陳曉坤 劉著 王秋紅

摘 要：為研究瓦斯爆炸火焰中自由基特征光譜的特征，利用爆炸管道進行不同濃度瓦斯爆炸實驗，采用高速攝像儀、單色儀來研究分析瓦斯爆炸火焰中CH/CHO/C23種自由基發(fā)光光譜的特征。結(jié)果表明：隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃螅?種自由基信號出現(xiàn)時間、消失時間、存在時間和到達(dá)極值時間都呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢;3種自由基在同一位置的存在時間隨瓦斯?jié)舛鹊母淖儾]有明顯的規(guī)律，但都在13%瓦斯?jié)舛认麓嬖跁r間達(dá)到最長;隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃?，同一位?種自由基最大相對輻射強度都呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，都在10%當(dāng)量比達(dá)到最大;隨著瓦斯?jié)舛鹊母淖儯?種自由基在2個位置相對輻射強度最大值的差值存在較大差異，而在10%當(dāng)量比的瓦斯?jié)舛认?種自由基在2個位置相對輻射強度最大值的差值相差不大，最大相對輻射強度差值都在15 V左右;在同一位置，同一濃度的瓦斯爆炸過程中，3種自由基最大相對輻射強度從大到小依次是CH，CHO，C2.

關(guān)鍵詞：瓦斯爆炸，自由基，信號時間，相對輻射強度

中圖分類號：O 433.4 ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1672-9315（2019）05-0745-08

Abstract：In order to study the characteristics of radical characteristic spectrum in gas explosion flame，experiments of gas explosion with different concentrations were carried out by using an explosion pipe.A highspeed camera and a monochromator were used for analyzing the characteristics of luminescence spectra of CH/CHO/C2 radical in gas explosion flame.The results showed that the time，in respect of appearance，disappearance，existence，together with reaching the extreme value of the three types of radical signals，all decreased first and then increased with the increase of gas concentration.There was no distinct rule for the existence time of three types of radicals with varying gas concentrations in the same position，but they all existed for the longest time at gas concentration of 13%.Furthermore，as gas concentration increased，the maximum radiation intensities of three types of radicals in the same position increased first and then decreased，and they all reached the maximums at the stoichiometric ratio of 10%.With the change of gas concentration，difference of the maximum relative radiation intensities of the three radicals located in the two positions was significant.However，the difference varied slightly at the gas concentration of 10%.Meanwhile，the maximum radiation intensities difference were approximately 15 V.Finally，in the process of gas explosion at the same concentration and position，the maximum relative radiation intensities of the types radicals were CH，CHO and C2 from the largest to the smallest.

Key words：gas explosion;radical;signal time;relative radiation intensity

0 引 言

瓦斯爆炸過程是一種鏈?zhǔn)降倪B鎖反應(yīng)，也是極其復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，當(dāng)具有爆炸傾向的混合氣體吸收能量后，氣體中的分子鏈斷裂成2個或以上的游離基，也可稱為自由基。鏈?zhǔn)椒磻?yīng)是德國著名研究者博登斯坦首次提出的概念，進而前蘇聯(lián)研究者謝苗諾夫?qū)@一概念進行了更進一步的探討研究，并第一次起草了鏈?zhǔn)椒磻?yīng)理論[1]。Semenov在1958年提出了以過氧基 RO2為基礎(chǔ)描述了烴類氧化鏈?zhǔn)椒磻?yīng)機理，大量研究表明，有焰燃燒都存在鏈?zhǔn)椒磻?yīng)[2]。1970年，Bowman與Seery得出了完整的反應(yīng)速率常數(shù)及基元反應(yīng)式，該套方程式可以比較全面及準(zhǔn)確地測定出在高溫條件下，瓦斯鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的基本狀況，并能測評在氧化感應(yīng)期能影響反應(yīng)的相關(guān)環(huán)節(jié)因素[3] 。李艷紅等對受限空間瓦斯爆炸鏈?zhǔn)椒磻?yīng)機理特征進行了研究，利用CHEMKIN軟件數(shù)值模擬了受限空間中瓦斯爆炸過程的一些動力學(xué)特征，研究表明：自由基的作用直接影響瓦斯爆炸[4]。李孝斌也對瓦斯爆炸鏈?zhǔn)椒磻?yīng)進行了理論分析，并推導(dǎo)出鏈?zhǔn)椒磻?yīng)理論的爆炸判據(jù)[5]。邱雁等對充注惰氣抑制礦井火區(qū)瓦斯的爆炸機理進行了研究，從燃燒學(xué)、爆炸學(xué)及鏈?zhǔn)椒磻?yīng)基本觀點出發(fā)，通過一系列的模擬實驗，對惰性氣體在抑制瓦斯爆炸方面的作用及規(guī)律，同時也對惰性氣體抑制瓦斯爆炸進行了機理性分析[6]。

