王祖林， 張 翼， 蘇國萍， 魏書洲

(1．三河發(fā)電有限責(zé)任公司，河北三河 065201；2．神華國華(北京)電力研究院有限公司，北京 100025)

燃煤電廠脫硫廢水因含有大量的懸浮物、過飽和的亞硫酸鹽、硫酸鹽、氯離子以及重金屬等物質(zhì)，對環(huán)境污染極強(qiáng)，這些物質(zhì)是脫硫廢水近零排放的最大難點(diǎn)[1]。目前，燃煤電廠脫硫廢水零排放主要采用的技術(shù)有立管降膜機(jī)械蒸汽壓縮蒸發(fā)技術(shù)和臥式噴淋機(jī)械蒸汽壓縮蒸發(fā)技術(shù)，其中蒸發(fā)濃縮和結(jié)晶干燥過程的能耗較高，而且得到的結(jié)晶鹽品質(zhì)不高，常作為危險固體廢棄物送至專業(yè)固廢處理中心處置[2]，不能達(dá)到零排放。利用煙氣余熱將噴入煙道內(nèi)的脫硫廢水蒸發(fā)的處理技術(shù)可以大大降低能耗，降低生產(chǎn)運(yùn)行成本，實(shí)現(xiàn)真正意義的高鹽廢水零排放，具有廣闊的應(yīng)用前景。

脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)技術(shù)是將脫硫廢水噴入空氣預(yù)熱器與電除塵器之間的煙道，在大容量雙流體霧化噴嘴的作用下被霧化成微小的水滴，利用高溫?zé)煔庥酂釋⑺瓮耆舭l(fā)，其中含有污染物的鹽分結(jié)晶成微小顆粒，液固分離后實(shí)現(xiàn)脫硫廢水零排放[3]。該技術(shù)充分利用煙氣余熱，符合燃煤電廠的節(jié)能環(huán)保要求，具有設(shè)備簡單、運(yùn)行操作簡單、廢水中的污染物以灰分形式排出且無污泥處置問題的優(yōu)點(diǎn)，受到了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。

國內(nèi)外研究者對廢水液滴在低溫?zé)煔庵械恼舭l(fā)特性和霧化噴嘴的流場特性進(jìn)行了大量的模擬研究[4-8]。張子敬等[9]利用數(shù)值模擬方法對氣液兩相流動過程中涉及影響液滴蒸發(fā)特性的噴霧液滴平均粒徑(分布特征)和傳熱傳質(zhì)等因素進(jìn)行分析，獲得了噴霧液滴群的蒸發(fā)規(guī)律及運(yùn)動特征。馬雙忱等[10]以某燃煤電廠300 MW機(jī)組配套的煙氣脫硫系統(tǒng)為研究對象，對脫硫廢水的噴霧蒸發(fā)進(jìn)行了數(shù)值研究，模擬結(jié)果證明濕法煙氣脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)技術(shù)是可行的。吳帥帥等[11]對某330 MW機(jī)組鍋爐空氣預(yù)熱器后接煙道內(nèi)霧化液滴的蒸發(fā)過程進(jìn)行模擬研究，在液滴完全蒸發(fā)過程中，煙氣溫度最佳值為134 ℃及以上，霧化液滴初始直徑最佳值為10～60 μm。對脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)的試驗(yàn)研究較少，馬雙忱等[12]采用超純水模擬脫硫廢水進(jìn)行霧化蒸發(fā)，分析了煙氣溫度、煙氣流速、廢水流量與廢水初始溫度以及雙流體噴嘴中壓縮空氣與廢水混合的氣液比等因素對脫硫廢水蒸發(fā)性能的影響，研究了脫硫廢水在模擬煙氣中的蒸發(fā)產(chǎn)物特性[13]。目前，常熟發(fā)電有限公司4號機(jī)組[14]和內(nèi)蒙古華能上都發(fā)電有限責(zé)任公司均設(shè)置有脫硫廢水在煙道噴霧蒸干裝置，試驗(yàn)結(jié)果表明在煙道噴霧可實(shí)現(xiàn)對脫硫廢水的零排放。之前的研究大多基于數(shù)值模擬或?qū)嶒?yàn)室小型試驗(yàn)，而且大多選擇空氣預(yù)熱器與電除塵器之間的煙道作為脫硫廢水噴射點(diǎn)，其優(yōu)點(diǎn)是對鍋爐熱力系統(tǒng)的影響最小、便于收塵，但由于空氣預(yù)熱器后的煙氣溫度低，脫硫廢水蒸發(fā)速度慢，會導(dǎo)致液滴蒸發(fā)不完全、灰塵易凝并，影響靜電除塵器的正常運(yùn)行，甚至危害機(jī)組的正常運(yùn)行，亟需改進(jìn)現(xiàn)有的脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)技術(shù)。

