王福東，夏桂敏，王鐵良，陳濤濤

(1.遼寧省水文局, 沈陽 110003；2.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)水利學(xué)院，沈陽 110866)

0　前　言

遼河流域遼寧省境內(nèi)水污染嚴(yán)重，近年來綜合污染指數(shù)一直居全國七大流域前列。長期過度開發(fā)、資源破壞，尤其是工農(nóng)業(yè)及生活污水大量涌入，導(dǎo)致遼河流域生態(tài)環(huán)境惡化并成為中國污染最重的河流之一[1]。已有研究表明，污染排放主要集中在河流城市段[2]，而沈陽市是遼河流域水體流經(jīng)最重要城市之一。城市工業(yè)廢水和生活污水的排放，嚴(yán)重威脅著遼河沈陽段河流水質(zhì)和水環(huán)境[3]。同時(shí)，隨著沈撫新城的快速發(fā)展，渾河沈陽段已經(jīng)由自然原生態(tài)河流向城市內(nèi)河轉(zhuǎn)變，面臨著激增的城市點(diǎn)源與原有農(nóng)業(yè)面源對(duì)支流和干流的疊加污染、上游污水廠出水水質(zhì)較差、河流污徑比較大、生態(tài)需水量難以保證、河流自凈能力逐漸降低，生態(tài)功能不斷退化，河流兩岸自然生態(tài)帶急劇萎縮等一系列的問題[4]。因此，有必要開展研究，明晰沈陽市遼河和渾河兩大河系水污染變化特征及其差異，為后續(xù)污染治理提供參考依據(jù)。

當(dāng)前，已有學(xué)者對(duì)遼河和渾河水質(zhì)進(jìn)行了相關(guān)研究，并取得了顯著的成果。王輝等[5]利用2009-2010年11項(xiàng)污染物對(duì)渾河污染物健康風(fēng)險(xiǎn)的時(shí)空變化特征進(jìn)行分析，得出化學(xué)致癌物中Cr對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)最大，而非致癌物中氨氮的健康風(fēng)險(xiǎn)最大的結(jié)論。馬溪平等[3]利用2006-2008年COD、BOD5、NH3-N、CODMn、揮發(fā)酚和石油類6個(gè)典型水質(zhì)指標(biāo)歷史資料，采用綜合水質(zhì)標(biāo)識(shí)指數(shù)評(píng)價(jià)法對(duì)遼河流域主要干流水質(zhì)進(jìn)行評(píng)價(jià)，并指出遼河流域中、下游水體中度污染比較嚴(yán)重，遼河流域水體有耗氧有機(jī)物污染物,化肥農(nóng)藥污染物和有毒有機(jī)污染物3種典型污染物，對(duì)整個(gè)遼河流域污染的貢獻(xiàn)率分別為56.85%、18.23%和17.51%。王赫等[6]對(duì)遼寧省遼河流域主要污染物的污染特征進(jìn)行研究，認(rèn)為支流污染是遼河流域重要的污染來源; 總氮、總磷污染的來源主要來自于農(nóng)業(yè)源和城市生活源?？傮w而言，以上學(xué)者利用短期數(shù)據(jù)針對(duì)遼河或渾河流域部分河段水質(zhì)指標(biāo)從污染物健康風(fēng)險(xiǎn)、水質(zhì)現(xiàn)狀和污染來源歸因等角度進(jìn)行分析研究，但利用長期數(shù)據(jù)系列同時(shí)考慮沈陽市渾河和遼河兩大河系針對(duì)沈陽市的水質(zhì)污染特征分析的相關(guān)研究相對(duì)較少。另外，電導(dǎo)率是一種在野外容易大量且準(zhǔn)確測試的河流水質(zhì)參數(shù)，通過長期歷史資料構(gòu)建電導(dǎo)率與水質(zhì)指標(biāo)關(guān)系對(duì)快速定性分析水質(zhì)變化動(dòng)態(tài)具有重要意義[7, 8]。因此，本研究采用渾河和遼河沈陽段2001-2015年歷史水質(zhì)資料對(duì)沈陽市兩大河系的水污染變化特征進(jìn)行了對(duì)比分析，并通過通徑分析明晰水體電導(dǎo)率同其他水質(zhì)指標(biāo)的關(guān)系，以期為后續(xù)沈陽市城鄉(xiāng)水質(zhì)監(jiān)控技術(shù)體系構(gòu)建工作提供初步的理論依據(jù)。

