姜 山

(1.啟先核科技有限公司，北京 102413；2.中國原子能科學研究院，北京 102413)

20世紀70年代末誕生的加速器質(zhì)譜(accelerator mass spectrometry, AMS)[1-2]是一種基于加速器和離子探測器的高能質(zhì)譜，其克服了傳統(tǒng)質(zhì)譜的分子本底和同量異位素本底干擾的限制，具有極高的同位素豐度靈敏度(可達10-15)，且樣品用量少(ng量級)、測量時間短。因此，AMS為地質(zhì)、海洋、考古、環(huán)境等許多學科研究的深入發(fā)展提供了一種強有力的測試手段。

AMS的發(fā)展可以追溯到1939年，Alvarez等[3]利用回旋加速器測定自然界中3He。之后的近40年中，由于重粒子探測技術和加速器束流品質(zhì)等條件的限制，一直沒有開展關于AMS的研究。隨著地質(zhì)學、考古學等對14C、10Be等長壽命宇宙成因核素測量需求的不斷增強，為解決衰變計數(shù)方法和普通質(zhì)譜測量方法測量靈敏度不夠高的問題，1977年，Stephenson等[4]提出用回旋加速器探測14C、10Be等長壽命放射性核素。同時，美國Rochester大學的研究小組提出了用串列加速器測量14C[1-2]。加拿大McMaster大學和美國Rochester大學幾乎同時發(fā)表了用串列加速器測量自然界14C。從此，AMS作為一種核分析技術迅速發(fā)展起來。截至2017年，AMS國際會議已召開14次，有150多個實驗室開展了相關工作，我國有中國原子能科學研究院[5]、北京大學、中國科學院地球環(huán)境研究所(西安)和中國科學院地球化學研究所(廣州)等15個實驗室的20臺AMS裝置已開展或?qū)⒁_展相關工作。

AMS主要用于分析自然界長壽命、微含量的宇宙射線成因核素，如10Be(1.5×106a)、14C(5 730 a)、26Al(7.5×105a)、32Si(172 a)、36Cl(3.0×105a)、41Ca(1.0×105a)、129I(1.6×107a)等，其半衰期為102～108a，天體和宇宙間許多感興趣的過程正是在這個時間范圍內(nèi)。作為年代計和示蹤劑，這些與宇宙射線成因有關的核素可提供自然界許多運動、變化以及相互作用等相關信息。

1 AMS基本原理和裝置

1.1 工作原理

AMS是可排除分子本底和同量異位素本底干擾的同位素質(zhì)譜，其原理圖示于圖1。

AMS具備以下優(yōu)點：1) 能夠排除分子本底干擾。在加速器的中部有一個剝離器(薄膜或氣體)，當分子離子穿過剝離器時，由于庫侖力的作用使分子離子被瓦解。2) 通過粒子鑒別消除同量異位素干擾。利用重離子探測器，高能(MeV)帶電粒子在介質(zhì)中穿行時，根據(jù)不同質(zhì)荷比離子的能量損失速率不同進行同量異位素鑒別。按照離子能量高低、質(zhì)量數(shù)大小，可分為多種不同類型的重離子探測器。另外，也可通過在離子源引出分子離子，通過高能量的串列加速器對離子全部剝離、充氣磁鐵、激發(fā)入射粒子X射線等技術排除同量異位素。3) 減少散射干擾。離子經(jīng)過加速器加速后，能量提高使散射截面下降，改善了束流的傳輸特性。

