鄒鵬　操節(jié)寶　張彪　王云波　楊斌　康長(zhǎng)虎

【摘 要】在單晶硅孔道中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，布置的活化探測(cè)器需要人工拆卸，為減少實(shí)驗(yàn)人員在拆卸探測(cè)器時(shí)的受照劑量，需針對(duì)輻照裝置選擇合適的鋁合金材料。當(dāng)中子注量率及輻照時(shí)間確定時(shí)，使用JANIS軟件查找活化探測(cè)器的截面及半衰期等核參數(shù)，計(jì)算出鋁合金常含元素輻照后的比活度。根據(jù)比活度及機(jī)械強(qiáng)度，篩選出兩種鋁合金（5A66及2A25），并與6061鋁合金進(jìn)行放射性活度比較，最后用MCNP軟件對(duì)不同鋁合金材質(zhì)的輻照裝置進(jìn)行劑量模擬。模擬分析結(jié)果表明：1）5A66鋁合金在三種材料中劑量當(dāng)量最低，出堆十五天后，輻照裝置外表面半高度位置的劑量當(dāng)量為25.44μSv/h，5A66鋁合金輻照裝置滿足本次實(shí)驗(yàn)要求;2）從放射性角度考慮，今后在選擇輻照裝置鋁合金材料時(shí)，Zn、Cr、Fe、Ni元素含量應(yīng)盡可能少。

【關(guān)鍵詞】鋁合金;中子注量;劑量當(dāng)量;MCNP

中圖分類號(hào)： TL349，TL72文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 2095-2457（2019）05-0153-003

近年來(lái)國(guó)內(nèi)對(duì)大尺寸輻照硅的需求量不斷上升，因此建造或改造大型的輻照孔道用于輻照大尺寸單晶硅有顯著的經(jīng)濟(jì)效益。且隨著科技發(fā)展，電子業(yè)對(duì)單晶硅輻照命中率和輻照均勻性的要求不斷提高。為滿足單晶硅生產(chǎn)的需要，提高單晶硅輻照技術(shù)水平，需要設(shè)計(jì)專門的輻照裝置，測(cè)量整個(gè)大尺寸單晶硅輻照孔道內(nèi)的軸向及徑向中子注量率分布。

前期進(jìn)行單晶硅孔道中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)時(shí)，由于待測(cè)范圍較小，輻照裝置也設(shè)計(jì)的較小，或者直接將活化探測(cè)器附著在盛裝單晶硅的鋁桶上。輻照結(jié)束后，單晶硅及鋁桶從堆內(nèi)取出，先放置在保存水池內(nèi)約一周時(shí)間，待鋁桶劑量當(dāng)量降低到一定水平，再?gòu)谋４嫠厝〕?。輻照裝置或鋁桶由6061鋁合金組成，由于質(zhì)量較小，輻照時(shí)間較短（在堆內(nèi)輻照十分鐘到兩小時(shí)），人工操作時(shí)間也很短（可小于1分鐘），因此可以直接進(jìn)行手工拆卸。在其它中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，若輻照時(shí)間較長(zhǎng)或輻照裝置較重，但便于進(jìn)行機(jī)械切割，則送入專門的熱室進(jìn)行解體切割。

輻照裝置出堆后的劑量當(dāng)量與堆內(nèi)輻照條件及裝置材料成分有關(guān)。鋁吸收截面較小，且主要生成物（Al28、Mg27、Na24）衰減較快[1]，但是純鋁較軟，結(jié)構(gòu)強(qiáng)度不足，因此輻照裝置往往由鋁合金構(gòu)成。6061鋁合金的鎂、硅合金特性較多，具有加工性能極佳，易焊接，抗腐蝕性好、加工后不變形等眾多優(yōu)良特點(diǎn)，在堆內(nèi)應(yīng)用較多。堆內(nèi)常用的鋁合金還有305鋁、LF3鋁等。

放射性核素衰變會(huì)釋放α、β或γ射線，由于α、β射線的穿透力較弱，當(dāng)實(shí)驗(yàn)人員配備好防護(hù)用品時(shí)，α、β射線對(duì)人體的外照射影響較小，因此本文僅考慮γ射線對(duì)劑量當(dāng)量的影響。通過(guò)對(duì)鋁合金中的常用元素進(jìn)行分析，在輻照裝置質(zhì)量及各元素含量確定時(shí)，計(jì)算各元素的活化活度。選擇活度與機(jī)械強(qiáng)度均符合要求的若干種鋁合金[2]，并與6061鋁合金進(jìn)行劑量當(dāng)量比較。

1 輻照裝置結(jié)構(gòu)

輻照裝置簡(jiǎn)化圖如圖1所示，輻照裝置全長(zhǎng)1m，直徑為170mm，鋁筒內(nèi)部有十字交叉的薄鋁板，總重量約為4kg。由于本次需要布置的活化探測(cè)器較多（共78組活化探測(cè)器，探測(cè)器固定在輻照裝置上），數(shù)量較多且分布范圍較廣，不便于機(jī)械切割。需等待入堆輻照完畢后，將裝置取出并進(jìn)行手工拆卸。本次輻照裝置質(zhì)量較大，且操作時(shí)間較長(zhǎng)，因此要嚴(yán)格控制操作人員的受照劑量。

