李雪梅 俞宇穎 譚葉 胡昌明 張祖根 藍(lán)強 傅秋衛(wèi) 景海華

(中國工程物理研究院流體物理研究所,沖擊波物理與爆轟物理重點實驗室,綿陽 621900)

1 引 言

沖擊相變與熔化作為材料動力學(xué)特性研究的一項重要內(nèi)容,自20世紀(jì)50年代以來便引起了學(xué)術(shù)界的關(guān)注[1];而金屬鉍(Bi)由于在高溫高壓下具有復(fù)雜的相結(jié)構(gòu),常常被作為研究材料相變及構(gòu)建多相物態(tài)方程的代表性材料[2?6].現(xiàn)有文獻對Bi材料相變的研究多集中在低壓固相區(qū).例如,Larson[2]和Romain[3]曾分別采用自由面速度測量和沖擊Hugoniot參數(shù)測量研究Bi在約2.5 GPa(Bi-I→Bi-II)和7 GPa(Bi-III→Bi-IV)壓力下的低壓固-固多形相變;Asay[4]則通過預(yù)熱沖擊和速度剖面測量技術(shù)研究了Bi材料不同物相之間的相界特性.此外,也有少量研究針對Bi材料相變的動力學(xué)特性及微結(jié)構(gòu)演化進行.Smith等[5]利用超快激光產(chǎn)生的準(zhǔn)等熵加載研究了預(yù)加熱Bi在10 GPa以內(nèi)固固相變的時間相關(guān)特性;Colvin等[6]通過對受激光沖擊加載和卸載后的預(yù)熱Bi樣品進行軟回收和顯微分析,研究了2 GPa以內(nèi)壓力區(qū)Bi的非均勻熔化及再結(jié)晶行為;Gorman等[7]則通過飛秒X-射線衍射技術(shù)原位觀察和分析了Bi的沖擊熔化現(xiàn)象.

由于材料發(fā)生固-固相變、熔化時往往伴隨著聲速的變化,開展Hugoniot態(tài)聲速測量是研究材料沖擊相變和熔化的重要手段[8?11].早期Romain[3]和Asay[4]曾獲得Bi的少量縱波聲速數(shù)據(jù),但壓力范圍過低(＜5 GPa),無法覆蓋大部分常溫強沖擊加載實驗的壓力區(qū)間.為了認(rèn)識Bi的沖擊熔化規(guī)律,譚葉等[12,13]基于一維平面沖擊加載技術(shù)對11—70 GPa內(nèi)不同壓力下Bi材料的Hugoniot參數(shù)和沖擊態(tài)聲速進行了測量,實驗確定了Bi材料的沖擊熔化區(qū)間,但熔化區(qū)的沖擊數(shù)據(jù)過少,對固液混合相區(qū)的聲速軟化和相變動力學(xué)特性研究也有待深入.

本文在文獻[13]的基礎(chǔ)上,進一步在17—28 GPa壓力范圍內(nèi)開展Bi的沖擊Hugoniot參數(shù)、聲速和速度剖面的聯(lián)合測量,以研究Bi材料在熔化區(qū)間內(nèi)的聲速軟化規(guī)律,分析Bi沖擊熔化相變的非均勻動力學(xué)特性,補充該壓力區(qū)Bi材料的高精度沖擊Hugoniot參數(shù),以期為構(gòu)建和校核Bi材料物態(tài)方程提供高精度數(shù)據(jù).

2 實驗方法簡述

實驗采用火炮加載技術(shù)進行一維平面沖擊加載,采用非對稱碰靶方式、多臺階樣品布局及加窗DISAR技術(shù)(displacement interferometer system of any re fl ector)[14]實現(xiàn)界面速度剖面測量,進而獲得Bi的高壓聲速.圖1(a)是實驗裝置示意圖,其中,飛片為無氧銅,它以預(yù)定速度直接撞擊由5—6塊具有不同臺階厚度的待測Bi材料組成的物理靶,各樣品背面緊貼[100]單晶LiF窗口;飛片背面采用聚碳酸酯襯墊實現(xiàn)對樣品沖擊加載后的卸載.

