何 日，王明濤，金劍鋒，宗亞平

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外應力對AZ31鎂合金晶粒長大和織構(gòu)影響的相場模擬

何 日，王明濤，金劍鋒，宗亞平

(東北大學 材料科學與工程學院 材料各向異性與織構(gòu)教育部重點實驗室，沈陽 110004)

建立了一個模擬外應力作用下AZ31鎂合金在高溫退火過程中晶粒長大和織構(gòu)演化的三維相場模型。通過3個歐拉角構(gòu)成的歐拉空間表達晶體學取向，賦予有序化參數(shù)以晶體學取向的物理意義。由于鎂合金晶體結(jié)構(gòu)為密排六方結(jié)構(gòu)，不同晶體學方向存在彈性各向異性，根據(jù)每個取向晶粒的(0001)面相對于外應力方向的角度旋轉(zhuǎn)剛度矩陣，得到不同取向晶粒對應的剛度矩陣，從而計算出外應力對不同取向晶粒做的功。結(jié)果表明：將模擬結(jié)果與已有的實驗結(jié)果進行了對比分析，織構(gòu)模擬結(jié)果與實驗觀察到的織構(gòu)相一致；外應力的增加會使晶粒長大速率加快，當外應力大于600 MPa時，可能會導致晶粒的異常長大；此外，當壓應力大于400 MPa時，AZ31鎂合金中會產(chǎn)生á0001?晶向平行于外應力方向的基面織構(gòu)。

鎂合金；相場法；外應力；晶粒長大；織構(gòu)

鎂合金具有密度低，比強度高，阻尼減震性強等優(yōu)點，在3C數(shù)碼產(chǎn)品，汽車和航空工業(yè)具有潛在的應用前景。然而，由于鎂合金晶體結(jié)構(gòu)為密排六方結(jié)構(gòu)，在室溫變形時獨立的滑移系少[1?3]，因此鎂合金表現(xiàn)出較低的強度和較差的塑性，限制了其大規(guī)模應用。提升鎂合金力學性能的方法之一就是優(yōu)化其微觀組織結(jié)構(gòu)，比如控制晶粒尺寸，分布和織構(gòu)等等[4?6]。鎂合金在加工過程中極易產(chǎn)生強織構(gòu)[7?8]。例如，熱軋后的AZ31鎂合金板材會形成á0001?晶向垂直于軋制表面的基面織構(gòu)，并且隨著變形量的增加，基面織構(gòu)的強度不斷增加；而熱擠壓后的棒狀AZ31鎂合金會形成(0001)面平行于擠壓方向的纖維織構(gòu)。織構(gòu)的產(chǎn)生會導致材料力學性能的各向異性。室溫下，鎂合金單軸拉伸的力學各向異性主要取決于樣品相對于拉伸軸的取向，即大多數(shù)晶粒軸相對于拉伸軸的角度。研究顯示，對軋制所形成的基面織構(gòu)板材進行壓縮形變時，壓縮軸與晶粒取向的軸平行時的屈服強度最高，而垂直時屈服強度最低[9]。由此可以看出，預測熱變形過程中外應力對織構(gòu)演化影響的重要性。

