馬秀萍 郭亞林 張 祎

輕質燒蝕防熱材料研究進展

馬秀萍 郭亞林 張 祎

（西安航天復合材料研究所，西安 710025）

航天飛行器的工作要求熱防護材料具有輕質、高強、抗沖刷的特點，因此宇航材料的發(fā)展正在朝著低密度、高性能、耐燒蝕的方向發(fā)展。本文對輕質陶瓷隔熱瓦、蜂窩增強低密度材料、納米多孔氣凝膠、酚醛樹脂基低密度材料、彈性體材料、薄壁樹脂基和碳基材料等輕質耐燒蝕熱防護材料的發(fā)展及現狀進行了綜述，并對未來發(fā)展方向提出了展望。

熱防護；輕質；高性能；耐燒蝕材料

1 引言

航天器在飛行過程中會因氣動熱效應或含能材料的燃燒等原因而承受高溫、高壓、強沖刷、高熱流等熱載荷的作用，為保證飛行器結構材料的正常工作，需采用耐高溫熱防護材料對宇航飛行器進行熱防護。常見的耐高溫熱防護材料有難熔金屬、石墨、碳基材料、陶瓷基材料和樹脂基材料等。輕量化是航空航天領域對材料的基本要求之一，是研制高性能航天器的重要前提，也是宇航燒蝕防熱材料的重要發(fā)展方向。目前，宇航燒蝕防熱材料已從早期的耐高溫、密度大的難熔金屬和石墨發(fā)展到中低密度C/C復合材料（密度1.3～2.0g/cm3）和纖維增強樹脂基復合材料（密度1.4～1.7g/cm3），同時針對特定的熱防護系統需求開發(fā)出了密度更低（＜1.0g/cm3）的燒蝕防熱材料[1～3]，廣泛應用于航空航天領域，例如火箭、導彈、高性能發(fā)動機的一次性熱防護以及航天器、空間探測器的再入熱防護等氣流焓值高、熱流密度大、高燒蝕的環(huán)境，具有不可替代的重要作用。

根據航天器工作的實際需求，在保證耐燒蝕防熱性能的前提下，國外對熱防護構件的輕量化研究主要采用多孔結構降低材料密度的方法研制輕質耐燒蝕防熱材料；到20世紀60年代，開始采用具有較低本體密度耐燒蝕材料的方法減小熱防護構件的惰性質量；近年來，通過提高燒蝕防熱材料整體強度，制作薄壁構件的方法進行熱防護材料的輕量化研究。本文綜述了輕質燒蝕防熱材料研究進展情況，主要包括輕質陶瓷隔熱瓦材料、蜂窩增強低密度材料、納米多孔氣凝膠材料、酚醛樹脂基低密度材料、彈性體燒蝕防熱材料和薄壁樹脂基和碳基耐燒蝕材料。

2 多孔結構材料

2.1 輕質陶瓷隔熱瓦材料

陶瓷隔熱瓦材料是針對航天飛機熱防護需求研制的，其主要成分為石英纖維、氧化鋁或硼硅酸鋁纖維，纖維之間在經過高溫燒結之后可以相互“搭接”形成多孔結構，從而獲得較低的密度，良好的隔熱性能和力學性能[4]。目前已經研發(fā)出多種體系的隔熱瓦材料，例如全石英隔熱瓦（LI、AIM）、多元隔熱瓦（FRCI、HTP）、氧化鋁纖維增強熱屏蔽隔熱瓦（AETB、BRI）等，配合其使用的還有耐高溫涂層結構，例如RCG、HETC、TUFI等[5，6]。陶瓷隔熱瓦具有優(yōu)異的的抗燒蝕性能，較高的抗沖刷特性、隔熱特性和一定的強度，但其韌性差，需與其它材料配合使用。

