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鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類肌肉中重金屬殘留特征

2018-06-25 07:54張小磊王晶晶趙永江河南省科學(xué)院地理研究所河南鄭州45005鄭州大學(xué)第一附屬醫(yī)院河南鄭州45005
中國環(huán)境科學(xué) 2018年6期
關(guān)鍵詞:金屬元素殘留量魚類

張小磊,王晶晶,趙永江,楊 柳 (.河南省科學(xué)院地理研究所,河南 鄭州 45005;.鄭州大學(xué)第一附屬醫(yī)院,河南 鄭州 45005)

重金屬是地球環(huán)境化學(xué)元素的重要組成部分,也是典型的累積性污染物[1],具有毒性強(qiáng)、持續(xù)久、易被生物富集等特征[2-4],并能通過食物鏈進(jìn)入人體[5-7],產(chǎn)生潛在的致癌、致畸、致突變風(fēng)險(xiǎn),威脅人類身體健康[8-9].因此,重金屬污染問題受到了人們的廣泛關(guān)注[10],已成為地理學(xué)、環(huán)境學(xué)和生態(tài)學(xué)的共同研究熱點(diǎn).尤其是近些年來,隨著經(jīng)濟(jì)的增長(zhǎng),礦山開采、金屬冶煉、農(nóng)藥使用等的強(qiáng)度也在不斷加大,水體等環(huán)境中的重金屬污染問題顯得更為突出,魚類的重金屬污染問題隨之引起了人們的注意[9-11].由于魚類是人體蛋白質(zhì)補(bǔ)充的重要來源[11-12],被視為人們?nèi)粘I钪凶顬槌R姷氖澄镏籟7],因此查明魚類中重金屬的殘留特征、辨識(shí)重金屬的來源和評(píng)估重金屬暴露帶來的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)具有重要的現(xiàn)實(shí)意義,這有助于解決魚類的重金屬污染問題和改善區(qū)域水環(huán)境狀況,也有助于科學(xué)評(píng)價(jià)魚類產(chǎn)品的質(zhì)量和指導(dǎo)漁業(yè)生產(chǎn).基于此,一些學(xué)者開展了不同水體中魚類重金屬殘留的相關(guān)研究.目前,已見報(bào)道的研究主要集中在長(zhǎng)江[13-17]、珠江[18-20]等流域以及東北等地區(qū)[5,7,12],這些研究獲取了一大批豐富而有價(jià)值的成果資料,同時(shí)也為其他地區(qū)開展后續(xù)研究提供了重要的方法借鑒和數(shù)據(jù)積累.

鄭州黃河南岸地區(qū)鄰近鄭州城區(qū),優(yōu)越的自然資源和便利的交通條件造就了該地區(qū)發(fā)達(dá)的水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)[21],也使該地區(qū)成為了鄭州市重要的水產(chǎn)品批發(fā)與銷售集散地.然而,現(xiàn)階段已有的研究成果表明,黃河及其沿岸地區(qū)水體[22]、沉積物[23-24]和土壤[25]中都已存在有不同程度的重金屬污染問題,這可能會(huì)對(duì)該地區(qū)內(nèi)魚類的重金屬殘留水平和食用安全造成影響,故亟需開展這方面的相關(guān)研究工作.但目前針對(duì)鄭州地區(qū)魚類重金屬殘留的研究還很薄弱,對(duì)重金屬來源的認(rèn)識(shí)也不清楚,更缺乏對(duì)該地區(qū)魚類重金屬殘留健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的系統(tǒng)研究.為此,本研究在充分調(diào)研的基礎(chǔ)上,選取鄭州黃河南岸的鞏義、滎陽、惠濟(jì)和中牟4個(gè)漁場(chǎng)中較為常見的鯽魚、鯉魚、草魚和鰱魚為研究對(duì)象,分析了魚類肌肉中重金屬的殘留水平及污染來源,并利用健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模式開展了重金屬殘留的食用安全健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,為了解鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中重金屬污染水平、開展環(huán)境及水產(chǎn)品重金屬污染防治提供科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

