侯森，胡長青，蒿超凡

水合物分解的噪聲研究

侯森1,2，胡長青1，蒿超凡1,2

(1. 中國科學(xué)院聲學(xué)研究所東海研究站，上海 201815；2. 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

海洋中水合物在分解后會(huì)形成大量氣泡并向外輻射噪聲信號(hào)?；谒衔锓纸獾奶攸c(diǎn)，建立了適用于描述水合物分解的非理想氣泡的振動(dòng)模型，并通過數(shù)值方法分別對(duì)輻射噪聲的頻率和輻射聲壓做了仿真模擬。結(jié)合測(cè)量二氧化碳水解噪聲的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，對(duì)分解得到的不同半徑氣泡輻射噪聲頻率和聲壓做了統(tǒng)計(jì)分析。結(jié)果表明，理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，該研究對(duì)監(jiān)測(cè)水合物的泄漏分解等具有重要的意義。

水合物分解；輻射噪聲；氣泡振動(dòng)頻率

0 引言

海洋環(huán)境中存在著大量水合物，主要包括甲烷水合物和二氧化碳水合物等，廣泛分布于高壓低溫的海底。當(dāng)外部環(huán)境改變時(shí)，隨著壓強(qiáng)的減小和溫度的升高，水合物會(huì)迅速水解形成大量氣泡，產(chǎn)生泄漏。據(jù)統(tǒng)計(jì)，每年都有大量水合物分解進(jìn)入海洋環(huán)境，這不僅會(huì)加劇溫室效應(yīng)，還會(huì)為航運(yùn)和海上平臺(tái)作業(yè)帶來安全隱患。由于水合物在形成氣泡時(shí)會(huì)向外輻射噪聲信號(hào)，研究水合物分解時(shí)的噪聲信號(hào)特性，可以為利用聲學(xué)方法監(jiān)測(cè)水合物分解泄漏提供理論基礎(chǔ)，同時(shí)也可對(duì)可燃冰開采、環(huán)境保護(hù)、航運(yùn)安全等方面的研究有促進(jìn)意義。

國內(nèi)外學(xué)者對(duì)甲烷水合物分解泄漏的研究由來已久。LEIFERA等[1]在2005年對(duì)全球海底的甲烷水合物的總量做了預(yù)測(cè)，并測(cè)算出每年大約有2×1010kg水合物泄漏進(jìn)入海洋環(huán)境，闡述了水合物巨大的泄漏量。2006年，EBERHARD等[2]則在淺海對(duì)海底冷泉進(jìn)行了觀察與測(cè)量，通過高速攝像機(jī)在淺海海底拍攝了甲烷水合物泄漏形成的氣泡群。但是光學(xué)拍攝方法局限很多不適用于較深海域的長時(shí)間觀測(cè)。顧兆峰等[3]在2008年利用側(cè)掃聲吶獲得了我國南海北部的冷泉聲圖像，但是主動(dòng)聲學(xué)方法不適用于對(duì)海洋的長時(shí)間觀測(cè)。而被動(dòng)聲學(xué)方法則具有可長時(shí)間監(jiān)測(cè)，易于布放設(shè)備等優(yōu)點(diǎn)。針對(duì)水合物分解的動(dòng)力學(xué)研究，國內(nèi)外學(xué)者也做過很多杰出的工作。YOON等[4]做了大量實(shí)驗(yàn)，得到了甲烷水合物和二氧化碳水合物解離的條件。DIAMOND等[5]則建立了水合物水解的微觀動(dòng)力學(xué)模型，從分子角度闡述了水合物水解的過程與性質(zhì)。UDDIN等[6]則以微觀MD模型為基礎(chǔ)，從宏觀上解釋了水合物解離形成氣泡的過程。同時(shí)國內(nèi)很多學(xué)者也做了大量的工作和試驗(yàn)。

本文在水合物水解生成氣泡的物理模型的基礎(chǔ)之上，建立了水合物分解氣泡的噪聲振動(dòng)模型。對(duì)不同半徑下的水合物氣泡的頻率和輻射聲壓做了仿真分析，并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，提取了實(shí)驗(yàn)過程中的噪聲信號(hào)的聲壓幅值和頻率，并與理論值進(jìn)行了比對(duì)驗(yàn)證。

