放大圖Fig.2.(a)The adsorption force between graphene and Cu substrate as a function of D for different depths of the groove with the width of 4 nm and D changing in the range of 0.9–0.316 nm,and the two boundaries of the graphene sheet in x direction are fixed boundary condition;(b)the local view with D in the range of 0.70–0.82 nm.

圖3 石墨烯與基底吸附作用過程中,其間距D在(a)0.82,(b)0.72和(c)0.35 nm時系統(tǒng)的微觀構型Fig.3.The con figurations of the system for the graphene-substrate distance D of(a)0.82,(b)0.72 and(c)0.35 nm in the absorption process.

圖4(a)D=0.72 nm,槽寬H為4 nm時,最大吸附作用力隨深度d的變化;(b)D=0.72 nm,槽寬H為8 nm時,最大吸附作用力隨深度d的變化Fig.4.(a)The maximum adsorption force as a function of the depth of groove d for D=0.72 nm and the groove width H=4 nm;(b)the adsorption force as a function of the depth of groove d for D=0.72 nm and H=8 nm.

機械剝離法是石墨烯基底轉移技術中的重要方法,因此我們模擬研究了石墨烯從帶有凹槽的銅基底上剝離過程中的吸附作用特性.通過給銅基底施加恒定的速度為5 m/s,且保持石墨烯兩端固定,使銅基底勻速脫離石墨烯,由于石墨烯兩端固定,石墨烯從兩端向中間逐漸從基底上剝離.圖6給出的是不同凹槽深度情況下,石墨烯剝離過程中的吸附作用力隨距離D的變化.可以看出,起初隨著距離的增大,石墨烯與基底之間吸附力逐漸增大,而當距離D增加到某一臨界值Fc時,石墨烯與基底之間的吸附力迅速減小至消失,說明此刻石墨烯已從基底上完成了剝離過程.重要的是,石墨烯完全剝離的臨界作用力Fc隨凹槽深度的變化呈現先增大后減小的趨勢,且沒有凹槽時的剝離臨界作用力Fc大于凹槽深度大于0.572 nm時的情況,且在凹槽深度為0.362時臨界剝離作用力最大(見表1).說明石墨烯與凹槽基底的吸附作用力取決于石墨烯與基底的相互作用能,而對于近似各向同性的石墨烯與單晶銅界面,其相互作用能隨界面接觸面積增加而增大.凹槽深度的增加,增大了石墨烯與基底的接觸面積,因此臨界剝離作用力逐漸增加;而當深度大于0.572 nm時,由于石墨烯不能完全吸附在基底的凹槽內,導致界面接觸面積甚至低于無凹槽的情況,因此臨界剝離作用力也相應低于無凹槽的情況.

圖5 D=0.35 nm,凹槽寬度為4 nm時,不同的凹槽深度(0.256–0.922 nm)下石墨烯與銅基底吸附之后的穩(wěn)態(tài)構型Fig.5.In the case of groove width of 4 nm,the steady con figurations of the absorbed graphene at the distance D of 0.35 nm for the groove depth changing in the range of 0.256–0.922 nm.

圖6 石墨烯剝離基底過程,不同凹槽深度下石墨烯與銅基底之間吸附力隨距離D的變化,D范圍變化為0.316–2.916 nm,凹槽深度變化范圍為0–0.922 nm,0表示沒有凹槽的情況Fig.6.In the graphene stripping process,the adsorption force between graphene and substrate as a function of D for different depths of grooves which are changed ranging from 0–0.922 nm;zero is representative of no-groove-substrate system.

表1 不同凹槽深度d的臨界剝離作用力Fc參數表Table 1.The parameter table of critical adsorption force Fcwith different depths of grooves.

由上述結果可知,對于寬度為4 nm的凹槽基底,當凹槽深度為0.572 nm(即三層銅原子厚度)時,石墨烯與銅基底之間的吸附作用最強.緊接著,保持凹槽深度為0.572 nm不變,研究凹槽寬度H的變化對吸附作用力的影響規(guī)律.圖7(a)給出了凹槽寬度在0—5.607 nm之間變化時,凹槽基底對石墨烯的吸附作用力隨距離D的變化,由于在距離D為0.70—0.82 nm范圍內的吸附力出現突變,我們同樣加密了該范圍內的數據點,如圖7(b)所示.結果表明,吸附作用力隨其二者間距的變化曲線大致可以分成兩組:第一組是凹槽寬度低于2.717 nm時,該結構的基底與石墨烯之間的吸附作用變化趨勢一致,且作用力相對較小,其吸附力的最大值約為120×10?9N;第二組是基底表面的凹槽寬度大于2.717 nm時,凹槽基底與石墨烯之間的吸附作用曲線幾乎重疊,且吸附力明顯高于第一組的情況,其吸附作用力的最大值約為137×10?9N.為了深入挖掘這兩組情況的吸附作用變化機理,圖8給出了不同凹槽寬度情況下石墨烯與凹槽基底系統(tǒng)的吸附穩(wěn)態(tài)構型.顯然,當銅基底表面凹槽寬度為1.996和2.717 nm時,由于凹槽寬度較窄,石墨烯并未被吸附到基底凹槽內;而當銅基底表面的凹槽寬度大于2.717 nm時,石墨烯均完全被吸附在基底的凹槽內.對于石墨烯未被吸附進入凹槽內的情況(H≤2.717 nm),由于凹槽寬度的變化引起石墨烯與凹槽基底接觸面積的略微變化,進而導致凹槽寬度H為1.996和2.717 nm時吸附作用力變化曲線沒有完全重合;而對于石墨烯完全吸附凹槽內部的情況(H＞2.717 nm),凹槽寬度的變化沒有改變石墨烯與凹槽基底的接觸面積,因此該組四條吸附作用力變化曲線完全重合.