圖1 采樣位置分布示意Fig.1 Location of the sampling sites

表1 魚類樣品基礎(chǔ)參數(shù)信息Table 1 Characteristics of the sampled fish species

采樣區(qū)位于鄭州黃河南岸地區(qū),屬北溫帶大陸性季風(fēng)氣候.春季少雨,冷暖多變;夏季炎熱,降水集中;秋季涼爽,時(shí)間短促;冬季干冷,雨雪稀少.全年平均降雨量542.2mm,平均氣溫15.6℃.采樣點(diǎn)分布于鞏義、滎陽、惠濟(jì)和中牟的4處漁場(chǎng)內(nèi)(圖 1).這 4處漁場(chǎng)規(guī)模較大,魚類品種齊全,是鄭州市及其周邊地區(qū)重要的水產(chǎn)品養(yǎng)殖與銷售集散地,能夠較為全面反映鄭州黃河南岸的養(yǎng)殖魚類的質(zhì)量狀況.

分別于2016年10月和2017年4月對(duì)樣區(qū)漁場(chǎng)內(nèi)鯽魚、鯉魚、草魚和鰱魚4種常見經(jīng)濟(jì)魚類進(jìn)行采樣,共采集樣品133尾.樣品采集后迅速冷藏并帶回實(shí)驗(yàn)室,測(cè)定魚類體長(zhǎng)、體重等基礎(chǔ)參數(shù)(表1).解剖后取肌肉組織50~100g置于冰箱中冷凍保存(-20℃).所有采樣工具和保存容器事先均按要求清洗凈化.

1.2 樣品制備

測(cè)定前將樣品在室溫下解凍,除去魚肉中的魚刺,用去離子水沖洗兩遍后晾干,再用不銹鋼剪刀剪碎,放入組織破碎器中均漿,然后冷凍干燥并用研缽研磨成粉末.

準(zhǔn)確稱取0.5g樣品粉末于消解罐中,分別加入6.0mL HNO3和2.0mL H2O2,浸泡1h后,擰緊罐蓋,放入微波消解儀中進(jìn)行消解.待消解結(jié)束,冷卻后加入0.5mL HNO3轉(zhuǎn)移至50mL容量瓶中,用適量超純水洗滌消解罐內(nèi)壁多次,合并洗液后定容混勻待測(cè).實(shí)驗(yàn)中所用HNO3和H2O2均為優(yōu)級(jí)純.

1.3 樣品測(cè)定方法

實(shí)驗(yàn)采用電感耦合等離子體發(fā)射質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定樣品中 Pb、Cr、Cd、Cu、Zn的殘留量,采用液相色譜-原子熒光光譜法(LCAFS)測(cè)定樣品中Hg和As的殘留量.

測(cè)定時(shí)所有樣品進(jìn)行平行樣測(cè)定,以保證實(shí)驗(yàn)精度.利用加標(biāo)回收方法進(jìn)行質(zhì)量控制,7種重金屬加標(biāo)回收率范圍為90.6%~108.2%.

1.4 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

采用目標(biāo)危害系數(shù)(THQ)評(píng)估魚類體內(nèi)單一重金屬對(duì)人體健康產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)[26],計(jì)算方法如下:

式中:EF為暴露頻率,365d/a; ED為暴露時(shí)間,a; FIR為對(duì)魚肉的攝入率,g/(人·d),本研究基于鄭州市居民飲食狀況調(diào)查資料,成人(18~45歲,下同)按26g、兒童(7~12歲,下同)按15g計(jì)算;C為魚類中重金屬殘留量,mg/kg; RFD為參考計(jì)量,(mg/kg)/d,見表2;WAB為平均體重,kg,成人按60kg、兒童按28kg計(jì)算;TA為非致癌平均暴露時(shí)間,d.

該方法假定重金屬吸收劑量與攝入劑量相等,當(dāng)THQ大于1時(shí),說明暴露人群有明顯的健康風(fēng)險(xiǎn),且該值越大風(fēng)險(xiǎn)越大;反之則不存在明顯的健康風(fēng)險(xiǎn)[27].由于多種重金屬可以共同作用對(duì)人體健康產(chǎn)生危害,重金屬的復(fù)合目標(biāo)危害系數(shù)(TTHQ)等于各重金屬的THQ之和,即:

式中:THQi為i種重金屬的目標(biāo)危害系數(shù).

