解 芳,劉進(jìn)榮,陳偉偉 (內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010051)

膜生物反應(yīng)器(MBR)是將高效膜分離技術(shù)與污水生物處理工藝相結(jié)合而成的一種新型高效的污水處理工藝,在一定程度上已得到應(yīng)用.MBR運(yùn)行過程中產(chǎn)生的膜污染問題一直是影響 MBR在污水處理中推廣應(yīng)用的主要障礙.通過流體不穩(wěn)定流動(dòng)來改善膜表面流體的流動(dòng)狀態(tài)是減輕膜污染的重要手段,其中湍流促進(jìn)器具有操作方便、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、強(qiáng)化效率高且易于工業(yè)化放大等優(yōu)點(diǎn)[1-4].Gupta等[5]和Ahmad等[6]發(fā)現(xiàn)螺旋折流板會(huì)增加流體速度和壁面剪應(yīng)力,減緩和抑制膜污染,從而增加膜通量.趙宗艾等[7]采用附加螺旋式、纏繞式、變截面式的湍流促進(jìn)器的管式陶瓷膜對(duì)酵母液進(jìn)行微濾,探索不穩(wěn)定流動(dòng)的影響規(guī)律,以便改善陶瓷膜的污染問題.實(shí)驗(yàn)研究表明,流體不穩(wěn)定流動(dòng)可促進(jìn)膜面與主流體的對(duì)流傳質(zhì),從而減少膜面的沉積污染.Xu等[8-9]最早提出附加圓柱式、螺旋式和纏繞式的湍流促進(jìn)器來改善陶瓷膜生物反應(yīng)器的膜通量,通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析得出,加入湍流促進(jìn)器的膜通量相對(duì)于不加湍流促進(jìn)器的膜通量從 70增加到175L/(h·m2),且出水質(zhì)量沒有下降.Krsti?等[10-11]對(duì)靜態(tài)湍流促進(jìn)器在脫酯牛奶的錯(cuò)流過濾中的應(yīng)用研究發(fā)現(xiàn),靜態(tài)混合器可引起徑向混合和二次流,除此之外,左右交替的螺旋結(jié)構(gòu)會(huì)產(chǎn)生渦流,增加膜表面的剪切速率,降低濃差極化和濾餅層厚度,減緩膜污染,提高膜通量.陳日志等[12]在考察了推進(jìn)式、螺旋式和圓柱式湍流促進(jìn)器的構(gòu)型、旋轉(zhuǎn)速度等因素對(duì)液固SMBR中膜過濾性能的影響,研究結(jié)果顯示,推進(jìn)式湍流促進(jìn)器強(qiáng)化效果最顯著,且膜通量隨著湍流促進(jìn)器旋轉(zhuǎn)速度的增加而增加.鎮(zhèn)祥華等[13-14]設(shè)計(jì)了圓柱式、變截面圓柱式、纏繞式和螺旋式的湍流促進(jìn)器,通過考察湍流促進(jìn)器的構(gòu)型、螺距等對(duì)膜通量及單位產(chǎn)水能耗的影響,來對(duì)比其對(duì)膜過濾性能的強(qiáng)化效果.Xie等[15]研究了附加平板式、板刺式、人字紋和波紋微通道湍流促進(jìn)器來改善浸沒式平板膜生物反應(yīng)器的流體動(dòng)力學(xué)性能,增加膜通量,減緩膜污染.

綜上所述,湍流促進(jìn)器結(jié)構(gòu)形式有很多類型,如螺旋折流板、螺旋式、纏繞式、變截面式、圓柱式、推進(jìn)式、靜態(tài)混合器和微通道湍流促進(jìn)器等,其對(duì)強(qiáng)化過濾過程有良好的促湍效果,可減輕濃差極化和膜污染.本文考慮到微通道的尺寸效應(yīng)致使流體的速度梯度、溫度梯度、濃度梯度等較常規(guī)尺度通道增大,梯度的增加導(dǎo)致動(dòng)量傳遞、傳熱、傳質(zhì)推動(dòng)力的增大,從而可強(qiáng)化流體的動(dòng)量傳遞、傳熱和傳質(zhì)過程,通過研究波紋微通道湍流促進(jìn)器強(qiáng)化浸沒式平板膜生物反應(yīng)器運(yùn)行 30d的膜污染阻力變化;使用SEM分析比較膜表面的形態(tài)變化,采用 FTIR、ICP和EDS表征膜表面污染物;根據(jù)膜污染阻力和膜表面污染物表征結(jié)果分析波紋微通道湍流促進(jìn)器減緩浸沒式平板膜生物反應(yīng)器的膜污染效果.

