王 悅，楊金鳳，薛文濤，孫欽平，朱志平，田 壯，李新榮，鄒國元

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規(guī)模化籠養(yǎng)蛋雞舍冬季氨氣和顆粒物排放特征研究

王 悅1，楊金鳳1，薛文濤1，孫欽平1，朱志平2，田 壯1，李新榮1※，鄒國元1

（1. 北京市農(nóng)林科學(xué)院植物營養(yǎng)與資源研究所，北京 100097；2. 中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京 100081）

畜禽養(yǎng)殖的氨氣（NH3）和顆粒物（particulate matter,PM）排放已成為危害人畜健康，并可能造成環(huán)境風(fēng)險的重大問題。該文選擇北京郊區(qū)一典型規(guī)?；半u養(yǎng)殖舍，對典型冬季條件下蛋雞舍的NH3和PM排放進行了連續(xù)8 d的監(jiān)測；并根據(jù)二氧化碳平衡原理，對NH3及PM的排放通量進行了估算。研究結(jié)果表明，蛋雞舍出風(fēng)口處NH3平均質(zhì)量濃度為（4.58±3.29）mg/m3，每只雞NH3排放通量為（32.2±12.5）mg/d。蛋雞舍出風(fēng)口處PM2.5、PM10和總懸浮顆粒物（total suspended particulates, TSP）質(zhì)量濃度為（0.13±0.06）、（0.81±0.16）、（3.28±1.32）mg/m3，每只雞PM2.5、PM10和TSP排放通量分別為（0.7±0.4）、（6.3±1.4）、（27.6±12.5）mg/d。氨氣以及PM的排放均隨著舍內(nèi)1次/2 d的機械清糞頻率呈現(xiàn)2 d的周期變化趨勢。除清糞作業(yè)、雞群日間活動等影響外，舍內(nèi)PM2.5濃度一定程度上受舍外環(huán)境本底值影響。舍內(nèi)PM2.5與PM10的比例在10.4%～20.4%之間。舍內(nèi)PM2.5顆粒上所含的K+、Mg2+含量均顯著高于舍外環(huán)境本底PM2.5(<0.05)。同時舍內(nèi)及舍外PM2.5顆粒上解析出來的陽離子所帶的電荷量均高于陰離子。研究結(jié)果可為畜禽養(yǎng)殖NH3和PM排放清單的編制提供基礎(chǔ)參數(shù)；同時對畜禽舍PM的組分研究，可為后續(xù)開展二次無機氣溶膠形成機理以及顆粒物源解析的研究提供支撐。

氨氣；顆粒物；監(jiān)測；蛋雞舍；排放濃度；排放通量；水溶性離子

0 引 言

氨氣（NH3）和顆粒物（particulate matter, PM）的排放是畜禽養(yǎng)殖中面臨的重要問題。農(nóng)業(yè)氨氣占全球氨氣排放的60%以上，其中畜牧業(yè)氨氣排放占全球氨氣排放的39%[1-2]。氨的大量排放不僅對畜禽生產(chǎn)造成不利影響，同時NH3向環(huán)境的大量排放會造成水體富營養(yǎng)化污染，生態(tài)系統(tǒng)的酸化[3]，同時NH3排放還與全球氣候變暖和霧霾形成相聯(lián)系，因而畜禽養(yǎng)殖的NH3排放已成為全球關(guān)注的熱點問題。在各種畜禽中，家禽養(yǎng)殖具有最大的氨氣排放潛力，禽舍氨氣排放是牛舍、豬舍的2～6倍[4]。同時禽舍通常具有極大的粉塵濃度，將對人畜呼吸道健康等造成重要影響。研究表明，各種畜禽舍PM排放特性具有很大的差異。當前研究人員分別從豬舍、雞舍、牛舍PM的物理形態(tài)、化學(xué)元素的組成、粒徑分布（particle size distribution，PSD）、PM質(zhì)量濃度，密度等角度對各類型畜禽舍PM的基礎(chǔ)特性進行了研究[5-8]，但是當前大部分的研究主要關(guān)注的是畜禽舍內(nèi)總懸浮顆粒物（total suspended particulates, TSP）和PM10的排放特性，而作為影響人畜健康以及環(huán)境質(zhì)量的重要指標PM2.5，近年來關(guān)于其在畜禽舍中排放的研究才剛剛興起[9-10]。當前，國內(nèi)僅對豬舍PM2.5排放有少量文獻報道[11-12]，缺乏對禽舍PM2.5排放的研究。因而，急需以禽舍為研究對象，探索其PM2.5排放特性。