圖1 臺階法聲速測量實驗裝置及原理 (a)實驗裝置;(b)臺階法聲速測量原理圖Fig.1.Schematic of the sound speed measurement experiment using stepped samples:(a)experimental con fi guration;(b)illustrative diagram where the rarefaction wave from the fl yer will catch up the leading shock wave when the sample has a thickness of hmax,which is then used to calculate the sample’s sound speed at the Hugoniot pressure.

圖1(b)為實驗原理示意圖.碰靶瞬時,分別在飛片和各臺階樣品內(nèi)產(chǎn)生沖擊波,此后,由飛片背面引入的追趕稀疏波將對樣品進行卸載,使樣品/窗口界面速度逐漸下降.由于樣品內(nèi)的右行追趕稀疏波對前方?jīng)_擊波的追趕作用,導(dǎo)致界面速度平臺寬度dt(dt=t4?t1)隨樣品厚度hs的增加而不斷變短.同時,阻抗失配導(dǎo)致沖擊波在樣品/窗口界面反射而產(chǎn)生左行稀疏波,它與右行追趕稀疏波相互作用使得界面速度剖面的平臺寬度dt被展寬.當(dāng)樣品厚度增加到hmax,使得dt恰好為零時,樣品/窗口界面反射稀疏波對樣品內(nèi)追趕稀疏波波頭的影響完全消失.這時,由X?t平面上給出的簡單幾何關(guān)系以及材料的沖擊壓縮關(guān)系,便可計算實驗壓力下樣品的歐拉縱波聲速:

式中,Cf,Cs分別為飛片和樣品的歐拉縱波聲速;Df,Ds分別為飛片和樣品的沖擊波速度;ρ0f,ρf分別為飛片的初始和沖擊態(tài)密度;ρ0s,ρs分別為樣品的初始和沖擊態(tài)密度;R為追趕比,R=hmax/hf,hf為飛片厚度.最大樣品厚度hmax通過測量多塊臺階樣品的厚度hsi和對應(yīng)的速度平臺寬度dti,再對(hsi,dti)數(shù)據(jù)組進行線性擬合、外推至dt=0求得.

實驗采用激光干涉測速技術(shù)精密測量飛片碰靶速度wf和樣品沖擊波速度Ds,利用阻滯法[15]獲取樣品和飛片的高精度沖擊Hugoniot參數(shù);通過對已有的無氧銅飛片聲速數(shù)據(jù)做非線性擬合和內(nèi)插獲得實驗壓力下的飛片聲速Cf;通過優(yōu)化臺階樣品分布、提高界面速度剖面質(zhì)量來提高追趕比R(或最大樣品厚度hmax)的精度.在此基礎(chǔ)上,便可以獲得樣品的高精度沖擊Hugoniot參數(shù)和高壓聲速.

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 實驗基本參數(shù)

實驗采用的Bi樣品原材料來自東方鉭業(yè),由粉末冶金工藝加工而成,純度為99.99%,實測密度為9.78 g/cm3.各臺階樣品的名義直徑為Φ16—20 mm,名義厚度為2.3—4.5 mm,樣品表面粗糙度小于0.2μm,平行度小于0.01 mm.每塊樣品的后界面均緊貼一塊[100]單晶LiF窗口,其名義厚度為10 mm.無氧銅飛片名義厚度為1.8—2.1 mm,名義直徑為56 mm,表面粗糙度小于0.2μm,平行度小于0.01 mm.經(jīng)估算,在上述尺寸下,各臺階樣品的界面速度剖面平臺區(qū)可確保不受邊側(cè)稀疏影響.

共進行10發(fā)動態(tài)實驗,主要參數(shù)見表1.