圖1 加速器質(zhì)譜原理圖Fig.1 Principle diagram of AMS

1.2 加速器質(zhì)譜裝置

典型的AMS裝置由離子源與注入器、加速器、高能端磁(電)分析器、探測器等部件組成。中國原子能科學研究院(CIAE)的AMS裝置圖示于圖2。

1.2.1離子源與注入器 AMS一般采用Cs+濺射負離子電離源，即由銫鍋產(chǎn)生的Cs+經(jīng)加速和聚焦后濺射到樣品表面，樣品被濺射后產(chǎn)生負離子流，在電場作用下負離子流從離子源引出，離子流一般在0.1～100 μA范圍內(nèi)。為達到束流強度高和排除同量異位素的目的，離子源不僅引出原子負離子，也經(jīng)常會引出分子負離子。AMS測量對離子源的要求是束流穩(wěn)定性好、發(fā)射度小、束流強度高，此外，還要求多靶位、更換樣品速度快。目前，一個多靶位強流離子源最多可達130多個靶位。

AMS注入器一般為磁分析器，是對離子源引出的負離子進行質(zhì)量選擇，然后通過預加速將選定質(zhì)量的離子加速到100～400 keV，再注入加速器中繼續(xù)加速。AMS注入器一般采用大半徑(R>50 cm)的90°雙聚焦磁鐵，要求其具有較強的抑制相鄰強峰拖尾的能力，即要具有較高的質(zhì)量分辨能力，在保證傳輸效率的前提下，M/ΔM越大越好。另外，在磁分析器前加上一個靜電分析器，也是抑制相鄰強峰拖尾的有效方法。

圖2 中國原子能科學研究院的AMS裝置Fig.2 Schematic diagram of the CIAE-AMS system

1.2.2加速器 大多數(shù)AMS所用的加速器為串列加速器，加速電壓為1～14 mV。被注入到加速器中的負離子，在加速電場中首先進行第一級加速，當離子加速運行到頭部端電壓處，由膜(或氣體)剝離器剝?nèi)ネ鈱与娮幼優(yōu)檎x子(此時分子離子被瓦解)，隨即進行第二級加速得到較高能量的正離子[6]。

1.2.3高能分析器 經(jīng)加速器加速后的正離子包括多種元素、多種電荷態(tài)q(多種能量E)。為了選定待測離子，需要對高能離子進行選擇性分析。AMS高能分析器主要有磁分析器、靜電分析器、速度選擇器。

1.2.4粒子探測器 離子束流經(jīng)過高能分析后，選定M/q值，但有兩種離子仍不能被排除：與待測離子具有相同電荷態(tài)的同量異位素(例如，測量36Cl時不能排除具有相同電荷態(tài)的36S)；在測量重離子時，不能完全排除與待測離子具有相同電荷態(tài)的相鄰同位素。同量異位素、重粒子相鄰同位素與所要測量的粒子一同進入探測器系統(tǒng)。因此，粒子探測器在原子計數(shù)的同時要鑒別同量異位素和重粒子相鄰同位素。粒子探測器主要分為同位素鑒別與同量異位素鑒別兩類。

2 AMS技術發(fā)展

2.1 儀器技術

目前，全球AMS技術可以劃分為四個發(fā)展階段。

第一階段：從20世紀70年代末到80年代末，為發(fā)展初期階段。這一時期大多數(shù)AMS裝置是在原有用于核物理實驗研究的加速器基礎上改造而成，其特點是：1) 裝置非專用，只有部分束流時間用于AMS測量；2) 加速器的能量較高，測量費用較高；3) 由于加速器非專用，AMS系統(tǒng)穩(wěn)定性差，傳輸效率較低。

第二階段：從20世紀90年代初到21世紀初，為專用化階段。隨著考古、地質(zhì)、環(huán)境等學科的發(fā)展，發(fā)展初期的非專用AMS裝置已不能滿足用戶需求，開始出現(xiàn)AMS專用裝置，至2002年，國際上專用的AMS裝置數(shù)量接近50臺[7]。這些專用AMS裝置大多基于串列加速器，加速器的端電壓為5、3、1和0.5 mV。這一時期的特點是：1) AMS裝置專門用于14C、10Be、129I等核素的分析與應用；2) AMS裝置專門用于專一目的的研究，如美國Woods Hole海洋研究所的NOSAMS裝置[8]主要用于海洋學研究；英國York大學的AMS設備用于藥物研究[9]。