陶瓷隔熱瓦材料主要用于航天飛機表面的熱防護，美國的五架航天飛機均采用輕質陶瓷隔熱瓦作為表面熱防護材料，應用面積高達68%。近些年，美國通過對陶瓷隔熱瓦材料改性，將其應用于超聲速飛行器X-43A、X-37B和X-51A等。其中軌道飛行器X-37B熱防護系統采用了新型單體纖維增韌抗氧化復合材料（TUFROC），密度0.4g/cm3，能抵抗1697℃的溫度。不但能承受再入時產生的高溫，還解決了陶瓷瓦在高溫環(huán)境下的熱開裂和抗氧化等瓶頸問題，制造周期短，是世界上第一種具有可重復使用低成本熱防護系統[7]。這種新型輕質耐高溫材料的設計創(chuàng)新性地使用了功能、防/隔熱一體化的設計理念，采用機械連接方式實現了外層非燒蝕與內層低密度梯度化設計：其外層為抗氧化、難熔的輕質陶瓷/碳材料（ROCCI），內層為低密度AETB 或 FRCI，成功解決了基體結構之間的熱匹配性問題，且提高了抗震性能[8，9]。X-51A的超燃沖壓發(fā)動機的進氣道斜坡和尖銳前緣則使用了BRI-16陶瓷隔熱瓦，具有很高的可靠性和重復性，可在惡劣環(huán)境下執(zhí)行任務[10]。X-43A機身表面和發(fā)動機進氣道斜坡也使用了低密度AETB隔熱瓦，取得了良好的效果[11]。近年來一種酚醛類的浸漬碳或陶瓷燒蝕材料（LCA），代表了熱防護燒蝕材料技術領域的發(fā)展水平。LCA密度低于0.5g/cm3，是由低密度（＜0.2g/cm3）硬碳陶瓷和有機樹脂制成，硬碳陶瓷提供力學性能且其孔隙中存在空氣可使熱導率降低，同時通過樹脂的吸熱分解、熱解氣體的熱傳輸和邊界層的燒蝕增加燒蝕材料額外的能量散耗[12]。例如NASA Ames研究中心開發(fā)的低密度酚醛浸漬碳燒蝕體防熱材料（PICA），密度0.24～0.32g/cm3，曾被評為2007年美國宇航局年度發(fā)明獎，成功用于高速再入的Stardust返回艙熱防護材料和奧利安載人飛船的防熱罩，還作為MSL的迎風面防熱材料成功登陸火星，其改進型PICA-X作為主要防熱方案應用于Dragon的迎風面熱防護系統，能抵抗高達2760℃的瞬時高溫[13～15]。NASA之后通過改進原始浸漬工藝得到致密化的PICA，密度0.48g/cm3，材料力學性能得到了增強，特別是提高了抵御微小隕石殘片沖擊的能力。美國最近還研制了一種新型高溫輻射熱防護材料：超高溫陶瓷基復合材料，主要成分是SiC和硼化物，耐熱溫度高達2200℃，擬用于未來航天飛機的機翼前緣和頭錐[16]。

2.2 蜂窩增強低密度材料

蜂窩材料是為減輕航空航天材料結構重量而仿照蜂窩結構研制的一種材料，其結構形式為一系列自成體系的六邊形孔格，具有很高的強度和剛度，小范圍損毀不影響整體正常的力學性能。這種特殊的結構特征在很大程度上提高了構件的結構效率，減輕了惰性質量，使其具有高強、輕質、隔熱的優(yōu)異性能。蜂窩結構材料作為燒蝕防熱材料往往需要向其中添加低密度填料等方式使其內部也形成高孔隙結構，達到提高隔熱性能、降低密度的目的，現已廣泛應用于航空航天等高科技領域[17]。

