趙 禹，劉向紅，張玉龍，李海穎

(中國核動力研究設計院 核反應堆系統(tǒng)設計技術重點實驗室，四川 成都 610041)

目前已有近百種醫(yī)用放射性核素被廣泛應用于疾病診斷和治療。應用于醫(yī)學領域的放射性核素分為診斷用放射性核素和治療用放射性核素。生產(chǎn)醫(yī)用放射性核素的主要方式有加速器生產(chǎn)和反應堆生產(chǎn)。

醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆(MIPR)的建設將對反應堆技術開發(fā)與應用、放射性核素和藥品生產(chǎn)新技術的推廣與應用、醫(yī)用放射性核素行業(yè)發(fā)展、特殊疾病特別是惡性腫瘤患者以更低的費用獲得更好的診斷和治療等方面產(chǎn)生貢獻。與此同時，可借助醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆開展異型、大尺寸屏蔽材料輻照性能試驗研究，填補國內(nèi)空白。目前，國際上不少國家如美國、俄羅斯、墨西哥等都在積極研發(fā)MIPR技術和利用MIPR生產(chǎn)醫(yī)用放射性核素的技術，國際原子能機構也推薦采用MIPR生產(chǎn)[1]。

20世紀40年代已提出以硝酸鈾酰(或硫酸鈾酰)水溶液為核燃料的溶液堆概念[2]，并曾建造約40座溶液堆(不包括前蘇聯(lián))。但這些堆都用于試驗研究(中子活化分析、中子照像、人員培訓等)而非生產(chǎn)目的，并且大多數(shù)已停止使用。將該類型的堆用于醫(yī)用放射性核素生產(chǎn)是近幾年提出的新設想。

反應堆運行的安全是反應堆系統(tǒng)設計要考慮的首要因素。與商用動力反應堆一樣，研究堆的設計也需要考慮設置第二套停堆方案(即采用應急停堆系統(tǒng))，以防止正常停堆系統(tǒng)失效造成嚴重后果。而且，應急停堆系統(tǒng)的核燃料卸出速度應滿足核安全的要求。本文針對應急卸料停堆系統(tǒng)投運工況下，燃料溶液從反應堆容器經(jīng)過卸料停堆系統(tǒng)的管線及閥門排至燃料暫存罐，對反應堆容器及燃料暫存罐液位變化進行瞬態(tài)分析，分析結果可對反應堆臨界安全分析提供輸入數(shù)據(jù)。

1 醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆簡介

醫(yī)用同位素生產(chǎn)反應堆(MIPR)由反應堆、同位素生產(chǎn)線以及相關的系統(tǒng)、設備和構筑物組成。采用雙堆、雙氮氣循環(huán)系統(tǒng)和雙料液輸送系統(tǒng)可以確保每堆每年單獨運行。停堆后1 h料液通過同位素提取柱進入料液暫存罐。

MIPR為燃料采用硝酸鈾酰溶液為核燃料的均勻性溶液型反應堆。燃料溶液分別經(jīng)過幾種淋洗液，包括濃硝酸、氫氧化鈉、稀硝酸、濃氨水，淋洗同位素提取柱后得到解吸液，主要目的是生產(chǎn)醫(yī)用同位素鉬-99(99Mo)和碘-131(131I)[3]。該反應堆負溫度系數(shù)大，反應自調(diào)性強，固有安全性好；并且放射性廢物始終包容于堆內(nèi)溶液中，不會對環(huán)境構成危害。

2 應急停堆系統(tǒng)功能

當發(fā)生一次冷卻水泵故障、誤提棒、以及氣回路氫氧復合能力喪失(或氣回路管道破裂)等事故而未能緊急停堆的情況下，由應急停堆系統(tǒng)實現(xiàn)反應堆停堆。

此外，該系統(tǒng)的燃料暫存罐及含鈾廢液收集罐還承擔以下功能：1) 接收燃料溶液轉(zhuǎn)移系統(tǒng)輸運的反應堆燃料溶液；2) 接受燃料添加系統(tǒng)的新燃料溶液；3) 貯存并冷卻燃料暫存罐內(nèi)的反應堆燃料溶液；4) 調(diào)節(jié)燃料溶液參數(shù)(濃度、酸度等)，維持燃料溶液性能指標滿足運行要求；5) 正常裝料；6) 進行廢液收集和貯存；7) 作為放射性隔離邊界，防止燃料溶液向環(huán)境釋放。

3 系統(tǒng)描述

醫(yī)用同位素生產(chǎn)反應堆的應急停堆系統(tǒng)主要由燃料容器、燃料暫存罐、真空罐、高壓氮氣瓶、真空泵等以及相應的管道、閥門、儀表和管路附件等組成。連接反應堆容器的氮氣管道管徑10 mm，壁厚2 mm；連接燃料暫存罐的管道管徑10 mm，壁厚2 mm。設備的設計參數(shù)列于表1。與燃料溶液相接觸的設備采用奧氏體不銹鋼材料，相關研究表明奧氏體不銹鋼(304L、321等)對燃料溶液的耐腐蝕能力良好[4]。

