□肖小祥

一、引言

輕水堆核電站燃料棒一旦發(fā)生破損，裂變產(chǎn)物(FP)就會釋放到一回路冷卻劑中，給核電廠的安全、經(jīng)濟和環(huán)境造成不良影響。機組燃料出現(xiàn)缺陷時，停堆過程存在碘峰釋放效應(yīng)，碘峰時一回路比活度能否降低至限值將對以下幾方面有影響：一是反應(yīng)堆開蓋后廠房空氣污染和劑量場；二是人員內(nèi)、外照射風(fēng)險評估；三是大修集體劑量和關(guān)鍵路徑。

國內(nèi)外核電機組在發(fā)生燃料缺陷時，對碘峰預(yù)測工作一般會參考美國核管會NRC研究的成果：停堆過程尖峰效應(yīng)可使一回路FP(碘和RIG)活度值為正常運行期間的10～1,000倍，該法是從統(tǒng)計學(xué)角度進行評估，對電站實際運行指導(dǎo)意義不大，主要是碘峰凈化時間計算時未考慮包殼向一回路的釋放率不斷變化。

二、碘峰預(yù)測方法的研究

(一)缺陷燃料棒向一回路釋放FP。當(dāng)燃料元件出現(xiàn)缺陷時，從燃料芯塊向包殼氣相空間釋放的裂變碎片將通過缺陷進入一回路，造成碘、RIG活度上漲。包殼氣相空間向一回路釋放FP的原子數(shù)按式1計算：

Ns=vi·Ngi

(1)

其中：Ns:從包殼氣相空間向一回路釋放的原子數(shù)，atoms/s；vi：缺陷包殼向一回路的釋放速率，s-1；Ngi：缺陷包殼氣相空間內(nèi)FP總量，atoms。因此，估算碘峰時一回路碘的活度值只需要估算vi·Ngi在碘峰時的理論值即可。

(二)碘與RIG的釋放機理。物性、形態(tài)不同的碘、RIG從包殼氣相空間向一回路的釋放速率不同，造成了一回路裂變核素比活度差異。功率運行時，揮發(fā)性碘不斷進入一回路，但其釋放速率遠低于RIG，是因為氣態(tài)的RIG從包殼釋放至一回路時難以被捕集，而碘在各種物理、化學(xué)過程中易被捕集或吸收[1]。NB/T 20194-2012，當(dāng)燃料包殼破損率長期保持0.25%運行時，RIG的釋放速率系數(shù)也是所有元素中最大的，其中元素Xe和I的釋放速率系數(shù)分別為6.5E-8和1.3E-8 s-1。相同破損率下，除133mXe和133Xe釋放系數(shù)隨包殼破損尺寸減小而略有增加外，其它核素釋放系數(shù)隨包殼破損尺寸減小而減小[2]。對于133mXe和133Xe，包殼破損尺寸為10μm時相對于34μm時釋放速率分別增加5.49%和4.90%，與燃料的破損率無關(guān)。133Xe半衰期長，在功率運行時的釋放速率可近似為停堆過程中碘的釋放速率，建模計算誤差小。

(三)一回路碘、RIG質(zhì)量平衡模型建立。WWER機組燃料缺陷時，考慮從包殼氣相空間向一回路的實際釋放量須考慮凈化、除氣、換水、衰變等因素，一回路FP的質(zhì)量平衡模型(圖1)，通過數(shù)學(xué)建模計算。

圖1 一回路FP去除流程示意圖

則一回路FP原子數(shù)隨時間變化的微分方程：

(2)

其中：NJAA:一回路核素原子數(shù)，atoms；λ:衰變常數(shù)，s-1；Ns=vi·Ngi；QKBE：凈化流量，kg/s；QJEW：至除氣系統(tǒng)的流量，kg/s；QKBA：KBE出口至除氣器的流量，kg/s；W：一回路水裝量，L；η1：KBE對核素的去除效率，%；η2：除氣效率，%；a：除氣器與一回路的核素活度比；T：燃料循環(huán)時間，s；t：運行時刻，s；B0：硼酸初始值，mg；B：硼酸變化值，mg/s；L：一回路泄漏率，L/s。