第三階段：從2001到2015年為小型化和標準化階段。由于大型設備運行維護費用非常高，AMS裝置向緊湊和低成本的小型化、簡單化的方向發(fā)展。2004年美國NEC公司推出一種新的AMS系統(tǒng)，即基于0.25 MV單級靜電加速器的AMS系統(tǒng)(SSAMS)[10]；瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院(ETH)的AMS實驗室與美國NEC公司合作研制了端電壓0.2 MV專用于14C定年的“桌面”AMS系統(tǒng)[11]。針對36Cl、41Ca和32Si等具有較強同量異位素干擾核素的測量，基于5 MV串列的AMS裝置在能量上屬于臨界，2004年，本課題組提出采用6 MV的串列加速器，立即得到國際認同。目前，國際上已經(jīng)有5臺6 MV的AMS裝置。

第四階段：從2016年到未來的若干年是新型AMS的發(fā)展階段。AMS將擺脫傳統(tǒng)負離子源、剝離器系統(tǒng)和串列加速器等核心部件，采用正離子源、低能加速段(100 kV范圍)或取消加速器等技術。通過改進核心部件和重新設計系統(tǒng)，使AMS朝著更加小型化和更高靈敏度的方向發(fā)展。這一階段代表性的儀器有以下3種：

1) 基于正離子源的質(zhì)譜系統(tǒng)(positive ion mass spectrometry, PIMS)。PIMS是由英國格拉斯哥大學的Freaman聯(lián)合美國NEC公司和法國Pantenik研究所于2015年提出的14C專用測量系統(tǒng)[12]，其結構示于圖3。該系統(tǒng)采用CO2進樣，利用單電荷態(tài)ECR源將CO2電離成C+離子，然后將離子加速到30或60 keV，穿過異丁烷氣體將C+離子轉(zhuǎn)換為C-離子，同時將分子離子分解，通過磁分析器和靜電分析器排除干擾后，采用面壘型半導體探測器對14C進行測定。PIMS不需要加速器，這使設備更加小型化。該系統(tǒng)的主要優(yōu)點是氣體進樣，不需制備石墨化樣品。不足之處是：30 kV的14C+離子難以較好地排除分子離子干擾；離子電荷轉(zhuǎn)換(正離子轉(zhuǎn)化為負離子)穿過氣體時，負離子的轉(zhuǎn)換效率較低。這兩個問題導致PIMS的豐度靈敏度限制在10-15。

圖3 通過新方法測量放射性碳的示意圖[12]Fig.3 Schematic diagram of radiocarbon measurement by new method[12]

2) 基于多電荷態(tài)的電子回旋共振(electron cyclotron resonance, ECR)離子源的質(zhì)譜系統(tǒng)。ECR-MS是一種基于多電荷態(tài)電子回旋共振離子源的同位素質(zhì)譜儀，其結構與磁質(zhì)譜基本相同，示于圖4。由于多電荷態(tài)ECR離子源具有束流強、離子能量離散小、沒有分子離子干擾和同量異位素干擾較弱等優(yōu)點，其測量同位素的豐度靈敏度能夠達到10-13～10-15，適用于U、Pu、錒系等重元素和一些輕核素(如H、He、Li、Be、B、C、N和O等)同位素的高精度測量。

ECR-MS將AMS與傳統(tǒng)同位素質(zhì)譜相結合，雖然省去了加速器，但對于無同量異位素干擾的待測核素，部分保留了AMS 測量的高靈敏度指標和MS測量的高精度指標。對于10Be、14C、36Cl和41Ca等存在同量異位素核素的測量，只需增加一個加速段提高離子能量，再利用吸收膜和氣體電離室等手段就可將測量豐度靈敏度提高至10-15以上。

