梁曉宇,單春艷,孟 瑤,劉 靖

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唐山一次冬季重污染過程污染特征及成因分析

梁曉宇,單春艷*,孟 瑤,劉 靖

(南開大學環(huán)境科學與工程學院,天津 300071)

選取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染過程,開展其污染特征及成因分析,對污染期間氣象要素、大氣顆粒物組分特征進行綜合研究.結果表明,此次大氣重污染過程中PM2.5平均質(zhì)量濃度為154μg/m3,重度污染及以上時PM2.5/PM10為0.7;PM2.5中SNA質(zhì)量濃度占比達58.0%,OC/EC的比值為4.1,說明顆粒物二次反應和有機物在此次污染過程有較大貢獻;長期均壓場以及近地面高濕、小風、逆溫的出現(xiàn)導致唐山地區(qū)大氣層結穩(wěn)定,加之周邊地區(qū)區(qū)域傳輸?shù)呢暙I,是導致此次大氣重污染過程的重要影響因素.

重污染；PM2.5；唐山市；污染特征；水溶性無機離子

現(xiàn)有重污染天氣成因的研究主要從兩方面進行分析.一方面考慮不利的氣象背景.張建忠等[1]通過對京津冀4次重污染過程的氣象條件分析得出當相對濕度高于60%,風速小于2m/s時最有可能出現(xiàn)重污染現(xiàn)象,而溫度對此無顯著影響.另一方面考慮污染物的排放與轉化.PM2.5是我國北方城市首要污染物[2],而水溶離子和碳組分作為PM2.5的主要組分在重污染過程中質(zhì)量濃度占比分別可達到80%[3]及50%[4],較高的濃度水平不僅會降低能見度、污染環(huán)境還會對人體健康造成極大危害.而由于重污染事件不是靜態(tài)的過程,大氣在不斷地運動中進行擴散、傳輸,因此在分析大氣污染的成因時不僅要考慮本地氣象及污染源排放影響,也需考慮周邊及遠方所有隨著氣團運動而傳輸?shù)皆摰貐^(qū)的污染物的影響.尤其是在京津冀及周邊區(qū)域,大氣重污染過程的出現(xiàn)往往具有一定的整體性特征,氣團區(qū)域傳輸?shù)呢暙I更加不可小覷.張志剛等[5]對北京地區(qū)污染物來源進行模擬,發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)大氣中年均20%的PM10都來自于周邊城市.

唐山市是集鋼鐵、能源、建材、化工、陶瓷等行業(yè)為一體的典型重工業(yè)城市,大氣污染問題較為嚴重,再加之北靠燕山,南鄰渤海,地勢北高南低,由于燕山的遮擋不利于大氣污染物向北擴散,且位置特殊,毗鄰京津,處于京津冀大氣污染傳輸通道內(nèi),故對于京津冀地區(qū)大氣污染的貢獻亦不容忽視.

2017年唐山市PM2.5日均濃度超過空氣質(zhì)量標準[5](以下簡稱為標準)二級濃度限值共99d,空氣質(zhì)量等級達到五級重度污染及以上(AQI大于200)共33d. 2017年11月20日~12月31日期間唐山市共啟動重污染預警6次,響應等級均為Ⅱ級(橙色預警).其中,2017年12月27~31日出現(xiàn)的重污染過程是2017年唐山市進入供暖期以來重污染狀態(tài)持續(xù)時間最長的一次,空氣質(zhì)量等級為重度污染(200< AQI￡300)及嚴重污染(AQI>300)時長達51h.此次重污染過程中“京津冀大氣傳輸通道”各城市(“2+26”城市)AQI日變化規(guī)律具有較好的一致性,且明顯呈現(xiàn)出由南向北蔓延、加重的態(tài)勢(圖1),29日共27個城市空氣質(zhì)量等級達到重度污染及以上.而從全國形勢來看,影響地區(qū)除京津冀及河南省、山東省、山西省外還包括湖北省等地.可見此次重污染過程影響范圍大,污染程度較重,是一次區(qū)域性的大范圍污染過程,也是一個十分有價值的大氣污染過程案例.