1　材料與方法

1.1　研究區(qū)域概況

沈陽市是遼寧省省會(huì)，也是東北地區(qū)最大的經(jīng)濟(jì)中心城市和全國重要的工業(yè)基地之一。降雨量由西部630 mm向東增至690 mm。沈陽市多年平均水面蒸發(fā)量一般在1 300～1 800 mm之間，月最大蒸發(fā)量發(fā)生在5月，5月份蒸發(fā)量占全年的16%～19%。沈陽大氣降水分兩個(gè)區(qū)域：一是以遼河流域?yàn)橹鞯奈鞑科皆貐^(qū)，包括馬蓮河、秀水河、繞陽河一部分和蒲河中下游。多年平均降雨量南部為625 mm，西北部為 525 mm。二是渾河流域中心，包括北沙河、蒲河上游和東部丘陵平原過渡地區(qū)。

本項(xiàng)目主要對(duì)沈陽地區(qū)兩大河系2001-2015年常規(guī)水質(zhì)監(jiān)測站的歷史資料進(jìn)行監(jiān)測和整編，選取其中資料較為齊全的6個(gè)站點(diǎn)(其中渾河3站點(diǎn)：東陵、渾河大閘和黃臘坨橋；遼河3站點(diǎn)：遼中、毓寶臺(tái)和馬虎山)為研究對(duì)象。各站點(diǎn)在兩大河系中空間分布情況見圖1所示。主要研究的水質(zhì)項(xiàng)目指標(biāo)包括氯化物、硫酸鹽、溶解氧、氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物和電導(dǎo)率。

圖1　沈陽市河系及渾河和遼河沈陽段水質(zhì)站點(diǎn)分布Fig.1 Shenyang river system, and site layout in Hun river and Liao river of Shenyang section.

1.2　水質(zhì)變化趨勢分析

單項(xiàng)水質(zhì)變化趨勢采用Mann-Kendall檢驗(yàn)[9]。在Mann-Kendall檢測方法中，原假設(shè)H0：時(shí)間序列{x1,x2,…,xn}是n個(gè)獨(dú)立的、隨機(jī)的并且同分布的樣本；備選假設(shè)H1：是雙邊檢測，對(duì)于所有的k,j≤n，且xk和xj的分布是不相同的。當(dāng)n>10時(shí)，標(biāo)準(zhǔn)的正態(tài)分布變量Z通過下式計(jì)算：

(1)

?k

(2)

式中：10時(shí)，反映上升的趨勢，β<0時(shí)，則為下降趨勢。Mann-Kendall檢驗(yàn)和Theil-Sen方法的實(shí)現(xiàn)采用開源R軟件rkt工具包(v1.5)[11]實(shí)現(xiàn)。

1.3　統(tǒng)計(jì)與分析

渾河和遼河沈陽段不同水文站點(diǎn)11個(gè)水質(zhì)指標(biāo)在2001-2015年間的綜合聚類分析采用主成份分析分類，采用開源R軟件工具包FactoMineR (v1.36)和factoextra (v1.0.5)來實(shí)現(xiàn)[12, 13]。方差分析采用單因素方差分析，非汛期、汛期和全年各水質(zhì)指標(biāo)不同流域間的事后均值檢測，采用Tukey's HSD (Honest Significant Difference)方法，顯著水平為P≤0.05[14]。渾河和遼河沈陽段電導(dǎo)率和10個(gè)水質(zhì)指標(biāo)直接或間接關(guān)系，采用通徑分析，使用開源R軟件lavaan工具包 (v0.5-23.1097)實(shí)現(xiàn)[15]。

2　結(jié)果與分析

2.1　渾河和遼河綜合水質(zhì)聚類分析

以渾河和遼河沈陽段6個(gè)水文站點(diǎn)為對(duì)象，選擇氯化物、硫酸鹽、溶解氧、氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物和電導(dǎo)率作為評(píng)估項(xiàng)目，用主成份分析分類對(duì)沈陽市2001-2015年間的非汛期、汛期和全年河流綜合水質(zhì)進(jìn)行了聚類分析，結(jié)果如圖 2所示。2001-2015年非汛期渾河大閘、黃臘坨橋、遼中、毓寶臺(tái)和馬虎山站出現(xiàn)了明顯聚類現(xiàn)象[圖 2(a)]，其中遼河遼中、毓寶臺(tái)和馬虎山過去15 a綜合水質(zhì)主要分布在第3、4象限，且基本重疊在一起，表明遼河3個(gè)水質(zhì)站近15 a水質(zhì)綜合表現(xiàn)基本一致；而渾河?xùn)|陵、渾河大閘和黃臘坨橋近15 a綜合水質(zhì)主要分布第1、2象限，聚類不明顯。這表明渾河近15 a綜合水質(zhì)在空間和時(shí)間變異性較大。渾河和遼河沈陽段2001-2015年間不同時(shí)期的各水質(zhì)指標(biāo)變異系數(shù)分析進(jìn)一步表明，渾河11個(gè)水質(zhì)評(píng)估指標(biāo)中有10個(gè)的變異系數(shù)均大于遼河，分別為：電導(dǎo)率、氯化物、硫酸鹽、溶解氧、氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)和生化需氧量[圖 3(a)]。