筆者首次選擇省煤器與選擇性催化還原(SCR)脫硝系統(tǒng)之間的煙道作為噴入點(diǎn)，對經(jīng)過減量化處理的脫硫廢水母液進(jìn)行噴霧蒸發(fā)試驗(yàn)，研究脫硫廢水母液噴入煙道后的蒸發(fā)特性，分析了不同體積流量脫硫廢水母液噴入煙道后對SCR入口和出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度、煙道內(nèi)飛灰粒徑、煙氣成分變化、飛灰比電阻及煙塵化學(xué)成分的影響，并研究了脫硫廢水和NaOH溶液同時噴入煙道后對SCR入口和出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度、SO3質(zhì)量濃度、煙氣成分、飛灰粒徑、飛灰比電阻及煙塵化學(xué)成分的影響。

1 噴霧蒸發(fā)試驗(yàn)系統(tǒng)及脫硫廢水母液成分

1.1 脫硫廢水母液在煙道噴霧蒸發(fā)的試驗(yàn)系統(tǒng)

脫硫廢水母液在煙道噴霧蒸發(fā)試驗(yàn)系統(tǒng)(見圖1)主要由以下部分組成：脫硫廢水母液系統(tǒng)、噴霧蒸發(fā)系統(tǒng)、壓縮空氣系統(tǒng)、堿溶液系統(tǒng)、儀器儀表測量及控制系統(tǒng)。由機(jī)械蒸汽壓縮蒸發(fā)技術(shù)(MVR)蒸發(fā)濃縮后的脫硫廢水母液經(jīng)高壓輸送泵，再經(jīng)管路與加壓空氣混合后進(jìn)入噴嘴，霧化后噴入SCR前的煙道。脫硫廢水母液霧化成小液滴與高溫?zé)煔獬浞纸佑|，氣液兩相發(fā)生強(qiáng)烈熱交換，脫硫廢水母液利用鍋爐煙氣余熱進(jìn)行蒸發(fā)。煙氣溫度降至酸露點(diǎn)以上，脫硫廢水中鹽類物質(zhì)經(jīng)煙氣干燥后成細(xì)小粉塵，隨煙氣中的粉塵一起進(jìn)入除塵系統(tǒng)，由電除塵器捕獲后從煙氣中分離出來。在單個SCR煙道單側(cè)安裝10個噴嘴，整個煙道共安裝20個噴嘴(兩側(cè))。噴嘴材質(zhì)為1.4529不銹鋼，型號為SU42，脫硫廢水母液運(yùn)行壓力為0.07 MPa，運(yùn)行水量為44 L。壓縮空氣運(yùn)行壓力為0.07 MPa，運(yùn)行氣量為68 L。整體管道采用黑色橡膠軟管，其自身耐溫300 ℃、耐壓2 MPa。

圖1 脫硫廢水母液在煙道噴霧蒸發(fā)的試驗(yàn)系統(tǒng)

與選用空氣預(yù)熱器至電除塵器間煙道作為噴入點(diǎn)不同，本試驗(yàn)脫硫廢水母液在SCR之前煙道噴入，此處煙氣溫度大約為400 ℃，高于電除塵器前的煙氣溫度，脫硫廢水小液滴與煙氣充分換熱，并快速完全蒸發(fā)，可有效降低未完全蒸發(fā)的液滴對電除塵器的影響，減輕煙道腐蝕。脫硝系統(tǒng)入口原始煙氣參數(shù)見表1，其中BMCR為鍋爐最大連續(xù)蒸發(fā)量工況。

表1 脫硝系統(tǒng)入口原始煙氣參數(shù)

1.2 脫硫廢水母液成分

脫硫廢水首先經(jīng)過加藥、絮凝沉淀和超濾處理，去除脫硫廢水中的懸浮物和部分結(jié)垢離子，再通過納濾膜分鹽，一價鹽產(chǎn)水經(jīng)反滲透膜濃縮減量后，進(jìn)入MVR系統(tǒng)蒸發(fā)結(jié)晶，得到符合工業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的氯化鈉，未完全蒸干的脫硫廢水濃縮母液進(jìn)入煙道噴霧蒸發(fā)，實(shí)現(xiàn)真正的脫硫廢水零排放。經(jīng)MVR系統(tǒng)蒸發(fā)結(jié)晶后的脫硫廢水母液成分見表2。