目前，對于畜禽舍PM排放特性的研究主要集中在對畜禽舍內(nèi)PM排放濃度的監(jiān)測和評價上[6,13-15]；然而若要明確畜禽舍PM排放對于環(huán)境的影響及貢獻，畜禽舍PM排放通量的核算以及后續(xù)畜禽養(yǎng)殖業(yè)PM排放清單的編制工作至關(guān)重要。而當前由于畜禽舍通風(fēng)量監(jiān)測設(shè)備或核算方法的限制或不足，導(dǎo)致國內(nèi)PM排放通量的數(shù)據(jù)非常有限，大部分研究均為對PM排放濃度的監(jiān)測；近兩年僅在西歐和北美開始有關(guān)于畜禽舍PM排放通量的相關(guān)研究工作[16-18]。對于美國高床養(yǎng)殖系統(tǒng)以及清糞帶系統(tǒng)蛋雞舍，每只雞的TSP排放通量分別為146和168 mg/d，每只雞PM10排放通量分別為32.5和20 mg/d[19]；而國內(nèi)本地化的研究數(shù)據(jù)則幾乎沒有，亟待開展相關(guān)研究工作。

畜禽舍除排放一次顆粒物之外，畜禽養(yǎng)殖排放的NH3還通過與大氣中的酸性氣體反應(yīng)生成二次無機氣溶膠粒子（secondary inorganic aerosols (SIA): SO42-、NO3-、NH4+）的方式影響大氣環(huán)境[20]。Martin等[21]研究得到在豬場下風(fēng)向處的PM10中，SO42-、NO3-、NH4+都增加。同時，對顆粒物離子、金屬元素等組分進行解析，也是進行顆粒物源解析的重要基礎(chǔ)[5]。但是當前國內(nèi)有關(guān)畜禽舍顆粒物源解析及二次無機氣溶膠形成機制的研究幾乎沒有。

對于PM排放特性的研究雖然早已開始，但是隨著近20 a來畜禽養(yǎng)殖規(guī)?；⒓s化的發(fā)展、養(yǎng)殖方式的不斷改變，真正能代表當前不同動物系統(tǒng)以及典型養(yǎng)殖方式下的PM排放數(shù)據(jù)幾乎不存在[6]。各個國家之間，禽舍不同的管理參數(shù)，包括通風(fēng)、飼料種類/成分、墊料材料、糞便管理系統(tǒng)的差異，都會造成PM排放特性的差異[22]。當前有關(guān)禽舍PM排放的研究主要集中在北美，Lin等[23]對高床養(yǎng)殖下蛋雞舍的TSP、PM10和PM2.5做了系統(tǒng)的研究；但是對于廣泛使用的清糞帶系統(tǒng)的蛋雞舍，只有關(guān)于PM2.5和PM10的研究，并沒有關(guān)于TSP的研 究[17,24]。Ni 等[24]研究得到美國某蛋雞舍清糞帶系統(tǒng)每 4d運行1次，每只雞PM10排放通量為12.4～25.2 mg/d； Morgan等[17]研究得到加拿大某蛋雞舍清糞帶每周運行2次，PM10排放通量為4.0～5.0 mg/d。由此可知，即使清糞頻率接近，不同地區(qū)養(yǎng)殖舍間PM排放仍可能存在很大的差異。因而不同地區(qū)養(yǎng)殖環(huán)境的極大差異可能造成數(shù)據(jù)利用的局限性，而國內(nèi)幾乎沒有關(guān)于大型籠養(yǎng)蛋雞舍PM排放的系統(tǒng)研究，迫切需要開展本土化的研究以獲得具有代表性的排放特性參數(shù)。綜上所述，本文擬選擇北京地區(qū)某規(guī)?；半u養(yǎng)殖舍，對蛋雞舍的NH3、CO2、TSP、PM10、PM2.5排放進行現(xiàn)場測試和分析；為改善雞舍空氣質(zhì)量環(huán)境，以及后續(xù)畜禽養(yǎng)殖NH3和PM排放清單的編制提供一定的理論支持。

1 材料與方法

1.1 蛋雞飼養(yǎng)與設(shè)備

在北京周邊選擇某規(guī)?；半u舍，每棟雞舍長115 m，寬 14 m，高 7.5 m；雞舍分為上下2層樓，每層樓內(nèi)采用4層5列全自動設(shè)備全封閉式飼養(yǎng)。飼養(yǎng)蛋雞為海蘭褐，飼養(yǎng)密度為每層籠14～20只/m2，設(shè)計單棟飼養(yǎng)量為104 400只。蛋雞實行分層抱籠式行車機械喂料，每天喂料6次；飲水采用乳頭自動飲水系統(tǒng)。雞舍采用清糞帶自動清糞，每2 d清糞1次，清出的雞糞直接通過地下的傳送帶通道送到沼氣發(fā)酵站進行處理。每次清糞帶工作時間為40 min，在清糞之后要對蛋雞舍進行打掃、消毒等工作，因而每次清糞時間約為2 h。