瓦斯的爆炸過程會產(chǎn)生大量中間產(chǎn)物，例如自由基、原子、離子等。使用光譜技術(shù)可以捕集到燃燒過程中自由基發(fā)生躍遷的特征譜線，利用這些特征譜線組成及強度變化可以進一步了解燃燒過程中的細(xì)節(jié)，為利用火焰發(fā)射光譜來研究爆炸化學(xué)機理提供了極其有利的基礎(chǔ)條件，與此同時火焰結(jié)構(gòu)特征、燃燒生成產(chǎn)物的研究也隨著發(fā)射光譜的研究而有了新的切入點[7-8]。1957年，Gaydon對CH火焰、CO火焰等各種類型的火焰中各自由基的發(fā)射光譜做了系統(tǒng)性總結(jié)[9]。劉易斯也研究了CO，烴在空氣或氧氣中燃燒時火焰中的光譜[10]。Blevins利用光電倍增管以及單色儀，在不同高度位置上沿著本生燈火焰的軸線方向，測量瓦斯-空氣的預(yù)混火焰CH自由基的分布、火焰溫度以及化學(xué)發(fā)光強度，同時討論了在化學(xué)計量比不同的情況下瓦斯-空氣預(yù)混火焰CH發(fā)光與NOx最小排放指數(shù)之間的關(guān)系[11] 。80年代中期，廖繼卿等人對瓦斯煤塵爆炸火焰光譜進行了大量實驗研究，實驗測得 CH4，空氣和煤塵混合物在一定波長條件下的絕對相對輻射強度并測得其爆炸火焰溫度[12] 。王利東等采用 ICCD瞬態(tài)光譜測量系統(tǒng)對正葵烷燃燒反應(yīng)中的中間產(chǎn)物OH，CH和C2自由基進行了測定，揭示了正葵烷燃燒機理和正庚烷有所不同[13]。劉暄亞為了研究富燃料瓦斯/空氣層流預(yù)混火焰的化學(xué)發(fā)光特征，自行研制了水霧協(xié)流管式燃燒器，同時利用階梯光柵單色儀對其進行研究[14]。

國內(nèi)外學(xué)者已將光學(xué)技術(shù)廣泛應(yīng)用于氣體爆炸和其它快速反應(yīng)的研究中。尤其國外已廣泛利用光學(xué)技術(shù)研究氣體爆炸機理，獲得了一定的成果，積累了大量的數(shù)據(jù)。文中在前人已經(jīng)取得的成果基礎(chǔ)上，采用爆炸管道和光譜單色儀來研究瓦斯爆炸過程中CH/CHO/C23種含碳自由基的光譜特征，對比分析這3種自由基的關(guān)系，這將從微觀機理上解釋瓦斯爆炸火焰光譜特征，從而從自由基方面有效抑制瓦斯的爆炸。

1 研究方法

1.1 實驗系統(tǒng)

本實驗采用可視化瓦斯爆炸火焰?zhèn)鞑ハ到y(tǒng)，該系統(tǒng)主要由爆炸管道、配氣系統(tǒng)、點火系統(tǒng)、光譜探測系統(tǒng)、同步控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)6個子系統(tǒng)構(gòu)成，如圖1所示。

燃燒管道內(nèi)部尺寸為80 mm×80 mm×600 mm.管道兩側(cè)為石英玻璃，用于觀察點火狀態(tài)和爆炸火焰?zhèn)鞑ミ^程，另外兩側(cè)為不銹鋼。在不銹鋼一側(cè)距離管道頂部50 mm處有一個開口直徑為55 mm的泄爆孔。本實驗采用卓立漢光學(xué)儀器公司Phontomv 411高速攝像儀和Omni-λ 150型單色儀（分別檢測瓦斯爆炸過程中的火焰?zhèn)鞑D像和火焰中自由基相對輻射強度）。將2根光纖的探頭固定有機玻璃一側(cè)，與有機玻璃表面之間距離為1 mm，并使其垂直于玻璃管道。高速攝像儀放置在有機玻璃的另一側(cè)，選取合適的位置與角度（高速攝像儀與管道處于同一水平直線，調(diào)節(jié)高速攝像儀的高低左右位置，確保能拍到整個爆炸管道）。在管道內(nèi)距離管道底部5 cm處安裝有點火電極，采用高壓脈沖點火，點火電極由2根直徑為0.4 mm的鎢絲制成。實驗采用同步控制器結(jié)合電磁閥來控制混合氣體進氣時間。

