□歐陽宇修

一、一回路核素簡介

原子由原子核與核外電子組成。原子核由質(zhì)子與中子組成。當(dāng)核燃料中鈾-235的原子核受到外來中子轟擊時(shí)，一個(gè)原子核會(huì)吸收一個(gè)中子分裂成兩個(gè)質(zhì)量較小的原子核，同時(shí)放出2～3個(gè)中子。這裂變產(chǎn)生的中子又去轟擊另外的鈾-235原子核，引起新的裂變。如此持續(xù)進(jìn)行就是裂變的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。這種裂變方式是隨機(jī)的，裂變產(chǎn)物中包括近40種元素，約200種不同的核素，絕大多數(shù)的核素都是有放射性的，衰變的子核多半也是放射性的[1]。另外，裂變產(chǎn)生的中子使得反應(yīng)堆冷卻劑自身水中的雜質(zhì)和添加劑以及結(jié)構(gòu)材料的腐蝕產(chǎn)物被活化而產(chǎn)生中子活化產(chǎn)物。這些活化產(chǎn)物和部分裂變產(chǎn)物使主冷卻劑系統(tǒng)及相關(guān)的處理系統(tǒng)受到污染，是核電站放射性的主要來源。

二、一回路核素測量的優(yōu)化

在此次實(shí)驗(yàn)中對(duì)一回路主要核素的測量采用的是美國堪培拉公司生產(chǎn)的數(shù)字化伽瑪譜儀系統(tǒng)，該套譜儀采用了自動(dòng)極零補(bǔ)償、自動(dòng)基線恢復(fù)、虛擬示波器、全數(shù)字化等多項(xiàng)技術(shù)，且有體積小、操作簡便等優(yōu)點(diǎn)。

一回路樣品的測量結(jié)果會(huì)受到很多因素的影響，從取樣開始到制樣測量，每個(gè)環(huán)節(jié)都有可能給最后的結(jié)果帶來偏差。不準(zhǔn)確的結(jié)果會(huì)讓人們對(duì)機(jī)組的狀態(tài)作出錯(cuò)誤的判斷，這會(huì)帶來很多或大或小的麻煩。為了避免這種問題的發(fā)生，要不斷對(duì)一回路核素的測量進(jìn)行優(yōu)化，以確保測量的準(zhǔn)確性。下面將從問題的出現(xiàn)，分析，到最后解決問題，來討論對(duì)一回路核素測量的優(yōu)化。

(一)問題描述。核電站對(duì)于一回路核素的分析方法如下：將一回路冷卻劑樣品取回實(shí)驗(yàn)室后，立即精確量取10mL樣品裝入500mL的馬林杯中，加水稀釋至500mL后，蓋上蓋子密封。放置半小時(shí)后，用高純鍺伽瑪譜儀測量1,800秒。長期分析實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)這種分析方法過于簡單，只能夠測量出一些活度濃度較大的核素，不能測出活度濃度較低的一些長半衰期核素。

(二)分析思考。要測量準(zhǔn)確的測量一回路里的所有核素，就要先了解各種核素的半衰期特點(diǎn)和時(shí)間對(duì)于測量這些核素的影響。這里的時(shí)間包括兩個(gè)時(shí)間：一是樣品的測量時(shí)間；二是樣品的放置時(shí)間。

測量時(shí)間的長短會(huì)對(duì)測量結(jié)果有很大的影響。如果測量時(shí)間太長，一些短壽命的核素容易衰變，而且浪費(fèi)時(shí)間，而測量時(shí)間太短，則易造成探測限抬高。因?yàn)棣米V儀探測系統(tǒng)的最小探測限(MDA=[a+(b+c(counts)1/2]/(Live time (Eff(Yied))除了與樣品計(jì)數(shù)、本底計(jì)數(shù)有關(guān)外還與樣品測量的活時(shí)間(Live time)有關(guān)?；顣r(shí)間越短，系統(tǒng)的最小探測限就越大，使一些可能有的放射性核素由于MDA的增大而沒有被探測到。

一回路樣品放置時(shí)間的長短同樣對(duì)結(jié)果有著一定的影響。由于反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)中的放射性核素相當(dāng)復(fù)雜，既有短壽命的核素，又有長壽命的核素，而短壽命的核素往往放射性比較強(qiáng)，放置時(shí)間不夠會(huì)就會(huì)對(duì)其他核素的測量產(chǎn)生影響。

(三)了解測量時(shí)間和放置時(shí)間對(duì)樣品中各種核素的影響實(shí)驗(yàn)。用干凈的取樣瓶取150ml左右的一回路樣品迅速帶回實(shí)驗(yàn)室，精確量取100ml裝入一個(gè)新的馬林杯中，加除鹽水稀釋至500ml刻度線，蓋上蓋子密封好。放置4個(gè)小時(shí)后測量一次結(jié)果，1天后，2天后，3天后分別再測量一次結(jié)果，每次測量時(shí)間4個(gè)小時(shí)，最后再加測一次8個(gè)小時(shí)的分析。實(shí)驗(yàn)的分析結(jié)果如表1所示。

