唐曉棟

(徐州醫(yī)科大學(xué)化學(xué)教研室，江蘇徐州 221000)

斑圖是自然界普遍存在的一種時空現(xiàn)象，是在空間或時間上具有一定規(guī)律的非均勻結(jié)構(gòu)［1－2］，大到銀河系，小到細胞內(nèi)的鈣離子波［3］，無論是植物的葉序排布還是動物表皮的斑紋，甚至在星球表面的地紋排布都是各種斑圖結(jié)構(gòu)。而在化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)內(nèi)的斑圖可分為兩類［4］:一類是熱力學(xué)平衡條件下的斑圖，如化學(xué)物的晶體結(jié)構(gòu)等;第二類則是在遠離熱力學(xué)平衡態(tài)的情況下形成的耗散結(jié)構(gòu)斑圖，其中最典型的就是在化學(xué)反應(yīng)－擴散系統(tǒng)中的化學(xué)波。近期研究表明［5－6］，在具有復(fù)雜化學(xué)振蕩模式的體系中，通過擴散系數(shù)的改變，會浮現(xiàn)出具有豐富模式變化的化學(xué)波現(xiàn)象。本文選用一個經(jīng)典三變量模型，采用一維斑圖模擬的形式，得到了具有穩(wěn)定傳播的一維行波，并發(fā)現(xiàn)在混合模式區(qū)域會出現(xiàn)具有超結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的復(fù)雜時空斑圖。

1 研究模型介紹

本文所采用的數(shù)值模擬方程是Hasting－Powell反應(yīng)擴散模型［6－7］(以下簡稱 HP 模型):

其中，u，v和w分別為系統(tǒng)內(nèi)的三個組分變量，而a1、b2、a2、b2、d1和 d2則是模型的六個動力學(xué)參數(shù)，Du、Dv和 Dw分別表示系統(tǒng)的三個變量的擴散系數(shù)。本文中參數(shù)的取值范圍見表1。該模型可以用于模擬具有多個反應(yīng)物的連續(xù)反應(yīng)，其中u可視為反應(yīng)底物，而v和w則分別對應(yīng)著反應(yīng)的一級產(chǎn)物和二級產(chǎn)物。

表1 HP反應(yīng)－擴散模型的參數(shù)取值范圍

2 模型均相動力學(xué)分析

通過針對該模型進均相動力學(xué)分析，我們發(fā)現(xiàn)HP模型可以表現(xiàn)出多種復(fù)雜模式的動力學(xué)行為，如簡單振蕩、倍周期振蕩、混合模式振蕩和混沌現(xiàn)象。圖1給出了在a2－b2參數(shù)區(qū)間內(nèi)計算得到的Lyapounov指數(shù)相圖，為了便于辨別和分析，圖中選取了兩種不同顏色標(biāo)尺來分別表征Lyapounov指數(shù)大于零(暖色)和小于零(灰度)的區(qū)域。圖中Lyapounov指數(shù)等于零或接近于零的點，即HP模型的分岔點，可以在參數(shù)空間內(nèi)構(gòu)成分岔曲線，每當(dāng)系統(tǒng)的動力學(xué)參數(shù)的變化跨越分岔曲線就表示系統(tǒng)的動力學(xué)模式發(fā)生了改變。根據(jù)分岔形式的不同，HP模型中的分岔曲線可以分為兩種:

圖1 HP均相模型在a2－b2參數(shù)空間上的Lyapounov指數(shù)相圖與典型混合模式振蕩行為的吸引子

(1)系統(tǒng)的倍周期分岔線，在圖中表現(xiàn)為白色分岔線，系統(tǒng)參數(shù)每跨過一次就會發(fā)生周期加倍現(xiàn)象或周期倍減現(xiàn)象。

(2)混合模式振蕩之間的Fold－Hopf分岔線，在相圖內(nèi)表現(xiàn)為黃色線，系統(tǒng)每經(jīng)過一次黃線，其對應(yīng)的混合模式振蕩中的小峰就增加一個，即對應(yīng)著1n－1到1n型混合模式振蕩的演化。

同時，在圖1中也可以看到HP模型在均相條件下走向混沌動力學(xué)的兩個路徑，白色箭頭表示系統(tǒng)經(jīng)由倍周期分岔走向混沌的方向，而黃色箭頭則表示系統(tǒng)經(jīng)由混合模式振蕩的Fold－Hopf分岔走向混沌的路徑。本文重點研究了HP模型中混合模式振蕩行為的產(chǎn)生機理和演化過程，即黃色箭頭方向，對于HP反應(yīng)－擴散模型的時空斑圖模擬工作主要在一維時空系統(tǒng)內(nèi)進行。