1.2 實驗條件

實驗條件：通過查閱相關(guān)文獻(xiàn)[15-17]，3種自由基波長分別設(shè)定為λ（CHO）=318.6 nm，λ（CH）=431.42 nm，λ（C2）=516.52 nm.瓦斯?jié)舛确謩e為7%，8%，9%，10%，11%，12%，13%.泄爆膜為4層油膜紙和兩層復(fù)印紙制成，配氣壓力為0.05 MPa，爆炸管道抽真空度為-0.09 MPa，電磁閥設(shè)置時間為7 s（在0.05 MPa的配氣壓力下，需要7 s的進氣時間可使管道內(nèi)的真空度變常壓），點火電壓30 KV，點火延遲時間200 ms.高速攝像儀拍攝速率為2 000幀/s，最大分辨率為1 280×800，曝光時間30 μs，示波器采集速率1 000 KSa/s，實驗室內(nèi)溫度大約為25 ℃，濕度大約為60%RH.

2 實驗結(jié)果與分析

2.1 火焰?zhèn)鞑ヅc自由基信號時間

為研究不同濃度瓦斯爆炸過程中火焰?zhèn)鞑ヅc光譜信號時間的關(guān)系，文中取7%的低濃度瓦斯，10%的當(dāng)量比瓦斯，13%的高濃度瓦斯。把點火時刻設(shè)為0時刻，通過選取光譜信號出現(xiàn)時間、消失時間、最大相對輻射強度時間、存在時間與其對應(yīng)的火焰?zhèn)鞑サ母咚賵D像。文中以C2自由基為例，其自由基光譜信號時間與火焰?zhèn)鞑D像如圖2所示。

把上部光纖位置標(biāo)定為2#位置，下部光纖位置標(biāo)定為1#位置，信號出現(xiàn)時間設(shè)定為光譜信號曲線由水平開始下降的時間，消失時間設(shè)定為光譜信號曲線由上升到水平時間，最大相對輻射強度時間設(shè)定為光譜信號曲線達(dá)到第一個峰值的時間，存在時間為光譜信號結(jié)束時間減去信號出現(xiàn)時間，最大相對輻射強度設(shè)定為光譜信號曲線的第一個峰值強度，火焰到達(dá)光纖相對輻射強度設(shè)定為火焰剛好過光纖位置處的信號強度，由此可以得到7%～13%濃度瓦斯爆炸過程中其光譜信號時間與對應(yīng)的C2相對輻射強度，見表1.

從圖2可以看出，在7%低濃度瓦斯爆炸過程中，爆炸火焰發(fā)光強度很微弱，主要為淡藍(lán)色火焰，10%當(dāng)量比濃度瓦斯爆炸火焰開始階段為亮黃色，爆炸后階段主要為亮白色，13%高濃度瓦斯爆炸火焰主要為亮黃色。

無論是在1#位置還是2#位置，C2自由基光譜信號出現(xiàn)時間都是在火焰到達(dá)光纖位置之前，相對輻射強度達(dá)到最大總是在過光纖位置處。在7%低濃度瓦斯爆炸爆炸過程中，C2自由基光譜信號在1#位置處消失時間早于2#位置處消失時間;而在10%和13%瓦斯?jié)舛认?，C2自由基光譜信號在1#位置和2#位置幾乎同時消失，這是因為7%屬于低濃度瓦斯，爆炸產(chǎn)生的壓力不能使泄爆膜破裂，瓦斯一直在管道內(nèi)燃燒直至燃盡為止，致使下部C2自由基光譜信號的消失時間要比上部的早。而10%和13%屬于高濃度瓦斯，爆炸產(chǎn)生的壓力使泄爆膜破裂，破裂瞬間，空氣瞬間進入管道內(nèi)，使原本的層流火焰變?yōu)橥牧鳎鹧嫒紵查g停止，自由基的光譜信號也隨之消失。