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)中所用的波紋微通道湍流促進(jìn)器結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示,其交叉放置于平板膜表面,長6mm、寬220mm、厚3mm,圖2為SFMBR-B的示意圖.為便于實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比并減少實(shí)驗(yàn)誤差及節(jié)省實(shí)驗(yàn)成本,采用并行的SFMBR實(shí)驗(yàn)裝置,如圖 2所示,主要包括一套進(jìn)水系統(tǒng)、兩套曝氣系統(tǒng)、兩套平板膜生物反應(yīng)器和兩套出水系統(tǒng).本實(shí)驗(yàn)所用的生物反應(yīng)器有效體積為 68L和SINAP-10型平板膜組件的有效過濾面積為0.5m2,膜材質(zhì)是聚偏氟乙烯(PVDF),膜孔徑為0.1μm,膜與膜之間的間距為 7mm.實(shí)驗(yàn)進(jìn)水水質(zhì)配水成份及含量如下表 1所示.實(shí)驗(yàn)過程采用間歇運(yùn)行方式,蠕動(dòng)泵的抽停時(shí)間比為 8min/2min.HRT為12h,SRT為30d.

圖1 波紋微通道湍流促進(jìn)器示意Fig.1 Schematic diagram of corrugated micro-channel turbulence promoter

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 膜污染阻力的分布 文獻(xiàn)[16-18]中得知,影響膜污染的阻力有膜固有阻力、吸附阻力、污染阻力.其中污染阻力又可分為可逆阻力(Rrf)和不可逆阻力.不可逆阻力主要包括膜孔堵塞阻力和凝膠濾餅層阻力.根據(jù)Darcy定律,膜污染阻力可由式(1)表示.

式中:R為膜阻力,m-1;ΔPT為跨膜壓差(TMP),kPa;μ為動(dòng)力黏度系數(shù),Pa·s;J 為膜通量,L/h·m2.膜的總阻力可進(jìn)行如下分解:式中:Rt為總阻力,m-1; Rm為新膜的固有阻力,m-1;Rp為膜孔堵塞阻力,m-1; Rc為凝膠濾餅層阻力,m-1; Ra為吸附阻力,m-1.

圖2 SFMBR實(shí)驗(yàn)裝置示意Fig.2 Schematic flow diagram of SFMBR

表1 實(shí)驗(yàn)進(jìn)水成份及含量Table 1 Components and quality of experiment influent(mg/L)

由新膜過濾自來水的J0和ΔPT,由Darcy方程可計(jì)算出新膜的固有阻力Rm;由運(yùn)行結(jié)束時(shí)系統(tǒng)的J1和ΔPT,由Darcy方程可計(jì)算出膜過濾總阻力 Rt;運(yùn)行結(jié)束后,將膜取出用于過濾自來水,測(cè)定J2和ΔPT,由Darcy方程計(jì)算出的阻力值R0,主要包括濾餅層阻力、膜孔堵塞阻力、吸附阻力和膜固有阻力;用海綿擦洗掉膜表面凝膠濾餅層,過濾自來水測(cè)定J3和ΔPT,由Darcy方程計(jì)算所阻力值R1,主要包括膜孔堵塞阻力、吸附阻力和膜固有阻力.基于上述分析可得:

1.2.2 膜表面污染物表征 SFMBR膜污染物按類型可分為微生物污染、有機(jī)物污染和無機(jī)物污染.膜過濾實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,取出平板膜,剪取一塊膜面利用掃描電鏡(SEM)分析膜表面形態(tài)的變化;利用傅里葉紅外光譜(FTIR)分析膜表面有機(jī)污染成分;電感耦合等離子光儀(ICP)和X射線能譜儀(EDS)分析膜表面無機(jī)污染物成分.