表2 魚類重金屬污染評(píng)價(jià)參考限量Table 2 Evaluation reference limits of heavy metals pollution in fish species

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用Excel2007和SPSS17.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)的處理與統(tǒng)計(jì)分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 魚類中重金屬殘留的統(tǒng)計(jì)分析

鄭州黃河南岸養(yǎng)殖水體魚類肌肉中重金屬殘留的統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果見表 3.由該表可知,所有樣品中Cr、Cu和Zn的檢出率均達(dá)到100%,其他4種重金屬的檢出率也都超過 60%.以《農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無公害水產(chǎn)品安全要求》(GB 18406.4-2001)[28]、《食品中鋅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(GB 13106-1991)[29]和《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)[30]中重金屬限量標(biāo)準(zhǔn)值為參考(表 2),本研究7種重金屬中僅有Pb、As和Cd存在超標(biāo)樣品,超標(biāo)率分別為 13.53%、12.78%和 4.51%.就同種重金屬來說,所有樣品中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和 As殘留量的范圍分別為 n.d.~1.183mg/kg、0.010~1.413mg/kg、n.d.~0.673mg/kg、0.025~6.264mg/kg、1.048~27.263mg/kg、n.d.~0.476mg/kg 和 n.d.~0.518mg/kg,可見重金屬元素在魚類樣品中的殘留水平波動(dòng)較為劇烈,數(shù)據(jù)差異較大(P<0.05).7種重金屬的變異系數(shù)介于0.13~0.37之間,以Cd最小,說明Cd在魚類樣品中的分布較均勻,離散程度較小; Pb、Cr、Cu、Zn和As的變異系數(shù)適中,屬于中等變異強(qiáng)度, Hg的變異系數(shù)最大,超過了 0.36,屬高度變異[31],說明Hg元素在樣品中的差異較大,分布很不均勻,可能受到重金屬外源性輸入的較大影響.就不同種重金屬來說, Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和 As殘留量平均值分別為 0.266、0.461、0.046、1.185、7.292、0.060和 0.074mg/kg,可以看出它們相差極為懸殊,從高到低依次表現(xiàn)為:Zn>Cu>Cr>Pb>As>Hg>Cd,其中 Zn 和 Cu 的平均殘留量要遠(yuǎn)高于其他5種重金屬,這可能是因?yàn)樽鳛樯匦璧奈⒘吭?Zn、Cu更容易被魚類吸收和累積,從而導(dǎo)致它們?cè)隰~體內(nèi)殘留量的增高.

表3 鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類肌肉中重金屬殘留量統(tǒng)計(jì)分析Table 3 Statistical analysis of residues of heavy metals in fish muscles

表4 相關(guān)研究的魚類肌肉中重金屬殘留量(mg/kg)Table 4 Heavy metal residues in fish muscles in related studies

表 4為不同區(qū)域內(nèi)魚類肌肉中重金屬殘留量的研究結(jié)果.對(duì)比表3和表4可知,鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As的平均殘留量總體來說與安徽蚌埠市的處于相近水平[32],除 Hg 外(北京市未檢測(cè)), Pb、Cr、Cd、Cu、Zn和 As的殘留水平均低于北京農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)的魚類[33].與此情況不同,本研究魚類中僅有 As和Zn的殘留水平略低于東北地區(qū),其他5種重金屬殘留水平均明顯偏高[12].與三峽庫區(qū)的魚類相比,本研究中大部分重金屬殘留水平亦是偏高[16],但與珠江三角洲河網(wǎng)區(qū)相比,情況較為復(fù)雜,表現(xiàn)為Cd和Hg的平均殘留水平偏高, Cr、Cu和As偏低,而Pb和Zn則處于相近水平[20].這些差異可能是由不同研究中魚類樣品的來源與數(shù)量、魚類自身的生物學(xué)特性、漁民的養(yǎng)殖習(xí)慣以及各研究區(qū)域獨(dú)特的經(jīng)濟(jì)社會(huì)和生態(tài)環(huán)境條件的差異而造成的.

2.2 不同魚類中重金屬的殘留水平

不同魚類中重金屬的殘留水平如表 5所示.可知,鯽魚和鰱魚中 7種重金屬平均殘留量從高到底依次是:Zn>Cu>Cr>Pb>As>Hg>Cd;鯉魚中是 :Zn>Cu>Cr>Pb>Hg>As>Cd;草 魚 中 則 是 :Zn>Cu>Cr>Pb>As>Cd>Hg.由此可見,4 種魚類中重金屬的殘留水平并不相同,具體表現(xiàn)為:對(duì)Pb、Cd、Cu、Zn而言,草魚中的殘留量最高,其次是鯽魚和鯉魚,鰱魚中最低;對(duì)Cr、Hg而言,鯽魚最高,鯉魚和草魚次之,鰱魚最低;對(duì)As而言,鯽魚最高,草魚和鯉魚次之,鰱魚最低.總體來看,7種重金屬元素在鯽魚和草魚體內(nèi)都具有較強(qiáng)的富集能力.