飛片碰靶速度由PDV探針(photon Doppler velocimtry)[16]透過樣品外側(cè)的通光孔直接測量,其相對擴展不確定度小于0.5%.樣品沖擊波速度由Ds=dhs/(t1?t0)計算獲得,其中dhs為臺階樣品厚度差,t0和t1分別為沖擊波到達(dá)樣品前、后界面的時刻;t0由第一臺階樣品上多路PDV探針測得的基準(zhǔn)時刻t0i進行平面擬合得到,t1由布置在厚度最大的臺階樣品/窗口界面中心處的DISAR探針直接測量.對實驗碰靶波形評估表明,火炮加載下飛片碰靶姿態(tài)優(yōu)良,飛片變形極小且以傾斜為主(傾角＜0.2°),平面擬合得到的t0值的不確定度約3 ns;由此得到樣品沖擊波速度Ds的相對擴展不確定度～1%.由實測的飛片碰靶速度wf和樣品沖擊波速度Ds,再結(jié)合無氧銅飛片已知的高精度Hugoniot關(guān)系[17],由阻滯法可求取樣品粒子速度、沖擊壓力等其余沖擊參數(shù),其中粒子速度和沖擊壓力的相對擴展不確定度約分別為0.6%和1%.

表1 Bi沖擊實驗參數(shù)匯總Table 1.Summary of experimental parameters.

3.2 Bi的沖擊波速度粒子速度關(guān)系

圖2給出了Bi材料在up=0.5—2 km/s范圍內(nèi)的低壓沖擊Hugoniot數(shù)據(jù)匯總,包括了本文結(jié)果及已有文獻數(shù)據(jù),橫坐標(biāo)和縱坐標(biāo)分別為粒子速度up和沖擊波速度Ds.其中,“?”和“?”分別為文獻[13]和文獻[18]給出的結(jié)果;“?”則為本文實驗結(jié)果,它彌補了17—28 GPa壓力區(qū)內(nèi)Bi沖擊參數(shù)的欠缺,有助于更準(zhǔn)確地確定熔化前(含固液混合區(qū))Bi的沖擊Hugoniot關(guān)系.可以看出,Bi在低壓區(qū)的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關(guān)系具有明顯的非線性特征.若采用文獻[13]給出的兩段式分段線性函數(shù)描述,則擬合線相對于本文up=0.69—0.93 km/s范圍的實驗數(shù)據(jù)存在一定偏離.為此,本文對Bi材料低壓區(qū)的沖擊Ds-up關(guān)系采用(2)式給出的二次多項式擬合曲線進行了修正;該曲線與實驗數(shù)據(jù)整體符合更好(見圖2實線),能更好地描述固液混合相區(qū)的材料沖擊響應(yīng).

(2)式的適用范圍為up=0.5—1 km/s.更高壓力區(qū)(液相)的沖擊關(guān)系采用Ds=1.731+1.599up?0.056u2p可較好地描述(圖2虛線).Ds-up關(guān)系的這種非線性特征在Ce[8]、Fe[18]等部分材料中同樣存在.對Bi而言,材料在(2)式所覆蓋的壓力區(qū)發(fā)生了沖擊熔化(見3.3節(jié)的聲速數(shù)據(jù)分析),沖擊Ds-up關(guān)系的這種非線性特征可能與材料沖擊熔化具有一定關(guān)系.

圖2 Bi的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關(guān)系Fig.2.The relation between shock wave speed(Ds)and particle velocity(up)for Bismuth.

3.3 Bi在固-液混合相區(qū)的聲速軟化規(guī)律及速度剖面特征

圖3為不同加載壓力下測得的典型的臺階樣品/LiF窗口界面速度剖面,對應(yīng)的加載壓力分別為18.6 GPa(見圖3(a))和27.4 GPa(見圖3(b)).圖中從左到右的6個速度剖面分別代表6個厚度依次增加的樣品,其中1#,2#樣品厚度差約0.9 mm,其余序號相鄰樣品的厚度差約0.3 mm.

由實驗原理可知,臺階法測量聲速的一個關(guān)鍵內(nèi)容便是獲得使追趕稀疏波波頭恰好在樣品/窗口界面趕上初始加載波時的追趕比R.實驗時,先由圖3所示的界面速度剖面測量結(jié)果得到具有不同厚度hs的臺階樣品的速度平臺寬度dt,即初始沖擊加載波和追趕卸載波波頭到達(dá)樣品/窗口界面的時間差;然后基于自相似原理采用線性擬合外推得到dt=0時的最大樣品厚度hmax,進而得到追趕比R,R=hmax/hf(hf為飛片厚度).由于實驗的精密控制,本文采用多臺階樣品布局得到的dt-hs關(guān)系線性較好,線性相關(guān)性＞99.8%,這為獲得高精度聲速數(shù)據(jù)奠定了重要基礎(chǔ).