1.3 試驗(yàn)和分析方法

1.3.1 煙氣煙塵濃度

在煙道斷面處采用嶗應(yīng)3012H煙氣自動取樣儀進(jìn)行網(wǎng)格法等速取樣。使用烘干濾膜取樣器取樣，濾膜取樣器測量前后均在105 ℃烘干一個小時以上。

表2 在SCR前噴入的脫硫廢水母液水質(zhì)成分

注：1)TDS表示總?cè)芙夤腆w

1.3.2 煙氣中SO3質(zhì)量濃度

按照美國環(huán)境保護(hù)署(EPA)的標(biāo)準(zhǔn)方法Method8對煙氣中SO3質(zhì)量濃度進(jìn)行測量：利用氣體采樣系統(tǒng)對煙氣進(jìn)行等速采樣，通過石英過濾器過濾煙氣中的顆粒物，用帶水浴的蛇形玻璃管對SO3進(jìn)行控制冷凝。取樣后，用裝有異丙醇吸收液的吸收瓶對SO3進(jìn)行吸收，沖洗石英過濾器和蛇形玻璃管得到含有SO42-的溶液，分析此溶液中SO42-的含量并換算得到煙氣中SO3的質(zhì)量濃度。

1.3.3 煙氣中F-和Cl-質(zhì)量濃度

采用化學(xué)吸收法吸收煙氣中的F-和Cl-，然后通過化學(xué)滴定法確定其中F-和Cl-的質(zhì)量濃度，最后計(jì)算出煙氣中F-和Cl-的質(zhì)量濃度。

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 脫硫廢水母液在煙道噴霧蒸發(fā)對煙氣煙塵質(zhì)量濃度的影響

2.1.1 不同體積流量脫硫廢水母液噴入煙道后對煙氣煙塵質(zhì)量濃度的影響

未向煙道內(nèi)噴入脫硫廢水(以下文中脫硫廢水均指脫硫廢水母液)時，SCR入口煙氣煙塵質(zhì)量濃度均值為15.1 g/m3(標(biāo)態(tài)，干基，6%φO2)。圖2給出了煙道內(nèi)噴入不同體積流量脫硫廢水蒸發(fā)后的煙氣中煙塵質(zhì)量濃度。由圖2可以看出，未噴脫硫廢水時，SCR出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度與入口煙氣煙塵質(zhì)量濃度相比相對分散。煙道中噴入440 L/h脫硫廢水時，煙氣煙塵質(zhì)量濃度相對值減少，SCR出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度與入口煙氣煙塵質(zhì)量濃度接近。煙道中噴入1 000 L/h脫硫廢水時，與SCR入口煙氣煙塵質(zhì)量濃度相比，出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度相對分散，但波動幅度不大，這是因?yàn)槊摿驈U水蒸發(fā)時形成的水蒸氣對煙塵有凝聚作用。

圖2 煙道內(nèi)噴入不同體積流量脫硫廢水蒸發(fā)后的煙氣煙塵質(zhì)量濃度

2.1.2 加堿的脫硫廢水噴入煙道后對煙氣煙塵質(zhì)量濃度的影響

在脫硫廢水中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為31%的NaOH溶液，一起噴入煙道蒸發(fā)后得到的煙氣煙塵質(zhì)量濃度見圖3。由圖3可以看出，與脫硫廢水相比，加堿的脫硫廢水在煙道內(nèi)蒸發(fā)后，其煙氣煙塵質(zhì)量濃度相對值波動較大，但波動幅度仍小于煙道內(nèi)未噴脫硫廢水的情況。噴入440 L/h脫硫廢水與1 000 L/h脫硫廢水時的煙氣煙塵質(zhì)量濃度變化規(guī)律相似。

2.2 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙氣中SO3質(zhì)量濃度的影響

圖4給出了不同體積流量的脫硫廢水噴入煙道，被蒸干后煙氣中SO3的質(zhì)量濃度。由圖4可知，未噴脫硫廢水時，SCR入口煙氣中SO3質(zhì)量濃度為11.06 mg/ m3，SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度要高于入口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度，并且隨著時間的增加，SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度不斷增加，這是因?yàn)樵赟CR催化劑的作用下，部分SO2被氧化成SO3，造成SO3的質(zhì)量濃度增加。煙道內(nèi)噴入脫硫廢水后，SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度隨著時間的增加而減少，這是因?yàn)槊摿驈U水進(jìn)入煙道后，被余熱加熱蒸發(fā)生成水蒸氣，SO3溶于水蒸氣形成硫酸。與脫硫廢水體積流量為1 000 L/h相比，脫硫廢水體積流量為440 L/h時SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度隨時間的增加減少得更快，這是因?yàn)槊摿驈U水體積流量較小，在煙道內(nèi)蒸發(fā)所需時間較短，可形成均勻的水蒸氣，與煙氣中SO3反應(yīng)。脫硫廢水體積流量較大時，在煙道內(nèi)蒸發(fā)所需時間較長，甚至不能完全蒸發(fā)。脫硫廢水體積流量不斷增大，其蒸發(fā)效率逐漸降低。