圖4 ECR-AMS裝置結構示意圖Fig.4 Schematic diagram of ECR-AMS device

3) 基于多電荷態(tài)ECR的AMS系統(tǒng)，即ECR-AMS。隨著AMS應用研究的不斷深入，10-15量級的豐度靈敏度已無法滿足科研需求。如對10Be的研究，需要測定其更老的年代時，只有在豐度靈敏度為10-16～10-17時，才能得到有效計數(shù)。再如：14C的考古和定年需要測定5～8萬年甚至更長年代，10-15的豐度靈敏度只能給出5萬年以內(nèi)的年齡數(shù)據(jù)，需要將豐度靈敏度提高到10-16～10-17范圍。為實現(xiàn)提升AMS豐度靈敏度10～100倍的目標，姜山和歐陽應根于2017年提出了基于多電荷態(tài)ECR離子源的加速器質(zhì)譜，即ECR-AMS。

2.2 核心部件技術

2.2.1離子源技術 AMS實驗中使用最普遍的是Cs濺射負離子源，對于測量同位素豐度比相差較大的未知樣品與標準樣品來說，需要較大的離子束流和較小的離子源記憶效應。

1) 固體離子源

由于固體Cs濺射負離子源可以降低同量異位素干擾，且對AMS經(jīng)常測量的核素有較適用的負離子產(chǎn)率[1,13]，所以至今仍應用于大多數(shù)AMS系統(tǒng)。通常，待測樣品需要轉(zhuǎn)換成固體單質(zhì)(如CO2轉(zhuǎn)換成石墨)或化合物，與Ag或Nb粉混合壓入靶錐，以增強樣品的導電、導熱性。近年來，將PbF2粉末與待測樣品混合作為靶材料取得了可喜的實驗結果[14]。固體Cs濺射負離子源推動了AMS技術的迅速發(fā)展，其性能和可靠性仍在不斷探索改進中。

2) 氣體離子源

1984年，Middleton[15]對氣體離子源進行調(diào)查研究。對于14C測量，該方式不但可以簡化樣品制備流程，且對于樣品量極少的情況，可以有效避免制備過程中的樣品損失。由于一系列實驗結果并不盡如人意，直到2004年才由Skipper等[16]成功完成，其測量的樣品量可低至50 ng。一般情況下，這種離子源是把氣體吸附能力較強的Ti粉壓入靶錐，通過特殊的流氣裝置將氣體傳輸?shù)桨绣F表面，然后通過Cs濺射產(chǎn)生實驗需要的離子束流。但是，由于氣體離子源產(chǎn)生的束流較固體源低，源內(nèi)的交叉污染較強，所以目前仍在不斷發(fā)展與完善。

3) 其他離子源

一些其他類型的正、負離子源被用于測量14C等核素。例如，Roberts等[17]研制的緊湊型微波離子源可以產(chǎn)生大約500 μA的C+，然后通過Mg蒸汽轉(zhuǎn)變成C-，從而進行常規(guī)的AMS測量；Hotchkis等[18]研制的電子回旋共振離子源，通過產(chǎn)生C+離子束排除CH、CH2的分子離子，然后經(jīng)過Rb蒸汽室轉(zhuǎn)變?yōu)樨撾x子的方法進一步排除N干擾，最后把14C-引出進行AMS分析。

2.2.2在線化學 近年來，發(fā)展的射頻四級透鏡(RFQ)技術為減少AMS測量中同量異位素干擾提供了一種新手段。其原理是在低能端裝有一個氣體反應室，通過RFQ控制反應條件，當離子穿過氣體反應室時，根據(jù)不同核素氣相反應閾值的差異，一些負離子會轉(zhuǎn)化為中性粒子被排除，從而達到對同量異位素分離的目的。如，對于放熱反應SF5-+SiF4→SF4+SiF5-，SiF4氣體很容易形成超鹵素陰離子[14]，因此可以達到排除SF5-的目的。此技術已成功應用于36Cl的低能AMS測量，36Cl/Cl的檢測限可達10-14 [19-20]。Kieser等[21]基于小型AMS裝置測量135Cs、137Cs和90Sr，將PbF2粉末與樣品混合均勻，采用離子源引出CsF2-與SrF3-的方法，成功地減小了同量異位素本底135Ba、137Ba和90Zr的干擾，對于CsF2-可減小BaF2-干擾約104倍，使得135Cs、137Cs的測量靈敏度分別達7×10-15和1×10-14。對于SrF3-可減小ZrF3-干擾約103倍，測量靈敏度可達10-16。

