劉文僅 肖前華

(1.西南油氣田分公司重慶氣礦工藝研究所，重慶 401120；2.西南石油大學(xué)油氣藏地質(zhì)與開發(fā)國家重點實驗室，成都 610059；3.重慶科技學(xué)院石油與天然氣工程學(xué)院，重慶 401331)

現(xiàn)代油氣勘探正處于常規(guī)油氣向非常規(guī)油氣過渡的時期，而頁巖油是非常重要的一種非常規(guī)油氣資源[1-6]。隨著南方頁巖氣勘探開發(fā)取得重大突破，以渤海灣盆地為典型的半深湖—深湖相盆地也積極進行著另一新熱點頁巖油的勘探開發(fā)。業(yè)界對頁巖油的定義存在爭議和誤解[7]。鄒才能等人指出頁巖油是指儲存于富有機質(zhì)、納米級孔徑為主頁巖地層中的石油，是成熟有機質(zhì)頁巖石油的簡稱[8]。張金川等人指出頁巖油所賦存的主體介質(zhì)是曾經(jīng)有過生油歷史或現(xiàn)今仍處于生油狀態(tài)的泥頁巖地層，也包括泥頁巖地層中可能夾有的致密砂巖、碳酸鹽巖，甚至火山巖等薄層[9]。頁巖油存在廣義與狹義2種理解，廣義頁巖油包含了頁巖地層中其他巖類夾層中的油層，該觀點更為學(xué)者們認(rèn)同。本次采用頁巖油廣義定義。

大量發(fā)育的低孔、低滲頁巖微觀孔隙，使得頁巖也具有一定的儲集性[10-15]。對頁巖微觀儲集空間的研究，常規(guī)實驗手段存在局限性。1988年Krohn對樣品掃描電子顯微鏡(SEM)表面圖像的結(jié)構(gòu)特征進行統(tǒng)計測量，對微觀孔隙進行描述，獲得了孔隙體積分布[16]。2009年Loucks采用掃描電子顯微鏡對密西西比巴內(nèi)特硅質(zhì)泥巖進行研究，得到了納米級孔隙形態(tài)、大小及分布特征[17]。2013年王敏等人利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡對南襄盆地泌陽凹陷陸相頁巖微觀孔隙進行了定性研究[18]。2015年何偉等人選取頁巖進行了氬離子拋光—場發(fā)射掃描電子顯微鏡、N2吸/脫附實驗，得出了納米級孔隙的特征、孔徑分布及主控因素[19]。本次選取利頁1井沙河街組Es3x和Es4s頁巖油層段樣品，把掃描電鏡與N2吸/脫附實驗相結(jié)合，系統(tǒng)分析樣品的微觀儲集空間類型、孔隙結(jié)構(gòu)特征及主控因素，探討利頁1井 Es3x和Es4s層段的儲層特征，為該區(qū)域的勘探開發(fā)提供基礎(chǔ)資料。

1 材料與方法

1.1 材料

頁巖樣品采自渤海灣盆地東營凹陷取心井利頁1井沙河街組Es3x和Es4s層段，是東營凹陷的主力烴源巖層段。Es3x層段樣品深度為3 582～3 695 m，厚113 m；Es4s層段樣品深度為3 759～3 837 m，厚78 m。巖性為灰質(zhì)泥巖、泥質(zhì)灰?guī)r、泥巖、泥質(zhì)白云巖、白云質(zhì)泥巖等。其中，灰質(zhì)泥巖最發(fā)育，占總厚度的50.3%；泥質(zhì)灰?guī)r次之，占總厚度的35.1%；樣品孔隙度為7.5%～19.5%，水平滲透率為0.002 7×10-3～ 396×10-3μm2；有機碳含量(TOC)為1.2%～7.7%；脆性礦物含量高，占總礦物的50%以上；微裂縫普遍發(fā)育。

1.2 方法

實驗采用FEI Quanta 200F型場發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡，其放大倍數(shù)可達(dá)到20～25萬倍，最低可觀察到1.2 nm孔隙空間。采集的樣品掃描電鏡圖像放大倍數(shù)為10 000倍。為了避免單個視域的局限性，按順序連續(xù)采集16個視域，根據(jù)其形態(tài)進行拼接；然后在拼接圖下對樣品的微觀儲集空間進行觀察，對不同儲集空間類型分別著不同的顏色；再利用MIAS-2000彩色圖像分析系統(tǒng)計算總面孔率、各類型孔隙面孔率，同時對各類型的孔徑分布進行統(tǒng)計，對樣品微觀儲集空間進行定量分析(見圖1、圖2)。