(a)

(b)

圖4 煙道內(nèi)噴入不同體積流量脫硫廢水蒸發(fā)后煙氣中SO3的質(zhì)量濃度

2.3 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙氣成分的影響

2.3.1 脫硫廢水在煙道蒸發(fā)對煙氣中HCl質(zhì)量濃度的影響

不同體積流量的脫硫廢水噴入煙道蒸干后煙氣中HCl的質(zhì)量濃度見圖5。由圖5可知，未噴脫硫廢水時，SCR入口煙氣中HCl質(zhì)量濃度為43.73 mg/m3，煙氣流經(jīng)SCR煙道后，出口煙氣中的HCl質(zhì)量濃度變小。煙道中噴入脫硫廢水時，SCR出口煙氣中HCl質(zhì)量濃度與未噴脫硫廢水的情況相比有所增加，并且脫硫廢水體積流量為1 000 L/h時，SCR出口煙氣中HCl質(zhì)量濃度的增加幅度要大于脫硫廢水體積流量為440 L/h的情況。這說明脫硫廢水在煙道蒸發(fā)過程中會釋放大量氣態(tài)HCl。隨著時間的增加，SCR出口煙氣中HCl質(zhì)量濃度的總趨勢是減少的。脫硫廢水在煙道蒸發(fā)會增加煙氣中的Cl元素，這可能會加劇電除塵器和煙道的腐蝕。

圖5 煙道內(nèi)噴入不同體積流量脫硫廢水蒸發(fā)后煙氣中HCl的質(zhì)量濃度

脫硫廢水加堿之后發(fā)生以下反應(yīng)：

HCl+NaOH=NaCl+H2O

(1)

加堿的脫硫廢水噴入煙道蒸干后煙氣中HCl的質(zhì)量濃度見圖6。由圖6可知，體積流量為440 L/h的加堿脫硫廢水噴入煙道蒸干后，SCR出口煙氣中HCl質(zhì)量濃度小于SCR入口煙氣中HCl質(zhì)量濃度；體積流量為1 000 L/h的加堿脫硫廢水噴入煙道后呈現(xiàn)出相同的變化規(guī)律。脫硫廢水加堿后，SCR出口煙氣中HCl質(zhì)量濃度變小，這是因?yàn)椴糠諬Cl與NaOH發(fā)生反應(yīng)，減少了煙氣中HCl的質(zhì)量濃度。

(a)

(b)

2.3.2 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙氣中HF質(zhì)量濃度的影響

不同體積流量脫硫廢水噴入煙道蒸干后煙氣中HF的質(zhì)量濃度見圖7。由圖7可知，未噴脫硫廢水時，煙氣經(jīng)SCR煙道后，煙氣中HF質(zhì)量濃度變小。脫硫廢水體積流量為440 L/h時，SCR出口煙氣中HF的質(zhì)量濃度要大于入口煙氣中HF的質(zhì)量濃度，隨著時間的增加，SCR出口煙氣中HF的質(zhì)量濃度不斷減少。脫硫廢水體積流量為1 000 L/h時，SCR出口煙氣中HF的質(zhì)量濃度大于入口煙氣中HF的質(zhì)量濃度，這表明脫硫廢水在煙道蒸發(fā)過程中生成了部分HF。

圖7 煙道內(nèi)噴入不同體積流量脫硫廢水蒸發(fā)后煙氣中HF的質(zhì)量濃度

2.4 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙道內(nèi)飛灰粒徑的影響

使用LS230激光粒度測定儀對飛灰粒徑進(jìn)行分析。結(jié)果表明，未噴脫硫廢水前飛灰的平均粒徑為47.69 μm，中位徑為30.94 μm；而在脫硫廢水體積流量為440 L/h時飛灰的平均粒徑為26.48 μm和24.30 μm(加堿)，中位徑為20.86 μm和14.99 μm(加堿)；在脫硫廢水體積流量為1 000 L/h時飛灰的平均粒徑為17.80 μm(加堿)，中位徑為11.05 μm(加堿)。SCR出口飛灰的粒徑有所減小，可能與煤質(zhì)、煤粉粒度變化及燃燒過程有關(guān)，后續(xù)需進(jìn)一步研究其機(jī)理。