雞舍采用負壓縱向通風(fēng)，通風(fēng)系統(tǒng)由36臺直徑為137.5 cm的風(fēng)機組成，按照4 × 9整齊排列構(gòu)成通風(fēng)口墻面，雞舍的上下2層樓各對應(yīng)18臺風(fēng)機。電機的額定功率為1.1 kW，單臺風(fēng)機標定風(fēng)量為43 070 m3/h。進氣系 統(tǒng)由28個屋頂風(fēng)帽(0.5 m × 0.5 m)和100個側(cè)墻通風(fēng)口(0.5 m × 0.305 m) 組成。舍內(nèi)安裝有4塊濕簾，尺寸為 13.5 m × 2.7 m，其中2塊布置于縱向通風(fēng)的進氣口上，另外2塊分別布置于側(cè)墻橫向通風(fēng)口位置，距離進氣口15～20 m處。雞舍內(nèi)溫度常年控制在24～28 ℃，通過調(diào)節(jié)通風(fēng)系統(tǒng)通風(fēng)量和保溫板來調(diào)節(jié)舍內(nèi)溫濕環(huán)境；雞舍采用人工補光，采用9 W燈泡自動光照，共有燈泡444 盞，每日04:00～20:00光照16 h。

1.2 蛋雞舍溫濕度和氣體濃度的測定

在蛋雞養(yǎng)殖舍下層的東西南北4個方向以及舍內(nèi)中間點位置（圖1）懸掛HOBO溫濕度計(U23-001型，美國Onset Hobo公司)測定舍內(nèi)的溫度和空氣相對濕度。其中H1和H3分別位于北邊和南邊靠墻的第1列籠架，距離進氣口55 m；H2、H4和H5位于第3列籠架，分別距進氣口10、100和55 m；懸掛高度選擇在第3層雞籠的高度（1.5 m），且懸掛于雞籠外側(cè)。

圖1 雞舍監(jiān)測和采樣點位置分布示意圖 Fig.1 Schematic of measurements and sampling locations in layer house

在冬季采樣期間，由于戶外溫度較低，雞舍上下2層樓均分別有1臺風(fēng)機保持常開的狀態(tài)以保持通風(fēng)換氣；若溫度升高，則會啟動其他1～2臺風(fēng)機進行調(diào)節(jié)。由于雞舍是縱向通風(fēng)，在蛋雞舍內(nèi)始終保持常開的出氣口負壓風(fēng)機前1.5 m處設(shè)置出氣口溫濕度采樣點（H6），H6同時作為出氣口氣體濃度采樣點，采樣點正對風(fēng)機的中心位置，高度為0.68 m。這一位置的選擇可以采集到具有代表性的出氣口污染物濃度，同時避免對出氣口氣流大的擾動[25]。舍外設(shè)一個溫濕度采樣點H7，H7處于進氣口方向舍外1 m處，高度為0.68 m； H7同時作為進氣口氣體濃度采樣點，進氣口位置所測得的氣體濃度即為環(huán)境本底濃度。

在出氣口H6處和進氣口H7處分別采用1臺在線環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測系統(tǒng)（GMS100，泰華恒越公司）監(jiān)測氣體濃度，監(jiān)測參數(shù)為氨氣（監(jiān)測范圍0～100×10-6，檢測限為0.1×10-6），二氧化碳（監(jiān)測范圍0～5 000×10-6，檢測限為1×10-6）。

1.3 蛋雞舍PM濃度的測定

在出氣口H6處和進氣口H7處分別采用3臺智能中流量TSP采樣器（2050型，嶗應(yīng)公司）連續(xù)采樣，對出氣口和進氣口處的PM2.5、PM10和TSP同時進行監(jiān)測。舍內(nèi)TSP、PM10和PM2.5在監(jiān)測時，每日早上08:00手動換膜1次，下午17:00手動換膜1次，依據(jù)2次采樣獲得的氣流量核算日均顆粒物濃度。舍外空氣本底值由于PM含量較低，每日采樣1次，均設(shè)置為下午17:00進行換膜。

1.4 蛋雞舍氣體排放及顆粒物排放通量的確定

結(jié)合雞舍通風(fēng)量VR，以及雞舍內(nèi)外的NH3和PM質(zhì)量濃度，計算蛋雞舍的NH3、PM2.5、PM10和TSP排放通量。

式中ER為每只雞的氣體或者顆粒物排放通量，mg/h或mg/d；VR為單棟雞舍的通風(fēng)量，m3/h 或m3/d；為舍內(nèi)雞的數(shù)量，只；exh、amb為雞舍出氣口和進氣口的氣體或者顆粒物質(zhì)量濃度，mg/m3。

為核算雞舍的排放通量，需要核算出雞舍通風(fēng)量VR。采用CO2平衡法對VR進行計算，其基本計算公式見式 (2)。

在本研究中，蛋雞的THP采用CIGR的公式來核算[29]，見式（4）。

當舍內(nèi)環(huán)境溫度不為20 ℃時，環(huán)境溫度對蛋雞總熱THP產(chǎn)生的影響根據(jù)式（5）進行調(diào)整。

1.5 雞舍糞便樣品取樣及分析

整個測試周期內(nèi)每天對糞便進行采樣，分析糞便樣品的pH值、總固體（total solid, TS）、揮發(fā)性固體（volatile solid, VS）、有機碳（organic cabon, OC）、總氮（total nitrogen, TN）、銨氮（ammonical nitrogen, NH4+-N）、全磷（total phosphorus, P2O5），以及糞便中的水溶性離子，包括硝酸根離子（nitrate ion, NO3-）、氯離子（chloride ion, CL-）、硫酸根離子（sulfate ion, SO42-）。