2.3 測量技術

2.3.1樣品引出形式 Anbar等[22]采用普通質(zhì)譜技術從離子源引出CN-進行放射性C定年實驗時，首次實現(xiàn)了在負離子源模式減弱原子的同量異位素干擾。多年來，該現(xiàn)象在理論上沒有得到合理的解釋，但在一些核素的AMS測量中卻得到了驗證，如：41Ca測量中引出CaH3-可以有效降低41K的干擾[23]；182Hf測量中引出HfF5-可以把182W的干擾減小幾個數(shù)量級[24]；趙曉雷等[14]對離子源引出超鹵素陰離子進行了系統(tǒng)研究。

2.3.2樣品制備與離子源進樣技術 AMS測量中，一般需要在樣品中加入載體提取待測核素，這樣不僅影響樣品的測量靈敏度，而且會引入干擾。近幾年發(fā)展起來的無載體樣品分析技術，不僅簡化了樣品制備流程，而且在很大程度上避免了載體加入過程中對樣品的污染，有效提高了測量靈敏度。Maden等[25]將少量無載體Be(100 ng)沉積在潔凈的基體上，然后被一個聚焦較好的Cs束(SIMS離子源)濺射，樣品中原始的10Be/9Be值能夠被直接測量，其優(yōu)點是這種方法測量的10Be/9Be值比加載體低3～5個數(shù)量級。另外，對于129I、236U等核素測量，無載體的樣品制備方法也發(fā)展起來[26-27]。

美國NEC公司針對14C-AMS測量發(fā)展了一種液體樣品AMS測量技術，即通過激光灼燒液體，產(chǎn)生CO2氣體直接進入氣體離子源進行AMS測量[28]，該方法在很大程度上簡化了14C測量中的樣品制備流程。同時，美國阿貢國家實驗室針對錒系元素的分析研制出一種電子回旋共振(ECR)離子源用于AMS測量的新型裝置[29]，該裝置通過激光灼燒技術將錒系材料輸送到離子源，然后通過加速器加速、m/q選擇感興趣的核素進行測量。無獨有偶，ETH公司推出一種激光消融耦合系統(tǒng)[30]：石筍、珊瑚等碳酸鹽固體樣品被放在密封的消融室內(nèi)，使用激光脈沖束聚焦在固體表面對樣品進行持續(xù)分解，固體消融產(chǎn)生的CO2與He氣一起進入AMS氣體離子源，CO2產(chǎn)率可以通過調(diào)節(jié)激光頻率進行控制，該方法可用來分析直徑小于150 μm的固體顆粒。

2.3.3探測技術 經(jīng)過30多年發(fā)展，已有多種探測方法成功應用于AMS測量與核素分析，如：ΔE-E氣體電離室、Bragg探測器[31]、飛行時間探測器(TOF)[32-33]、充氣飛行時間探測器(GF-TOF)[5,34-35]、PX-AMS[36-37]等。

目前，CIAE的AMS實驗室已經(jīng)采用上述探測技術對32Si、36Cl、53Mn等多種核素實現(xiàn)了高靈敏測量[38-41]。目前，國際上測量的主要長壽命核素列于表1。

3 AMS的應用研究進展

3.1 核科學與技術

3.1.1長壽命核素半衰期測量 如果所測核素半衰期較長，在一定的測量時間內(nèi)放射性核素的強度變化很小，難以用直接測量方法測定其半衰期。AMS測定半衰期是利用衰變率公式dN/dt=Nλ，用常規(guī)放射性方法測定衰變率的dN/dt，用AMS方法測量長壽命核素的原子數(shù)目N。國際上，60Fe、44Ti、79Se等約20個核素的半衰期是通過AMS方法測量的，其中79Se、32Si和151Sm的半衰期由CIAE的AMS小組測量[3-4]。