隨著瓦斯?jié)舛鹊母淖?，C2自由基相對輻射強度會出現(xiàn)好幾個峰值，在7%時出現(xiàn)了1個，在10%時出現(xiàn)了2個，在13%時出現(xiàn)了3個，這是因為瓦斯在爆炸過程中會產(chǎn)生爆炸沖擊波，沖擊波在向上傳播到達(dá)管道頂部時，會形成反射向下傳播繼續(xù)影響管道內(nèi)未燃燒區(qū)域。在低瓦斯?jié)舛龋?%，8%）時，火焰?zhèn)鞑ニ俣容^慢，爆炸沖擊波對火焰的傳播影響較小，火焰基本處于層流狀態(tài)。當(dāng)瓦斯?jié)舛冉咏?dāng)量比（10%）時，火焰?zhèn)鞑ニ俣容^快，爆炸沖擊波對火焰的傳播影響較大，火焰處于湍流狀態(tài)，火焰在爆炸管道中會來回震蕩，致使C2相對輻射強度形成多個波峰。在高瓦斯?jié)舛龋?2%、13%）時，火焰?zhèn)鞑ニ俣扔謺p小，火焰又會處于層流狀態(tài)[18]。為了排除由于震蕩對光譜信號的影響，文中只考慮第一個波峰，把其作為最大相對輻射強度。

2.2 CH/CHO/C2自由基光譜信號時間與瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系 ?1#和2#位置CH/CHO/C23種自由基光譜信號出現(xiàn)時間、消失時間、極值時間、存在時間與瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系如圖3所示。

隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃?，無論是1#位置還是2#位置3種自由基出現(xiàn)信號的時間、消失時間、存在時間和到達(dá)峰值的時間都呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢，并且都在10%的當(dāng)量比濃度下達(dá)到最小。這是由于自由基的信號時間受火焰的傳播速度的影響較大，而火焰的傳播速率隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃笙仍龃蠛鬁p小，在當(dāng)量比濃度時火焰?zhèn)鞑ニ俣冗_(dá)到最大[19-20]，這導(dǎo)致自由基的信號時間也會隨之改變。并且可以發(fā)現(xiàn)瓦斯?jié)舛仍浇咏?dāng)量比濃度，3種自由基光譜時間變化越小。這是因為瓦斯?jié)舛仍浇咏?dāng)量比濃度，爆炸過程受瓦斯?jié)舛鹊挠绊憰p弱，化學(xué)反應(yīng)過程越接近。

進一步對比研究同一位置CH/CHO/C23種自由基在瓦斯爆炸過程中光譜信號存在時間的變化規(guī)律，自由基在1#和2#位置的相對輻射強度與時間的關(guān)系如圖4所示，把1#位置光譜出現(xiàn)的時間記作A1，消失的時間記作B1，2#位置光譜出現(xiàn)的時間記作A2，消失的時間記作B2;CH/CHO/C2自由基在1#和2#位置存在的時間與瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系如圖5所示。

1）CH/CHO/C23種自由基在同一位置光譜信號存在時間隨瓦斯?jié)舛鹊脑龃蟛]有明顯的規(guī)律，但是CH/CHO/C2自由基在同一位置都在13%瓦斯?jié)舛认麓嬖跁r間最長：CH/CHO/C2自由基在1#位置存在時間分別為0.187，0.185，0.262 ms，CHO/C2/CHO自由基在2#位置存在時間分別為0.162，0.149，0.223 ms.

2）CH/CHO/C2自由基在7%和8%瓦斯?jié)舛认拢?#位置的存在時間大于1#位置的存在時間。而在9%～13%瓦斯?jié)舛认拢?#位置的存在時間小于1#位置的存在時間。這是因為7%和8%是低瓦斯?jié)舛?，爆炸產(chǎn)生的壓力不能使泄爆膜破裂，火焰在管道向上傳播過程會在頂部集聚一段時間，造成2#位置自由基存在的時間比1#位置存在的時間要長。而9%～13%的瓦斯爆炸產(chǎn)生的壓力使泄爆膜破裂，火焰到到頂部時，瞬間泄壓，火焰瞬間溢出管道，1#位置的火焰在整個爆炸過程中都存在，造成1#位置自由基存在時間比2#位置存在的時間要長。