采樣完成后立即測試雞糞的pH值(PB-10，德國Sartorius公司)；TS、VS采用稱質(zhì)量法測試，儀器為烘箱（DN610，日本YAMATO公司），馬弗爐（中國沈陽節(jié)能電爐廠），電子天平（BSA124S，德國Sartorius公司）。將糞便樣品充分溶解后，采用分光光度法測試TAN，測試儀器為COD消解儀（DRB200，美國HACH公司）和紫外可見分光光度計（DR5000，美國HACH公司）。根據(jù)行業(yè)標準[30]，測試雞糞的TN、P2O5和有機質(zhì)。雞糞經(jīng)過硫酸-過氧化氫消解后，采用定氮蒸餾裝置測試TN，用分光光度法定量磷；有機質(zhì)含量采用重鉻酸鉀氧化后進行滴定，有機質(zhì)含量除以1.724即為OC含量[30]。取雞糞樣品按固液比1∶10（質(zhì)量濃度）用去離子水在150 r/min 下振蕩浸提30 min，經(jīng)過0.45m濾膜過濾后，取濾液采用離子色譜（ICS-1100，美國Dionex公司）測試雞糞中的NO3-、CL-、SO42-含量。

對于PM2.5顆粒上所含的離子，根據(jù)國家環(huán)境保護標準HJ799-2016[31]和HJ800-2016[32]，采樣膜經(jīng)過去離子水超聲萃取后，水樣經(jīng)過0.45m濾膜過濾，然后采用離子色譜測試NO3-、CL-、SO42-含量；采用流動注射分析儀（AutoAnalyzer 3，德國BRAN+LUEBBE公司）分析NH4+-N；采用電感耦合等離子體質(zhì)譜ICP（715-ES，美國Varian公司）分析K+、Na+、Ca2+、Mg2+含量。

2 結(jié)果與分析

2.1 蛋雞的生長性能及糞便特性

本研究期間雞糞TS、VS、TN、NH4+-N、P2O5、OC等含量如表1所示。對于雞糞所含的陰離子進行分析，NO3-含量未檢出，但是可以檢測出一定的Cl-和SO42-。Roumeliotis等[33]研究中發(fā)現(xiàn)蛋雞糞便中Cl-質(zhì)量濃度為5.40 mg/g (濕基)，略高于本研究中蛋雞糞便中Cl-質(zhì)量濃度。

表1 雞糞特征參數(shù)

2.2 蛋雞舍的溫濕度狀況

監(jiān)測期在冬季，舍外日均溫為（-1.9±3.5）℃，最高最低溫分別為8.4和-11.7 ℃，日均濕度為48.5%± 9.6%，最高最低濕度分別為91.8% 和21.9%。舍內(nèi)通過溫濕度調(diào)控系統(tǒng)保持較為恒定的溫濕度，日均溫度為（26.2±1.8）℃，日均濕度為48.7%±4.5%。

2.3 蛋雞舍NH3排放濃度和排放通量

在冬季8 d的監(jiān)測周期內(nèi)，蛋雞舍內(nèi)出風(fēng)口處NH3質(zhì)量濃度在0～13.2 mg/m3之間，平均濃度為（4.58±3.29） mg/m3；舍內(nèi)NH3濃度隨著1次/2 d的清糞頻率呈現(xiàn)2 d的周期變化趨勢（圖2）。在2016年11月23 日～30日8 d的監(jiān)測期內(nèi)，24日、26日、28日、30日是清糞日?？梢钥吹皆谇寮S日接近中午清糞完成后，舍內(nèi)NH3排放濃度明顯降低；之后隨著雞糞在舍內(nèi)的積累，舍內(nèi)NH3濃度逐漸升高；且由于夜間一般通風(fēng)量低，因而一般舍內(nèi)NH3濃度將在清糞完成后第2 d的凌晨達到最大，最有可能對雞群健康造成影響。

相較NH3而言，CO2排放濃度呈現(xiàn)與NH3一致的上升下降變化趨勢，但是變化幅度相較NH3較低。CO2質(zhì)量濃度為6 322～12 919 mg/m3，平均濃度為（9 271±1 214）mg/m3，主要是雞的呼吸始終能產(chǎn)生CO2；而NH3排放主要來自舍內(nèi)雞糞，雞糞清除與否，以及環(huán)境的變化都會對NH3排放造成影響。在8 d的監(jiān)測期內(nèi)，由于舍內(nèi)溫度整體呈現(xiàn)小幅上升趨勢，H1～H5平均溫度從11月23日的（25.0±0.8）℃ 上升到11月30日的（27.0±0.5）℃；溫度升高導(dǎo)致蛋雞總產(chǎn)熱THP降低，在一定程度上導(dǎo)致雞舍內(nèi)CO2濃度整體呈現(xiàn)降低的趨勢。