酚醛玻璃鋼以其高的比模量、比強度、隔熱、耐腐蝕性等優(yōu)點廣泛用于制作蜂窩增強耐燒蝕隔熱材料，目前有以下幾種形式：第一種為蜂窩增強硅橡膠基體材料，美國雙子星飛船防熱大底和我國神舟系列飛船側壁迎風面和大底的熱防護均采用了酚醛玻璃鋼蜂窩填充甲基硅橡膠和空心酚醛微球、石英纖維的低密度材料，飛船再入效果良好，既可以大幅度降低材料密度，又能提高耐熱性能和結構效率[18]。美國海盜號火星探測器則使用了超輕質燒蝕材料SLA，其結構形式為Flex Core玻璃纖維/酚醛蜂窩填充含有SiO2和酚醛微球的硅樹脂和碳纖維、石英纖維，密度約為0.256g/cm3[19]。SLA經過試驗和改進并與碳面板蜂窩夾層結構進行了連接，成功應用于MPF、MER、鳳凰號等探測器的熱防護[20，21]。第二種為蜂窩增強環(huán)氧-酚醛材料，美國Apollo飛船熱防護系統應用的是酚醛玻璃鋼蜂窩增強環(huán)氧-酚醛和空心微球、石英纖維的材料Avcoat 5026-39，密度僅0.55g/cm3，有效減輕了結構質量。第三種為蜂窩承載結構材料，TSRAM系列和PhenCarb系列就是分別以硅樹脂和酚醛樹脂為基體、纖維作為增強材料、蜂窩為承載結構制備出的輕質碳化型燒蝕材料[22]。國外一些固體火箭發(fā)動機的大型潛入式噴管出口結構也采用了蜂窩結構，但是在更大型的噴管（出口直徑＞2.54m）上的應用還未見報道[23]。

2.3 納米多孔氣凝膠

氣凝膠是目前已知合成材料中最輕的固體材料，獨特的納米級孔隙結構和連續(xù)的空間網絡結構，使得它具有超低密度、超低熱導率和優(yōu)異的耐高溫性能，能夠限制氣相對流傳熱、抑制固體傳導途徑，有超級絕熱材料之稱[24]。單獨的氣凝膠材料強度較低，通過與各種增強材料的復合，使其具有優(yōu)良的力學性能和隔熱性能，作為燒蝕材料具有十分廣闊的應用前景。

美國ASPEN對氣凝膠的研究較早，其開發(fā)纖維增強氣凝膠復合材料技術是對氣凝膠材料性能的完善，該公司還進行了納米多孔隔熱復合材料在高超聲速飛行器再入熱防護系統、發(fā)動機的隔熱系統等多方面的應用研究[25]。美國Ultramet公司研制的碳泡沫骨架填充碳氣凝膠的復合熱防護材料，密度0.07g/cm3，使用溫度可達2200℃。該材料可與復合材料結構殼相結合，形成一個整體絕熱防護系統，在運載器推進系統、超音速飛行器發(fā)動機、（超燃）沖壓發(fā)動機等方面具有潛在的應用價值[26]。美國JOHNS-MANVILIE公司將石棉纖維、有機樹脂等與納米多孔硅氣凝膠混合制成塊狀材料，密度0.2～0.3g/cm3，使用溫度1000℃，應用于航天及核能領域，后來由于保護環(huán)境的要求，大多采用芳綸纖維、陶瓷纖維替代石棉纖維。NASA Ames中心將陶瓷纖維與SiO2氣凝膠復合得到了一種新型隔熱瓦材料，密度0.13～0.17g/cm3，與原隔熱瓦相比隔熱性能提高了數十倍[27]。勇氣號火星探測器的核心部位以及X-51A超音速飛行器、火星流浪者保溫層、美洲豹戰(zhàn)斗機等均采用了氣凝膠材料作為隔熱層[28]。國外目前正在研究SiO2-Al2O3復合型氣凝膠和探索新體系氣凝膠在高溫條件下的應用。國內納米多孔氣凝膠的研制雖然起步較晚，但現也已經研制出了一系列的SiO2氣凝膠隔熱材料，并批量應用于國內飛行器隔熱層、火箭發(fā)動機熱防護等領域中[29]。