利用相場法模擬材料在外應力場作用下組織演化已日漸成熟。比如，WEN等[10]將線彈性理論引入到相場模型中，研究了Ti-Al-Nb合金中不同外應變對于2到相相變過程中析出相形貌的影響。GUO等[11]用相場模型研究了疊加外應力對Ni4Ti3顆粒長大的影響。最近，相場法在預測材料織構(gòu)演化方面取得一定進展[12?14]，KIM等[12]建立了包含各向異性微彈性的相場法，研究了在柱狀晶結(jié)構(gòu)的薄膜材料中微彈性對于晶粒長大和織構(gòu)的影響。其模擬結(jié)果顯示，雙軸外應變會使銅柱狀多晶薄膜產(chǎn)生á100?//ND方向的纖維織構(gòu)。KAMACHALI等[13]通過計算不同取向晶粒在形變過程中產(chǎn)生不均勻的形變儲能，用相場法研究了形變鎂合金板材在等溫退火時，形變儲能對織構(gòu)形成的影響。BHATTACHARYYA等[15]發(fā)展了結(jié)合晶體學塑性的相場法，研究了在彈性各向異性的多晶材料中塑性應變對晶界遷移的影響。盧艷麗等[14]用相場法研究了多晶材料中第二相顆粒對織構(gòu)演化的影響，其模擬結(jié)果表明第二相顆粒的存在會使顆粒和基體之間產(chǎn)生彈性應變能，從而阻礙織構(gòu)的形成。以上有關織構(gòu)模擬的相場法模型中，采用各種不同方法表達晶粒的取向，但是均缺乏準確的物理含義。此外，目前普遍認為晶粒長大和織構(gòu)形成主要是由于不均勻的塑性變形產(chǎn)生不均勻的形變儲能造成的，所以關于彈性能對晶粒長大和織構(gòu)形成影響的相關研究還未見報道。在本課題組的前期工作中，通過引入晶界作用域的概念，建立了在真實時空中，AZ31鎂合金晶粒長大的相場模型[16?21]。

本文作者基于課題組前期工作，在系統(tǒng)總自由能中引入由外應力做功產(chǎn)生的彈性應變能項，同時，令每個有序化參數(shù)表達一個具體的晶粒取向，晶體學取向則通過三個歐拉角構(gòu)成的歐拉空間表示，從而建立了外應力場下晶粒長大的相場法模型，研究AZ31鎂合金在高溫形變時彈性應變能對晶粒長大及織構(gòu)形成的影響。本文作者以期從理論上解釋外應力對晶粒長大和織構(gòu)演化影響的機理，對于準確預測材料的晶粒尺寸與織構(gòu)的特性具有重要的參考價值。

1 相場模型建立

相場法是一種基于熱力學和動力學的模型。組織演變過程中任何瞬時微觀組織結(jié)構(gòu)都可以通過求解Ginzburg-Landau方程和Cahn-Hilliard擴散方程得到：

式中：為界面能動性系數(shù)；為擴散遷移率系數(shù)；為時間；為位置；η為有序化參數(shù)，在本模擬中代表晶粒的取向；(,)為成分場變量；為系統(tǒng)總自由能，系統(tǒng)總自由能可以用化學能ch和彈性能el的和表示：

其中，化學能ch在單相體系中的表達式為

式中：(,)為Al的成分；c為在特定溫度下自由能?成分曲線上最低點位置的成分含量；、1、2為與系統(tǒng)自由能有關的常數(shù)；1和2為系數(shù)；1為η與η間耦合項系數(shù)。

基于KHACHATURYAN提出的線彈性理論[22]，均質(zhì)各項異性系統(tǒng)的彈性能el可以用η(,)的函數(shù)表達：

表1 晶體坐標系中有序化參數(shù)與歐拉角所表達取向的對應關系

本工作研究了外應力對AZ31在高溫下緩慢變形時的影響。由于形變溫度足夠高，在形變過程中位錯通過攀移等方式泯滅，形變儲能快速釋放，故在本工作的模擬條件下，認為由外應力產(chǎn)生的形變儲能影響較小。通過引入晶界作用域的概念，結(jié)合成分自由能曲線和實驗數(shù)據(jù)，參考本課題組前期工作[17, 19, 21]，合理選取各個溫度下模型的參數(shù)，結(jié)果如表2所列。所有參數(shù)的選取，均基于以下的微觀特征條件：晶界能為0.55 J/m2, 晶界處的Al成分偏析量為1.033，晶界作用域?qū)挾葹?.172 μm。為了更接近鎂合金在高溫下晶粒長大時的真實情況，本模型中將所有的晶界均假定為隨機大角度晶界。

