羅智杰 羅健坤 路亞旭 趙穩(wěn)穩(wěn) 謝淑婷 周國富

摘 要： 基于介電潤濕效應(yīng)的數(shù)字微流控技術(shù)是近年來出現(xiàn)的一種能夠在平面上操控體積為微升、納升級別液滴的新技術(shù)。針對目前對微流控精準(zhǔn)驅(qū)動與控制的迫切需求，從介電潤濕驅(qū)動機(jī)理分析入手，開展微量液滴驅(qū)動理論研究，設(shè)計實現(xiàn)了一款低電壓驅(qū)動微流控芯片。同時通過建立液滴模型與分析液滴連續(xù)運(yùn)動的特性，提出一個改進(jìn)的芯片?液滴等效電容系統(tǒng)模型。根據(jù)這個模型，設(shè)計一套高智能化和精確度的液滴運(yùn)動定位反饋系統(tǒng)。液滴移動實驗表明設(shè)計的液滴定位反饋系統(tǒng)能精確地定位液滴當(dāng)前的運(yùn)動位置與狀態(tài)。實時地把定位信息準(zhǔn)確地反饋到驅(qū)動系統(tǒng)，提高了液滴移動的連續(xù)性和液滴移動速度。

關(guān)鍵詞： 介電潤濕； 微流控； 等效電容系統(tǒng)； 液滴驅(qū)動理論； 液滴模型； 液滴運(yùn)動定位

中圖分類號： TN958.98?34 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A 文章編號： 1004?373X（2018）08?0017?05

Abstract： Digital microfluidic control technology based on the dielectric wetting effect is a new technology appearing in recent years， which can control the liquid droplet in the microliter and nanoliter level on a plane. In allusion to the current urgent need of microfluidic accurate drive and control， the microscale droplet drive theory research is conducted proceeding from the analysis of dielectric wetting drive mechanism， and a low voltage chip for driving microfluidic was designed and realized. An improved chip?droplet equivalent capacitance system model is proposed by establishing the droplet model and analyzing the continuous motion characteristic of the droplet. Based on the model， a set of high intelligent and accurate droplet movement positioning and feedback system was designed. The droplet movement experiment shows that the designed droplet positioning and feedback system can precisely locate the current motion position and state of the droplet. By accurately feeding back the positioning information to the drive system in real time， the continuity and speed of droplet movement are improved.

Keywords： dielectric wetting； microfluidic control； equivalent capacitance system； droplet drive theory； droplet model； droplet movement positioning

液滴微流控又稱數(shù)字微流控，該技術(shù)具有樣品消耗量少、反應(yīng)快、傳質(zhì)傳熱效果好、無交叉污染等優(yōu)點(diǎn)，是微流控技術(shù)的研究熱點(diǎn)。經(jīng)典的微流控芯片主要對連續(xù)流體進(jìn)行操作，是通過微細(xì)加工技術(shù)將微流道、微泵、微閥、微儲液器、微電極、檢測元件、窗口和連接器等功能元器件像集成電路一樣，集成在芯片材料上的微全分析系統(tǒng)[1]。最近10年，基于介電潤濕的數(shù)字微流控芯片成為很多微流控研究機(jī)構(gòu)的研究重點(diǎn)，并且取得了極大的進(jìn)展。目前能被操控液滴的體積已達(dá)到微升甚至是納升，從而可以在微尺度下對不同類型的液滴進(jìn)行驅(qū)動控制[2?5]。

對于基于介電潤濕的數(shù)字微流控芯片的實驗，確定液滴的當(dāng)前位置和芯片實時狀態(tài)是至關(guān)重要的。之前的基于介電潤濕微流控的研究文章大都把重點(diǎn)放在液滴的驅(qū)動機(jī)理以及電極設(shè)計上，很少有相關(guān)液滴的定位反饋研究。最開始在2004年，H. Ren等人使用一種環(huán)形振蕩電路去實現(xiàn)高精度的液滴分配和定位[6]。接下來，Gong等人提出基于改進(jìn)的環(huán)形振蕩電路的集成化的液滴定位反饋系統(tǒng)[7]，把液滴的分配狀態(tài)實時反饋到液滴發(fā)生器上。Shin等人發(fā)明了基于視覺反饋的控制系統(tǒng)，控制器通過檢測液滴截面圓與驅(qū)動電極的相對位置達(dá)到鎖定液滴位置的目的[8]。但是該系統(tǒng)需要有高精度的視頻處理系統(tǒng)，開銷較大、成本較高。在2011年Shih等人發(fā)明了基于傳感器的反饋控制系統(tǒng)[9]，傳感器用于檢測EWOD芯片的交流電信號，然后與所施加的驅(qū)動電壓信號進(jìn)行比較以達(dá)到反饋控制的目的。但該技術(shù)對液滴的特性依賴性較大，通用性較差。