3 本體低密度燒蝕材料

3.1 酚醛樹脂基材料

酚醛樹脂由于其優(yōu)異的耐熱性、良好的力學性能和工藝性能、低成本等優(yōu)點一直以來是作為燒蝕防熱系統的首選材料。傳統樹脂殘?zhí)悸瘦^低，通過改性的高成碳酚醛樹脂用于制作耐燒蝕材料，具有良好的耐高熱流、機械沖刷和燒蝕性能，以其為基體的低密度燒蝕材料更是國內外研究的熱點。

纖維增強樹脂基低密度材料通過纏繞成型用于固體火箭發(fā)動機噴管絕熱層，可有效減輕防熱結構質量，例如三叉戟Ⅰ戰(zhàn)略導彈發(fā)動機PC4-2、PC4-3噴管端頭帽絕熱層為低密度SiO2/酚醛材料，出口錐（擴張比＞7）內襯為低密度碳布/酚醛材料，牽牛星3AFW-4S偵察兵B運載火箭四級出口錐后段為低密度高硅氧/酚醛絕熱層。近年來，航空航天材料及工藝研究所研發(fā)了一系列連續(xù)纖維增強纏繞型高孔隙輕質防熱材料，密度0.8～1.4g/cm3，例如熱解型改性SPQ/酚醛系列，具有低熱導率和良好的耐燒蝕性能[30]。

在樹脂基防熱涂層的研究方面，Astrium SAS公司在代號為HYDRA的發(fā)展規(guī)劃中，選擇了兩種類型的燒蝕材料（兩種不同系列酚醛樹脂基復合材料組成）和兩種類型的熱結構核心材料（陶瓷基復合材料），進行聯合制造。旨在研制一種新型低密度耐燒蝕防護外層，涂覆在一種先進的陶瓷基復合熱結構層之上，可用于返回式飛行器上的新型燒蝕體/陶瓷基混合物超強輕質熱防護層[31]。美國制備的添加SiO2空心微球的酚醛樹脂涂層密度現已降到0.5g/cm3以下。我國普遍使用的燒蝕防熱涂層密度依然保持在0.8～0.85g/cm3的范圍。鄭天亮等通過添加表面改性的Al2O3-SiO2空心微球、油層包裹的蛭石和酚醛微球等多種填料將涂層密度降到0.4～0.6g/cm3，其中環(huán)氧和酚醛兩種涂層體系在750℃保持殘?zhí)悸示哂?0%[32]。

通過對結構進行改性研究，石敏先[33]等人研制了一種由硼酚醛樹脂、改性空心酚醛微球、改性空心陶瓷微球、玻璃料、溶劑等組成的輕質耐燒蝕復合材料，900℃殘重率大于70%，具有良好的耐燒蝕性能和力學性能。根據密度和燒蝕性能要求對配方進行設計，可作為耐燒蝕復合材料用的聚合物基體，應用于航空航天等耐燒蝕材料技術領域。哈爾濱工業(yè)大學[34]提出了一種新型超輕質具有“霧凇結構”的防熱復合材料用于極端環(huán)境再入防熱的構想。通過自制特種改性酚醛樹脂的結構改性，并進一步浸漬和充填碳骨架，制備出的碳骨架增強酚醛樹脂是集燒蝕、防/隔熱于一體的新型超輕質復合材料。燒蝕考核過程中未出現機械剝蝕和缺陷，質量燒蝕率0.136g/s，線燒蝕率0.058mm/s，表明防熱材料具有優(yōu)越的隔熱耐燒蝕性能。

3.2 彈性體基材料

橡膠彈性體材料以其低密度、耐高低溫、抗燒蝕、防潮等特性是航空航天領域必不可少的高性能配套材料，目前使用較多的有三元乙丙橡膠、丁腈橡膠和有機硅橡膠等。通過與耐燒蝕填料的配合可達到提高絕熱效應、抵抗氣流沖刷、降低燒蝕率、提高整體力學性能的要求，是富氧條件下絕熱層的首選材料，可廣泛用于固體火箭發(fā)動機的內絕熱層以及再入熱防護系統[35]。