2 結(jié)果與討論

2.1 膜污染阻力的分析

圖3 30d 運(yùn)行過程中總阻力隨時(shí)間的變化Fig.3 Changes of total resistance with time in 30d

圖4 各阻力占總阻力的百分率Fig.4 Percentage of various resistance in process

SFMBR-A和SFMBR-B的運(yùn)行周期為30d,且為間歇運(yùn)行.在膜過濾過程中定時(shí)測(cè)定膜通量和跨膜壓差(TMP),從而準(zhǔn)確比較膜污染阻力的變化.從圖3可看出,SFMBR-A和SFMBR-B在運(yùn)行1～10d時(shí)總阻力值Rt的大小和變化趨勢(shì)基本一致.隨著運(yùn)行天數(shù)的增加,濾餅層厚度增加及膜孔被堵塞的數(shù)量也會(huì)增加,導(dǎo)致 Rrf、Rc和Rp+Ra增加.當(dāng)運(yùn)行到 24d時(shí),SFMBR-A的總阻力Rt急劇變化,而SFMBR-B的總阻力Rt隨著時(shí)間的增加,變化比較平緩[19].微通道湍流促進(jìn)器有效地降低了總阻力 Rt,降低率達(dá)到 68.01%,其中的 Rrf、Rc和 Rp+Ra分別降低了54.20%、87.98%和84.00%.在SFMBR中Rc對(duì)膜的透水率影響起決定作用,且是引起膜污染的主要原因.從數(shù)據(jù)分析可知附加微通道湍流促進(jìn)器可減少膜污染阻力,尤其是濾餅層阻力在總阻力的百分率明顯降低,如圖4所示.

2.2 膜表面形態(tài)分析

從圖5中污染膜表面的SEM圖像可以看出,厚且密實(shí)的濾餅層覆蓋在污染的膜表面.污泥顆粒、胞外聚合物和膠體物質(zhì)在膜表面沉積形成濾餅層[20],是膜污染阻力的重要來源.從圖中還可看出,附加微通道湍流促進(jìn)器膜表面的濾餅層厚度明顯低于無湍流促進(jìn)器膜表面的濾餅層厚度,從而降低濾餅層阻力,減緩膜污染.

圖5 污染膜表面的SEM圖像Fig.5 SEM result of the fouled membrane surface

顆粒大小與膜孔徑相當(dāng)?shù)哪遣糠治勰囝w粒和膠體物質(zhì)堵塞膜孔,降低膜的孔隙率,導(dǎo)致膜通量顯著衰減.從圖6可看出,SFMBR-A的顆粒大小在運(yùn)行30d后變化不大,基本在0.1μm左右,接近于所用平板膜的微孔尺寸,易造成膜孔堵塞.SFMBR-B的顆粒大小隨著運(yùn)行天數(shù)的增加而增加.由于粒徑大小與平板膜的微孔尺寸差異越來越大,從而可以減輕膜孔堵塞.這主要是由于微通道湍流促進(jìn)器的引入,在膜表面附近形成了旋渦,增加了湍流強(qiáng)度,提高了已沉積懸浮液顆粒的逆擴(kuò)散,促進(jìn)沉積在膜表面濾餅層的脫落,從而降低濾餅層的積累速度,改善膜通量且相應(yīng)地緩減膜污染;再者微通道湍流促進(jìn)器上的微通道會(huì)局部引起速度的變化,即當(dāng)主體流體進(jìn)入微通道時(shí),會(huì)造成速度增大,產(chǎn)生速度梯度,而速度梯度的存在會(huì)引起液體中粒子的相對(duì)運(yùn)動(dòng),造成粒子的相互碰撞,使得線性高分子化合物在微粒間“架橋”聯(lián)接而引起微粒同向絮凝,顆粒粒徑增大,產(chǎn)生推擠堆積,導(dǎo)致許多微粒無法進(jìn)入膜孔或卡在孔中,以便產(chǎn)生截留且不易造成膜孔堵塞[19,21-22].