利用由上述方法得到的追趕比R,再結(jié)合表1所給的實測彈速、Bi材料沖擊Hugoniot參數(shù)以及無氧銅的高精度沖擊Hugoniot關(guān)系和聲速壓力關(guān)系,便可計算得到不同沖擊壓力下Bi材料的聲速.圖4給出了10—40 GPa壓力區(qū)間內(nèi)Bi材料的聲速(Cs)-壓力(P)關(guān)系.其中,“?”為本次實驗數(shù)據(jù),壓力P和聲速Cs的相對擴展不確定度約分別為1% 和3%(擴展系數(shù)k=2);“▲”為Tan等[13]的實驗數(shù)據(jù).可以看出,在10—40 GPa以內(nèi)Bi材料的聲速-壓力關(guān)系呈現(xiàn)出明顯的三段式特征,與材料在該壓力區(qū)間先后處于固相、固液混合相、液相對應(yīng).

圖3 典型的多臺階Bi樣品速度剖面測量結(jié)果 (a)P=18.6 GPa(實驗編號:B0920,從左向右樣品厚度依次增加);(b)P=27.4 GPa(實驗編號:B0923,從左向右樣品厚度依次增加)Fig.3.Typical velocity pro files between the Bismuth and LiF window at different shock pressure:(a)P=18.6 GPa(exp.No.B0920);(b)P=27.4 GPa(exp.No.B0923);where the thickness of Bismuth sample is successively increased from left to right.

圖4 Bi的聲速(Cs)-壓力(P)關(guān)系Fig.4.Relation between the sound speed(Cs)and shock pressure(P)for Bismuth.

本文重點關(guān)注Bi材料的固-液相變區(qū)間.材料在未發(fā)生沖擊熔化前,其縱波聲速往往隨著沖擊壓力的增加而逐漸增大,材料逐漸強化(模量增大).進入沖擊熔化時,其縱波聲速將隨著沖擊壓力的增大而逐漸減小,表現(xiàn)出強度軟化效應(yīng)(剪模量減小).從圖4的聲速數(shù)據(jù)可以看出,沖擊加載下Bi由固相進入液相的起始壓力約18 GPa.當(dāng)沖擊壓力增大至約27.4 GPa時,沖擊熔化完成,縱波聲速演化為體波聲速(材料熔化導(dǎo)致剪模量為零),與高壓液相區(qū)的體波聲速走勢趨為一致.此后,卸載波將以體波聲速傳播,并隨著沖擊壓力的增大而增大.上述結(jié)論與文獻[13]和文獻[19]分別給出的實驗和理論估算一致.

從圖4中18—27.4 GPa混合相區(qū)內(nèi)的聲速壓力數(shù)據(jù)可以看出,Bi在該固液混合相區(qū)的縱波聲速軟化規(guī)律可以近似采用線性衰減函數(shù)進行描述.線性擬合得到的近似方程為

其中壓力P和聲速Cs的單位分別為GPa,km/s.

此外,對Bi材料在10—18GPa固相區(qū)、27.4 GPa以上液相區(qū)等另外兩個壓力區(qū)間的現(xiàn)有聲速數(shù)據(jù)進行擬合,得到相應(yīng)區(qū)域的聲速近似關(guān)系分別為Cs=1.196+0.522p1/2(10 GPa＜p＜18 GPa),Cs=1.422+0.359p1/2(p＞27.4 GPa).