本文在綜合考濾重污染過程中唐山地區(qū)氣象背景條件、邊界層高度變化、首要污染物及其主要化學組分特征、氣團區(qū)域傳輸影響的基礎上開展成因分析研究,對重污染過程進行多角度分析,以便相關部門彩取應對措施.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究采用的京津冀區(qū)域大氣監(jiān)測數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站公開發(fā)布的各城市大氣成分監(jiān)測站點數(shù)據(jù)(http://106.37.208.233:20035/);唐山市的各項大氣監(jiān)測數(shù)據(jù)(AQI、PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)來自于唐山市環(huán)保局;PM2.5組分監(jiān)測數(shù)據(jù)水溶性無機離子(WSIs)、有機碳(OC)、元素碳(EC)及地表氣象數(shù)據(jù)來自市控點唐山市熱力超級站(118.17°E,39.65°N),為確保數(shù)據(jù)統(tǒng)計的準確和有效性,嚴格按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095- 2012)[6]、《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術規(guī)范(試行)》(HJ663-2013)[7]等標準進行質(zhì)量控制,每天24h連續(xù)采樣,設備定期檢查并及時維護保養(yǎng).所有數(shù)據(jù)均為小時平均質(zhì)量濃度,日平均值由小時平均值計算得到;天氣形勢圖由中央氣象臺提供(http://www. nmc.cn),唐山地區(qū)(118.17°E ,39.63°N)邊界層高度資料來自NOAA(https://www.arl.noaa.gov/).

1.2 研究方法

氣團軌跡的模擬采用美國海洋與大氣管理局(NOAA)及澳大利亞氣象局聯(lián)合開發(fā)的HYSPLIT輜重跡模式進行后推氣流軌跡模擬(版本4.9).氣象數(shù)據(jù)選擇GDAS數(shù)據(jù)庫,分辨率為1°′1°;相關性分析選取Pearson相關性系數(shù),并用SPSS19.0版本進行運算.

2 結果與討論

2.1 重污染過程期間污染物濃度特征

此次重污染過程PM2.5質(zhì)量濃度及AQI小時均值變化呈M型(圖1),根據(jù)污染物濃度變化可分為2個階段:第一階段自12月27日午間開始PM2.5濃度逐漸升高,經(jīng)過一段時間的波動,28日15:00~29日10:00, AQI持續(xù)維持在200以上,空氣質(zhì)量為五級重度污染狀態(tài)達20h.第二階段攀升自29日午后的短暫下降之后開始,起始濃度已達到標準二級濃度限值(75μg/m3)的1.87倍,僅歷時3h就從輕度污染升高至重度污染,30日7:00PM2.5最高濃度達271μg/m3,實時AQI為321,空氣質(zhì)量為五級重度污染及六級嚴重污染狀態(tài)達30h,12月31日02:00起,空氣質(zhì)量開始逐漸好轉,至04:00空氣質(zhì)量達良好狀態(tài).此次重污染過程空氣質(zhì)量為五級重度污染及六級嚴重污染狀態(tài)累積共達50h.

圖1 污染過程期間PM2.5濃度及AQI小時均值變化特征

以標準中24h二級濃度限值為基準,此次重污染天氣過程中PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度為154,229μg/m3,分別是標準的2.0,1.5倍.PM2.5和PM10的超標率分別高達69%和65%,NO2和CO超標率較低,僅為31%和30%,而SO2和O3達標率100%,可見顆粒物為首要污染物.

PM2.5和PM10小時質(zhì)量濃度的最大值出現(xiàn)在2017年12月30日,分別為271,365μg/m3,是標準的2~3倍.PM2.5/ PM10變化范圍在46%~77%,當空氣質(zhì)量等級在五級及以上時,該值范圍在59%~77%,均值為70%,而在整個12月非污染期該值則約為52%.表明此次重污染天氣主要是由細顆粒物污染引起的,污染越重細顆粒物質(zhì)量濃度占比越高.對照2013年唐山市全年PM2.5/PM10變化趨勢,波動范圍為14%~92%,空氣質(zhì)量較好時為50%左右,污染加重時上升至70%[8],其均值基本與本次重污染過程接近.