1 水合物分解的噪聲模型

1.1 水合物分解生成氣泡模型

水合物在高壓低溫的環(huán)境下可以保持穩(wěn)定狀態(tài)，當(dāng)外界的環(huán)境達(dá)到反應(yīng)的閾值時(shí)，水合物將吸熱分解產(chǎn)生大量的氣泡。不同水合物的穩(wěn)態(tài)曲線如圖1所示。圖1中，曲線Q1代表的是甲烷水合物的穩(wěn)態(tài)曲線；Q2是二氧化碳水合物的穩(wěn)態(tài)曲線；Q3為液(固)態(tài)二氧化碳的穩(wěn)態(tài)曲線。UDDIN等[6]基于大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立了宏觀描述水合物分解產(chǎn)生氣泡的物理模型。不同水合物在分解過程中有很強(qiáng)的相似性，只在具體參數(shù)上有所不同，這里以甲烷水合物分解為例，簡述水合物分解過程。

第一階段：擴(kuò)散和氣泡生成

第二階段：氣泡的逃逸

隨著反應(yīng)的進(jìn)行，氣泡不斷增大，內(nèi)部壓強(qiáng)也不斷增強(qiáng)，最終脫離反應(yīng)界面逃逸進(jìn)入海洋環(huán)境中并脈動(dòng)向外輻射聲信號(hào)。這個(gè)階段為向外輻射噪聲的主要階段。噪聲輻射的頻率以及噪聲源級(jí)主要取決于生成氣泡的半徑。

圖1 水合物穩(wěn)態(tài)曲線

1.2 氣泡振動(dòng)噪聲模型

式(6)兩邊對(duì)求導(dǎo)，可得到修正后非理想氣體情況下的(Rayleigh-Plesset)方程，經(jīng)整理可得：

式(7)具有很強(qiáng)的非線性特點(diǎn)，難以求得其解析解，這里通過數(shù)值方法來對(duì)氣泡振動(dòng)狀態(tài)作模擬仿真。

當(dāng)氣泡半徑較大時(shí)(>1mm)，氣泡張力對(duì)氣泡內(nèi)的壓強(qiáng)帶來的影響較小，氣泡平衡時(shí)的壓強(qiáng)近似等于環(huán)境壓強(qiáng)，則對(duì)式(8)進(jìn)行約分，可以認(rèn)為同一環(huán)境下，氣泡初始半徑與平衡半徑的比值為一定值。在給定初始的氣泡內(nèi)壓強(qiáng)的情況下，用四階Runge-kutta算法進(jìn)行了數(shù)值仿真，對(duì)氣泡的振動(dòng)情況進(jìn)行了模擬。

圖2 單氣泡振動(dòng)噪聲的時(shí)頻特性

當(dāng)環(huán)境參數(shù)確定時(shí)，氣泡的振動(dòng)特性主要取決于氣泡本身的半徑大小。不同半徑的氣泡振動(dòng)曲線如圖3所示。三條曲線分別代表的是半徑為3、5、7 mm的氣泡的振動(dòng)變化情況。可見不同半徑氣泡的振動(dòng)特性不同，大氣泡相對(duì)于小氣泡振幅更大、頻率更低、衰減時(shí)間更長。

圖3 不同半徑氣泡的振動(dòng)曲線

圖4 氣泡內(nèi)固體顆粒對(duì)振動(dòng)頻率的影響

氣泡輻射聲壓可以通過氣泡周圍流體的質(zhì)量方程和歐拉方程推得：

將之代入式(9)、(10)，整理可得到氣泡的輻射聲壓為

氣泡內(nèi)固體微粒的存在對(duì)氣泡振動(dòng)會(huì)產(chǎn)生較大的影響。從氣泡動(dòng)力學(xué)角度看，相比于同半徑的純氣體氣泡，含固體微粒的氣泡導(dǎo)致氣體含量降低、可壓縮性變差，相當(dāng)于更小的氣泡的振動(dòng)頻率向上偏移；同時(shí)當(dāng)初始半徑一定時(shí)，初始階段含固體微粒的氣泡會(huì)在氣泡表面產(chǎn)生更強(qiáng)的徑向加速度和速度，形成更強(qiáng)的輻射聲壓。

2 CO2氣泡實(shí)驗(yàn)

2.1 水箱實(shí)驗(yàn)

課題組于2018年在實(shí)驗(yàn)室水箱中做了分解固態(tài)二氧化碳測(cè)噪聲的實(shí)驗(yàn)。利用固態(tài)二氧化碳在水箱中的分解來模擬水合物分解產(chǎn)生噪聲信號(hào)的過程。實(shí)驗(yàn)過程中水溫為300 K，壓強(qiáng)為一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓1×105Pa。

圖6為試驗(yàn)布放圖，圖中A為水聽器，采樣率為32 kHz，量程范圍為1 Hz～12 kHz；C為投入的固態(tài)二氧化碳?jí)K；B為攝像機(jī)，像素為1000萬，拍照曝光時(shí)間為1/1000 s。