表5 不同魚類肌肉中重金屬殘留量(mg/kg)Table 5 Residues of heavy metals in different fish muscles

已有的研究表明[32,34],魚類生活習(xí)性和食性的不同是影響魚體內(nèi)重金屬殘留水平差異的關(guān)鍵因素.本研究中4種魚的生活習(xí)性各不相同:鯽魚棲息于底層水體,是以植物為主食的雜食性魚類;鯉魚也為底層魚類,葷素兼食;草魚喜居于水體的中下層和近岸多水草區(qū),屬草食性魚類;鰱魚常見于水體的中上層,是以浮游植物為主食的濾食性魚類.通常認(rèn)為由于重金屬元素在魚體內(nèi)富集而產(chǎn)生的生物放大作用或者由于水體底層“泥-水”微界面重金屬元素的釋放、遷移和轉(zhuǎn)化作用,從而導(dǎo)致不同魚類中重金屬殘留水平差異的規(guī)律表現(xiàn)為底層魚類高于中上層魚類、雜食性魚類高于草食性魚類[20,32,34].但在本研究中,此種規(guī)律并未得到完全體現(xiàn),并且就食性而言草食性的魚類中重金屬殘留水平非但不低,反而對(duì)大部分重金屬來說往往偏高.這與劉平等[33]對(duì)市場(chǎng)魚類的研究結(jié)論較為相似,而有別于謝文平等的研究結(jié)果[20,32],可能是由不同水體中魚類的主要食物來源不同導(dǎo)致的.因此,有必要開展魚類中重金屬殘留的來源分析研究.

2.3 魚類中重金屬殘留的來源分析

Pearson相關(guān)系數(shù)法可用于檢驗(yàn)成對(duì)數(shù)據(jù)之間的相似性和元素之間的來源差異,在重金屬元素?cái)?shù)據(jù)關(guān)系和行為分析方面得到廣泛應(yīng)用[35].其計(jì)算公式為[36]:

相關(guān)系數(shù)r的絕對(duì)值越大,相關(guān)性越強(qiáng);相關(guān)系數(shù)越接近于1或-1,相關(guān)度越強(qiáng),相關(guān)系數(shù)越接近于0,相關(guān)度越弱.

對(duì)鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中重金屬殘留的結(jié)果數(shù)據(jù)或?qū)?shù)轉(zhuǎn)換后數(shù)據(jù)(使其數(shù)據(jù)分布符合正態(tài))進(jìn)行Pearson相關(guān)分析,結(jié)果如表6所示.可以看到,各重金屬元素之間均呈顯著正相關(guān)關(guān)系(P<0.05).

一般來說,不同種重金屬元素在水或生物體內(nèi)具有不同的水解和沉淀-溶解平衡以及迥然相異的絡(luò)合過程,由此導(dǎo)致了不同重金屬之間行為的差異.本研究中7種重金屬殘留元素Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As之間卻有著某種較為相近的行為特征和變化趨勢(shì),它們的 Pearson相關(guān)系數(shù) r均介于 0.57~0.89之間(表 6),并且通過了0.05水平上的顯著性檢驗(yàn),說明這7種重金屬元素之間在一定程度上具有較強(qiáng)的線性關(guān)系,可能有著相似的輸入來源.在人工養(yǎng)殖條件下,池塘水體、底泥、飼料和藥物均能影響魚類體內(nèi)重金屬元素的積累,尤其是飼料和藥物的需求量大、使用強(qiáng)度高,在較短的養(yǎng)殖周期內(nèi),魚類大量攝入,引起重金屬元素的不斷累積,可能是導(dǎo)致魚類體內(nèi)重金屬元素殘留的重要人為源輸入,應(yīng)當(dāng)引起人們的足夠重視.