注：黑色箭頭代表進行機械清糞

Fig 2 NH3and CO2concentration in air outlet of layer house

通過二氧化碳平衡法，核算得到整個監(jiān)測周期內(nèi)蛋雞舍的NH3排放通量（圖3）。可以看到整個冬季監(jiān)測期內(nèi)，每只雞的NH3排放通量在17.2～54.5 mg/d之間，平均排放通量為（32.2±12.5）mg/d；且氣體排放同樣呈現(xiàn)2 d的周期變化，清糞當日NH3排放通量最大（圖3）。核算到1棟10萬只存欄的規(guī)模蛋雞舍，每年排放NH3達到（1 175.3±456.3）kg。

圖3 每只雞NH3排放通量

相較其他人的研究結(jié)果[17,23,34-35]，本研究中核算得到的每只雞的NH3排放通量相對處于較低的水平（17.2～54.5 mg/d30～1 030 mg/d）。造成排放量差異的首要原因是舍內(nèi)糞便管理方式的差異。高床飼養(yǎng)系統(tǒng)的蛋雞舍每只雞的NH3排放通量為950～1 030 mg/d[23,34-35]，遠高于本研究中清糞帶管理方式下的NH3排放量，以及其他研究中采用清糞帶管理方式下的NH3排放量（30～90 mg/d）[17]。Mendes等[36]認為由于雞糞中的大量有機氮在貯存過程中緩慢分解形成NH3排放，蛋雞舍內(nèi)NH3排放速率隨著糞便堆積的時間指數(shù)增加。采用高床飼養(yǎng)的蛋雞舍，雞糞可能在雞舍內(nèi)存儲半年到一年才被處理出舍外，因而高床系統(tǒng)舍內(nèi)一般NH3濃度相對較高。相比高床飼養(yǎng)，清糞帶系統(tǒng)由于可以較高頻率地將雞糞送出舍外（如每天1次），可以使雞舍內(nèi)保持較好的環(huán)境，舍內(nèi)NH3質(zhì)量濃度一般在0.2～14 mg/m3之間[17,37-38]，明顯低于高床系統(tǒng)的NH3濃度（2.3～46.3 mg/m3）[33-35]。Shepherd等[38]在研究中比較了雞舍內(nèi)不同的清糞頻率對舍內(nèi)NH3排放的影響，清糞頻率越高，舍內(nèi)NH3排放越低。在本研究中，雞舍采用清糞帶2 d清糞1次，較高的清糞頻率可能是造成較低NH3排放的主要原因。

2.4 蛋雞舍顆粒物排放濃度和排放通量

在連續(xù)8 d的監(jiān)測期內(nèi)，對蛋雞舍內(nèi)出氣口位置H6處的PM2.5、PM10和TSP的質(zhì)量濃度監(jiān)測結(jié)果如圖4所示。PM2.5排放濃度在0.07～0.22 mg/m3之間，PM10排放濃度在0.63～1.07 mg/m3之間，TSP 排放濃度在1.9～ 5.3 mg/m3之間。出氣口處PM2.5、PM10和TSP平均質(zhì)量濃度為（0.13±0.06）、（0.81±0.16）、（3.28±1.32） mg/m3。對比相關(guān)研究中舍內(nèi)顆粒物排放的結(jié)果，本研究的結(jié)果高于Morgan等[17]對籠養(yǎng)蛋雞舍冬季PM2.5、PM10的監(jiān)測結(jié)果（表2）；但是明顯低于何玉書等[13]對平養(yǎng)蛋雞舍秋季TSP排放的監(jiān)測結(jié)果，高于其對夏季TSP排放的監(jiān)測結(jié)果。平養(yǎng)蛋雞舍一般采用墊料，將有可能導(dǎo)致舍內(nèi)更大的顆粒物排放；同時一般夏季較大的通風(fēng)條件下致使舍內(nèi)PM濃度處于較低的水平[17]。

注：TSP為總懸浮顆粒物。

表2 蛋雞舍PM排放統(tǒng)計

該蛋雞舍每只雞的PM2.5、PM10和TSP排放通量分別為（0.7±0.4）、（6.3±1.4）、（27.6±12.5）mg/d。相比其他籠養(yǎng)蛋雞舍PM排放量的結(jié)果，本研究核算得到的每只雞的排放通量略高于Morgan等[17]對冬季條件下的監(jiān)測結(jié)果，但是低于Ni等[24]對蛋雞舍全年周期下PM10的監(jiān)測結(jié)果（表2）。