注：PC1和PC2指主成分分析荷載矩陣第1、2主成分，橢圓顯著水平為P≤0.05。圖2　渾河和遼河沈陽段2001-2015年間不同時(shí)期的河流綜合水質(zhì)聚類分析Fig.2 Cluster analysis of comprehensive water quality for Hun river and Liao river of Shenyang section in no-flood, flooding season and both during 2001-2015

渾河和遼河沈陽段2001-2015年間汛期的河流綜合水質(zhì)聚類分析表明，遼河遼中、毓寶臺(tái)和馬虎山和渾河?xùn)|陵大橋、渾河大閘近15 a水質(zhì)綜合表現(xiàn)在P≤0.05顯著水平基本一致，但渾河黃臘坨橋同其他5個(gè)水質(zhì)站點(diǎn)出現(xiàn)明顯分離現(xiàn)象[圖2(b)]。這也表明遼河3個(gè)水質(zhì)站近15年在汛期水質(zhì)綜合表現(xiàn)一致性較好，而渾河一致性較差，特別是黃臘坨橋。2001-2015年間汛期各水質(zhì)指標(biāo)變異系數(shù)分析結(jié)果如圖3(b)所示。由圖可知，渾河72.7%的水質(zhì)評(píng)估指標(biāo)(8/11)的變異系數(shù)均大于遼河，且汛期渾河和遼河水質(zhì)差異比非汛期更加明顯[圖3(a)，3(b)]。綜合汛期和非汛期聚類分析結(jié)果，遼河近15 a綜合水質(zhì)一致性較好，而渾河在空間和時(shí)間變異性較大[圖2(c)和圖3(c)]?？臻g上的差異除了沈陽段渾河布置的生活污水直排口不均勻性有關(guān)外，還同沿岸固體生活垃圾的堆積有關(guān)，這些都會(huì)加劇渾河水質(zhì)污染的空間差異性[16]。

圖3　渾河和遼河沈陽段2001-2015年間不同時(shí)期的各水質(zhì)指標(biāo)變異系數(shù)Fig.3 Coefficient of variation in 11 water quality indices for Hun river and Liao river of Shenyang section in no-flood, flooding season and both during 2011-2015

2.2　渾河和遼河沈陽段水質(zhì)差異對(duì)比與變化趨勢分析

渾河和遼河沈陽段2001-2015年非汛期、汛期以及全年的各水質(zhì)指標(biāo)Tukey's HSD均值對(duì)比結(jié)果如表1所示。非汛期，渾河沈陽段東陵、渾河大閘和黃臘坨橋水質(zhì)站近15 a電導(dǎo)率均值為818.11±82.92 μS/cm、氯化物為100.36±10.11 mg/L、硫酸鹽為126.73±15.09 mg/L、氨氮為12.34±7.52 mg/L、亞硝酸鹽氮為0.18±0.07 mg/L。遼河水質(zhì)要顯著優(yōu)于渾河，其中遼河較渾河水體電導(dǎo)率、氯化物、硫酸鹽、氨氮和亞硝酸鹽氮分別低17.1%、33.3%、48.5%、72.0%和61.1%(P≤0.05)。但渾河和遼河沈陽段2001-2015年非汛期各水質(zhì)指標(biāo)變化趨勢分析表明兩河系絕大部分指標(biāo)水質(zhì)均有顯著的提高(表2)。渾河除了亞硝酸鹽氮[0.011 mg/(L·a)]、硝酸鹽氮(0.214 mg/(L·a))濃度有所增加，氯化物和硫酸鹽濃度變化不明顯，其他7項(xiàng)水質(zhì)指標(biāo)均有顯著的提高。遼河中硫酸鹽(2.402 mg/(L·a))和硝酸鹽氮(0.224 mg/(L·a))濃度顯著上升、亞硝酸鹽氮和高錳酸鹽指數(shù)基本保持不變，水質(zhì)指標(biāo)電導(dǎo)率、氯化物、溶解氧、氨氮、化學(xué)需氧量、生化需氧量和氟化物均顯著提高，變化率分別為-16.046 μS/(cm·a)、-2.148、0.432、-0.407、-6.907、-1.268和-0.010 mg/(L·a)。

