朱海生，左福元，董紅敏，欒冬梅，袁 豐，饒 駿

(1 西南大學 榮昌校區(qū)動物科學系，重慶 402460； 2 中國農(nóng)業(yè)科學院 農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京100081;3東北農(nóng)業(yè)大學 動物科學技術(shù)學院，黑龍江 哈爾濱 150030)

堆肥是處理固體糞便的常用方法，新鮮糞便經(jīng)堆肥后，可以實現(xiàn)糞便無害化，并使其中的養(yǎng)分更利于作物吸收與利用。然而，堆肥過程中會產(chǎn)生大量的氨氣和溫室氣體(N2O、CH4、CO2)，不僅造成養(yǎng)分含量降低，而且會帶來環(huán)境問題。氨氣會導致自然生態(tài)系統(tǒng)的酸化和富營養(yǎng)化[1]，甲烷和氧化亞氮具有較高的全球增溫潛勢，根據(jù)IPCC報道，在100 年尺度上，甲烷和氧化亞氮的全球增溫潛勢分別是二氧化碳的28和265倍[2]。

目前，針對堆肥過程中氨氣和溫室氣體排放已進行了一些相關(guān)的研究，通過控制初始含水率[3-4]、碳氮比[5-6]、翻堆頻率和通風率[7-9]及添加外源添加劑[10]等方法，可以達到控制氣體排放的目的。從現(xiàn)有的研究結(jié)果看，由于糞便性質(zhì)、處理工藝、測量方法以及氣候等因素的影響，研究結(jié)果差異較大，甚至出現(xiàn)相反的結(jié)論，而且目前尚缺乏關(guān)于牛糞便堆體規(guī)模與氣體排放關(guān)系的研究報道[11]。為此，本試驗通過使用不同量的牛糞，研究不同堆體規(guī)模對牛糞堆肥過程中氨氣和溫室氣體排放的影響，以期為氨氣和溫室氣體減排提供理論參考。

1 材料與方法

1.1 堆肥設(shè)置

試驗在西南大學榮昌校區(qū)實訓基地干糞處理場內(nèi)進行。試驗于2016-05-13開始，至2016-06-17結(jié)束，試驗期為35 d。試驗用牛糞來自重慶市榮昌區(qū)某規(guī)?；?，將牛糞與鋸末充分混合，調(diào)整含水率約為66%，放置于氣體排放連續(xù)測量系統(tǒng)的發(fā)酵棚內(nèi)(圖1)堆積成堆體。3個處理牛糞與鋸末混合物的總質(zhì)量分別為109.24，217.52和429.53 kg，分別用W100、W200和W400表示，相應(yīng)堆體高度分別為0.52，0.59和0.85 m，直徑分別為1.07，1.39和1.60 m。分別在堆肥后的4，7，11，14，18，21，25，28和32 d，由人工進行翻堆。環(huán)境溫度和堆體中心溫度由溫度記錄儀(ZDR-31)每小時記錄1次。

1.發(fā)酵棚；2.堆體；3.風機；4.多點采樣器；5.氣體分析儀；6.電腦；7.進氣采樣點；8.出氣采樣點；9.特氟龍管；10.溫度記錄儀1.Chamber；2.Composting pile；3.Blower；4.Multipoint sampler；5.Gas-Monitor；6.Computer；7.Inlet air sampling point;8.Exhaust air sampling point；9.Teflon tube；10.Temperature recorder

1.2 氣體測量

牛糞發(fā)酵過程中氨氣和溫室氣體排放的測量參考Fukumoto等[11]的方法，采用連續(xù)在線測量系統(tǒng)(圖1)進行測量，該測量系統(tǒng)由發(fā)酵棚、 INNOVA 1412i多種氣體分析儀、INNOVA 1409-24多點采樣器和電腦組成。

發(fā)酵棚用于容納堆體，由不銹鋼和PVC材料制作而成，發(fā)酵棚上部錐體高度為0.5 m，下部長、寬和高分別為3，3和2 m，總?cè)莘e為19.5 m3。新鮮空氣由發(fā)酵棚底部進入，通過負壓風機經(jīng)通風管(直徑100 mm)將氣體從發(fā)酵棚頂部排出，通風率為165 m3/h，相當于每小時換氣約8.5次，考慮到堆體質(zhì)量較小，通風率的設(shè)置較前人研究略小[11]。

進氣口采樣點設(shè)置在發(fā)酵棚的外側(cè)底部，出氣口采樣點設(shè)置在負壓風機前，各采樣點氣體分別經(jīng)特氟龍管(直徑4 mm)輸送到INNOVA 1409-24多點采樣器(LumaSense Technologies A/S,Ballerup,Denmark)，由INNOVA 1412i多種氣體分析儀(LumaSense Technologies A/S,Ballerup,Denmark)對氨氣、氧化亞氮、甲烷和二氧化碳質(zhì)量濃度進行分析，每小時1次，該儀器對NH3、N2O、CH4和CO2的檢測下限分別為0.14，0.05，0.13和9.15 mg/m3。