本文提出一套基于系統(tǒng)等效電容模型的液滴定位與反饋系統(tǒng)。該模型與系統(tǒng)可以精確地檢測到當(dāng)前EWOD芯片內(nèi)液滴的位置以及當(dāng)前在驅(qū)動電極上的分布。同時這些信息實時傳輸回驅(qū)動系統(tǒng)，驅(qū)動系統(tǒng)根據(jù)當(dāng)前狀態(tài)重新給確定的驅(qū)動電極加電。提出的一體化模型與系統(tǒng)有利于提高液滴移動的連續(xù)性和移動速度，對數(shù)字微流控芯片的應(yīng)用有著重要的輔助作用。

1 介電潤濕液滴微流控的基本原理

基于介電潤濕微流控是一種利用電場控制液體表面張力的方法，通過控制外加電壓改變液滴與固體表面的潤濕性，引起液滴內(nèi)部壓力差，進(jìn)而驅(qū)動微液滴運(yùn)動[10]。圖1是基于介電潤濕液滴微流控雙極板EWOD芯片結(jié)構(gòu)示意圖。

液滴位于左右2個驅(qū)動電極之上，液滴前部位于右側(cè)驅(qū)動電極之上，當(dāng)右側(cè)灰色驅(qū)動電極導(dǎo)通時，微液滴與施加驅(qū)動電壓的驅(qū)動電極表面潤濕性發(fā)生改變，由厭水變成親水。驅(qū)動電壓與接觸角的關(guān)系可以由楊?李普曼方程表示[10]，如下：

式中：[θV]表示加上驅(qū)動電壓V后的接觸角，是初始接觸角；[εo]是真空的介電常數(shù)；[εr]表示介電層的相對介電常數(shù)；[γLG]是液態(tài)與氣態(tài)接觸界面上的表面張力；V表示驅(qū)動電壓；d表示下極板介質(zhì)層的厚度。假設(shè)液滴位置如圖1所示，處于兩個電極間。當(dāng)在驅(qū)動電極單元加載一個電壓時，液滴右邊與下極板的接觸角會隨著驅(qū)動電壓的增大而變小。同時液滴內(nèi)部左右兩側(cè)會由于接觸角的差異差生內(nèi)部的壓力差。這個壓力差將迫使液滴沿著施加電壓（如加電在右邊即向右邊）的驅(qū)動電極單元方向移動。通過設(shè)計不同的電極圖案與排列，即可形成一套完整的液滴運(yùn)動路徑，最終實現(xiàn)設(shè)計者對微液滴移動路徑的控制。

2 EWOD液滴?電容模型研究

電子電路模型是分析和預(yù)測EWOD系統(tǒng)行為的一種有效方法。根據(jù)介電潤濕的原理，電容性是EWOD芯片的本質(zhì)電路屬性[11]。因此所設(shè)計的雙極板微流控芯片可以看作是一個等效電容系統(tǒng)。圖2是“芯片?液滴”系統(tǒng)的等效電路示意圖。

對于一個最小驅(qū)動單元來說，EWOD芯片的等效電路主要由三個并聯(lián)的電路系統(tǒng)組成。首先，下極板上的介電層和疏水層（本文的芯片設(shè)計利用一個較厚的Teflon作為疏水介電層）構(gòu)成一個等效電容，其次液滴直接接觸的上下極板上的厭水層也能構(gòu)成一個等效電容，但該等效電容值與前一個等效電容值相比，該等效電容值較大。因此，對于一個串聯(lián)的等效電容系統(tǒng)來說，在上極板疏水層所形成的等效電容的電壓降可以忽略，而絕大部分的電壓降都發(fā)生在下極板的等效電容之上。所以在EWOD芯片的電路系統(tǒng)中，液滴才是該系統(tǒng)等效電容的接地端，同時液滴周圍介質(zhì)構(gòu)成一個電容。對于大多數(shù)的微流控液滴來說，液滴的導(dǎo)電性比固體電介質(zhì)層和周圍的電介質(zhì)流體大幾個數(shù)量級，后者的電阻性可以認(rèn)為趨向于無窮。所以一般認(rèn)為包含有液滴的部分就構(gòu)成了相互平行的電容和電阻。這里要提到的是，液滴的左右兩側(cè)表面會形成一個有一定弧度球液面。這個球液面會改變驅(qū)動電極之間的電場，但相對于驅(qū)動電極與極板間距對電場改變量，球液面對電場的改變量較小，可以忽略。因此對于EWOD單個驅(qū)動電極來說，其電路等效電容可以表示為：