三元乙丙橡膠的綜合性能比其它橡膠好，向其中添加纖維、SiO2等填料可用作火箭發(fā)動機燃燒室內絕熱層，也可用作噴管收斂段及火箭的外絕熱層，例如MAGE-Ⅲ、AntarsⅢ、三叉戟C4、MX等。丁腈橡膠與SiO2、各種纖維等混煉制成的絕熱層廣泛應用于固體火箭發(fā)動機中[36]。硅橡膠是近年來應用較多的絕熱層材料，具有優(yōu)異的性能，有望取代三元乙丙橡膠成為發(fā)動機的主要絕熱層材料。美國DOWCoring公司研發(fā)的硅橡膠為基體，碳纖維、SiO2、SiC等為填料的復合材料（DC93-104）和以聚二甲基硅氧烷與聚甲基苯基硅氧烷為基體的材料，具有優(yōu)異的耐燒蝕性能，用于保護航天發(fā)動機均具有良好的熱防護性能[37]。法國SNPE公司生產的添加碳纖維、玻璃纖維的硅橡膠（Si-11x系列）多用于固體推進劑包覆層，內蒙合成化工研究所研制的芳綸纖維增強硅橡膠（DTZ-1）主要用于小型燃氣發(fā)生器的絕熱包覆。在氣動熱防護方面，波音公司研發(fā)的以硅樹脂為基體，二氧化硅空心微球、增強纖維等為填料的輕質燒蝕材料BLA，密度約為0.32g/cm3，最高使用溫度達到1760℃，燒蝕率僅為0.0762mm/s，力學性能優(yōu)異，成功應用于X-51A飛行器上，蜂窩增強結構的BLA-HD用于超燃發(fā)動機噴管內表面，可承受高溫高速沖刷[38]。NASAAmes研究中心以高孔隙率陶瓷纖維浸漬硅樹脂研發(fā)出可重復使用的耐燒蝕材料SIRCA，密度0.18～1.0g/cm3，成功用于火星探路者和火星探測漫游者飛船以及飛行器翼前緣、鼻錐和其他快速加熱部位的熱防護[39]。國外最具代表性的硅橡膠復合材料用于沖壓發(fā)動機熱防護的有德法合作的ANTS、法國ASMP和美國AAAM等。國內西安近代化學研究所研制的硅橡膠絕熱層在某型號沖壓發(fā)動機上進行試用，綜合性能優(yōu)良，取得了很好的效果。

4 薄壁耐燒蝕材料

4.1 樹脂基材料

燒蝕防熱材料一般需要一定的厚度來滿足其使用性能，在滿足熱防護系統所需要的抗燒蝕性能、力學性能等指標的前提下盡量把材料做薄，既可以滿足熱防護要求，又能減輕構件質量，現已成為宇航材料研制的重要發(fā)展方向。

三維編織結構樹脂傳遞模塑成型（RTM）工藝是目前國際上最先進的復合材料制作工藝技術之一，相比其它復合材料成型工藝，RTM成型的三維編織結構產品纖維含量高、制品薄且均勻、層間強度高、耐燒蝕性能好，是制造輕質、高強、低成本的樹脂基復合材料制品極具潛力的成型工藝。歐洲織女星Vega火箭Ⅰ級發(fā)動機噴管P80的擴張段出口端和防熱環(huán)均采用了RTM成型纏繞/針刺2.5D碳/NAXECO酚醛結構，與傳統的2D布帶纏繞成型相比具有良好的抗燒蝕性能和整體力學性能，且能有效減輕噴管質量、提高發(fā)動機性能。新一代織女星Ⅱ級發(fā)動機噴管Z40也采用了RTM成型技術，相比原來的Z23噴管具有更優(yōu)異的綜合性能[40，41]。