在此監(jiān)測期內(nèi)，蛋雞舍外環(huán)境本底值PM2.5、PM10和TSP濃度日變化如圖4d。舍外環(huán)境本底值的PM2.5、PM10和TSP濃度在11月26日為最大，而舍內(nèi)的PM2.5和PM10濃度也在11月26日為最大，TSP在11月30日為最大。Cambra-López等[40]認為舍外來源的粉塵一般是細顆粒性質(zhì)的，細顆粒更容易隨著進氣進入雞舍，可能導(dǎo)致舍內(nèi)PM2.5和PM10等細顆粒物濃度一定程度上受舍外環(huán)境本底值影響。劉楊[12]對豬舍內(nèi)外PM進行監(jiān)測，舍內(nèi)外PM2.5相關(guān)性為0.565，認為豬舍外的PM2.5濃度對豬舍內(nèi)的PM2.5濃度有直接影響。本研究對舍內(nèi)外各尺寸的顆粒物濃度進行相關(guān)性分析（Pearson相關(guān)性分析），舍內(nèi)外PM2.5濃度間為0.62，值為0.10，可以認為在90%的置信水平上值顯著。舍內(nèi)外PM10以及舍內(nèi)外TSP間相關(guān)系數(shù)在0.52～0.57之間，但是不顯著。舍內(nèi)TSP排放可能來源于糞便、羽毛、飼料等粗顆粒，且更多地受蛋雞活動的影響，因而受舍外環(huán)境影響較少。同時本研究中雞舍進行1次/2 d的清糞，清糞時造成舍內(nèi)各種顆粒物的排放突然升高，可能是導(dǎo)致舍內(nèi)外細顆粒物PM2.5、PM10相關(guān)性在95%的置信水平上不顯著的原因。

雞舍內(nèi)顆粒物的排放呈現(xiàn)明顯的日間高，夜間低的趨勢。在不進行清糞期間，TSP日間排放是夜間的2.1～2.4倍，PM10為1.8～2.4倍，PM2.5為0.8～2.2倍，其中11月29日的日夜PM2.5濃度比例為0.8（圖5）。一般情況下，由于夜間蛋雞舍會采取滅燈制度，雞的采食、走動等活動均減少，因而夜間PM排放低于日間[25]；而11月29日觀測到的夜間相比日間更高的PM2.5濃度，主要是由于29日夜間PM2.5濃度高于一般情況下的夜間濃度，推測可能是由于當晚大氣環(huán)境中霧霾狀況的突然出現(xiàn)引起。

在清糞日期間，日間PM排放顯著升高，TSP日間排放是夜間的5.6～7.1倍，PM10為3.2～4.2倍，PM2.5為6.1～7.3倍（圖5）?？梢钥吹?，在進行清糞期間，PM10上升的比例不如TSP和PM2.5上升的比例，推測可能是由于PM10的來源可能與TSP和PM2.5有一定差別。如Cambra-López等[5]在采用多元線性回歸法對蛋雞舍內(nèi)PM2.5和PM10-2.5進行源解析時，認為PM2.5的主要質(zhì)量貢獻源為糞便（54.2%）、飼料（23.2%）、羽毛（17%）、舍外（5.5%）。但是PM10-2.5的主要質(zhì)量貢獻源為糞便（85.5%）、羽毛（14.5%），舍外和飼料的貢獻均為0；PM10-2.5與PM2.5來源存在很大差別，即飼料主要貢獻于PM2.5，而對PM10貢獻較少。在本研究中，雞舍所飼飼料為粉狀料，可能即是由于清糞期間風(fēng)機啟動較大風(fēng)量帶動很多飼料粉塵，造成PM2.5排放大幅升高，最終造成清糞日期間PM10上升的比例不如PM2.5上升的比例；但是具體原因仍需要在后續(xù)研究中結(jié)合顆粒物的源解析再確定。

2.5 PM2.5與PM10比例

在監(jiān)測期內(nèi)，PM2.5與PM10的比例為10.4%～20.4%。若區(qū)分日夜差異，則在非清糞日，日間這一比例為7.6%～14.9%，夜間這一比例為8.5%～22.8%。夜間這一比例高于日間，主要是夜間動物活動較少，相比PM2.5這類細顆粒物，PM10這類相比較大的顆粒物夜間較日間的排放量減少地更為明顯（圖5），因而導(dǎo)致夜間PM2.5與PM10的比例變高。但是在清糞日，日間PM2.5與PM10的比例可以達到16.0%～22.2%，高于夜間的PM2.5與PM10的比例（8.1%～13.3%）；主要是由于在日間清糞時段內(nèi)PM2.5排放增加幅度明顯高于PM10增加的幅度。Morgan等[17]研究得到在冬季，蛋雞舍內(nèi)的PM2.5與PM10的比例為15%± 8%，與本研究的結(jié)果可比。