圖6 濾餅層粒徑的分布Fig.6 Size distribution of filter cake layer

2.3 膜表面有機(jī)污染物的分析

從圖7中可見在3396.57cm-1處的吸收峰是由羥基 O—H 鍵的伸縮振動(dòng)峰引起的,2927.94cm-1處的尖峰為 C—H鍵的伸縮振動(dòng)吸收峰,1406.11cm-1處的吸收峰是—CH2的變形吸收峰,1039.63cm-1處的吸收峰是醇羥基的變角振動(dòng)吸收峰,1245.18cm-1處的吸收峰是C—O的伸縮吸收峰,即表示膜表面污染物有多糖類物質(zhì)和脂質(zhì).1537.27cm-1的吸收峰是N—H彎曲振動(dòng)峰和C—N伸縮振動(dòng)峰,1658.78cm-1處的吸收峰是酰胺基 C=O的伸縮振動(dòng)峰,即蛋白質(zhì)是膜表面污染物的組成之一[19,23].從圖8可知,由于膜材料為 PVDF,SFMBR-B的膜和新膜表面在1072.42cm-1峰處出現(xiàn)了C—F基團(tuán),而SFMBR-A的膜表面上沒有出現(xiàn)1072.42cm-1峰,則可能是膜表面完全被污染物覆蓋,使紅外光譜圖無法出現(xiàn)C—F基團(tuán)[19,24].

圖8 膜表面的紅外光譜Fig.8 FTIR spectra of the membrane surface

2.4 膜表面無機(jī)污染物的分析

借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)和X射線能譜儀(EDS)技術(shù)進(jìn)一步分析膜表面污染物成分,對(duì)運(yùn)行 30d后的浸沒式平板膜生物反應(yīng)器膜面上的濾餅層污染物樣品進(jìn)行無機(jī)污染物元素分析.

2.4.1 膜表面污染物無機(jī)無素含量的分析 稱取膜面污染物0.0784g溶于100mL的容量瓶中,ICP測(cè)試各元素的含量如表 2所示.從表中成分可看出元素鈣和硅在整個(gè)無機(jī)污染物中占有很大比例.對(duì)比SFMBR-A和SFMBR-B的數(shù)據(jù)得出附加微通道湍流促進(jìn)器可減少無機(jī)成分在膜表面的累積,特別是硅的比重明顯下降,從而降低濾餅層厚度,減輕膜污染.

表2 膜表面污染物成分的ICP分析結(jié)果Table 2 Components of membrane foulants measured by ICP system

2.4.2 膜表面污染物無機(jī)元素的分析 對(duì)于SFMBR-A和 SFMBR-B,圖 9的分析結(jié)果表明C、O、P、Cl、Ca、S、K、Fe、Al、Si、Na、Mg為膜污染的主要元素,并且C、O、P、Ca、S、Cl在膜表面污染物中所占比重較大.雖然 Mg、Al、Si、Fe、Na等元素的相對(duì)含量較小,但是這些元素對(duì)于膜污染物的形成有極重要的作用.膜表面污染物主要由微生物絮體、胞外聚合物、無機(jī)鹽沉淀等組成,因此,這些元素主要來自于污泥絮體、胞外聚合物和沉淀物[18].從C、O、S、P、Cl等元素的存在,可以推測(cè)出 Mg、Al、Si、Ca、Fe、Na等元素可能會(huì)以硫酸鹽、碳酸鹽、氯酸鹽、磷酸鹽、氫氧化物、氧化物的形式沉積到膜表面.污染物沉積到膜表面的實(shí)質(zhì)是溶解性無機(jī)鹽在濃差極化的情況下超過了溶解度極限后通過結(jié)晶作用在膜表面形成了鹽垢[16,18-19].

圖9 污染膜表面的EDSFig.9 EDS of the fouled membrane surface

通過比較分析SFMBR-A和SFMBR-B的污染膜表面的形態(tài)和污染成分,可得出附加微通道湍流促進(jìn)器后的 SFMBR,可有效降低膜面濾餅層的厚度,減輕濾餅層阻力和濃差極化現(xiàn)象,減緩膜污染.

2.5 波紋微通道湍流促進(jìn)器減緩膜污染的效果分析

對(duì)運(yùn)行期間的膜表面進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)膜表面污染層開始形成.附加微通道湍流促進(jìn)器浸沒式平板膜生物反應(yīng)器的污染層與傳統(tǒng)浸沒式平板膜生物反應(yīng)器相比更易去除.綜合上述膜污染阻力分布和膜表面污染物表征結(jié)果,從以下四個(gè)方面分析了微通道湍流促進(jìn)器減緩浸沒式平板膜生物反應(yīng)器的效果.