3 時空斑圖數(shù)值模擬

圖2 HP一維反應(yīng)－擴散系統(tǒng)內(nèi)的行波與對應(yīng)的局域振蕩形式(a2=0.08)

在對HP反應(yīng)－擴散進行一維行波的模擬中，系統(tǒng)不同組分的擴散系數(shù)分別設(shè)定為Du=0、Dv=Dw=0.1，以參數(shù)a2，b2為控制參數(shù)，其他模擬參數(shù)見表1。無特別說明的情況下，在一維系統(tǒng)的行波模擬中，反應(yīng)時空系統(tǒng)的設(shè)置為長度L=3000的一維反應(yīng)－擴散系統(tǒng)，設(shè)置空間步長dx=1.0，時間步長dt=0.01，運用四階Runge－Kutta算法進行計算。通過對一維系統(tǒng)的一個邊界進行激發(fā)，而另外一個邊界則設(shè)置為零流邊界可以得到持續(xù)傳播的行波結(jié)構(gòu)。

在模擬過程中，通過調(diào)節(jié)b2使得HP系統(tǒng)跨過10型和11型振蕩之間的Fold－Hopf分岔(即圖1中最下面一條黃色曲線)，在這個過程中可以發(fā)現(xiàn)兩種不同的行波結(jié)構(gòu)，分別是具有統(tǒng)一振幅的穩(wěn)定行波結(jié)構(gòu)和具有振幅調(diào)制現(xiàn)象的超結(jié)構(gòu)行波。當(dāng)系統(tǒng)處于遠離HP系統(tǒng)的Fold－Hopf分岔線的區(qū)域，此時系統(tǒng)內(nèi)的行波結(jié)構(gòu)與系統(tǒng)本身的均相動力學(xué)一一對應(yīng)，如圖2(a)所示，簡單的10型振蕩對應(yīng)著具有單一振幅的單峰行波，圖2(b)則表示了此時斑圖系統(tǒng)內(nèi)的局域動力學(xué)也是10型簡單振蕩。而在穩(wěn)定的11型混合模式振蕩區(qū)域，此時反應(yīng)－擴散系統(tǒng)所支持的行波是具有雙峰結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定行波，其局域動力學(xué)行為則表現(xiàn)為穩(wěn)定的11型混合模式振蕩。

在靠近Fold－Hopf分岔曲線的11型混合模式振蕩參數(shù)區(qū)域，雖然在HP均相動力學(xué)也表現(xiàn)為穩(wěn)定的11型混合模式振蕩，其對應(yīng)的反應(yīng)－擴散行波卻在傳遞過程中發(fā)生了調(diào)制現(xiàn)象，表現(xiàn)為振幅隨著行波的傳遞發(fā)生周期性地變化。如圖3(a)所示，此時 a2=0.09，b2=1.60。同時，在整個系統(tǒng)內(nèi)，具有不同振幅的行波可以在原有的基礎(chǔ)行波上形成波包，如圖中的紅色連線所示，此時反應(yīng)－擴散系統(tǒng)中產(chǎn)生了新的時空有序結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為在原有行波的基礎(chǔ)上形成了新的峰狀傳輸?shù)男胁?，即超結(jié)構(gòu)行波(Super－traveling wave)。在計算的過程中記錄了系統(tǒng)中心位置(x=1500)處的局域振蕩行為的時間序列，見圖3(b)，不難看出此時系統(tǒng)的局域動力學(xué)行為已經(jīng)不再是均相條件下的穩(wěn)定11型振蕩，而表現(xiàn)為準(zhǔn)周期振蕩的包絡(luò)形式，且系統(tǒng)隨著時間方向周期性地表現(xiàn)出10和11型振蕩模式。