2.6 蛋雞舍PM2.5顆粒上的組分解析

對舍內(nèi)外采集的PM2.5樣品的離子解析結(jié)果如表3所示。在所有的離子種類中，出氣口PM2.5顆粒上所含的K+、Mg2+含量均顯著高于環(huán)境本底（0.05），Na+在90%的置信水平上高于環(huán)境本底（=0.0722）；對于二次無機氣溶膠離子，NH4+、NO3-、 SO42-在出氣口和環(huán)境本底PM2.5顆粒中沒有顯著性差異(>0.05)。K+、Na+、Ca2+、Mg2+是雞飼料中必須添加的微量元素，這些元素的添加可以保證家禽的健康生長、繁殖能力，骨骼發(fā)育和情緒穩(wěn)定。Arotupin等[41]在對家禽的5種飼料的測試中均檢測出了這些離子，飼料中K+質(zhì)量濃度為54 228～88 971 mg/kg，Na+質(zhì)量濃度為29 757～42 068 mg/kg，Ca2+質(zhì)量濃度為830～2 110 mg/kg，Mg2+質(zhì)量濃度為244～649 mg/kg。家禽飼料中較高的K+、Na+、Ca2+、Mg2+含量是出氣口PM2.5顆粒所含的相應(yīng)離子的來源，導(dǎo)致出氣口PM2.5顆粒所含的K+、Mg2+含量顯著高于環(huán)境本底，Na+在90%的置信水平上高于環(huán)境本底PM2.5顆粒上含量。但是Ca2+作為一種重要的地殼元素，舍外環(huán)境本底PM顆粒中同樣可能具有較高的Ca2+濃度，導(dǎo)致出氣口和環(huán)境本底PM2.5顆粒中Ca2+濃度差異不顯著[21]。Takai等[22]研究認為飼料是顆粒物排放的重要源頭，且過量喂料，飼料顆粒大小、成分的改變等都對顆粒物的排放有重要影響。Cambra-López等[40]認為由飼料產(chǎn)生的顆粒物和舍外來源的顆粒物一般是細顆粒性質(zhì)的；而生物結(jié)構(gòu)物質(zhì)，如羽毛，皮膚，木屑來源的粉塵一般是粗顆粒的，因而飼料的投喂可能在一定程度上影響了雞舍PM2.5的排放。

表3 出氣口與環(huán)境本底PM2.5顆粒上的水溶性離子解析

注：不同字母表示差異顯著（<0.05）。

Note: Different letters in the same column are significantly different among treatments at 0.05 level.

對PM2.5上的水溶性離子進行離子平衡的解析（圖6）。無論是出氣口位置還是環(huán)境本底PM2.5顆粒，PM2.5顆粒上解析出來的陽離子所帶的電荷量高于陰離子，與Martin等[21]的研究結(jié)果一致。從電荷平衡的角度來考慮，可能是本研究中對于部分陰離子沒有進行測量所致，包括F-、CO32-等。CO32-的相對分子質(zhì)量較大，同時廣泛來自于土壤等樣品的顆粒物中；且本研究中觀察到的Ca2+和Mg2+都極易與CO32-離子進行結(jié)合[21,42]，因而CO32-的檢測缺失可能是造成電荷不平衡的重要原因。

注：離子交換量的計量為離子的毫摩爾濃度乘以價數(shù)，Ex Cations 為出氣口PM2.5上陽離子， Ex Anions為出氣口PM2.5上陰離子，Am Cations為環(huán)境本底PM2.5上陽離子，Am Anions為環(huán)境本底PM2.5上陰離子

3 結(jié) 論

對北京郊區(qū)某規(guī)?；半u養(yǎng)殖舍冬季的NH3和顆粒物（PM2.5、PM10和總懸浮顆粒（total suspended particulates, TSP））排放進行了監(jiān)測，通過二氧化碳平衡法對排放通量進行了核算；同時結(jié)合對PM2.5顆粒上水溶性離子成分的解析，結(jié)論如下：

1）在冬季8 d的監(jiān)測周期內(nèi)，蛋雞舍出風(fēng)口處NH3平均質(zhì)量濃度為（4.58±3.29）mg/m3，范圍在0～ 13.2 mg/m3之間；每只雞NH3平均排放通量為（32.2± 12.5）mg/d，范圍在17.2～54.5 mg/d之間；NH3濃度及NH3排放隨著1次/2 d的清糞頻率呈現(xiàn)2 d的周期變化趨勢。

2）蛋雞舍出風(fēng)口位置處PM2.5、PM10和TSP質(zhì)量濃度分別為（0.13±0.06）、（0.81±0.16）、（3.28±1.32） mg/m3，大小范圍分別在0.07～0.22、0.63～1.07、1.9～5.3 mg/m3之間；每只雞排放通量分別為（0.7±0.4）、（6.3±1.4）、（27.6±12.5）mg/d。

3）蛋雞舍內(nèi)TSP和PM10的排放呈現(xiàn)明顯的日間高，夜間低的趨勢。清糞日期間，雞舍內(nèi)TSP日間排放是夜間的5.6～7.1倍，PM10為3.2～4.2倍，PM2.5為6.1～7.3倍。在非清糞日，TSP日間排放是夜間的2.1～2.4倍，PM10為1.8～2.4倍，PM2.5為0.8～2.2倍。除清糞作業(yè)，雞群的日間活動外，舍內(nèi)PM2.5濃度一定程度上受舍外環(huán)境本底值影響。

4）在監(jiān)測期內(nèi)，舍內(nèi)PM2.5與PM10的比例為10.4%～20.4%。區(qū)分日夜變化時，在非清糞日，夜間比例（8.5%～22.8%）高于日間（7.6%～14.9%）；在清糞日，日間比例（16.0%～22.2%）高于夜間（8.1%～13.3%）。