圖7(a)石墨烯吸附過程中,不同凹槽寬度下石墨烯與凹槽基底之間的吸附作用力隨其間距D的變化,D變化范圍為0.9–0.316 nm;(b)為D區(qū)間在0.70–0.82 nm 時的局部放大圖Fig.7.(a)The adsorption force between graphene and grooved substrate as a function of D for different width of grooves in the graphene adsorbing process,and D is changed ranging from 0.9 nm to 0.316 nm;(b)the local view with D in the range of 0.70–0.82 nm.

圖8 當銅基底表面凹槽深度為0.572 nm,寬度分別為(a)1.996,(b)2.717和(c)3.439 nm時的石墨烯吸附的穩(wěn)態(tài)構型Fig.8.Con figurations of graphene adsorbing on the copper substrate for the groove width of(a)1.996,(b)2.717 and(c)3.439 nm respectively,while keeping the groove depth of 0.572 nm as a constant.

同樣地,保持凹槽深度為0.572 nm不變,考慮了銅基底凹槽寬度H在石墨烯剝離過程中的影響,并對其在剝離過程中的吸附作用力及微觀構型進行了研究.從圖9可以看出,當銅基底表面凹槽寬度為1.996和2.717 nm時,由于石墨烯沒有被吸附在基底的凹槽內,石墨烯在剝離銅基底的過程中產生的吸附作用幾乎一致,當吸附力達到160×10?9N時,石墨烯完成剝離過程,吸附作用迅速減小并最終消失;而當銅基底表面凹槽寬度H大于2.717 nm時,由于此時的石墨烯與基底在吸附過程中可以完全被吸附于基底凹槽內,石墨烯在剝離銅基底過程中所受的吸附作用力明顯強于H≤2.717 nm的情況.此外,還可以發(fā)現,當二者間距D小于1.75 nm時,基底表面凹槽寬度變化對吸附作用的影響不明顯,而當間距D大于1.75 nm時,隨著基底凹槽寬度的變寬,石墨烯在剝離過程中所受到的吸附作用力呈現增強的趨勢.

從上述研究我們發(fā)現,對于在x方向上固定邊界條件的石墨烯,當基底凹槽的深度為0.572 nm不變,石墨烯與基底之間的吸附作用力主要取決石墨烯與基底凹槽之間相互作用的微觀構型,且寬度在2.717 nm附近變動時,出現了由未吸附進入到完全吸附進入凹槽的轉變.由此,我們進一步探索了基底凹槽深度固定、寬度在2.0—3.1 nm范圍內變化時石墨烯在基底凹槽內的吸附穩(wěn)態(tài)構型,如圖10所示.當基底凹槽寬度為2.0 nm時,石墨烯完全不能吸附于基底凹槽內,而當基底凹槽寬度為2.5,2.7和2.9 nm時,石墨烯只能局部吸附于基底的凹槽內,直到基底凹槽寬度增大至3.1 nm時,石墨烯可以完全吸附于凹槽內,并且從吸附構型圖中能夠發(fā)現隨著基底凹槽寬度緩慢增大,能夠吸附進入基底凹槽內的面積越大.此外,石墨烯在凹槽內發(fā)生局部吸附的過程中,其自身經歷了從凹槽兩端逐步向中間吸附,直至完全吸附于凹槽內的過程.

圖9 石墨烯剝離過程中,不同凹槽的寬度下石墨烯與銅基底之間吸附力隨間距D的變化,D范圍變化為0.316–2.56 nmFig.9.The adsorption force between graphene and substrateasa function ofD fordifferent width of grooves in the graphene stripping process.D is changed ranging from 0.316 nm to 2.56 nm.

圖10 石墨烯吸附基底過程,凹槽深度為0.572,H在(a)2.0,(b)2.5,(c)2.7,(d)2.9,(e)3.1 nm時的吸附構型Fig.10.Con figurations of graphene adsorbing on the copper substrate where the depth of grooves is 0.572 nm and H is changed at(a)2.0,(b)2.5,(c)2.7,(d)2.9,(e)3.1 nm.