本模型選定2563個三維網(wǎng)格，單位網(wǎng)格尺寸為 0.297μm，時間步長為 0.2 s。為最大限度減少晶粒長大動力學的邊界效應，系統(tǒng)的邊界條件采用周期性邊界條件。本模擬中初始組織設定為給定的平均晶粒尺寸為11 μm的組織，晶粒取向為隨機分布。晶粒內(nèi)部的初始Al成分為0.03，其他位置的成分為0.031，以表示晶界處成分場的偏析。本模型用CHEN等[24]提出的半隱式傅里葉譜方法求解方程(1)和(2)。

2 結(jié)果與討論

外應力加載方向的不同，會影響單個晶粒形態(tài)的演變。但由于本模型的整個模擬系統(tǒng)由大量隨機取向的晶粒組成，外應力方向?qū)τ谶@種隨機取向晶粒的系統(tǒng)表現(xiàn)為各向同性。因此，本模擬中外應力的方向可以取任意方向，為了方便表達，將應力類型選定為平行于坐標系的軸方向的單軸壓應力。圖1所示為相場法模擬400 ℃退火時，具有相同初始組織的AZ31鎂合金，分別在無外應力和400 MPa外應力條件下，晶粒形態(tài)的演變過程。從圖1中可以看出，無外應力時，在晶粒長大過程中，晶粒為大小均勻的等軸晶，且始終保持相對比較細??；當加載單軸壓應力后，比較同一時刻下的組織，晶粒變得更為粗大，這表明外應力會使晶粒的長大速率增加。

為了定量地研究外應力對晶粒長大的影響，本工作通過統(tǒng)計模擬系統(tǒng)內(nèi)每個晶粒的體積，計算出平均晶粒尺寸，得到不同外應力值條件下的晶粒長大曲線，結(jié)果如圖2所示。從圖2中可以看出，隨著外應力增大，晶粒長大速率隨之增加。退火100 min時，無外應力時平均晶粒尺寸為26.5 μm，外應力為200 MPa時平均晶粒尺寸為32.2 μm，增加了21.5%。當外應力從200 MPa增加到400 MPa，平均晶粒尺寸增加10.8%。當外應力大于400 MPa之后，繼續(xù)增加外應力，其對晶粒長大的影響程度隨之變小。KIM等[12]在研究不同外應變對柱狀多晶銅晶粒長大影響的模擬研究中也得出相似結(jié)論：晶粒長大速率正比于外應變。

表2 不同溫度下模型的參數(shù)取值

圖1 在無外應力下和400 MPa外應力條件下AZ31鎂合金在400 ℃退火時晶粒長大過程組織圖

圖3所示為在不同外應力下，AZ31鎂合金晶粒在退火100 min時晶粒尺寸的分布圖。從圖3中可以看出，無外應力時，晶粒尺寸分布集中在尺寸為10~ 20 μm的區(qū)域，說明此時尺寸分布較為均勻；隨著外應力的增加，晶粒尺寸分布的峰向右移動并且逐漸消失。當外應力從0增加到200 MPa后，小尺寸晶粒(≤20 μm)數(shù)量急劇減少，大尺寸晶粒(≥50 μm)數(shù)量增加；然而隨著外應力繼續(xù)從600 MPa增加到1200 MPa，小尺寸晶粒數(shù)量幾乎不變而大尺寸晶粒數(shù)量增加。值得注意的是，當外應力大于600 MPa時，出現(xiàn)了少量超大尺寸的晶粒，這說明此時外應力可能會導致晶粒的異常長大。