5）出氣口和環(huán)境本底PM2.5顆粒上的水溶性離子成分中，出氣口PM2.5顆粒上K+、Mg2+含量均顯著高于環(huán)境本底（<0.05）；對于二次無機氣溶膠離子，NH4+、NO3-、SO42-在出氣口PM2.5顆粒和環(huán)境本底PM2.5顆粒上的含量沒有顯著性差異(>0.05)。對離子平衡進行解析，無論是出氣口PM2.5還是環(huán)境本底PM2.5，PM2.5顆粒中解析出來的陽離子所帶的電荷量高于陰離子。

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Study of ammonia and particulate matter emission characteristics from large-scale cage layer house in winter

Wang Yue1, Yang Jinfeng1, Xue Wentao1, Sun Qinping1, Zhu Zhiping2, Tian Zhuang1, Li Xinrong1※, Zou Guoyuan1

(1.,,100097,; 2.,,100081,)

The ammonia (NH3) and particulate matter (PM) emissions from livestock farming have been an important issue for influencing the animal health and social environment. Among the different livestock categories, the layer production has been proven to have higher NH3and PM emission potentials when compared with cattle or pig rearing. Also, with the increasing demand of egg protein due to urbanization during these years in China, layer production has become an important industry in North China region, causing the layer production to be an important NH3and PM emission source in this region. However, with the upgrade of livestock house structure and farm management, also the deeper knowledge of PM hazard on health, as well as the high intention on the relationship between the NH3emission and the haze event, the former monitoring information of NH3and PM emissions in livestock house can’t meet the urgent demand for evaluating and mitigating of the livestock NH3and PM emissions nowadays. In this study, the NH3and PM emissions (including PM2.5, PM10and total suspended particulates (TSP)) from a typical large-scale cage layer house (100 000 birds per house) in suburb Beijing were monitored for a consecutive eight days during winter, and the NH3and PM emission fluxes were estimated based on carbon dioxide balance method. The results showed that, the average NH3concentration of the air outlet from the layer house was (4.58±3.29) mg/m3, and the NH3emission flux per bird was (32.2±12.5) mg/d. The PM2.5, PM10and TSP concentrations of the air outlet were (0.13±0.06), (0.81±0.16), (3.28±1.32) mg/m3, respectively; while the emission fluxes per bird were (0.7±0.4), (6.3±1.4), (27.6±12.5) mg/d, respectively. The NH3and PM emissions of the layer house showed an emission trend of a two days cycle, which was in accordance with the two days manure clean frequency indoor. The indoor TSP and PM10concentrations during the daytime were obviously higher than those of nighttime. In the days with manure belt cleaning, the concentrations of TSP, PM10and PM2.5during daytime were 5.6-7.1, 3.2-4.2 and 5.6-6.3 times as much as that during nighttime, respectively; while in the days without manure belt cleaning, the concentrations of TSP, PM10and PM2.5were 2.1-2.4, 1.8-2.4, and 0.8-2.2 times as much as that during nighttime, respectively. Besides of the manure cleaning manipulation and the layer activity during daytime, the indoor PM2.5concentration was influenced by the ambient air PM2.5conditions to some extent, causing the PM2.5concentration during daytime couldn’t always be higher than that during nighttime, especially when the haze event suddenly occurred during nighttime. The ratio of PM2.5to PM10of the air outlet was 10.4%～20.4%. The K+, Mg2+contents of the PM2.5in the air outlet were significantly higher than those of the ambient air PM2.5(<0.05). For the particle ion balance of the PM2.5from the air outlet and the ambient air, the analyzed cations were higher than anions. The results of this study can provide a scientific basis for compiling the NH3and PM emission inventories for livestock industry; also the analysis for the PM elements can provide basis for studying the formation mechanism of secondary inorganic aerosols and PM source apportionment.

ammonia; PM; monitoring; layer house; emission concentration; emission flux; water-soluble ions

王悅，楊金鳳，薛文濤，孫欽平，朱志平，田壯，李新榮，鄒國元. 規(guī)模化籠養(yǎng)蛋雞舍冬季氨氣和顆粒物排放特征研究 [J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報，2018，34(23)：170－178. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.021 http://www.tcsae.org

Wang Yue, Yang Jinfeng, Xue Wentao, Sun Qinping, Zhu Zhiping, Tian Zhuang, Li Xinrong, Zou Guoyuan. Study of ammonia and particulate matter emission characteristics from large-scale cage layer house in winter[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2018, 34(23): 170－178. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.021 http://www.tcsae.org

2018-09-27

2018-10-17

國家重點研發(fā)計劃項目（2017YFD0800804；2017YFD0801405；2018YFC0213303）；國家自然科學(xué)基金(31702154)；大氣重污染成因與治理攻關(guān)項目(DQGG0208)；北京市農(nóng)林科學(xué)院科技創(chuàng)新能力建設(shè)專項（KJCX20180708）聯(lián)合資助

王悅，助理研究員，博士，主要從事畜禽養(yǎng)殖空氣環(huán)境質(zhì)量研究。Email：yuewang2008@126.com

李新榮，副研究員，博士，主要從事農(nóng)業(yè)大氣環(huán)境科學(xué)研究。Email：xr0955@sina.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.021

S851.2+4

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1002-6819(2018)-23-0170-09