從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，半衰期短的核素放置時(shí)間長了之后就測量不出來了，如132I、135I、41Ar等放置24小時(shí)以后就都是未檢出了，一般來說，放置時(shí)間超過三個(gè)半衰期基本就會(huì)測量不到了。同時(shí)，還發(fā)現(xiàn)有些核素之前都測量不到，但在放置一段時(shí)間后又測量出來了，如54Mn在放置24小時(shí)后的每次測量都檢出了，51Cr、58Co、60Co在放置三天后的8小時(shí)測量中檢測出來了。不難發(fā)現(xiàn)這些長時(shí)間放置才能檢出的都是中子活化產(chǎn)物，它們都有著半衰期長，放射性活度不高的特點(diǎn)。由于活度低，它們的在伽馬譜儀上的特征峰會(huì)就被其他活度高的核素的峰或是康普頓平臺(tái)所掩蓋，而測量不出來。但放置三天后，短壽命核素都衰變沒了，高活度的核素的活度也變低了，康普頓平臺(tái)也比之前要低，所以這些低活度的活化產(chǎn)物就能被測量出來。從測量時(shí)間來說，因?yàn)榛疃鹊?，所以必須用長時(shí)間的測量來降低儀器的MDA(最小探測限)。實(shí)驗(yàn)中放置3天測量4小時(shí)未檢出，51Cr、58Co和60Co，而測量8小時(shí)檢出了，就是這個(gè)原因。

表1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

(四)優(yōu)化措施和實(shí)施效果。為了優(yōu)化一回路核素的測量，提高所有核素測量的準(zhǔn)確度。將一回路所有監(jiān)測的核素分成兩個(gè)組分別來進(jìn)行測量。第一組核素是由裂變產(chǎn)物(131I～135I、85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、135Xe、134Cs、137Cs、138Cs)和42K,24Na，41Ar組成；第二組由51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、110mAg、122Sb、124Sb等腐蝕活化產(chǎn)物組成。第一組核素活度濃度相對(duì)較大，大多數(shù)核素的半衰期也較短，所以還是采取之前取10mL，放置半小時(shí)后測量1,800秒的方式進(jìn)行測量；而第二組核素活度濃度都不大，半衰期都很長，經(jīng)試驗(yàn)后，采取取樣25mL，放置72小時(shí)后，測量8小時(shí)的方式進(jìn)行測量分析。

經(jīng)過優(yōu)化后的測量方案，既能保證在測量裂變產(chǎn)物對(duì)燃料包殼完整性的監(jiān)測，也能更準(zhǔn)確地測量活度濃度低的腐蝕活化產(chǎn)物，以便了解機(jī)組一回路的腐蝕情況。

三、結(jié)語

在一個(gè)核電站的運(yùn)行過程中，由于核燃料的裂變和中子的活化作用會(huì)產(chǎn)生多種多樣的放射性核素，它們就是放射性的主要來源。機(jī)組安全穩(wěn)定運(yùn)行的一個(gè)重要任務(wù)就是要保證這些放射性核素的可控，因此，對(duì)于核電站控制管理人員來說，測量這些一回路核素有著很多重要的意義。比如：第一，對(duì)一回路不同工況下放射性趨勢的監(jiān)測跟蹤，確保一回路放射性在運(yùn)行限值內(nèi)安全運(yùn)行；第二，通過對(duì)氣體裂變產(chǎn)物(85Kr、87Kr、133Xe、135Xe等)和揮發(fā)性裂變產(chǎn)物(131I、132I、133I、134I、135I等)的測量，對(duì)燃料棒的破損情況進(jìn)行輔助的判斷；第三，通過對(duì)腐蝕活化產(chǎn)物(51Cr、54Mn、59Fe等)的測量，可對(duì)機(jī)組的腐蝕情況和趨勢進(jìn)行跟蹤；第四，通過監(jiān)測一些對(duì)輻射劑量起主要貢獻(xiàn)的核素(58Co、60Co等)來控制這些源項(xiàng)對(duì)集體劑量的貢獻(xiàn)。一回路核素的測量意義非凡，但測量過程卻容易受到各種因素影響，導(dǎo)致結(jié)果偏差或儀器故障。為此，本文從制樣時(shí)間和測量時(shí)間這兩個(gè)方面的問題出發(fā)進(jìn)行分析思考，實(shí)驗(yàn)論證，并提出改進(jìn)措施。通過發(fā)現(xiàn)并解決這些實(shí)際的問題來對(duì)一回路核素測量過程進(jìn)行優(yōu)化，以減小測量結(jié)果的偏差。對(duì)化學(xué)測量分析來說，絕對(duì)準(zhǔn)確值是不可能測得的，只能努力去減小與絕對(duì)準(zhǔn)確值的誤差，本文主要討論的是一種通過分析思考，實(shí)驗(yàn)論證來解決問題的方法，只有掌握正確的方法才能以不變應(yīng)萬變，去解決各種可能出現(xiàn)的問題。