4.2 碳基材料

碳基體材料具有優(yōu)異的抗燒蝕性能、高模量、高強度、高溫下力學性能和尺寸穩(wěn)定性好等優(yōu)點，具有不可替代的發(fā)展趨勢。采用樹脂基材料抵抗3000℃以上的高溫，其厚度至少10mm以上，而采用C/C材料只需3～4mm的厚度，發(fā)動機噴管采用C/C材料比樹脂基材料質量可減輕50%左右。但C/C材料抗氧化性能差、熱導率高，國內外經過多年努力已經研制出多種涂層和引入其他組分來提高C/C材料的高溫抗氧化性能和降低熱導率。

Novoltex和Naxeco Sepcarb C/C復合材料的密度低，高溫下具有較高的熱擴散率和較低的熱膨脹率，主要用于成型大且輕的噴管出口錐，例如Delta Ⅳ運載火箭的出口錐，厚度僅為2.3mm，經過試驗證明其具有安全可靠的性能[42]。美國RL10B-2液體火箭發(fā)動機噴管出口錐也采用Novoltex 3D增強C/C材料，最薄處厚度2.3mm。除3D材料外，2D薄壁材料也有廣泛的應用，且有很好的性能，例如俄羅斯白楊-M三級發(fā)動機C/C出口錐出口厚度2.8mm，MAGE-Ⅱ遠地點助推發(fā)動機的C/C噴管擴張段出口厚度僅為2mm，美國MX導彈三級發(fā)動機的C/C噴管擴張段出口厚度1.5mm，法國SEP與CSD合作研制的延伸噴管出口厚度1.5mm。增強型C/C薄殼結構（RCC）也在發(fā)現號、奮進號、前蘇聯暴風雪號航天飛機、法國Hemes（試驗）等成功進行了應用與試驗[22]。

5 結束語

本文總結了輕質多孔材料、本體低密度材料、薄壁耐燒蝕材料等作為輕質熱防護材料的發(fā)展，表明了輕質燒蝕防熱材料在宇航飛行器上有著廣闊的應用前景，進一步研發(fā)耐高溫、低密度、高殘?zhí)悸实男滦筒牧鲜墙窈笱芯抗ぷ鞯闹攸c。例如：功能梯度材料有著獨特的內部結構，耐燒蝕性能和機械性能優(yōu)異，可以有效減輕防熱材料的質量[43]，它的發(fā)展與應用必將成為新一代輕質隔熱材料研究熱點。輕質點陣材料秉承了材料、結構和功能設計為一體的協同優(yōu)化設計理念，具有多孔特點可以進行對流換熱達到溫度控制的要求，且具有良好的力學性能[44，45]，是未來航空航天隔熱材料的發(fā)展方向之一。國外輕質燒蝕防熱材料無論是原材料的配方、成型工藝還是地面模擬試驗都積累了大量的經驗，我國要充分借鑒國外輕質耐燒蝕防熱技術的研究成果、設計理念和實用經驗，突破材料的研制和與之相關的工藝等關鍵技術，研發(fā)新型燒蝕防熱材料體系、探索新的熱防護機制，提升我國宇航飛行器熱防護水平，滿足未來發(fā)展需求。

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Progression of Lightweight Ablative Thermal Protection Materials

Ma Xiuping Guo Yalin Zhang Yi

(Xi’an Aerospace Composites Research Institus, Xi’an 710025)

The property of lightweight, high strength and anti-erosion are requied for spacecraft thermal protection system. Therefore, the development of aerospace materials should be low density, high performance and ablation resistance. The status, progression and future direction for lightweight ablative materials are introduced in this paper. Lightweight ceramic tile, honeycomb reinforced material, nano-porous airgel, phenolic based material, elastomer ablative material and thin-walled resin or carbon based material are included.

thermal protection；lightweight；high performance；ablative material

馬秀萍（1993），碩士，材料科學與工程專業(yè)；研究方向：功能材料與制造。

2018-01-22