另一方面,Bi材料在固液混合相區(qū)的速度剖面特征也值得關(guān)注.理論上,Bi/LiF窗口界面速度在沖擊波到達(dá)后應(yīng)維持為一平臺,直到來自飛片后界面的追趕稀疏波到達(dá)該界面引起粒子速度下降.從圖3可以看出,實驗測得的Bi/LiF界面速度剖面在不同加載壓力下卻表現(xiàn)出明顯差異.其中圖3(a)對應(yīng)的加載壓力(18.6 GPa)在熔化起始點附近,在追趕卸載波到達(dá)之前,速度剖面呈現(xiàn)出與理論預(yù)期一致的平臺特征;圖3(b)對應(yīng)的加載壓力(27.4 GPa)在熔化完成點附近,速度剖面預(yù)期的平臺段卻呈現(xiàn)出隨時間緩慢爬升的反常特征.這種速度平臺段緩慢爬升的反?，F(xiàn)象出現(xiàn)在加載壓力大于23 GPa的多發(fā)實驗中;自由面速度剖面的輔助監(jiān)測也顯示出相同的規(guī)律.此外,類似現(xiàn)象在文獻[20]中也曾被報道.

由于全部實驗采用的實驗裝置及裝配工藝、加載技術(shù)和測試技術(shù)均相同,而對飛片運動歷史及碰靶姿態(tài)的監(jiān)測表明,飛片在擊靶前彈速穩(wěn)定,碰靶姿態(tài)優(yōu)良,因此可以推斷這種平臺區(qū)的異常速度爬升反映了Bi在沖擊加載下獨特的材料力學(xué)響應(yīng)特性.初步分析認(rèn)為,上述反常剖面特性可能與Bi材料非均勻相變成核以及沖擊熔化完成的時間尺度較長有關(guān)(數(shù)十到數(shù)百納秒[20]).一方面,由于Bi材料特殊的粉末冶金工藝導(dǎo)致材料內(nèi)部存在非均勻分布的初始缺陷,液相成核點易于在這些缺陷處生成;再者,Bi材料的熔化完成時間可能較長,且固液相轉(zhuǎn)變速率隨沖擊加載壓力增加而呈非線性增長.上述情況下,當(dāng)沖擊壓力超過熔化起始壓力較多時,液相占比迅速增大,并在材料內(nèi)形成多處固相/液相界面,入射沖擊波在LiF窗口、Bi樣品內(nèi)部固相/液相界面之間的來回多次反射導(dǎo)致界面速度逐漸增加,進而使界面速度剖面平臺區(qū)出現(xiàn)反常速度爬升現(xiàn)象.當(dāng)然,上述分析有待于進一步的數(shù)值模擬驗證,并依賴于合適的相變動力學(xué)模型的建立.

4 結(jié) 論

本文采用火炮加載技術(shù)和基于多臺階樣品布局的稀疏追趕原理,獲得了17.3—28.3 GPa壓力范圍內(nèi)Bi的高精度高壓聲速數(shù)據(jù)和沖擊Hugoniot參數(shù),實驗分析了Bi材料在熔化區(qū)間內(nèi)的聲速軟化規(guī)律和沖擊熔化的非均勻動力學(xué)特性.主要結(jié)論如下:

1)Bi材料在up=0.5—1.0 km/s低壓區(qū)的沖擊波速度(Ds)-粒子速度(up)關(guān)系具有明顯的非線性特征,采用二次曲線方程Ds=0.401+3.879up?0.876u2p得到的擬合曲線與實驗數(shù)據(jù)符合較好,并能更好地描述固液混合相區(qū)的材料沖擊響應(yīng),Ds-up曲線在該區(qū)間的這種非線性特征可能與Bi材料發(fā)生沖擊熔化有關(guān);

2)聲速測量結(jié)果確定了Bi的沖擊熔化壓力區(qū)間為18—27.4 GPa,與已有文獻結(jié)論一致;在10—40 GPa以內(nèi)的壓力區(qū),Bi材料的聲速-壓力關(guān)系具有三段式特征,其中,在本文所關(guān)注的固液混合相區(qū),Bi材料的聲速隨壓力增加而減小,兩者近似呈Cs=3.682?0.015p的線性關(guān)系;

3)在固液混合相區(qū),實測Bi/LiF界面速度剖面的峰值平臺段表現(xiàn)出奇特的特征,隨著壓力增加出現(xiàn)明顯的緩慢爬升,初步分析認(rèn)為該現(xiàn)象與Bi材料的非均勻熔化動力學(xué)行為及熔化完成時間尺度較長有關(guān).

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