圖1 場發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡拼接圖

低溫N2吸/脫附實驗儀器為Quadrasorb SI型全自動比表面積和孔徑分析儀，該儀器測量的孔徑范圍為0.35～400.00 nm。制樣時先將樣品粉碎到30～40目后，然后對樣品進行3 h的300 ℃高溫真空環(huán)境預(yù)處理。實驗時用純度大于99.999%的高純N2對樣品進行吸附，在-195.85 ℃溫度下測試，獲得N2吸/脫附等溫曲線。根據(jù)BET方程，在相對壓力為0.05～0.35下作BET曲線圖，通過計算獲得BET比表面積，再采用DFT法對N2吸/脫附等溫曲線進行計算以獲得孔徑分布。

圖2 孔隙圖層

2 數(shù)據(jù)分析與討論

2.1 孔隙類型

頁巖樣品儲集空間類型包括粒間孔、粒間微縫、溶蝕孔、晶間孔、晶內(nèi)孔。掃描電子顯微鏡定量分析測得樣品面孔率為6%～10%，粒間孔、粒間微縫和溶蝕孔為儲集空間主體，占總面孔率的90%以上(見表1)。

(1) 粒間孔。頁巖沉積初期，原始細(xì)粒沉積物發(fā)生靜電聚集形成 “絮凝體結(jié)構(gòu)”[20]。這種絮凝體結(jié)構(gòu)抗壓實能力強，能使原生孔隙較好地保存下來[21]。壓實過程中，黏土礦物發(fā)生脫水而使得大量的層間水析出，在“絮凝體”層間形成微孔隙。Es3x和Es4s層段粒間孔由沉積作用或后期成巖改造作用等因素共同控制。粒間孔主要發(fā)育在泥質(zhì)碎片間、泥質(zhì)碎片與硬性礦物間，孔徑大多分布于40～2 000 nm。泥質(zhì)碎片間孔隙呈扁平狀、扁豆?fàn)罨蛘叽闋睿噘|(zhì)碎片與硬性礦物間孔隙呈多角狀、不規(guī)則狀或者分散狀。粒間孔占總孔隙的20%～50%，相互連通性較好，是Es3x和Es4s頁巖層段中重要的孔隙類型。

(2) 粒間微縫。粒間微縫孔徑大多分布于20～3 000 nm，主要發(fā)育片理微縫和粒緣微縫，90%以上未被充填。泥質(zhì)碎片間形成片理微縫，泥質(zhì)碎片與方解石間形成粒緣微縫。片理微縫平行于泥質(zhì)碎片分布，縫面彎曲，呈長條狀，排列相對整齊。粒緣微縫繞過硬性礦物分布，形態(tài)多變，分布散亂。粒間微縫規(guī)模小，未貫穿樣品的觀察視域范圍。粒間微縫在Es3x和Es4s層段大量發(fā)育，占總孔隙的40%～60%，是Es3x和Es4s層段頁巖中發(fā)育最廣泛的孔隙類型(見圖3b、圖3c)。

表1 Es3x和Es4s層段儲層孔隙類型及分布特征

(3) 溶蝕孔。溶蝕孔主要是在生烴過程中產(chǎn)生的有機酸和CO2溶于水形成的碳酸溶解了不穩(wěn)定礦物形成的。溶蝕孔孔徑大多分布于30～4 000 nm，發(fā)育在泥質(zhì)碎片間和碳酸鹽礦物集中部分，呈橢圓狀、蜂巢狀或者零星狀。相對于粒間孔，溶蝕孔數(shù)量較少，孔隙較大。溶蝕孔占總孔隙的0.5%～10.0%，與附近孔隙連通性較好，對Es3x和Es4s層段的油氣賦存具有一定貢獻(xiàn)(圖3d)。

圖3 儲集空間孔隙類型

根據(jù)Brunauer分類[21]，等溫曲線屬于IV型曲線，在相對壓力大于0.4時，頁巖的N2吸/脫附等溫曲線不重合，出現(xiàn)了滯后環(huán)。這主要是受孔隙形態(tài)影響，吸附曲線在末端斜率較大，說明儲層樣品還有宏孔存在。根據(jù)遲滯環(huán)的分類，目標(biāo)儲層10個樣品等溫線可分為2類。

A類：吸/脫附曲線在高壓階段變化緩慢，氣體脫附量較少，當(dāng)壓力降至某一壓力點時，吸附量急劇減少，從而在曲線上形成明顯拐點。如圖4a中曲線拐點位于相對壓力約0.5處，該類曲線具有典型的H2型滯后回線特征，其對應(yīng)的孔隙形態(tài)為墨水瓶孔。圖5a中樣品孔徑分布頻率的峰值位于3 ～ 6 nm，表明在該類樣品中，介孔是其主要的儲集空間。進行分段統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，孔徑為2 ～10 nm的孔隙的孔隙體積所占比例最大，為80% ～ 87%(見圖6a)，孔徑大于20 nm的孔隙發(fā)育較差，孔隙百分?jǐn)?shù)較低。