表6 不同魚類肌肉中重金屬殘留量的Pearson相關(guān)系數(shù)Table 6 Pearson correlation coefficients between different heavy metal residues in different fish muscles

表7 不同魚類中重金屬目標(biāo)危害系數(shù)Table 7 Target hazard quotients of heavy metals in different fish muscles

2.4 魚類重金屬殘留的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

圖2 不同魚類重金屬的TTHQFig.2 TTHQ of heavy metals in different fish muscles

依據(jù) 4種魚類中重金屬的平均殘留量與鄭州市居民日均魚類消耗量,采用目標(biāo)危害系數(shù)法分別對(duì)成人與兒童的目標(biāo)危害系數(shù)進(jìn)行了估算.結(jié)果顯示(表7),單一目標(biāo)危害系數(shù)THQ在鯉魚體內(nèi)的大小依次為:Hg>As>Cr>Pb>Cd>Cu>Zn,而在其他 3種魚體內(nèi) THQ的大小則表現(xiàn)為:As>Hg>Cr>Pb>Cd>Cu>Zn,且 在 所 有 魚 類 中THQ的值均遠(yuǎn)小于 1,表明食用鄭州黃河南岸魚類,單一重金屬殘留的暴露對(duì)當(dāng)?shù)厝巳旱慕】碉L(fēng)險(xiǎn)并不明顯.需要注意的是,盡管所有魚類中THQ兒童不存在明顯的健康風(fēng)險(xiǎn),但對(duì)7種重金屬元素而言,THQ兒童的值均大于THQ成人,說明兒童魚類單一重金屬膳食攝入將面臨較高的健康風(fēng)險(xiǎn),需要相關(guān)部門加以關(guān)注.

由圖2知,復(fù)合重金屬目標(biāo)危害系數(shù)TTHQ在 4種魚類中表現(xiàn)為:鯽魚>草魚>鯉魚>鰱魚.因此,食用鯽魚使得當(dāng)?shù)鼐用裰亟饘倮鄯e的健康風(fēng)險(xiǎn)可能性更高.但所有魚類TTHQ的值均明顯小于 1,可知日常食用沿黃地區(qū)養(yǎng)殖魚類仍具有較高的安全性.4種魚類中TTHQ在人類不同年齡段呈現(xiàn)出與THQ類似的變化趨勢(shì),即不同魚類體內(nèi)重金屬元素對(duì)兒童的TTHQ均高于成人.結(jié)合表7和圖2可知,不同重金屬的THQ之間各不相同,它們對(duì)TTHQ的貢獻(xiàn)率差異明顯,其中以As、Hg和 Cr的貢獻(xiàn)率最為突出,分別為 32.00%、26.23%和20.06%,說明在鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中As、Hg和Cr是主要風(fēng)險(xiǎn)元素.鑒于這3種元素的過量累積均能引起人體諸多器官的病變,甚至誘發(fā)癌癥[37],因此應(yīng)對(duì)鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中As、Hg和Cr污染開展更為深入的研究,并加強(qiáng)防控,以降低其健康風(fēng)險(xiǎn).

3 結(jié)論

3.1 鄭州黃河南岸養(yǎng)殖水體 4種魚類肌肉中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As殘留的檢出率均在60%以上,但僅有Pb、As和Cd 3種重金屬元素殘留超標(biāo),超標(biāo)率分別為13.53%、12.78%和4.51%.

3.2 7種重金屬元素的變異系數(shù)介于0.13~0.37之間,屬中等變異強(qiáng)度,其中以 Hg的變異強(qiáng)度最大.各重金屬元素的平均殘留水平差異明顯,從高到低依次表現(xiàn)為 Zn>Cu>Cr>Pb>As>Hg>Cd,但均未超過食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)(GB 2762-2017);不同養(yǎng)殖魚類的重金屬殘留水平也存在較大差異,總體來說鯽魚和草魚肌肉中重金屬元素的殘留要高于鯉魚和鰱魚.

3.3 Pearson相關(guān)分析表明,鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類 7種重金屬殘留具有相似的來源,并可能以人為源輸入為主,飼料和藥物的使用應(yīng)引起足夠的重視.

3.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估顯示,7種重金屬元素中,As、Hg和Cr是主要風(fēng)險(xiǎn)元素,并且兒童面臨的魚類重金屬膳食攝入健康風(fēng)險(xiǎn)要高于成人,但日常食用鄭州黃河南岸地區(qū)養(yǎng)殖魚類,重金屬對(duì)當(dāng)?shù)鼐用裨斐傻慕】碉L(fēng)險(xiǎn)并不明顯.

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