2.2 污染過程期間氣象條件分析

在此次重污染過程中,唐山市近地面一直受一個等壓線稀疏、壓強梯度變化較小的弱氣壓場控制(圖2上),前期伴隨著較弱的偏南風,特征上呈現(xiàn)出“兩高兩低”的典型重污染天氣氣象特征,即高濕度(>60%)、高大氣穩(wěn)定度、低風速(<2m/s)、低邊界層高度(<500m)(圖3)的極不利于污染物擴散狀態(tài).雖然在28日午時、29日均有小范圍冷鋒在唐山西面地區(qū)出現(xiàn),但由于距離唐山較遠且出現(xiàn)時間較短并沒有對唐山整體重污染形勢造成較大影響,而30日凌晨較大范圍冷鋒再次在唐山以西地區(qū)出現(xiàn)(圖2下),近地面主風向轉為偏西風,但此時唐山市大氣污染卻較前幾日有增無減,推測可能是冷鋒帶來了唐山周邊城市的污染物,但冷鋒也在一定程度上使水平方向擴散條件得以改善,加快了重污染過程結束.

圖3 重污染期間唐山市氣象要素變化趨勢

利用HYSPLIT4.0對唐山市重污染期間12月27~30日的氣象資料進行分析處理,起點設置在國控點唐山物資局(118.172566°E,39.633103°N),高度設為近地面500m,時長設為72h,得到后向軌跡,并分別對每日軌跡進行聚類處理得到圖4.結果顯示,在重污染期間影響唐山地區(qū)近地面氣流軌跡在空間分布上較為分散,但大致來自于兩個方向,一部分來自中亞地區(qū),它們占總軌跡的絕大部分,主要包括來自于俄羅斯、蒙古國和哈薩克斯坦的氣流,這部分氣流軌跡路徑較長,傳輸高度較高,雖經(jīng)過了廣大內(nèi)陸地區(qū),并在占比上有絕對優(yōu)勢,但這部分內(nèi)陸地區(qū)多以自然源為主,即使在冬季風的影響下會攜帶一些細顆粒物傳輸?shù)教粕降貐^(qū)但這也不足以導致此次重污染的產(chǎn)生.而在污染最重的30日其軌跡路徑與前幾日有明顯不同,軌跡6起源于山西省,之后向南移動經(jīng)過河北省,到達河南省之后又折回向北經(jīng)過山東省最后到達唐山.該軌跡路徑較短,傳輸高度較低,速度較小,途徑的地區(qū)是人口密集區(qū)域,人為源較多,氣團極易在近地面裹挾污染物并累積、前行,特別是河北省、河南省在同期也出現(xiàn)了不同程度的重污染天氣現(xiàn)象,當?shù)匚廴疚餄舛仍诖藭r較高,更加劇了該氣團對唐山空氣質(zhì)量的影響.由此可見區(qū)域傳輸對本次唐山重污染情況的加劇有很大影響.

2.3 水溶性無機離子變化特征

2.3.1 SNA濃度變化特征 唐山市大氣顆粒物污染嚴重,WSIs含量較高,研究表明唐山市水溶性無機鹽總濃度(TWSS)主要集中在細粒子PM2.5中[9].在本次污染過程中僅PM2.5中8種主要的WSIs平均質(zhì)量濃度總和就已高達(99.6±16.9)μg/m3,超過標準中二級濃度限值(75μg/m3). WSIs以二次生成的SO42-、NO3-、NH4+(SNA)為主,其平均濃度總和占TWSS的91%.通過橫向對比發(fā)現(xiàn)唐山市SNA濃度水平略高于周邊城市北京,與天津、石家莊基本相同,遠高于南方城市南京、廣州、杭州,縱向對比發(fā)現(xiàn)此次重污染較往年冬季二次污染更加嚴重(表1).