汛期，渾河和遼河沈陽段近15年90.9%水質(zhì)指標(biāo)值較非汛期均更低，其中渾河氯化物、氨氮、化學(xué)需氧量和生化需氧量下降高達(dá)40%以上，遼河氨氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)和生化需氧量甚至下降高達(dá)60%以上。張鴻齡等[16]也表明，2009年4月(非汛期)的銨態(tài)氮和總磷濃度要遠(yuǎn)低于8月份(汛期)。渾河和遼河沈陽段各水質(zhì)指標(biāo)Tukey's HSD均值檢測表明，除同非汛期類似，渾河汛期電導(dǎo)率、氯化物、硫酸鹽、氨氮和亞硝酸鹽氮水質(zhì)項(xiàng)目顯著低于遼河外，溶解氧、高錳酸鹽指數(shù)和生化需氧量水質(zhì)項(xiàng)目也顯著劣于遼河，但氟化物(0.49±0.13 mg/L)卻優(yōu)于遼河(0.58±0.11 mg/L)。可見，渾河和遼河汛期水質(zhì)均要優(yōu)于非汛期，且遼河水質(zhì)要明顯優(yōu)于渾河。然而，Mann-Kendall趨勢檢驗(yàn)和Theil-Sen分析發(fā)現(xiàn)，渾河近15 a除硝酸鹽指標(biāo)有顯著降低外，電導(dǎo)率、氯化物、溶解氧、氨氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物水質(zhì)項(xiàng)目均有顯著提升；而遼河亞硝酸鹽氮和化學(xué)需氧量顯著提升外，其他水質(zhì)項(xiàng)目近15 a均沒有顯著變化。

綜合過去15 a汛期和非汛期的水質(zhì)表現(xiàn)，各水質(zhì)指標(biāo)Tukey's HSD均值檢測結(jié)果同非汛期類似，渾河電導(dǎo)率和氯化物、硫酸鹽、氨氮以及亞硝酸鹽氮濃度顯著高于遼河，其中氨氮和亞硝酸鹽氮分別高3倍和1倍以上。渾河水質(zhì)遠(yuǎn)劣于遼河，但二者全年絕大部分水質(zhì)項(xiàng)目均有顯著的上升趨勢，其中水質(zhì)顯著提升項(xiàng)目分別占全部水質(zhì)項(xiàng)目的81.8%和72.7%?？梢姡^去15 a來，沈陽市相關(guān)部門在環(huán)境保護(hù)和防治方面做了大量的工作，沈陽市兩大河系水質(zhì)均有顯著的上升趨勢，但加大力度解決渾河水污染問題仍是后續(xù)沈陽市城鄉(xiāng)水質(zhì)監(jiān)控和整理技術(shù)體系構(gòu)建工作的重點(diǎn)。而在非汛期、汛期和全年3個(gè)時(shí)間尺度中，非汛期水污染最為突出。

表1　渾河和遼河沈陽段2001-2015年各水質(zhì)指標(biāo)多年均值Tab.1 Eleven years mean of each water quality index for Hun river and Liao river of Shenyang section in no-flood, flooding season and both during 2011-2015

表2　渾河和遼河沈陽段2001-2015年不同時(shí)期各水質(zhì)指標(biāo)變化趨勢Tab.2 Variation trends in 11 water quality indices for Hun river and Liao river of Shenyang section in no-flood, flooding season and both during 2011-2015