圖2 不同外應力值作用下AZ31鎂合金在400℃退火時平均晶粒尺寸隨退火時間變化的模擬結(jié)果

圖3 不同外應力大小下AZ31鎂合金在退火100 min時的晶粒尺寸分布

式中：k為只與晶粒長大時間有關的常數(shù)。由于本模型為給定初始組織，模型參數(shù)中不涉及形核率，故認為不同外應力下再結(jié)晶形核率均為0.010/(μm2·min)。不同外應力下的G可以通過圖4中的模擬曲線得到。根據(jù)Johnson-Mehl動力學公式的描述，本模擬中任意時刻下的常數(shù)k可以通過圖4中無外應力時的晶粒長大曲線計算得到。由于模型假定不同外應力下形核率相同，而G隨著外應力的增大而增加，根據(jù)公式可知，晶粒尺寸隨外應力增加而越大。然而實驗數(shù)據(jù)呈現(xiàn)出相反的結(jié)論，即外應力越大晶粒尺寸越小。SAINTOYANT等[28]的研究指出，在鋯合金中，外應力會使再結(jié)晶形核率明顯加大，并且隨著應力的增加，再結(jié)晶之后的晶粒更加細小。因此，本工作中將 200 MPa和400 MPa下的形核率分別修訂為0.049和0.101/(μm2·min)，然后將修訂后的形核率代入Johnson-Mehl公式，重新計算外應力為200 MPa和400 MPa時的晶粒長大曲線，結(jié)果如圖4中曲線4和5所示。修訂后的模擬曲線與實驗數(shù)據(jù)符合得較好。由此可見，外應力不僅加快晶粒長大速率，同時可能還增加了再結(jié)晶過程中的形核率，而形核率增加可能對于晶粒尺寸的影響更為巨大。這也就解釋了為什么模擬結(jié)果顯示外應力會使晶粒尺寸增加而實驗數(shù)據(jù)卻呈現(xiàn)出相反的規(guī)律。

圖5 AZ31鎂合金模擬織構(gòu)的二維截面圖與實驗觀察到織構(gòu)圖的比較

圖6 AZ31鎂合金晶粒長大過程中織構(gòu)演化

3 結(jié)論

1) 建立了一個模擬外應力作用下AZ31鎂合金在高溫退火過程中晶粒長大和織構(gòu)演化的三維相場模型。模型定義不同取向晶粒所對應的剛度矩陣，計算出彈性應力對不同取向晶粒做的功。將模擬結(jié)果結(jié)合實驗結(jié)果進行了討論，模擬的織構(gòu)與實驗觀察結(jié)果吻合較好。

2) 模擬研究發(fā)現(xiàn)，外應力的增加會加速晶粒長大，當外應力大于600 MPa時，會發(fā)生晶粒的異常長大。

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Effect of applied stress on grain growth and texture in AZ31 magnesium alloy by phase-field simulation

HE Ri, WANG Ming-tao, JIN Jian-feng, ZONG Ya-ping

(Key Laboratory for Anisotropy and Texture of Materials, Ministry of Education, School of Materials and Engineering, Northeastern University, Shenyang 110089, China)

A 3D phase-field model was established to investigate the effect of applied stress on grain growth and texture evolution in AZ31 magnesium alloy at elevated temperatures. The order parameters were given a physical meaning of lattice orientation of grains represented by three angles in spatial coordinates. The stiffness tensor for different grains was suggested different because of elastic anisotropy of the magnesium lattice by transforming the standard stiffness tensor with different degrees of the (0001) plane angle with respect to the direction of applied stress so that different grains contributed different amounts of work under applied stress. The results reveal that the simulation results are explained using the limited existing experimental data, and the texture results are in good agreement with the experimental observation. The grain-growth rate increases with the applied stress, which may lead to abnormal grain growth when the stress is greater than 600 MPa. Moreover, the applied stress will also result in an intensive texture of theá0001?axis parallel to the direction of compressive stress when the applied stress is greater than 400 MPa.

magnesium alloy; phase-field simulation; applied stress; grain growth; texture

Project(2016YFB0701204) supported by the National Key Research Development Program of China; Projects(U1302272, 51571055) supported by the National Natural Science Foundation of China

2017-04-18;

2017-07-10

ZONG Ya-ping; Tel: +86-24-83681311; E-mail: ypzong@mail.neu.edu.cn

國家重點研發(fā)計劃資助項目(2016YFB0701204)；國家自然科學基金資助項目(U1302272，51571055)

2017-04-18；

2017-07-10

宗亞平，教授，博士；電話：024-83681311；E-mail: ypzong@mail.neu.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.06.01

1004-0609(2018)-06-1083-09

TG146.2

A

(編輯 何學鋒)