表1 唐山與其他城市PM2.5中SNA濃度水平

NO3-與SO42-的比值通常被用來指示機動車污染與燃煤污染的相對重要性[16],大量研究得出燃煤排放的[NO3-]/[SO42-]值為1~2,汽油、柴油燃燒排放的[NO3-]/[SO42-]值為8~13,由于含硫煤的廣泛使用,我國大氣顆粒物中[NO3-]/[SO42-]值通常小于1[17].在此次重污染過程中唐山市[NO3-]/[SO42-]均值為1.01,略高于北京重污染期間比值0.92[18]及蘭州供暖期比值0.9[19],低于天津市重污染期間比值1.22~1.67[20].該值在此次污染過程中約為1,表明唐山冬季重污染過程仍是機動車與燃煤排放并重.一方面是由于唐山地區(qū)的工業(yè)結構及冬季集中供暖決定了燃煤排放依然占有很大比例.另一方面機動車尾氣排放的影響也不容忽視,這是因為唐山特殊的工業(yè)結構導致其需要大量柴油車進行運輸,再加上截止2016年唐山市機動車保有量較2014年增長了近17萬輛,且目前仍持續(xù)保持增長態(tài)勢等因素綜合導致.

2.3.2 相關性分析 由表2,SO42-、NH4+與濕度在0.01水平上顯著相關,濕度的每一次明顯躍升SNA都隨之會出現(xiàn)一次明顯攀升的過程(圖5),這是由于顆粒物表面發(fā)生了非均相液化反應,而H2O的存在會促進該反應的進行[21];風速與SNA存在負相關,在SNA出現(xiàn)峰值的同時風速也出現(xiàn)了谷值,小風大大限制了顆粒物在水平方向的擴散,這就加劇了污染物的進一步聚積;SNA 3種離子之間的相關性很高,這說明SNA同為二次粒子有很好的同源性.本研究期間[NH4+]/[SO42-]均值為1.16,通常將[NH4+]/[SO42-]￡1.5視為銨貧乏[22],在此狀態(tài)下NH4+會優(yōu)先與SO42-結合以NH4HSO4和(NH4)2SO4的形態(tài)存在,故NH4+和SO42-相關性在SNA相關性中最高.

表2 SNA與氣象因素相關性

注:**￡0.01時,相關性顯著(雙側檢驗);*￡0.05時,相關性顯著(雙側檢驗).

除SNA外Cl-含量較高,一般認為它的來源可分為自然源(土壤、海鹽粒子)和人為源(化石燃料的燃燒、工業(yè)含氯物質(zhì)的排放、大氣中HCl的化學轉化). Na+主要來自于海鹽離子及土壤中,而一般認為K+可以作為生物質(zhì)燃燒的示蹤粒子,通過計算Cl-與K+顯著相關(<0.01,相關系數(shù)為0.422),低于北京重污染期間(0.585)[23],這在一定程度上是由于唐山位于渤海沿岸,海鹽離子對其影響要大于北京.同時Cl-與SO42-也顯著相關,Pearson相關系數(shù)為0.501,說明人為源Cl-可能主要來自于工業(yè)燃燒排放;K+濃度與SO42-、NH4+濃度具有相同的變化趨勢,Pearson相關系數(shù)分別為0.487、0.485在0.01水平上顯著相關,這說明它們可能有著較為相似的來源.Ca2+、Mg2+用來指示土壤、揚塵的貢獻.通過圖3可以看出一次源粒子Na+、Ca2+、Mg2+在重污染過程中濃度變化并不明顯,說明土壤、揚塵源并不是導致本次重污染的主要原因.

2.3.3 SNA轉化特征 SNA主要由SO2、NO、NH3等前體物在大氣中經(jīng)過一系列復雜反應生成.SO2轉化生成SO42-主要通過2種途徑:一是SO2與氧化劑在水汽或氣溶膠液滴表面的非均相氧化反應,二是SO2和HO·自由基的氣相均相氧化反應[24]. NO的主要來源是機動車,故其濃度受季節(jié)影響較小,但大量研究顯示NOR峰值多出現(xiàn)在夏季,這是由于大氣光化學活性受到光照條件的影響,春季和夏季更有利于NO2發(fā)生光化學反應生成HNO3繼而與NH4+結合形成NH4NO3. NH4+主要由排放到空氣中的NH3與酸性物質(zhì)發(fā)生中和反應產(chǎn)生,多以NH4HSO4、(NH4)2SO4及NH4Cl等形式存在.一般來說結合硫酸根氧化率(SOR)、硝酸根氧化率(NOR)可以用來說明粒子二次轉化程度的高低[21].計算方法如下