為了進一步了解這種超結(jié)構(gòu)行波在系統(tǒng)內(nèi)的傳播方式，可以記錄一維系統(tǒng)內(nèi)(0，300)區(qū)域的時空圖，見圖3(c)。時空圖是研究斑圖動力學(xué)系統(tǒng)時常用的一種分析方式，它可以清楚地描述系統(tǒng)中各點隨著時間和空間的動力學(xué)過程。圖3(c)中縱坐標(biāo)表示時間的變化而橫坐標(biāo)則對應(yīng)著空間的分布，從中也可以觀測到的兩個時空有序結(jié)構(gòu)，分別以箭頭K1和K2表示。其中K1表示系統(tǒng)中的基礎(chǔ)行波，其表現(xiàn)為時間上和空間上都是連續(xù)的。而K2則對應(yīng)著振幅調(diào)制結(jié)構(gòu)在系統(tǒng)空間內(nèi)構(gòu)成的超結(jié)構(gòu)的傳播過程，從圖中可以看到，沿著K2箭頭的方向，具有高振幅的行波波峰(表示為紅色區(qū)域)雖然并不連續(xù)，但是卻可以沿著時間和空間構(gòu)成有序的結(jié)構(gòu)進行傳遞，從而構(gòu)成超結(jié)構(gòu)行波。

圖3 一維HP反應(yīng)－擴散系內(nèi)的振幅調(diào)制行波(a2=0.09，b2=1.60)

綜上所述，通過對HP反應(yīng)－擴散模型的一維系統(tǒng)的模擬可以發(fā)現(xiàn)在一些混合模式振蕩區(qū)域所對應(yīng)的行波結(jié)構(gòu)會發(fā)生振幅調(diào)制，從而構(gòu)成超結(jié)構(gòu)行波，這種現(xiàn)象出現(xiàn)于兩種穩(wěn)定的振蕩模式之間，并表現(xiàn)為多種模式交替出現(xiàn)的振蕩行為。雖然此類超結(jié)構(gòu)現(xiàn)象在選擇的參數(shù)區(qū)域可以穩(wěn)定存在，但是由于行波振幅出現(xiàn)了調(diào)制現(xiàn)象，其穩(wěn)定性如何還需要進一步進行分析。

4 時空斑圖的空間遞歸分析

為了更直接的標(biāo)度空間中的振幅調(diào)制現(xiàn)象對螺旋波結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性影響，可以選擇使用空間遞歸分析(Spatial Recurrence analysis)對時空斑圖的空間穩(wěn)定性進行分析。

圖4是對HP反應(yīng)－擴散系統(tǒng)的一維行波結(jié)構(gòu)的遞歸分析結(jié)果，其中圖4(b)是對穩(wěn)定的單臂行波的遞歸分析圖，而圖4(d)則是對具有振幅調(diào)制的超結(jié)構(gòu)行波的遞歸分析圖。通過比較不難看出，穩(wěn)定的單臂行波的遞歸圖中的結(jié)構(gòu)非常有序，說明此時行波結(jié)構(gòu)是非常穩(wěn)定的。而由于系統(tǒng)中雙峰行波和振幅調(diào)制的存在，在遞歸圖圖4(d)中的一些區(qū)域的斑紋產(chǎn)生了扭曲，其有序性要明顯低于圖4(a)，這說明此時振幅調(diào)制行波的穩(wěn)定性較差。

圖4 一維HP反應(yīng)－擴散系統(tǒng)中的行波與對應(yīng)的遞歸分析圖

5 小結(jié)

多反饋系統(tǒng)所具有的混合模式振蕩是一種典型復(fù)雜非線性動力學(xué)行為，其產(chǎn)生根源是反應(yīng)系統(tǒng)的不同組分構(gòu)成的多個反饋環(huán)之間的相互耦合，從而在一個振蕩周期內(nèi)能表現(xiàn)出不同的振蕩模式，如1n型混合模式振蕩。而在多反饋反應(yīng)的時空耦合系統(tǒng)中，擴散的耦合作用在產(chǎn)生時空斑圖的同時，其引起空間的不穩(wěn)定性會影響到斑圖的局域動力學(xué)行為。擴散誘導(dǎo)的空間不穩(wěn)定系會改變1n－1到1n(n≥1)混合模式振蕩之間的轉(zhuǎn)換過程，產(chǎn)生混合模式振蕩的過渡區(qū)域(如圖3(b)所示)，在此過渡區(qū)域內(nèi)，均相動力學(xué)軌道受到擴散的阻尼作用開始收縮并偏離原有的穩(wěn)定簡單振蕩軌道，此時局域動力學(xué)軌道變現(xiàn)為在10和11的吸引子軌道之間周期性地往返，這種不穩(wěn)定性會反映在空間結(jié)構(gòu)上，從而形成了具有超結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的行波結(jié)構(gòu)。此類超結(jié)構(gòu)現(xiàn)象是在多反饋化學(xué)反應(yīng)－輸運系統(tǒng)內(nèi)具有一定的普適性，但是對于其形成的機理和演化規(guī)律的研究目前還是處于理論預(yù)測階段，需要進一步的研究。