注：*表示顯著變化；**表示極顯著變化; ns表示不顯著。

2.3　渾河和遼河沈陽段水質(zhì)變化對(duì)水體電導(dǎo)率的影響

電導(dǎo)率是衡量水質(zhì)的重要指標(biāo)，反映水中電解質(zhì)的含量，水體電導(dǎo)率的大小主要由溶解在水體的離子種類、濃度和水溫等決定[17]。為進(jìn)一步探討渾河和遼河沈陽段水質(zhì)變化對(duì)水體電導(dǎo)率的影響，分別對(duì)渾河和遼河沈陽段10個(gè)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行通徑分析，其中渾河結(jié)果如表3所示。由表3可知，氯化物、硫酸鹽、氨氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物濃度大小均顯著相關(guān)于渾河電導(dǎo)率，相關(guān)系數(shù)依次為：0.81、0.82、0.78、0.72、0.73、0.71和0.60，但通過觀察通徑系數(shù)發(fā)現(xiàn)，這些指標(biāo)直接作用僅為：0.365、0.242、0.145、-0.033、-0.247、0.588和0.172，甚至化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)直接作用表現(xiàn)為負(fù)效應(yīng)。通過觀察化學(xué)需氧量和高錳酸鹽指數(shù)間接作用，二者極高的間接作用(0.75和0.98)完全掩蓋了直接效應(yīng)。貢獻(xiàn)率分析表明，氯化物、硫酸鹽、氨氮、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物對(duì)電導(dǎo)率方差變化貢獻(xiàn)率均超過了10%，按照貢獻(xiàn)率大小排序?yàn)椋荷柩趿?氯化物>硫酸鹽>高錳酸鹽指數(shù)>氨氮>氟化物。高錳酸鹽指數(shù)的負(fù)貢獻(xiàn)率表明，高錳酸鹽指數(shù)越高，電導(dǎo)率反而越小。其他水質(zhì)項(xiàng)目指標(biāo)貢獻(xiàn)率的絕對(duì)值較小，對(duì)渾河沈陽段水體電導(dǎo)率影響不大?？梢娊档蜏喓由蜿柖坞妼?dǎo)率的關(guān)鍵是降低生化需氧量、氯化物、硫酸鹽、氨氮、氟化物，提高高錳酸鹽指數(shù)。當(dāng)然，通徑分析模型中仍存在8.5%的誤差，還存在部分水體電導(dǎo)率影響因子尚未考慮到。

類似地，對(duì)遼河沈陽段電導(dǎo)率和10個(gè)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行通徑分析，結(jié)果如表4所示。由表可知，與電導(dǎo)率顯著相關(guān)的指標(biāo)相對(duì)較少，分別為氯化物、氨氮、生化需氧量、高錳酸鹽指數(shù)和化學(xué)需氧量，其中生化需氧量直接作用較小(-0.085)，貢獻(xiàn)率不足10%。貢獻(xiàn)率分析表明，對(duì)遼河沈陽段電導(dǎo)率變化貢獻(xiàn)較大的主要水質(zhì)因子從大到小排列為：氯化物>氨氮>化學(xué)需氧量。因此，降低遼河沈陽段電導(dǎo)率的關(guān)鍵則是，降低氯化物、氨氮、化學(xué)需氧量。

表3　渾河沈陽段電導(dǎo)率和水質(zhì)指標(biāo)通徑分析Tab.3 Path analysis for modeling the electrical conductivity and the other water quality indices in Hun river

表4　遼河沈陽段電導(dǎo)率和水質(zhì)指標(biāo)通徑分析Tab.4 Path analysis for modeling the electrical conductivity and the other water quality indices in Liao river

3　結(jié)　論

本文采用渾河和遼河沈陽段2001-2015年歷史水質(zhì)資料對(duì)沈陽市兩大河系的水污染變化特征進(jìn)行了對(duì)比分析，并通過通徑分析明晰水體電導(dǎo)率同其他水質(zhì)指標(biāo)的關(guān)系及響應(yīng)規(guī)律，主要結(jié)論如下：

(1)在非汛期、汛期和全年3個(gè)時(shí)間尺度下，遼河近15年間不同站點(diǎn)綜合水質(zhì)指標(biāo)差異不大，而渾河在空間和時(shí)間變異性遠(yuǎn)大于遼河。

(2)遼河水質(zhì)要顯著優(yōu)于渾河，其中遼河較渾河水體電導(dǎo)率、氯化物、硫酸鹽、氨氮和亞硝酸鹽氮分別低17.1%、33.3%、48.5%、72.0%和61.1%(P≤0.05)。汛期水質(zhì)要優(yōu)于非汛期，且遼河水質(zhì)要明顯優(yōu)于渾河。趨勢分析表明，非汛期渾河和遼河沈陽段各水質(zhì)指標(biāo)均有顯著提升；但汛期渾河除硝酸鹽水質(zhì)有顯著降低外，電導(dǎo)率、氯化物、溶解氧、氨氮、化學(xué)需氧量、高錳酸鹽指數(shù)、生化需氧量、氟化物水質(zhì)項(xiàng)目均有顯著提升，水質(zhì)提升極為明顯；而遼河除亞硝酸鹽氮和化學(xué)需氧量顯著提升外，其他水質(zhì)項(xiàng)目近15 a均沒有顯著變化。

(3)對(duì)渾河電導(dǎo)率變化貢獻(xiàn)率為：生化需氧量(41.8%)>氯化物(29.6%)>硫酸鹽(19.8%)>高錳酸鹽指數(shù)(-18.0%)>氨氮(11.3%)>氟化物 (10.3%)；對(duì)遼河沈陽段電導(dǎo)率變化貢獻(xiàn)率為：氯化物(51.5%)、氨氮(36.3%)和化學(xué)需氧量(21.7%)。

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