SOR=SO42-/(SO42-+SO2) (1)

NOR=NO3-/(NO3-+NO2) (2)

圖5 WSIs質(zhì)量濃度及地表氣象條件變化序列

式中:SO42-、SO2、NO3-、NO2分別表示硫酸根、二氧化硫、硝酸根和二氧化氮的物質(zhì)的量濃度,mol/m3.表3中SOR、NOR平均值由2017年11月進入采暖期以后至該年底先后出現(xiàn)的6次重污染過程(11月20~22日、25~28日、11月30~12月4日、12~15日、21~24日、27~31日),分別取輕污染期(100200)以及對照期(AQI￡50)3個組別分別計算所得.由此可以看出相較于空氣質(zhì)量等級為優(yōu)的晴朗天氣,隨著污染的加重SOR和NOR明顯升高,當空氣質(zhì)量達到重污染等級時SOR、NOR分別升高了近3,6倍,可見污染越嚴重時硫酸鹽和硝酸鹽的二次轉化程度越高,這主要是由于此時污染較重,高濃度的氣態(tài)前體物為二次轉化提供了充足的反應物.本次唐山市重污染過程SOR均值為0.32,NOR均值為0.26,通常認為一次污染物的SOR<0.1[25],這說明唐山此次重污染過程中存在明顯的二次轉化.而SOR值明顯高于NOR值,也高于進入2017年供暖季后重污染期SOR均值,同時也高于北京重污染期間二次轉化率(SOR=0.31, NOR=0.15)[22],SOR水平略低于天津(SOR=0.37, NOR=0.28)[20],由此可見唐山市在重污染期間以硫酸根二次轉化為主,硝酸根二次轉化對比臨近城市北京更為嚴重,需引起重視.由于在重污染天氣事件發(fā)生時大多伴有適宜二次轉化的背景條件(高濕、小風、適宜的溫度等),故控制二次轉化的發(fā)生仍需從控制前體物著手,從源頭減排.

表3 SOR和NOR平均值

2.4 碳組分濃度特征

本次重污染過程中PM2.5中碳組分含量變化范圍為14.2%~57.1% ,均值22.2%(圖6),這與Cao等[26]研究所得我國碳質(zhì)氣溶膠占PM2.520%~50%的結論相似.其中OC、EC平均質(zhì)量濃度分別為(25.5±10.5), (6.3±7.4)μg/m3,對比2012年夏季監(jiān)測得到唐山市PM2.5中OC、EC濃度分別為(11.7±6.3),(7.0±5.0)μg/ m3[27],2009~2011年監(jiān)測的唐山市冬季PM2.5中OC、EC濃度分別為(28±10),(11±5)μg/m3[28].由此可見,唐山市冬季重污染期間OC濃度與夏季相比有明顯升高,這主要是由于冬季供暖,再加上氣溫低、風速小、易形成逆溫,大氣擴散條件較差,污染物更易聚積;而EC濃度較2012年夏季監(jiān)測數(shù)據(jù)基本持平甚至還有略微下降,這一方面可能是由于EC具有惰性,性質(zhì)穩(wěn)定不易受溫度濕度等因素影響,另一方面也是由于EC主要來自于化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒,自2013年大氣十條頒布以來大氣污染監(jiān)管控制日益力度加強,污染源較之前相對減少.可喜的是盡管處于冬季重污染期間,PM2.5碳組分濃度水平也還是較2009~2011年冬季有一定程度下降,這可能是由于近年來大力度的監(jiān)管政策對生物質(zhì)燃燒源、機動車排放、工業(yè)源排放的削減起到了一定作用.