AMS測量核反應微小截面的公式如下:

(1)

式中，Np、Nt分別為子核與靶核的原子個數(shù)，φt為入射粒子在照射時間t內(nèi)的總注射。由于產(chǎn)物核半衰期較長，同時靶核數(shù)目比照射所生成的放射性子核的數(shù)目大很多，故可認為子核數(shù)目沒有衰變，且靶核數(shù)目不變。

目前，國際上有30多個核反應截面是用AMS測定的，其中CIAE測量了14N(16O,α)26Al、238U(n,3n)236U、60Ni(n,2n)59Ni和93Nb(n,2n)92Nb等反應截面[7-9]，為相關研究提供了重要數(shù)據(jù)。AMS也可以開展不穩(wěn)定核素的核反應截面(級聯(lián)核反應)測定，如對于180Hf(n,γ)181Hf(n,γ)182Hf反應[60]。

3.1.2在自然界中尋找超重元素 自然界是否存在超重元素，這是核物理界乃至科學界一個重要的科學問題。假如自然界存在超重元素，首先必定是長壽命核素，其次含量一定極低。因此，AMS是尋找超重元素最有利的方法之一。

表1 AMS測量的主要核素Table 1 Major nuclides determined by AMS

3.1.3天體核合成截面測量 國際上已經(jīng)開展了利用AMS測量天體核合成截面的多項工作。例如，26Al和44Ti是目前在天體中仍然可以觀察到的放射性核素，表明它們?nèi)栽谝恢辈粩嗟暮铣芍?。開展天體溫度下26Al和44Ti合成截面測量可為研究天體演化提供關鍵的數(shù)據(jù)[7,20-21]。 中子俘獲核合成過程也是重要的研究課題，如58Ni(n,γ)59Ni、62Ni(n,γ)63Ni和78Se(n,γ)79Se等。宇宙射線與隕星、月球巖石及地球的一些物質(zhì)反應生成長壽命核素，如41K(ν, e-)41Ca反應產(chǎn)生的41Ca等是開展太陽中微子等宇宙射線研究的重要手段。

3.1.4核設施流出物監(jiān)測 針對核電站、后處理廠等核設施流出物(包括氣體和液體)的監(jiān)測，對于3H、14C、90Sr、129I、41Ar、85Ke和133Xe等長壽命核素，采用傳統(tǒng)的放射性測量存在取樣量大，取樣、樣品處理和測量時間長等問題，導致測量精度和檢測限不能滿足要求。AMS在測量速度、測量精度和檢測限等方面都有顯著優(yōu)勢。

3.1.5環(huán)境與核應急監(jiān)測 AMS是環(huán)境和核應急監(jiān)測的理想測量儀器。2011年日本福島核事故后北京地區(qū)大氣顆粒物129I與131I的濃度變化情況監(jiān)測結果示于圖5[61]。

圖5 2011年福島核事故期間，北京地區(qū)大氣顆粒物129I與131I的濃度變化[61]Fig.5 Concentration changes of atmospheric particulate matter 129I and 131I in Beijing during the Fukushima nuclear accident in 2011[61]

3.2 在醫(yī)學中的應用

3.2.1疾病早期診斷 呼氣實驗已廣泛應用于診斷消化系統(tǒng)疾病，通過直接測定呼氣成分或在攝入特定藥物后測定呼氣中的標志性氣體，實現(xiàn)對受試者機體生理、病理狀態(tài)的非侵入性判斷，具有無創(chuàng)、簡便及可定量檢測的優(yōu)點。近年來，AMS儀器小型化使其在疾病診斷中優(yōu)勢凸顯，CIAE的AMS小組與有關單位合作，用14C標記開展了“胃排空”實驗和“胃幽門螺旋桿菌”診斷方法研究[62]。