表1 設備設計參數(shù)Table 1 Equipment design parameters

系統(tǒng)流程簡圖示于圖1。在反應堆正常運行工況下，該系統(tǒng)處于備用狀態(tài)：與氣體復合系統(tǒng)的隔離閥門保持常開，與高壓氮氣瓶的隔離閥V1保持關閉，高壓氮氣充滿至閥門V1前。當發(fā)生控制棒驅(qū)動機構故障不能下插停堆，且需要緊急停堆的工況，觸發(fā)應急停堆系統(tǒng)投入。應急停堆系統(tǒng)的投入方式有“正壓卸料”和“負壓卸料”。如果采用“正壓卸料”：應急停堆信號自動觸發(fā)開啟高壓氮氣隔離閥V1、停堆卸料隔離閥V4，使堆內(nèi)的燃料溶液快速進入燃料暫存罐。如果采用“負壓卸料”：應急停堆信號自動觸發(fā)開啟真空罐隔離閥V3，停堆卸料隔離閥V4，使堆內(nèi)的燃料溶液抽入燃料暫存罐。

4 應急卸料瞬態(tài)分析

應急卸料停堆系統(tǒng)投運工況下，燃料溶液從反應堆容器經(jīng)過卸料停堆系統(tǒng)的管線及閥門排至燃料暫存罐，反應堆容器及燃料暫存罐液位的變化是影響反應堆臨界安全的重要參數(shù)，因此需要對卸料過程的液位變化進行瞬態(tài)分析。

瞬態(tài)分析采用仿真平臺Flowmaster對應急停堆系統(tǒng)進行仿真。建立應急停堆系統(tǒng)的仿真模型(圖2)。對于模型中的反應堆容器、燃料暫存罐、含鈾廢液收集罐、高壓氮氣瓶等設備以及閥門、管道部件定義其幾何參數(shù)；設置閥門開度控制部件，閥門開度0～2 s線性變化；設置反應堆容器和燃料暫存罐的液位變化顯示；設置時間步長為0.1 s，總計算時間為200 s，進行瞬態(tài)計算。

4.1 正壓卸料

通過反應堆容器上部連接的高壓氮氣瓶給反應堆容器內(nèi)加以正壓，使燃料溶液排入燃料暫存罐。

圖1 應急停堆系統(tǒng)流程圖Fig.1 Emergency reactor trip system diagram

圖2 應急停堆系統(tǒng)仿真模型Fig.2 Simulation model emergency reactor trip system

以隔離閥開啟時刻為零時刻，進行瞬態(tài)分析。初始時刻高壓氮氣瓶內(nèi)氮氣壓力為15 MPa，反應堆容器內(nèi)的壓力為1.0 MPa，燃料暫存罐壓力為大氣壓力(1.013 25×105Pa)。以“正壓卸料”方式停堆過程中，燃料暫存罐和反應堆容器的液位變化示于圖3。經(jīng)瞬態(tài)分析，從零時刻起反應堆容器的液位平穩(wěn)下降，燃料暫存罐的液位平穩(wěn)上升，至150 s反應堆容器的液位降至0，燃料暫存罐的液位上升至最大，在此期間未出現(xiàn)液位劇烈波動現(xiàn)象。

圖3 “正壓卸料”方式反應堆容器和燃料暫存罐液位Fig.3 Level of reactor vessel & fuel storage tank by “positive pressure unloading”

4.2 負壓卸料

通過燃料暫存罐上部連接真空管，使其上部形成真空，從而使反應堆容器內(nèi)的燃料溶液抽入燃料暫存罐。初始時刻反應堆容器內(nèi)的壓力為1.0 MPa，燃料暫存罐壓力為大氣壓力(1.013 25×105Pa)。以“負壓卸料”方式停堆過程中，燃料暫存罐和反應堆容器的液位變化示于圖4。經(jīng)瞬態(tài)分析，從零時刻起反應堆容器的液位平穩(wěn)下降，燃料暫存罐的液位平穩(wěn)上升，至700 s左右反應堆容器的液位降至零，燃料暫存罐的液位上升至最大，在此期間未出現(xiàn)液位劇烈波動現(xiàn)象。

5 結論

通過“正壓卸料”和“負壓卸料”的瞬態(tài)分析，從反應堆容器和燃料暫存罐液位的變化趨勢可以看出，“正壓卸料”進行的應急停堆，可以在150 s內(nèi)完成燃料的完全排出。以“正壓卸料”的燃料排出速度比“負壓卸料”快。研究結果可對反應堆臨界安全分析提供輸入數(shù)據(jù)。

圖4 “負壓卸料”方式反應堆容器和燃料暫存罐液位Fig.4 Level of reactor vessel & fuel storage tank by “negative pressure unloading”

在有些事故工況下反應堆容器內(nèi)會出現(xiàn)復雜的流動和傳熱過程，相關研究報告提供了采用CFD數(shù)值分析[5]的方法分析燃料溶液的熱工水力特性，針對這種方法后續(xù)將開展進一步研究。