各種氣體的排放速率由排風口與進風口的氣體質(zhì)量濃度差異和通風率計算，計算公式為：

E=(Coutlet-Cinlet)×VR。

(1)

式中：E為氣體排放速率，mg/h；Coutlet為排風口的氣體質(zhì)量濃度，mg/m3；Cinlet為進風口的氣體質(zhì)量濃度，mg/m3；VR為通風率，m3/h。

1.3 固體成分分析

試驗開始前和結(jié)束后分別稱量堆體質(zhì)量，充分混合后采集500 g堆肥樣品烘干后于實驗室內(nèi)分析其理化性質(zhì)。采用真空烘箱法(GB/T 8576-2010)測量水分質(zhì)量分數(shù)；采用消化-蒸餾-滴定法(NY 525-2012)測量總氮含量；采用重鉻酸鉀容量法(NY 525-2012)測量總有機碳含量；采用紫外分光光度法(NY/T 1116-2014)測量硝態(tài)氮含量；采用蒸餾滴定法測量(NY/T 1116-2014)銨態(tài)氮含量。

2 結(jié)果與分析

2.1 牛糞堆肥理化性質(zhì)和溫度變化

堆肥開始前和結(jié)束后堆肥的理化性質(zhì)(干基)如表1所示。由表1可以看出，堆肥結(jié)束后，3種堆體規(guī)模處理的堆體質(zhì)量降低了55.13%～55.65%，主要是由于水分蒸發(fā)和干物質(zhì)分解所致。各堆體干物質(zhì)降低了33.90%～37.04%，干物質(zhì)降低率隨堆體增大而增加，但各處理間無顯著差異，這與Fukumoto等[11]的研究結(jié)果相近，但高于Hao等[12]的研究結(jié)果，可能與堆肥管理措施不同有關(guān)?？傆袡C碳、總氮和銨態(tài)氮的含量都呈現(xiàn)一定程度的下降，但各處理之間并無顯著差異?？傆袡C碳含量減少了111.61～120.45 g/kg，主要是因為堆肥過程中有機質(zhì)的分解和含碳氣體排放導致有機碳含量降低。總氮含量下降了1.74～2.34 g/kg，銨態(tài)氮含量下降了0.80～1.09 g/kg，而硝態(tài)氮含量增加了1.06～1.31 g/kg，但各處理之間無顯著差異，可能是由于堆肥過程中有機物質(zhì)的分解、氨氣的排放以及銨態(tài)氮的硝化作用所導致，這與賈興永[13]的研究結(jié)果相一致。

表1 堆肥初始和結(jié)束時堆肥材料的性質(zhì)Table 1 Characteristics of initial and final composting materials

圖2顯示了堆肥過程中環(huán)境溫度和堆體中心溫度的變化趨勢。由圖2可見，整個試驗期的平均環(huán)境溫度為(25.10±3.77) ℃，最高為35.3 ℃，最低為17.5 ℃。堆肥初期，較小的堆體升溫速度較快，這可能是因為較小的堆體氧氣供應(yīng)充分，促進了好氧微生物的活動，因而堆體溫度上升較快；而較大堆體內(nèi)部的氧氣供應(yīng)不足，因而溫度上升較慢。各堆體中心溫度在第1次翻堆(第4天)后迅速接近60 ℃，并持續(xù)一段時間，各堆體最高溫度在70 ℃ 左右。堆體規(guī)模越大，高溫持續(xù)時間越長，W100、W200 和 W400 處理堆體中心溫度分別在堆肥的第15,23和29天降到40 ℃ 以下，此后不再上升。

圖2 牛糞堆肥過程中環(huán)境和堆體內(nèi)溫度的變化Fig.2 Change of pile temperature and air temperature during composting