2 活度計(jì)算

2.1 活度計(jì)算方法

鋁合金常用元素包括Al、Si、Fe、Cu、Mn、Mg、Cr、Ni、Zn、Ti、Zr等[2]，且每種元素往往含有多種核素，如Fe54、Fe56、Fe58等。各核素可能會(huì)與中子發(fā)生多種反應(yīng)而產(chǎn)生放射性，如（n，p）反應(yīng)、（n，α）反應(yīng)，（n，γ）反應(yīng)，（n，2n）等諸多反應(yīng)。某元素的活化活度，是指該元素中的所有同位素核素，經(jīng)中子輻照后生成的放射性核素的活度之和（如Fe54（N，P）Mn54反應(yīng)，所生成的Mn54的活度，應(yīng)歸類到Fe元素活化活度內(nèi);Mn55（N，2N）Mn54反應(yīng)所生成的Mn54的活度，則歸類到Mn元素活化活度內(nèi)）。

查找Janis軟件，依據(jù)其核素含量、半衰期、反應(yīng)截面，以及中子注量率、輻照時(shí)間、冷卻時(shí)間（輻照裝置取出后到測(cè)量時(shí)刻之間的時(shí)間），計(jì)算出各個(gè)反應(yīng)生成的放射性核素活度[3]。

在輻照功率穩(wěn)定，且忽略靶核燃耗的情況下。設(shè)某元素共包含n種核素，核反應(yīng)有m種，則可根據(jù)公式（1）計(jì)算Al合金各常用元素的活化活度[4]。

Nj為第j種核素的原子數(shù)目，Ri為第i種核反應(yīng)的單核反應(yīng)率。T輻為堆內(nèi)輻照時(shí)間，T冷為冷卻時(shí)間?？紤]到所選的熱中子探測(cè)器及快中子探測(cè)器，鋁合金裝置可放置長(zhǎng)達(dá)半年時(shí)間。

對(duì)于鋁合金材料而言，不同核素間的活度可相差多個(gè)量級(jí)，對(duì)于同一核素中的不同反應(yīng)，其生成物活度的分支比也相差巨大。因此，當(dāng)冷卻時(shí)間一定時(shí)，選取占據(jù)元素輻照生成物的總活度千分之一以上的核素;對(duì)于同一種核素，也僅僅考慮占該核素生成物活度千分之一以上的核反應(yīng)，在簡(jiǎn)化計(jì)算的同時(shí)也保證了計(jì)算精度。

2.2 活度計(jì)算結(jié)果

HFETR堆中子注量率較高，假設(shè)該輻照孔道內(nèi)的熱中子注量率、超熱中子注量率、快中子注量率分別為1.000E+14、1.000E+14及5.000E+13n/（cm2.s）。選定輻照孔道后，根據(jù)布置的活化探測(cè)器（CoAl、Fe、Ni、Ti）的反應(yīng)截面及半衰期等性質(zhì)，選取堆內(nèi)輻照時(shí)間為80分鐘。使用JANIS軟件查找活化探測(cè)器的核物理數(shù)據(jù)（反應(yīng)截面引用的是ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫(kù)，半衰期參考的是Nubase數(shù)據(jù)庫(kù)）。當(dāng)輻照裝置質(zhì)量為4kg，且鋁合金各核素含量已知時(shí)，由公式（1）算得鋁合金各元素的活化活度，如表1所示。

由表1可知，Zn、Cr、Fe、Ni的活化活度較高，因此Al合金中應(yīng)盡量少含有這些元素。Cr50的截面相對(duì)較大（熱截面為15.957靶），且其生成的核素Cr51半衰期（27.7025天）相比冷卻時(shí)間適中，因而放射性較大。表1列出的元素中，有些核素雖然截面相對(duì)較大，但是其生成核素的半衰期相比冷卻時(shí)間太大或太小。如Al28半衰期為2.3min，Cu64半衰期為0.529天，Ni59半衰期為10.1萬(wàn)年。此外，活度也與核豐度（同位素占該元素的比例）有關(guān)。

在研究堆的環(huán)境條件下，冷卻劑對(duì)材料的腐蝕是一個(gè)緩慢過(guò)程，且反應(yīng)堆冷卻劑中的放射性對(duì)鋁腐蝕速率影響很小[5]。鋁合金輻照裝置在單晶硅孔道內(nèi)接受輻照，孔道內(nèi)水冷卻劑處于靜止?fàn)顟B(tài)，溫度約60℃左右，溫度近似為常壓，且只在堆內(nèi)輻照80分鐘，因此對(duì)輻照裝置的抗腐蝕性能要求不高。只要求結(jié)構(gòu)強(qiáng)度達(dá)到要求，且形變較小。純鋁較軟，則不符合本次實(shí)驗(yàn)要求。