通過AMS/MS對同位素指紋測量診斷疾病也是發(fā)展重點。以鈣同位素指紋為例，48Ca/40Ca比值在骨骼等硬組織和細胞等軟組織中的差別較大[63-64]。如果血液和尿液中48Ca/40Ca比值的測量結果與骨骼中48Ca/40Ca的值接近，表明血液里多數(shù)鈣來源于骨骼，從而可確診骨質(zhì)疏松疾病。

3.2.2藥物研發(fā) AMS在藥物吸收、分布、代謝和排泄中，尤其是藥物預篩選和臨床藥理研究中具有很大潛力。AMS對14C的探測靈敏度比液閃法高5～6個數(shù)量級。使用AMS分析微劑量的14C同位素示蹤，無需復雜的輻射防護安全機構的審批程序，減少了放射性廢物的處理費用和對昂貴的14C標記化合物的消耗。AMS可以對多種候選藥物進行快速篩選和人體臨床實驗，如研究每種藥物與DNA的加合反應情況，從分子水平和實際使用劑量水平對其基因毒性做出比較和判斷，避免了傳統(tǒng)方法采取長期和高劑量動物實驗觀察生物效應終點的缺陷。采用AMS在Ⅰ期臨床試驗中或試驗前就可以采集人體吸收、分布、代謝和排泄(ADME)數(shù)據(jù)，有助于在藥物開發(fā)早期進行決定性判斷，大幅減少藥物開發(fā)風險，并縮短藥物面向市場的周期。

3.3 在環(huán)境中的應用

3.3.1城市污染監(jiān)測 PM2.5污染物來源于化石燃燒或生物質(zhì)燃燒，一些常規(guī)測量手段不能直接區(qū)分這兩類燃燒。通過AMS測量14C能夠準確區(qū)分PM2.5污染物的來源。建立化石源CO2排放的定量監(jiān)測手段，在科學和服務國家需求層面上具有重要意義。Zhou等[65]選取西安市作為研究案例,開展了城市大氣CO2排放的14C連續(xù)監(jiān)測研究，將大氣氣體和一年生植物樣品結合進行化石燃料CO2時空分布的示蹤研究，并對大氣14C進行長期研究，得到了西安市不同區(qū)域化石源CO2濃度的時空分布特征，揭示了人類活動對西安大氣CO2的貢獻。

青藏高原周邊廣泛存在大氣嚴重污染區(qū)域，這些污染物可通過大氣環(huán)流進入高原，將對氣候和環(huán)境產(chǎn)生影響。叢志遠等[66]對該傳輸機制進行了深入研究，表明珠峰地區(qū)大氣氣溶膠中二元羧酸與有機碳、元素碳的濃度變化顯著相關。不同有機酸之間的比值，如丙二酸/丁二酸、馬來酸/富馬酸均指示珠峰地區(qū)的有機氣溶膠變化，而其他因素(如二次生成、光化學氧化等)的貢獻并不顯著。

3.3.2全球氣候變化 溫室效應是全球氣候變化研究的重要課題之一，直接影響全球氣候變暖、冰川消融，給人類帶來災難性的后果。大氣中二氧化碳、甲烷等溫室氣體的濃度明顯增加是導致這一效應的主要因素之一。大氣中甲烷可能的來源有天然氣管道泄漏(不含14C的死碳)、家畜或廢物掩埋、生物體燃燒或其他天然系(如礦石)的釋放。由于大氣中甲烷含量相對較低，傳統(tǒng)方法難以檢測其含量，利用AMS能夠滿足測量靈敏度的需求。Lowe等[67]對大氣中14CH4的AMS測量結果表明，新西蘭南方大約25%的大氣甲烷來源于礦石；Eisma等[68]對歐州西北部大氣甲烷的排放量進行研究，結果表明，除了壓水堆和熱水堆外，其他核裝置也會產(chǎn)生14CH4；Guo等[69]開展了大氣氣溶膠污染物的來源研究，對含有大量環(huán)境信息的地質(zhì)層位樣品進行了14C-AMS測量，并給出精細的年代序列，有助于了解過去數(shù)萬年來環(huán)境變化及其發(fā)展趨勢。