2.2 氨氣的排放

堆體建成后，立即進行氣體排放的測量，每小時測量1次，結(jié)果如圖3所示。圖3顯示，3個堆體規(guī)模處理的氨氣排放模式總體相似，氨氣的排放主要集中在堆肥的前2周，主要是因為易降解有機物的快速分解導致排放的氨氣質(zhì)量濃度較高，這與之前的一些研究結(jié)論[8,11,14-16]相一致。本試驗中，除W100處理氨氣排放在堆肥的第4天后達到排放高峰外，其余2個處理都是在堆肥7 d后達到最大值，排放的氨氣質(zhì)量濃度隨堆體規(guī)模增大而增加，W100、W 200 和W 400處理的氨氣質(zhì)量濃度峰值分別為8.49，17.01和30.60 mg/m3，此后呈高低波動下降趨勢，到試驗的第3周之后，氨氣一直處于較低的排放水平。試驗結(jié)束時，各處理組NH3-N總排放量分別為84.89～455.65 g，分別占初始堆肥總氮的12.59%～17.44%(表2)。這一數(shù)據(jù)高于Szanto等[17]的試驗結(jié)果(2.5%～3.9%)，但低于Jiang等[7]的試驗結(jié)果(20%～39%)，產(chǎn)生差異的原因可能與使用的材料、糞便性質(zhì)及堆肥方式的不同有關(guān)。從表2可以看出，NH3-N的排放率隨堆體規(guī)模的增加而增大(P<0.05)，F(xiàn)ukumoto等[11]使用豬糞堆肥的試驗也得出相似結(jié)論。由于較大的堆體高溫時間持續(xù)較長，高溫能夠提高氨化微生物的活性，對氨化作用可能有較大的促進作用，因而導致氨氣排放量增加。

圖3 牛糞堆肥過程中氨氣的排放模式Fig.3 Emission pattern of NH3 during cattle manure composting

2.3 氧化亞氮的排放

由圖4可以看出，與氨氣排放模式不同，堆肥過程中排放的氧化亞氮質(zhì)量濃度在堆肥前期較低，排放高峰出現(xiàn)在堆肥的第2周之后，也就是氨氣排放開始下降之后。早期的研究結(jié)果證明，大多數(shù)硝化和反硝化微生物是嗜溫微生物，因此，在溫度高于40 ℃時，氧化亞氮的生成會被抑制[18-19]。此外，早期較高的氨氣質(zhì)量濃度也抑制了硝化作用的進行[20]，這與Fukumoto等[11]的研究結(jié)論相符合。然而，有研究發(fā)現(xiàn)在高溫條件下氧化亞氮也會被生成[17,21]，其具體機理與原因還有待于進一步研究。每次翻堆后，氧化亞氮都會出現(xiàn)一個排放高峰，前人的研究[4-5,7,11,22]也觀察到了這一點，這是由于在每次翻堆后，堆體表層好氧部分產(chǎn)生的硝態(tài)氮被轉(zhuǎn)移到堆體內(nèi)部，由于微生物的反硝化作用導致氧化亞氮的生成，因此，在每次翻堆后氧化亞氮會出現(xiàn)排放高峰。至試驗結(jié)束時，各處理組N2O-N總排放量達到22.18～120.62 g，占堆肥初始總氮的3.29%～4.62%(表2)，N2O-N排放率隨堆體規(guī)模的增大而增加(P<0.05)，F(xiàn)ukumoto等[11]的研究也證實了這一點，可能是由于較大的堆體可產(chǎn)生較大的厭氧部分，導致氧化亞氮排放的增加。Osada等[15]的研究發(fā)現(xiàn)，較小的通風率會增加氧化亞氮的排放。

表2 不同堆肥處理氨氣、氧化亞氮、甲烷和二氧化碳的排放情況Table 2 Emissions of NH3,N2O,CH4 and CO2 during composting under different treatments

注：1.同列數(shù)據(jù)后標不同字母表示處理間差異顯著(P<0.05)，下同。

2.氨氣和氧化亞氮排放率指的是占初始堆肥總氮的百分比；甲烷和二氧化碳排放率指的是占初始總有機碳的百分比。

Notes：1.Different letters in each column indicate significant differences among treatments (P<0.05),same as below.

2.The emission rate of each gas was calculated based on one kilogram total nitrogen in the initial fresh manure for NH3and N2O,and one kilogram of total organic carbon in the initial fresh manure for CH4and CO2.

圖4 牛糞堆肥過程中氧化亞氮的排放模式Fig.4 Emission pattern of N2O during cattle manure composting

2.4 甲烷的排放

甲烷的生成是在一系列微生物的連續(xù)作用下完成的[23]。堆體內(nèi)部較低的氧氣含量、較高的易降解有機物質(zhì)和水分含量都有利于微生物的活動，促進甲烷的排放[24-25]。由圖5可知，各處理組甲烷的排放主要集中在堆肥的前期，隨著堆肥時間的增長，排放的甲烷質(zhì)量濃度呈波動下降趨勢，本研究甲烷的排放模式與之前的研究結(jié)果[7,11,15,26]類似。由于甲烷的產(chǎn)生主要是在厭氧條件下進行的，堆肥前期易降解有機物質(zhì)的大量分解會導致堆體內(nèi)部氧氣含量的迅速下降，因此堆肥前期產(chǎn)生的甲烷較多。而隨著堆肥的腐熟，堆體內(nèi)部厭氧部分會逐漸減少，甲烷排放也隨之降低[27]。各處理組CH4-C總排放量達到45.66～229.50 g，占初始總有機碳的0.31%～0.41%(表2)，與較小的堆體比較，較大堆體的CH4-C排放率較大(P<0.05)。這是因為較大堆體內(nèi)部厭氧部分增大，甲烷產(chǎn)生量也隨之增大。之前的一些研究[7-8,14-17]也證明，較小的通風率或翻堆頻率會減少堆體內(nèi)部氧氣的供應(yīng)，從而促進甲烷的排放。然而，也有研究[9,28]得出相反的結(jié)論，即翻堆頻率或者通風率增加導致甲烷排放增多，這可能是試驗過程中的溫度和人為干預影響所致。