2.5 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對飛灰比電阻的影響

使用粉塵比電阻測定儀對電除塵器一電場飛灰進(jìn)行分析。測試結(jié)果見表3。由表3可以看出，與脫硫廢水相比，脫硫廢水加堿后噴入SCR前的煙道，相同溫度下的飛灰比電阻降低，有利于提高除塵效率。加堿的脫硫廢水體積流量從440 L/h增大到1 000 L/h后，飛灰的常溫比電阻、80 ℃的比電阻和100 ℃的比電阻均升高，但均低于相同溫度下脫硫廢水的飛灰比電阻。由于脫硫廢水噴入煙道蒸發(fā)后生成水蒸氣，提高了煙氣的濕度，從而降低了煙氣中飛灰顆粒的比電阻，有利于提高除塵效率。

表3 脫硫廢水噴入煙道蒸干后的飛灰比電阻

2.6 脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙塵化學(xué)成分的影響

脫硫廢水在煙道噴霧蒸發(fā)對煙塵化學(xué)成分的影響見表4。由表4可知，不管脫硫廢水是否加堿，當(dāng)噴入煙道的脫硫廢水越多時，Cl-越多。說明煙塵中的Cl-增加主要是由脫硫廢水噴入引起的。煙道中噴入的脫硫廢水蒸發(fā)，會使煙塵中NaO、MgO和SO3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，CaO和Fe2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)減少。脫硫廢水蒸干后，煙塵中Al2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加；煙道中噴入加堿的脫硫廢水時，煙塵中Al2O3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)減少。

表4 煙塵各成分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)

2.7 脫硫廢水在SCR前煙道噴霧蒸發(fā)對脫硝及其運(yùn)行特性的影響

目前，大部分電廠的運(yùn)行負(fù)荷偏低且年運(yùn)行小時數(shù)低于設(shè)計(jì)值，有利于延長催化劑的運(yùn)行壽命。

脫硝效率為脫硝系統(tǒng)投運(yùn)后脫除的NOx質(zhì)量濃度(ρ1-ρ2)與未經(jīng)脫硝前煙氣中NOx質(zhì)量濃度(ρ1)的百分比：

η=(ρ1-ρ2)×100%/ρ1

(2)

式中：ρ2為SCR后煙氣中NOx質(zhì)量濃度，mg/m3；

該機(jī)組裝機(jī)容量為350 MW，模擬計(jì)算后運(yùn)行負(fù)荷與脫硝效率的關(guān)系如圖8所示，其中K為催化劑活性，THA為熱耗率驗(yàn)收工況。

圖8 運(yùn)行負(fù)荷與脫硝效率的關(guān)系

測試工況的負(fù)荷約為280 MW，略高于75%THA負(fù)荷，由圖8可以看出，在75%THA負(fù)荷下，即使K值等于41 m/h，脫硝效率仍為81.2%，滿足脫硝設(shè)計(jì)指標(biāo)。中毒元素對催化劑的影響為緩慢過程，向煙道中噴入的脫硫廢水體積流量較小，而且試驗(yàn)時間不長，加上鍋爐運(yùn)行中的煤質(zhì)和工況的波動，很難在試驗(yàn)中得出明顯的結(jié)論。

3 結(jié) 論

(1)在SCR前煙道中噴入脫硫廢水時對煙氣煙塵質(zhì)量濃度的影響不大，SCR出口煙氣煙塵質(zhì)量濃度與入口煙氣煙塵質(zhì)量濃度接近。

(2)未噴脫硫廢水時，SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度要大于入口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度。噴入脫硫廢水后，SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度隨著時間的增加而減少。但是與脫硫廢水體積流量為1 000 L/h的情況相比，脫硫廢水體積流量為440 L/h時 SCR出口煙氣中的SO3質(zhì)量濃度隨時間增加減少得更快。

(3)脫硫廢水在煙道蒸發(fā)過程中釋放大量氣態(tài)HCl，會加劇電除塵器和煙道的腐蝕。脫硫廢水加堿后在煙道噴霧蒸發(fā)，減少了煙氣中HCl的質(zhì)量濃度。

(4)脫硫廢水在煙道蒸發(fā)過程中生成了一部分HF，使SCR出口煙氣中HF的質(zhì)量濃度增加，對煙道和電除塵器的腐蝕有一定影響。

(5)與脫硫廢水相比，加堿的脫硫廢水噴入SCR前煙道后，相同溫度下的飛灰比電阻降低，有利于提高除塵效率。

(6)脫硫廢水在SCR前煙道噴霧蒸發(fā)后，脫硝效率滿足脫硝設(shè)計(jì)指標(biāo)。

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