3.3.3生態(tài)環(huán)境變化 澳大利亞國立大學與挪威農(nóng)業(yè)大學合作[70]，利用AMS方法對取自鄂畢河和葉尼塞河河口的水和沉積物樣品中Pu濃度和同位素比值進行了測量，結果表明，鄂畢河口的Pu元素僅來自于新地島的大氣核測試產(chǎn)生的原子塵，而葉尼塞河口的Pu則具有明顯的武器原料特征，由此推測其來自于兩河交界處的前蘇聯(lián)核武器生產(chǎn)和處理廠。

我國的AMS實驗室在此方面開展了大量工作，如蔣崧生等[71-72]測量了我國連山關鈾礦礦床附近地下水中的36Cl/Cl，并對高放射性環(huán)境周邊地區(qū)的地表水和地面水中的129I進行測量，實驗結果表明，高放射性周邊環(huán)境水中129I的含量為108～109atoms/L，這為核污染檢測提供了豐富數(shù)據(jù)；何明等[73]利用AMS開展了反應堆廢水中99Tc含量的測定工作。此外，2011年3月日本福島核事故之后，CIAE-AMS實驗室[63]測量了北京周邊及河北等地的大氣、雨水中的129I含量，結果表明，129I的含量明顯高于正常水平幾個數(shù)量級。

3.4 其他應用

在生物醫(yī)學方面，14C、26Al、41Ca、151Sm等核素已經(jīng)被成功應用于藥理學、毒理學、生物化學等方面的研究[74-79]。近年來，中國原子能科學研究院與多家研究機構合作，利用41Ca示蹤劑針對生物體補鈣及鈣缺失所致疾病機理、骨質(zhì)疏松癥等進行了多方位、長期的研究，取得了較大的研究進展[80-83]，為了解骨質(zhì)疏松癥的發(fā)生機理和有效治療奠定了良好基礎。在核物理與核天體物理研究領域，AMS不但可以測量核素的半衰期[84-85]、核反應極微小的反應截面[86-87]、長壽命核素的聚變產(chǎn)率[88]，還可對珍貴的月球和隕石樣品中半衰期為5 ka～15 Ma的核素進行高靈敏測量[89-96]。Vogt等[89]通過分析4個月球隕石樣品中宇宙成因核素10Be、26Al、36Cl、41Ca，分別得到了這幾個樣品降落之前在月球上的埋藏年齡、從月球降落到地球的時間以及在地球上的存在時間。未來，AMS應用的重點領域是錒系元素分析，尤其是U和Pu等同位素的分析，對于維護現(xiàn)代核安全、監(jiān)測核活動對全球環(huán)境的影響等具有重要意義。

4 結語

自AMS誕生以來，該技術的迅速發(fā)展以及其較高的測量靈敏度，使其能測量的核素由剛開始的14C到幾乎涵蓋了整個元素周期表的元素，由最初的單一領域發(fā)展到了眾多科學領域，解決了許多應用方面的技術難題。未來，AMS必將成為科學領域最有意義的應用技術之一。

今天，AMS已經(jīng)發(fā)展成為一項強有力的分析技術，世界范圍內(nèi)已經(jīng)有超過100臺AMS設備，且以每年4～5臺的速度逐年遞增。經(jīng)過幾代研究者的不懈努力，AMS儀器和設備的性能、可利用空間等都將得到前所未有的多元化發(fā)展。AMS發(fā)展的目標是類似普通質(zhì)譜那樣，形成易操作、易維護的緊湊型AMS系統(tǒng)，相信在不久的將來這會成為現(xiàn)實。