2.3 CH/CHO/C2自由基強度與瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系

2.3.1 瓦斯?jié)舛群吞綔y位置對同一種自由基相對輻射強度的影響 ?圖6給出的是CH/CHO/C23種自由基在1#位置和2#位置最大相對輻射強度隨瓦斯?jié)舛茸兓那€圖。

由圖6可知CH/CHO/C23種自由基隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃?，?#位置和2#位置其相對輻射強度都呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，并且都在10%化學(xué)當(dāng)量時達(dá)到最大相對輻射強度。這是由于隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃?，爆炸劇烈程度先增大后減小，爆炸反應(yīng)過程產(chǎn)生的自由基濃度也隨之變化，爆炸越劇烈，參與反應(yīng)的自由基濃度越大，宏觀表現(xiàn)為自由基的相對輻射強度增大。同一種瓦斯?jié)舛缺ㄟ^程中，CH/CHO/C23種自由基在2#位置的相對輻射強度總是大于1#位置的相對輻射強度。這是由于配氣管內(nèi)存在一定壓力，并且瓦斯的密度小于空氣，瓦斯氣體從配氣罐進入豎直管內(nèi)時首先聚集在管道的頂端，導(dǎo)致管道頂部的瓦斯?jié)舛纫笥诠艿赖撞康耐咚節(jié)舛?，在一定瓦斯?jié)舛确秶鷥?nèi)，瓦斯?jié)舛仍酱蟊ㄔ絼×襕21-23]。

圖7是CH/CHO/C2在1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值與瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系曲線圖。

1）隨著瓦斯?jié)舛龋ǔ水?dāng)量比濃度）的增大，3種自由基1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值總體上呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢。

2）隨著瓦斯?jié)舛鹊母淖儯?種自由基在1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值存在較大差異，而在當(dāng)量比的瓦斯?jié)舛认?種自由基1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值相差不大，最大相對輻射強度差值都在15 V左右。這是因為在當(dāng)量比濃度下，瓦斯得到充分燃燒[24]。

2.3.2 瓦斯?jié)舛群臀恢脤Σ煌杂苫鄬椛鋸姸鹊挠绊??3種自由基在同一位置的相對輻射強度最大值隨瓦斯?jié)舛鹊年P(guān)系如圖8所示。

可以看出，隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃螅?種自由基最大相對輻射強度從大到小依次是CH，CHO，C2.在1#位置和2#位置都在10%當(dāng)量比瓦斯?jié)舛裙庾V相對輻射強度達(dá)到最大。在2#位置CH/CHO/C2這3種自由基在10%瓦斯?jié)舛认孪鄬椛鋸姸确謩e為-73.53，-6605，-31.33 V;在1#位置CH/CHO/C2這3種自由基在10%瓦斯?jié)舛认孪鄬椛鋸姸确謩e為-53.70，-52.19，-40.95 V.因為自由基發(fā)射光譜的強度正比于自由基濃度[25]，這說明這3種自由基在不同濃度瓦斯爆炸過程中，CH濃度最大，其次是CHO，C2最小。

3 結(jié) 論

1）在瓦斯爆炸過程中，隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃螅?#和2#位置信號出現(xiàn)時間、消失時間、存在時間和到達(dá)極值的時間都呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢;CH/CHO/C23種自由基在同一位置存在時間隨瓦斯?jié)舛鹊脑龃蟛]有明顯的規(guī)律，但是都在13%瓦斯?jié)舛认麓嬖跁r間最長。

2）CH/CHO/C23種自由基隨著瓦斯?jié)舛鹊脑龃螅?#位置和2#位置其最大相對輻射強度都呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，并且都在10%化學(xué)當(dāng)量時達(dá)到最大相對輻射強度。

3）隨著瓦斯?jié)舛鹊母淖儯?種自由基1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值存在較大差異，而在當(dāng)量比的瓦斯?jié)舛认?種自由基1#和2#位置相對輻射強度最大值的差值相差不大，最大相對輻射強度差值都在15 V左右。

4）同一濃度瓦斯爆炸過程中，3種自由基最大相對輻射強度從大到小依次是CH，CHO，C2.因此在瓦斯爆炸過程中只要有效控制這3種自由基中的CH，就能有效控制瓦斯傳播，抑制爆炸。

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