查找鋁合金化學(xué)成分，發(fā)現(xiàn)2A25、5A66、5A90、8A01等不含有Zn、Cr元素，F(xiàn)e、Ni元素含量較小[2]。四種鋁合金中，5A66合金雜質(zhì)控制嚴(yán)格，雜質(zhì)控制在0.01%內(nèi)，2A25的雜質(zhì)控制在0.1%內(nèi)，5A90及8A01的雜質(zhì)均控制在0.15%內(nèi)。對(duì)于不明成分的雜質(zhì)，應(yīng)控制的越嚴(yán)格越好，以減小鋁合金輻照后的放射性活度不確定性。

2A25及5A66在這四種鋁合金中，雜質(zhì)控制更為嚴(yán)格，F(xiàn)e、Ni元素含量也更小一些，且屈服強(qiáng)度也符合要求。因此，本文選取5A66及2A25鋁合金，與6061鋁合金比較，進(jìn)行活度及劑量計(jì)算。

如表2所示，6061、2A25及5A66鋁合金中，部分成分含量可以按需求選擇，本文均取下限值。因此，由表1及表2可分別獲得這三種鋁合金構(gòu)成的輻照裝置的活度值，如表3所示。

6061鋁合金裝置活度最大，已經(jīng)屬于IV類放射源，IV類放射源為低危險(xiǎn)源，基本不會(huì)對(duì)人造成永久性損傷，但對(duì)長(zhǎng)時(shí)間、近距離接觸這些放射性源的人可能造成可恢復(fù)的臨時(shí)性損傷[6]。5A66合金的活度最低，對(duì)人體的潛在危害也就最小。

3 劑量計(jì)算

3.1 原理方法

MCNP是一個(gè)基于蒙特卡羅方法的用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問(wèn)題的通用軟件包。MCNP可模擬的光子能量從1Kev到100Gev，被廣泛應(yīng)用于輻射防護(hù)與射線測(cè)定、輻射屏蔽設(shè)計(jì)優(yōu)化、反應(yīng)堆設(shè)計(jì)等學(xué)科領(lǐng)域。蒙特卡羅方法以概率統(tǒng)計(jì)理論為基礎(chǔ)，能夠比較逼真地描述事物的特點(diǎn)及物理實(shí)驗(yàn)過(guò)程，解決一些數(shù)值方法難以解決的問(wèn)題，因而該方法的應(yīng)用領(lǐng)域日趨廣泛。

劑量當(dāng)量與活度、光子能量、介質(zhì)種類及所在位置等有關(guān)。根據(jù)鋁合金活化后的各放射性核素活度及射線發(fā)射幾率，可計(jì)算出不同能量光子的概率輸入值。設(shè)鋁合金裝置放置在混凝土上，周圍均是空氣，使用MCNP進(jìn)行劑量模擬計(jì)算。采用F5計(jì)數(shù)卡的環(huán)形探測(cè)器格式（對(duì)稱軸為圓形鋁筒的軸線），按照ANSI/ANS–6.1.1–1977，設(shè)置光子能量到劑量當(dāng)量的轉(zhuǎn)化因子[7]。模擬的源粒子數(shù)均為5*108，計(jì)算的相對(duì)誤差也控制在了1%以下。

3.2 計(jì)算分析

分別對(duì)5A66、2A25及6061鋁合金構(gòu)成的輻照裝置進(jìn)行MCNP模擬，進(jìn)一步算出各鋁合金裝置劑量當(dāng)量。對(duì)各輻照裝置進(jìn)行對(duì)比，選擇劑量最小的鋁合金。同時(shí)了解距離輻照裝置不同位置處的劑量當(dāng)量變化情況。

表4中給出的距離，指得是在徑向方向上，到靶桶半高處中心位置的距離。2A25及5A66鋁合金在裝置外表面附近（8.51cm）的劑量當(dāng)量低于1msv/h，均滿足實(shí)驗(yàn)要求，其中5A66鋁合金劑量最小，僅為25.44μsv/h。

5A66鋁合金為Al-Mg系列防銹型鋁合金，主要摻雜元素是鎂，鎂能顯著提高鋁的強(qiáng)度但又不會(huì)使其塑性過(guò)分降低，且經(jīng)中子輻照后在這三種鋁合金中劑量最小，當(dāng)操作時(shí)間為5min左右時(shí)，人體所受的劑量可以忽略，且遠(yuǎn)低于活化探測(cè)器的劑量。最終本文選取5A66鋁合金作為本次單晶硅孔道中子注量測(cè)量試驗(yàn)的輻照裝置。

4 結(jié)語(yǔ)

本文通過(guò)計(jì)算鋁合金常含元素的活化活度，并考慮其機(jī)械強(qiáng)度，篩選出兩種鋁合金5A66及2A25（含Zn、Cr、Fe、Ni元素少）。并通過(guò)MCNP軟件計(jì)算各鋁合金裝置的劑量，結(jié)果表明5A66及2A25鋁合金裝置均能滿足放射性要求，且5A66鋁合金輻照裝置劑量最低。6061鋁合金輻照裝置由于含有Zn及Cr元素，因而有較高的劑量當(dāng)量。

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