利用兩個驅(qū)動電極的電容比即可得到一個求解x的方程。本文提出一種基于系統(tǒng)等效電容模型的單邊測量方法。設(shè)計方法示意圖如圖2所示，通過測量兩個相鄰電極總的等效電容，得到一個求解x的方程，最終確定了液滴當(dāng)前的位置。

這種方法有以下一些優(yōu)點(diǎn)：

1） 減少驅(qū)動電極單元在PCB上的引線，從而增加了PCB布線空間；

2） 不需要光電繼電器隔離，減少了器件開銷，提高了系統(tǒng)驅(qū)動和定位的實時性。

根據(jù)公式，可以求解得到以下一個方程：

3 EWOD液滴?電容模型液滴定位反饋系統(tǒng)

根據(jù)上文的理論設(shè)計，在本節(jié)提出一套高集成化的驅(qū)動反饋一體化系統(tǒng)。本文創(chuàng)新性地提出把液滴驅(qū)動的系統(tǒng)與定位系統(tǒng)相結(jié)合，通過當(dāng)前芯片內(nèi)部的液滴與疏水層狀態(tài)實時地反饋給驅(qū)動的系統(tǒng)，實現(xiàn)高準(zhǔn)確性，具有應(yīng)用價值的一體化裝置。與之前的使用研究相比（大部分之前的研究采用波形發(fā)生器或穩(wěn)壓電源），提出的方案可以完美減少器件的選用，顯著提高液滴在芯片通道連續(xù)移動的成功率和速度，特別是不需要光電耦合器件后，實時性有了大幅度的提高。圖5是系統(tǒng)架構(gòu)圖。

之前的研究大都采用波形發(fā)生器加繼電器或者光電耦合這樣的組合去驅(qū)動EWOD的驅(qū)動電極。一般的波形發(fā)生器或者穩(wěn)壓電源只有1路或者2路輸出，為了能同時控制多個驅(qū)動電極單元，這需要依賴連接外部控制器，按順序打開或者閉合繼電器開光，把驅(qū)動電壓加載到相應(yīng)的電極上。這樣的驅(qū)動設(shè)計有利于快速搭建實驗平臺，研究EWOD的驅(qū)動機(jī)理和驗證相應(yīng)的基本理論。

鑒于EWOD芯片驅(qū)動電壓大都在20～40 V范圍以及多通道的特性，本文通過大量的器件選型，確定了使用一款專門設(shè)計電泳式電子紙的芯片（SSD1627）作為EWOD芯片的驅(qū)動器。該驅(qū)動器可以實現(xiàn)132個通道輸出，可選擇電壓范圍是18～40 V，這些特性可以很好地滿足EWOD芯片的驅(qū)動要求。本文采用STM32作為主控芯片，由于STM32具備豐富的外部接口和高達(dá)72 MHz的主頻速度，把STM32作為一個控制中心使用，其通過I2C接口控制SSD1627的輸出，并把最終的結(jié)果顯示在PC端編寫的軟件界面上。

液滴定位反饋模塊采用Pcap01芯片作為EWOD等效電容的采集器，Pcap01是一款專門進(jìn)行電容測量的電容數(shù)字轉(zhuǎn)換單芯片方案，測量范圍覆蓋了從幾fF到幾百nF，通過配置合適的外圍電路來控制該芯片去采集EWOD芯片的等效電容。筆者設(shè)計一個基于Pcap01芯片的傳感器陣列，每一個傳感器可以同時采集3個驅(qū)動電極，對于一個復(fù)雜的EWOD芯片（一般30個驅(qū)動電極單元），只需要10個Pcap01即可。定位反饋模塊的主控芯片采用FPGA（Cyelone4），Cyelone4具有強(qiáng)大的運(yùn)算和并行控制能力?？紤]到在EWOD芯片中微液滴運(yùn)動的速度是非常快的（5～50 mm/s）和芯片驅(qū)動電極單元較多的情況下，如果使用單線程的MCU（如8051，STM32）等，整個定位以及反饋的時間需要很長。嚴(yán)重影響了液滴運(yùn)動的連續(xù)性以及實時性。為了避免這種情況，定位反饋模塊必須盡可能地減少在采集與數(shù)據(jù)傳輸?shù)臅r間。