B類：吸/脫附曲線存在明顯的滯后環(huán)，但相對于H2型滯后環(huán)，該類滯后環(huán)寬度(吸/脫附曲線高度差)變窄，且脫附曲線在 0.4～0.6出現(xiàn)明顯拐點，拐點吸附量占總吸附量的比例小于50%，拐點較平緩(見圖4b)，該類曲線具有H3滯后回線特征，孔隙形態(tài)以狹縫平板孔為主。樣品孔徑分布頻率的峰值在3～6 nm，孔徑分布范圍較寬，分段統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，孔徑介于2～10 nm的孔隙體積頻率低于A類樣品，僅為50% ～ 60%，但孔徑介于20 ～ 50 nm的孔隙發(fā)育情況明顯好于A類曲線的儲層，其孔隙體積頻率介于16% ～ 20%(見圖6b)，總孔容小于A類儲層的孔隙體積，即A類儲層的孔隙發(fā)育情況更好。

圖4 各井頁巖樣品N2吸/脫附曲線

圖5 各井頁巖樣品孔徑分布特征

圖6 各井不同孔徑的孔隙體積頻率分布圖

2.3 影響因素分析

頁巖孔隙分布特征的控制因素較復(fù)雜，掃描電子顯微鏡定量分析獲得的面孔率和N2吸/脫附實驗獲得的比表面能很好地反映頁巖儲集空間的微觀特征，綜合二者測試結(jié)果分析頁巖納米級孔隙的控制因素具有可行性。多數(shù)學(xué)者認(rèn)為TOC是納米孔隙主要的影響因素，利頁1井沙河街組樣品掃描電子顯微鏡下有機質(zhì)孔不發(fā)育，TOC對沙河街組頁巖納米孔隙影響微弱。分別對沙河街組頁巖樣品比表面、面孔率與深度的相關(guān)性進行分析，得出兩者與深度均具很好的正相關(guān)性(見圖7a、7b)。沙河街組頁巖泥質(zhì)碎片間納米級孔隙普遍發(fā)育，隨著深度增加，其對比表面和孔體積的貢獻(xiàn)增大。

壓實作用加強，3 000 m以上塑性較大的頁巖孔隙很難保存，但在沙河街組3 600 ～ 3 800 m是黏土礦物成巖演化的重要階段，在此期間蒙脫石全部轉(zhuǎn)化成伊利石，并產(chǎn)生了大量的SiO2，改變了巖石的力學(xué)性質(zhì)，增大了巖石膠結(jié)作用，因此使得粒間孔得以較好地保存(見圖7c、7d)。

蒙脫石伊利石化是從高膨脹型礦物蒙脫石轉(zhuǎn)變成低膨脹礦物伊利石轉(zhuǎn)化的過程，此過程造成礦物體積收縮，形成了一定的粒間孔。成巖演化過程中蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化所需的Al3+和K+來自于鉀長石，伊利石化可加速鉀長石溶解，因此對溶蝕孔的形成有利。以上是頁巖儲層不同類型孔隙分布特征的關(guān)鍵影響因素。

圖7 樣品比表面、面孔率、伊利石及石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)與深度的關(guān)系

3 結(jié) 語

(1) 以場發(fā)射掃描電子顯微鏡和低溫N2吸/脫附實驗技術(shù)為基礎(chǔ)，分析了利頁1井主力層段儲集空間的微觀特征。利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡從定性和定量角度研究了頁巖儲層孔隙類型，認(rèn)為了頁巖儲層孔隙類型主要有粒間孔、粒間微縫、溶蝕孔、晶間孔、晶內(nèi)孔。粒間孔隙較發(fā)育，占總孔隙的20%～50%；粒間微縫大量發(fā)育，占總孔隙的 40%～60%；溶蝕孔占總孔隙的0.5%～10.0%；晶間孔較少，對儲集油氣貢獻(xiàn)較小。

(2) 利頁1井主力層段樣品低溫N2吸/脫附曲線可分為兩大類，孔隙類型以墨水瓶孔和狹縫平板孔為主。墨水瓶孔孔徑主要介于2 ～ 10 nm，狹縫平板孔孔徑主要介于20 ～ 50 nm。

(3) 利用掃描電子顯微鏡獲得的面孔率特征與低溫N2吸附獲得的比表面具有較好的對應(yīng)關(guān)系。另外，儲層蒙脫石伊利石化是粒間孔和溶蝕孔大量發(fā)育的關(guān)鍵因素，也是造成儲層納米級儲集空間特征的內(nèi)在因素。