圖6 實(shí)驗(yàn)布放圖

圖7(a)為氣泡圖像，由于氣泡內(nèi)部含有冰晶微粒等，對(duì)光反射較為明顯，內(nèi)部亮度較高，與周圍環(huán)境對(duì)比明顯，易于進(jìn)行邊緣檢測(cè)提取氣泡的面積半徑等信息。圖7(b)為預(yù)處理后截取的1 s內(nèi)的氣泡輻射的聲信號(hào)，由于氣泡能量衰減較快，故在時(shí)域圖上表現(xiàn)為時(shí)域上的一串脈沖信號(hào)。

提取單個(gè)脈沖做時(shí)頻分析，結(jié)果如圖8所示?？梢钥闯?，水合物氣泡在生成階段向外輻射的噪聲信號(hào)有很明顯的單頻特性，同時(shí)聲信號(hào)的衰減也極為迅速，能量基本在10 ms之內(nèi)衰減掉，與理論仿真基本吻合。

實(shí)驗(yàn)中，為了獲得氣泡的半徑信息，對(duì)不同時(shí)刻下的氣泡進(jìn)行了拍照，并對(duì)圖像中的氣泡進(jìn)行了半徑信息提取，得到了圖9所示的不同時(shí)刻的氣泡半徑分布圖。圖9中藍(lán)點(diǎn)為氣泡半徑的實(shí)測(cè)值，黑線是對(duì)實(shí)測(cè)值的擬合，用來近似表示不同時(shí)刻下的氣泡半徑大小。從圖9中可以得到，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，由于固態(tài)二氧化碳變小、反應(yīng)截面的縮小，氣泡半徑有很明顯的下降趨勢(shì)，實(shí)驗(yàn)過程中的氣泡半徑主要集中在3～8 mm之間。

圖7 氣泡的圖像和輻射聲信號(hào)

圖8 單個(gè)氣泡的時(shí)頻特性

圖9 實(shí)驗(yàn)中氣泡半徑隨時(shí)間變化圖

圖10為實(shí)驗(yàn)過程中的時(shí)頻圖，從中可以看出隨時(shí)間的變化，氣泡的輻射聲頻率不斷增大，輻射聲壓不斷變小，氣泡的共振頻率在300～1 000 Hz之間。與反應(yīng)中氣泡半徑不斷減小及氣泡半徑范圍相對(duì)應(yīng)。

圖10 氣泡輻射噪聲時(shí)頻圖

2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖11 氣泡振動(dòng)頻率隨半徑的變化圖

綜合圖11和圖12，在本次實(shí)驗(yàn)中理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為吻合。

3 結(jié)論

在環(huán)境溫度較高、壓強(qiáng)較小的情況下，由于水解反應(yīng)的劇烈，可能會(huì)導(dǎo)致生成的氣泡中包含了固態(tài)冰晶及水合物等微粒，進(jìn)而改變了氣泡的振動(dòng)特性。本文根據(jù)水合物分解形成的氣泡特點(diǎn)，推導(dǎo)了水合物分解形成的氣泡的振動(dòng)方程，并討論了氣泡內(nèi)固體微粒成分對(duì)氣泡輻射聲壓和頻率的影響：固體微粒的存在會(huì)導(dǎo)致氣泡輻射頻率的增大和輻射聲壓的增強(qiáng)。

本文并做了二氧化碳水解實(shí)驗(yàn)，獲得了不同半徑下氣泡的輻射頻率和輻射聲壓，通過與理論模型的比對(duì)，發(fā)現(xiàn)結(jié)果較為吻合，理論可以較好地對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果做出解釋。

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Study of hydrate dissociationnoise

HOU Sen1,2, HU Chang-qing1, HAO Chao-fan1,2

(1. Shanghai Acoustic Laboratory, Institute of Acoustics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201815, China;2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Hydrates in the ocean will form a large number of bubbles and radiate noise signals after dissociation. Based on the characteristics of hydrate dissociation, the vibration model suitable for describing non-ideal bubbles after hydrate dissociation is established. The frequency and pressure of the radiation noise are simulated by numerical methods. By measuring the noise of carbon dioxide hydrolysis, the frequency and sound pressure of bubble radiation noise with different radii are analyzed statistically. The results show that the theoretical model is in good agreement with the experimental results. The study in this paper is of great significance for monitoring the leakage dissociation of hydrate.

hydrate dissociation; radiated noise; bubble vibration frequency

O427

A

1000-3630(2019)-03-0258-05

10.16300/j.cnki.1000-3630.2019.03.004

2018-12-03;

2019-01-21

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11674353)

侯森(1993－), 男, 山東濟(jì)南人, 博士研究生, 研究方向?yàn)樗晫W(xué)。

胡長青,E-mail: hchq@mail.ioa.ac.cn