當(dāng)定位反饋模塊通過上文的理論公式確定了當(dāng)前液滴的位置與分布后，數(shù)據(jù)將通過SPI傳輸?shù)津?qū)動模塊作為上一次驅(qū)動反饋信息，主控驅(qū)動模塊即可根據(jù)收到的反饋信息進(jìn)行下一步的動作。圖6是系統(tǒng)實物圖。

4 實驗與討論

本文設(shè)計的微流控芯片是基于微機(jī)械工藝技術(shù)（MEMS）制作的，設(shè)計的EWOD芯片具體參數(shù)見表1。文中利用ITO玻璃作為介電潤濕微流控芯片的基底材料，通過濕法刻蝕技術(shù)加工出驅(qū)動電極和電極引線。在ITO玻璃上旋涂一層光刻膠，通過光刻，將所需的電極形狀刻在光刻膠上，然后通過顯影，有光刻膠涂覆的地方即可不被ITO刻蝕液刻蝕掉，刻蝕后剩下的ITO膜即為所需要的電極。在本設(shè)計的芯片中，使用Telfon AF?1600同時作為下基板的介電層與疏水層。整個疏水絕緣層厚度為400 nm，疏水絕緣層的介電常數(shù)約為1.96。通過提高化學(xué)制備工藝，減少疏水層表面的孔?洞結(jié)構(gòu)，完全滿足了微流控芯片的特性要求。

在這里做一個微液滴移動實驗去驗證所提出的理論與系統(tǒng)。圖7是微液滴移動的過程圖，驅(qū)動系統(tǒng)輸出的電壓為35 V。從圖7可以看到液滴從上面的電極移動到下面的電極中。圖8是液滴移動過程中，定位反饋系統(tǒng)檢測到該兩個驅(qū)動電極的等效電容變化曲線，測量間隔是50 ms一次。從圖8可以看到，電容從最開始的30 pF一直到中間的峰值50 pF，隨后電容值慢慢下降一直到10 pF左右。這個電容曲線的變化符合了上文提出的理論模型與公式。

本文提出的單邊測量法是根據(jù)兩個相鄰驅(qū)動電極單元的串聯(lián)等效電容的，從公式可以知道，當(dāng)兩個驅(qū)動電機(jī)單元上的等效電容相等時，即液滴運(yùn)動到兩個驅(qū)動電極單元中間時，總的串聯(lián)等效電容值是最大的。這就是為什么實驗結(jié)果的前半段一直在上升。同時在實驗的后半段微液滴快速地向加電的驅(qū)動電極單元移動，這個時候電容值將跟前半段的實驗結(jié)果相反開始下降，兩個時間段成一個對應(yīng)關(guān)系。當(dāng)液滴幾乎全部在加電的驅(qū)動電極單元時，原來的電極上幾乎沒有微液滴的分布，這時原來的電極單元上的等效電容將很小，所以總的等效電容將變得更小，在這次實驗中只有10 pF。以上的整個等效電容變化可以清晰地體現(xiàn)，微液滴從一個驅(qū)動單元到另外一個驅(qū)動單元的運(yùn)動過程，即實驗表明了本文提出的理論模型與系統(tǒng)可以在一定程度定位以及反饋當(dāng)前微液滴的位置與分布。

5 結(jié) 論

本文理論分析了基于介電潤濕的微流控液滴模型與液滴連續(xù)運(yùn)動的特性，提出一個改進(jìn)的液滴?等效電容模型。利用該模型設(shè)計了一套高集成化和智能化的液滴驅(qū)動與定位反饋系統(tǒng)。該系統(tǒng)與之前的技術(shù)相比，具有高精度、實時性、可應(yīng)用性強(qiáng)等特點(diǎn)。實驗結(jié)果表明，提出的理論模型和系統(tǒng)可實際應(yīng)用于設(shè)計的EWOD芯片中。液滴運(yùn)動中的位置與分布可以實時地反饋到驅(qū)動系統(tǒng)中，保證了液滴移動的成功率。

注：本文通訊作者為周國富。

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