圖6 OC,EC及PM2.5濃度時間序列

OC、EC在PM2.5中含量變化范圍分別為11.4%~46.5%、2.6%~17.0%,均值分別為17.7%、4.44%.利用EC具有惰性這一特點,通常將OC/EC>2作為判斷存在SOC的依據(jù)[29],即OC并不是全部由污染源直接排放也包括了SOC.通過計算在本研究過程中OC/EC在2.26~5.32范圍內(nèi)波動,均值為4.10,且在95%置信區(qū)間內(nèi)OC、EC相關系數(shù)高達0.96,由此可知唐山市在此次重污染過程中的不同時段存在不同程度的二次污染,而OC、EC同源性較高,也說明燃煤對惡劣天氣事件的貢獻較大.

為了對SOC 的貢獻率進行定量描述,大部分研究中都采用以下經(jīng)驗公式:

SOC=OCtoc-EC(OC/EC)min(3)

式中:OCtoc為總碳;(OC/EC)min為所觀測到的OC/EC最小值[30].

計算得SOC濃度約為17.6μg/m3,占PM2.5的11.4%.對比北京2017年冬季SOC濃度12.6μg/m3,在PM2.5中占比11.1%[31],與唐山情況較為相似.而李偉芳等[32]的研究中發(fā)現(xiàn)冬季天津市工業(yè)區(qū)SOC濃度(12.2μg/m3)遠高于主城區(qū)(6.6μg/m3).再對比唐山夏季SOC濃度5.1μg/m3[27],可見冬季唐山SOC值較夏季有著顯著升高,這與冬季燃煤供暖有著重要關系,同時工業(yè)排放可能也是一項重要的污染來源.

3 結論

3.1 本次唐山市冬季重污染過程以PM2.5為首要污染物,污染期間PM2.5小時平均質(zhì)量濃度超標率達69%,濃度峰值達到271μg/m3.

3.2 氣象因素對大氣重污染過程的形成、加重及減退有很大影響.靜穩(wěn)天氣條件是導致此次重污染過程的重要因素,而區(qū)域傳輸?shù)挠绊懸膊蝗莺鲆?由后軌跡聚類分析發(fā)現(xiàn)來自唐山以南,我國中部內(nèi)陸地區(qū)的氣團對唐山此次污染過程的加重有一定影響.

3.3 此次重污染過程二次粒子污染嚴重,SNA濃度水平較高,主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4及硝酸鹽存在,SOR及NOR在重污染時段分別上升至0.32, 0.26,而[NO3-]/[SO42-]均值為1.01,表征唐山市為機動車和燃煤并重的復合型污染特征.

3.4 OC、EC在重污染期間同源性較高,SOC濃度占PM2.5濃度的11.4%,說明整個重污染過程中存在不同程度的二次污染,而冬季煤炭燃燒可能是碳質(zhì)組分的主要來源.

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Characteristics and formation mechanism of a heavy winter air pollution event in Tangshan.

LIANG Xiao-yu, SHAN Chun-yan*, MENG Yao, LIU Jing

(College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China)., 2019,39(5)：1804~1812

Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution event during the period from December 27thto 31st, 2017 in Tangshan, Hebei, China were investigated. Combined with the mass concentration of particulate matter, gaseous pollutant concentrations, carbonaceous species and meteorological data, the component analysis of PM2.5was conducted in detail for this episode. The results showed that the average mass concentration of PM2.5during this period was 154μg/m3exceeding the secondary standard of daily average concentration of the ambient air quality standard (GB3095-2012). When the air pollution level was 5 and above, passed the level of heavy and above, the ratio of PM2.5over PM10became 0.7. The mass concentration of SNA accounted for 58.0% of PM2.5, and the value of OC/EC was 4.1, which indicated that the secondary reaction of particulate matter and organic matter had a greater contribution in this pollution process. The local meteorological conditions, continuous uniform pressure field, the near-surface high humidity, light breeze and temperature inversion all played an important role in this heavy pollution event. Regional transmission was also an important contribsuting factor to this heavy pollution process.

heavy pollution；PM2.5；Tangshan；pollution characteristics；water-soluble inorganic ions

X513

A

1000-6923(2019)05-1804-09

梁曉宇(1995-),女,河南新鄉(xiāng)人,南開大學環(huán)境科學與工程學院碩士研究生,主要研究方向為大氣污染防治.

2018-09-25

大氣重污染成因與治理攻關項目(DQGG0304)

*責任作者, 副教授, shanchy@nankai.edu.cn