如計算131I時，KBE對131I的凈化效率近為99%，而對RIG的凈化效率不到0.1%；除氣器對131I的除氣效率約為0.1%，但對RIG高達99%。由于一回路換水是通過下泄進入除氣器后再排至KBB水箱的，因此對于131I換水時除氣器與一回路的核素比活度比近似：a=主泵軸封組件冷卻水流量/下泄流量=0.57，因除氣效率高，對于RIG無需考慮換水影響。對于131I、133Xe核素，分別化簡為式3、4：

(3)

(4)

當(dāng)t足夠長，包殼向氣相空間釋放與一回路衰變、凈化平衡時，積分可得式5、6：

(5)

(6)

可通過實驗室與在線監(jiān)測數(shù)據(jù)獲得NJAA，vi·Ngi即可求。俄方在FSAR12通過RELWWER程序得出單燃料循環(huán)裂變核素產(chǎn)額以及包殼氣相空間內(nèi)裂變核素的含量。包殼完整時，氣相空間中各核素的平衡總量遠遠大于計算得出的平衡釋放量，故可認為在缺陷時包殼氣相空間內(nèi)核素的比例基本不變，由此推出式7：

(7)

三、碘凈化時間預(yù)測

停堆時隨著功率的降低、包殼環(huán)境的改變以及后期一回路壓力的下降，導(dǎo)致包殼向一回路釋放的碘量也在不斷變化，根據(jù)U2C7的實際碘峰曲線趨勢，結(jié)合其他壓水堆核電經(jīng)驗，可認為在停堆期間碘峰變化趨勢符合衰減方程的特征曲線，如圖2。

圖2 U2C7停堆期間131I與一回路壓力、KBE流量變化趨勢

碘峰出現(xiàn)后，在KBE流量參數(shù)不變的情況下，主回路的131I比活度逐漸減少，說明131I從燃料包殼到主回路的釋放量在逐漸減少。故假設(shè)131I從包殼向一回路的釋放量遵循指數(shù)衰減規(guī)律，見式8：

vi·Ngi=AeBt

(8)

A：從包殼向一回路的釋放量；B：衰減常數(shù)，根據(jù)大修的實測值列方程組，擬合求得，-0.14。

由于一回路碘峰是在釋放量的衰減與KBE凈化協(xié)同作用下共同形成的峰值，可得積分式9：

(9)

C：實際測量的一回路比活度，Bq/L;K：KBE對131I的凈化效率，%；M：不定積分常數(shù)。

常規(guī)計算由于未考慮包殼釋放速率，因此無法解釋在凈化床流量降低后核素反彈的現(xiàn)象，更無法預(yù)測比活度。而根據(jù)式9，只需將KBE凈化流量降低前131I比活度數(shù)據(jù)輸入，即可求得停運主泵后一回路131I的反彈值，進而根據(jù)停運主泵至開蓋前的計劃時間，可估算出開蓋前131I的比活度；倘若通碘峰預(yù)測值代入計算，可在大修前根據(jù)KBE流量降低的計劃時間、KBE流量降低后至開蓋前的總時間，預(yù)測一回路131I的比活度值，為電廠制定反應(yīng)堆開蓋前的限值提供數(shù)據(jù)支持。

四、結(jié)語

結(jié)合WWER機組實際功率運行的核素比活度、凈化流量、凈化床效率等，從機理上分析了RIG逃逸與碘釋放的區(qū)別，通過大量實際的功率運行數(shù)據(jù)，建立了一回路裂變核素比活度計算的數(shù)學(xué)模型，最終得出了一種能夠推測碘峰大小和凈化時間的方法。在燃料氣密性缺失時，對停堆過程中131I峰值進行了預(yù)估，并對凈化到反應(yīng)堆開大蓋前的凈化時間和最終濃度進行了預(yù)估，保障了大修進度。