2.5.1 擾流作用強(qiáng)化機(jī)理 微通道湍流促進(jìn)器的存在,可以起到擾流的作用,增加膜表面的湍流強(qiáng)度,從而在膜表面進(jìn)一步產(chǎn)生剪應(yīng)力,這有助于加強(qiáng)處理液沖刷膜表面的作用,降低濾餅邊界層厚度,緩減濃差極化,抑制懸浮液顆粒在膜表面的沉積.

2.5.2 逆擴(kuò)散機(jī)理 微通道湍流促進(jìn)器的存在,促進(jìn)了膜表面附近含有可溶性溶質(zhì)的溶液向主體溶液的逆擴(kuò)散;還可在膜表面形成旋渦,湍流強(qiáng)度的增加有利于提高已沉積懸浮液顆粒的逆擴(kuò)散,促進(jìn)沉積在膜表面濾餅層的脫落,從而降低濾餅層的積累速度,改善膜通量且相應(yīng)地緩減膜污染.

2.5.3 絮凝機(jī)理 微通道湍流促進(jìn)器上的波紋突起導(dǎo)致產(chǎn)生小旋渦,當(dāng)顆粒尺寸接近于小旋渦的尺寸時(shí),由于不受壁面的限制,其運(yùn)動(dòng)可視為各向同性,導(dǎo)致顆粒與顆粒之間在運(yùn)動(dòng)過程中相互碰撞的機(jī)會(huì)增加[22].波紋微通道湍流促進(jìn)器表面有突起,呈凹凸相間的粗糙表面,微通道湍流促進(jìn)器很易吸附懸浮液中的顆粒,使得微通道內(nèi)的懸浮液顆粒濃度增加;粗糙表面較光滑表面粒子間的排斥力減少[25].微通道湍流促進(jìn)器上的微通道會(huì)局部引起速度的變化,即當(dāng)主體流體進(jìn)入微通道時(shí),會(huì)造成速度增大,產(chǎn)生速度梯度.粒子相互碰撞增加、濃度增加和速度梯度的存在會(huì)引起液體中粒子的相對(duì)運(yùn)動(dòng)[22].根據(jù) DLVO(Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek)理論[26-27],粒子之間總相互作用能曲線存在一墊壘,當(dāng)粒子動(dòng)能遠(yuǎn)超過布朗運(yùn)動(dòng)時(shí),粒子之間表現(xiàn)為強(qiáng)的吸引力致使粒子產(chǎn)生凝聚,顆粒粒徑增大,產(chǎn)生推擠堆積,導(dǎo)致許多微粒無法進(jìn)入膜孔或卡在孔中,產(chǎn)生截留且不易造成膜孔堵塞.

2.5.4 微孔強(qiáng)化過濾機(jī)理 微通道湍流促進(jìn)器上的微孔和微通道可以使懸浮液顆粒在膜表面沉積后,形成抗壓縮性更好和孔隙率更高的濾餅層,減少過濾阻力.

總之,附加微通道湍流促進(jìn)器的浸沒式平板膜生物反應(yīng)器可有效控制溶解性有機(jī)物和小顆粒物在膜表面的沉積,阻礙濾餅層的形成,從而減緩膜污染,提高膜通量.

3 結(jié)論

3.1 通過考察膜污染阻力分布得出,波紋微通道湍流促進(jìn)器有效地降低了總阻力 Rt,降低率達(dá)到 68.01%,其中的 Rrf、Rc和 Rp+Ra分別降低54.20%、87.98%和84.00%.

3.2 通過 SEM 分析了污染膜的膜表面形態(tài);FTIR分析表明膜表面有機(jī)污染物主要為糖類和蛋白質(zhì)類;ICP和EDS分析表明C、O、P、Ca、S、Cl是膜表面無機(jī)污染物中的主要元素.SEM、FTIR和EDS綜合分析顯示波紋微通道湍流促進(jìn)器的加入,可減輕濾餅層的厚度,減少了無機(jī)和有機(jī)污染物含量,降低膜污染.

3.3 綜合膜污染阻力分布和膜表面污染物表征結(jié)果從擾流作用強(qiáng)化機(jī)理、逆擴(kuò)散機(jī)理、絮凝機(jī)理和微孔強(qiáng)化過濾機(jī)理四個(gè)方面分析了波紋微通道湍流促進(jìn)器減緩SFMBR膜污染的效果.

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