以上研究結果都是基于石墨烯在x方向上兩側施加固定邊界條件下獲取的,而石墨烯在與基底表面凹槽相互作用時,該固定邊界條件必然會導致石墨烯面內產生殘余應力,從而引發(fā)石墨烯與基底凹槽的吸附作用微觀構型的變化.于是,我們研究了石墨烯在自由邊界條件下石墨烯與帶有凹槽的基底表面的吸附作用特性.為了直觀地觀察到石墨烯邊界處的影響,重新構建了石墨烯模型,如圖11(a)所示,其在x-y平面內的大小為15.26 nm× 15.33 nm,石墨烯整體處于自然弛豫狀態(tài),邊界均不固定.結果表明,即使銅基底表面凹槽的寬度小至1.084 nm,石墨烯仍可以完全被吸附于基底凹槽內,圖11(b)所示,而隨著銅基底表面凹槽的寬度繼續(xù)減小至0.723 nm,此時凹槽寬度非常狹窄,凹槽吸附作用不能克服石墨烯在狹窄凹槽處變形的彎曲能,從而未能吸附至凹槽內,如圖11(c)所示.并且,與兩端固定邊界條件下的石墨烯吸附現象不同的是,石墨烯在凹槽處的吸附變形導致石墨烯邊界在吸附之后均向凹槽中心位置縮進,(圖11(d)和圖11(e)),從而降低了固定邊界吸附過程中需要克服預緊力的影響.由于石墨烯的邊界效應將對石墨烯與其他材料的界面相互作用特別是摩擦特性具有重要的影響,因此,自由邊界條件下石墨烯與凹槽基底的相互作用特性隨凹槽幾何參數的變化規(guī)律有待于在將來的工作中進一步討論.

圖11 石墨烯兩端不固定,銅基底凹槽深度為0.572 nm、寬度為2 nm時,基底與石墨烯之間的吸附現象(a)模型尺寸;寬度分別為(b)1.084,(c)0.723 nm時的石墨烯吸附的穩(wěn)態(tài)構型;石墨烯吸附基底的(e)前、(d)后對比圖,虛線為石墨烯吸附前后的其邊界位置的變化Fig.11.The process of graphene adsorbing on the substrate with the depth of groove is 0.767 nm for the graphene is un fixed:(a)The dimensions of the model;con figurations of graphene absorbing on the copper substrate for H of(b)1.804,(c)0.723 nm;image contrast of un fixed graphene adsorbing on the substrate(d)before and(e)after.The dashed lines represent the changes of the location of the graphene edges.

4 結 論

本文采用分子動力學方法對凹槽銅基底表面上的單層石墨烯吸附特性進行了研究,通過改變銅基底表面凹槽的幾何特征尺寸,系統(tǒng)地模擬并研究了石墨烯在凹槽基底上吸附和剝離的兩個過程中其吸附作用力隨二者間距和凹槽深度、寬度的變化規(guī)律.在石墨烯吸附過程中,對于固定邊界條件下的單層石墨烯,基底表面的凹槽寬度固定不變時,凹槽基底對石墨烯的吸附力隨二者間距的減小,呈現先增大后減小的趨勢;其最大吸附力隨凹槽深度的增加而增大,而當凹槽深度繼續(xù)增大至石墨烯未能吸附進入凹槽底部的臨界值時,最大吸附力迅速減小.在石墨烯剝離過程中,石墨烯與凹槽基底的相互作用力隨著二者間距的增加逐漸增大,當達到某一臨界值后突然急劇減小至消失.從模擬結果得出,該臨界值即為石墨烯完全從基底上剝離的臨界作用力.石墨烯完全剝離的臨界作用力隨凹槽深度的增加,同樣呈現先增大后減小的趨勢,且與剝離前石墨烯的吸附穩(wěn)態(tài)構型有關.當基底表面凹槽的深度固定不變時,吸附和剝離過程中石墨烯-基底之間的吸附力隨間距的變化規(guī)律取決于石墨烯能否被凹槽完全吸附在凹槽內部,變化趨勢依據石墨烯“完全吸附在凹槽內部”和“覆蓋在凹槽之上”兩種情況清晰地分成了兩組,且每一組中的石墨烯與基底之間的吸附作用力都與二者的相互作用面積有關.此外,我們還發(fā)現石墨烯的固定邊界條件所產生的其自身面內拉應力明顯限制了石墨烯吸附進入凹槽內部的行為,并初步探討了自由邊界條件下石墨烯能夠吸附進入表面凹槽的臨界寬度.研究結果不僅可為石墨烯與織構基底的轉移和剝離技術提供理論基礎,并將可能為基于石墨烯的納米器件制作和表面修飾提供幫助.

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