2.5 二氧化碳的排放

相對于動物呼吸來說，糞便排放的二氧化碳被認為是可以忽略不計的[29]。然而一些研究指出，糞便排放的二氧化碳達到動物呼出二氧化碳的4%～5%，甚至更高[24-25，30]。因此，本試驗對堆肥過程中二氧化碳排放進行了測試。從圖6可以看出，二氧化碳的排放主要集中在堆肥前期，而堆肥后期的排放較弱，堆肥初期較多的易降解有機碳會導致排放的二氧化碳質(zhì)量濃度增大，后期則主要因難降解的有機物代謝率低，使得二氧化碳的排放量較低[31-32]。因為固體糞便二氧化碳來源主要是有機物質(zhì)的好氧分解[20]，堆肥過程中水分含量和易降解有機碳源都會影響CO2的排放[33-34]。整個試驗期，各處理組CO2-C總排放量達到4.13～10.53 kg，占初始總有機碳的20.70%～30.98%(表2)，這與之前的研究結(jié)果相近，如Jiang等[6]使用豬糞堆肥的研究結(jié)果表明，有23.9%～45.6%的有機碳以CO2形式損失。本研究表明，W400處理組顯著高于其他2個處理組(P<0.05)，雖然W200處理組與W100處理組無顯著差異(P>0.05)，但W200處理組二氧化碳排放率較小，較小的堆體產(chǎn)生較大的二氧化碳排放率，這可能是由于較小堆體氧氣供應(yīng)相對充足，堆體中有機碳降解得更加充分，從而導致其二氧化碳排放量的增加。

圖5 牛糞堆肥過程中甲烷的排放模式Fig.5 Emission pattern of CH4 during cattle manure composting

圖6 牛糞堆肥過程中二氧化碳的排放模式Fig.6 Emission pattern of CO2 during cattle manure composting

2.6 溫室效應(yīng)

根據(jù)CH4和N2O在100年尺度上的增溫潛勢分別為CO2的28和265倍[2]，據(jù)此可以得出每千克堆肥CH4和N2O排放量的CO2當量。此外，考慮到沉降的NH3-N會有1%轉(zhuǎn)化為N2O-N[35]，所以先將NH3-N轉(zhuǎn)化為N2O-N后再按式(2)進行計算，從而可以計算出每千克堆肥總的溫室氣體排放量。

ECO2eq=ECO2+28ECH4+

265(EN2O+0.01ENH3-N×44/28)

(2)

式中：ECO2eq為總溫室氣體排放量以(CO2計)，g/kg；ECO2為CO2累積排放量，g/kg；ECH4為CH4的累積排放量，g/kg；EN2O為N2O的累積排放量，g/kg；ENH3-N為NH3-N的累積排放量，g/kg。

3種不同堆體規(guī)模處理總溫室氣體排放量如表3所示。由表3可以看出，各處理單位質(zhì)量堆肥總溫室氣體排放量為241.20～257.36 g/kg，隨著堆體增大，單位質(zhì)量牛糞的溫室氣體排放量呈減少趨勢，其中二氧化碳占總溫室氣體排放量的41.62%～60.93%，氧化亞氮占總溫室氣體排放量的32.85%～48.48%，甲烷和氨氣占溫室氣體排放量的比例較小。

表3 不同堆肥處理總溫室氣體排放量的比較Table 3 Comparison of total greenhouse gas emissions under different composting treatments

3 結(jié) 論

通過35 d 不同規(guī)模的牛糞堆肥試驗，得出以下結(jié)論：

1)氨氣、甲烷和二氧化碳的排放主要集中在堆肥前期，而氧化亞氮的排放集中在堆肥中后期。

2)單位質(zhì)量堆肥的NH3-N、N2O-N和CH4-C排放量隨著堆體規(guī)模的增大而增大，而CO2-C排放量隨著堆體規(guī)模的增大而減小。

3)隨堆體規(guī)模增大，牛糞堆體堆肥過程中的總溫室氣體排放量呈降低趨勢，其中二氧化碳和氧化亞氮占總溫室氣體排放量的比例較大，甲烷和氨氣占總溫室氣體排放量的比例較小。

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