李清連，孫 軍，吳 婧，張 玲，許京軍

(1.南開大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院，天津 300071；2.南開大學(xué)教育部弱光非線性光子學(xué)重點實驗室，天津 300457；3.山西大學(xué)極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，太原 030006)

1 引 言

電光調(diào)Q技術(shù)具有開關(guān)速度快、關(guān)斷能力強、脈沖輸出穩(wěn)定、腔內(nèi)損耗低等優(yōu)點，是獲得短脈沖激光常用的方法之一[1-2]。電光調(diào)Q晶體是電光調(diào)Q激光器的核心晶體材料，直接影響了激光器的性能。目前在國防和民用領(lǐng)域得到實用化的電光調(diào)Q晶體主要有磷酸二氘鉀(KD*P，KD2PO4)晶體、鈮酸鋰(LN，LiNbO3)晶體、磷酸氧鈦銣(RTP，RbTiOPO4)晶體等[3-6]。其中LN晶體由于性能穩(wěn)定且不潮解，電光系數(shù)高，半波電壓較低，晶體容易制備等優(yōu)點，在國防領(lǐng)域的激光測量、紅外對抗、目標(biāo)指示等裝備中得到廣泛應(yīng)用[7-9]。近年來隨著光電應(yīng)用領(lǐng)域?qū)す廨敵龉β实囊蟛粩嗵岣遊10-11]，激光損傷這個一直伴隨著LN晶體的問題日益凸顯出來。

然而長期以來鈮酸鋰晶體的“激光損傷”被等同于“光折變損傷”進行研究，而光折變損傷只是激光損傷的一個分支，是一種可恢復(fù)的激光損傷[12-14]，大量實際應(yīng)用中出現(xiàn)的激光損傷如燒蝕、裂紋、融化等不可逆損傷嚴(yán)重制約了晶體在實際應(yīng)用中的需求，但對于這類非光折變效應(yīng)導(dǎo)致的激光損傷研究大都為早期研究結(jié)果，而且這些研究結(jié)果相差很大。1971年Zverev等[15]發(fā)現(xiàn)在脈寬為30 ns的1.06 μm激光作用下，鈮酸鋰晶體的損傷閾值僅為120 MW/cm2；1976年楊功成等[16]報道45°切割的LN晶體用于YAG激光器調(diào)Q時，在平均功率密度為500 MW/cm2時晶體發(fā)生燒蝕等激光損傷；1987年Nightingale等[17]測得摻雜5mol%氧化鎂的LN晶體的損傷激光閾值為610 MW/cm2；而1991年Furukawa等[18]測得摻雜5mol%氧化鎂的LN晶塊在脈寬為25 ns、波長為1.053 μm的激光作用下，破壞閾值還不到100 MW/cm2。

晶體的工作環(huán)境對它的激光損傷性能影響較大，目前對LN晶體激光損傷閾值的報道大多是在標(biāo)準(zhǔn)要求條件下測試的結(jié)果，然而近年來關(guān)于其在實際調(diào)Q環(huán)境中的激光損傷性能的研究報道卻很少。

本論文工作在實際調(diào)Q激光系統(tǒng)環(huán)境下，測試了名義純同成分鈮酸鋰(CLN)晶體、摻雜5mol%氧化鎂的鈮酸鋰(Mg5LN)晶體及擴散法制備的摻雜1mol%氧化鎂的近化學(xué)計量比鈮酸鋰(Mg1SLN)晶體的不可逆激光損傷性能，文中簡稱為激光損傷。對三類不同組分的LN晶體的激光損傷特性進行了比較分析。

2 實 驗

2.1 樣品制備

分別從[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514配比、[MgO]0.05/[[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514]0.95配比及[MgO]0.01/[[Li2O]0.486/[Nb2O5]0.514]0.99配比的熔體中采用Czochralsk技術(shù)生長出直徑約為80 mm的C軸光學(xué)級鈮酸鋰晶體，標(biāo)記為CLN、Mg5LN及Mg1CLN晶體。將晶體極化退火后，切為3 mm厚的Z切晶片。

采用純度均為99.99%的Nb2O5粉末和Li2CO3粉末，將其制備為[Li2O]/[Nb2O5]為58∶42的富鋰多晶料。選用剛玉坩堝，直接將Mg1CLN晶體埋入富鋰多晶料中，密封后在高溫加熱爐中進行擴散處理，制備Mg1SLN晶體[19-20]。采用正交偏振錐光干涉的方法對擴散后Mg1SLN晶體光學(xué)均勻性進行檢測，認(rèn)為其光學(xué)均勻性較好[19]

分別將3 mm厚的Z切CLN晶片、Mg5LN晶片及擴散后的Mg1SLN晶片光學(xué)級拋光，拋光后在顯微鏡下放大200倍觀察，晶體表面無劃痕和麻點。用原子力顯微鏡測試晶體拋光面的粗糙度達(dá)到亞納米級。用激光平面干涉儀測得晶體拋光面厚度偏差小于5 μm，晶面彎曲度優(yōu)于10 μm。

2.2 激光損傷實驗

圖1 電光調(diào)Q激光損傷實驗裝置Fig.1 Experimental setup of LN Q-switch laser

圖1為實驗所用的光路，其中右側(cè)方框內(nèi)為1064 nm激光系統(tǒng)，激光工作物質(zhì)為Nd,Ce∶YAG晶體，直徑為5 mm，輸出激光波長為1064 nm。泵浦源為氙燈，諧振腔為平平腔，增益介質(zhì)采用循環(huán)水冷卻。氙燈和Nd,Ce∶YAG晶體分別處于橢圓聚光腔的兩個焦點上，聚光腔內(nèi)表面鍍有金屬膜，對泵浦光具有較高的反射作用。激光系統(tǒng)中的調(diào)Q晶體為9 mm×9 mm×9.4 mm(X×Y×Z)的CLN晶體，晶體兩端面鍍均有1064 nm增透膜，增透膜單面剩余反射率小于0.25%。

采用NIM-E1000激光能量計直接測量光路中的激光能量，能量計的精度為0.2 mJ，每次能量以測5次以上求得的平均值為準(zhǔn)。采用高速光電探頭(德國 Alphalas UPD-40-IR2-P)和示波器(美國Teledynelecroy WaveRunner604Zi)測量調(diào)Q激光的脈寬，激光器重復(fù)頻率為1 Hz。

樣品放置于一個五維可調(diào)的精密樣品架上，樣品架調(diào)節(jié)精度為0.05 mm。為了縮小光斑面積，在輸出鏡與樣品中間加入一個透鏡，透鏡的兩端面均鍍有1064 nm的增透膜，透鏡焦距為60 mm。由于激光器輸出激光的脈寬、光束質(zhì)量等分布隨著激光能量的變化而變化，而這些因素對晶體損傷性能影響較大，為了避免這些因素的變化對所測LN晶體損傷性能的影響，實驗中確定激光輸出能量不變，然后通過改變樣品相對于透鏡焦點的距離來調(diào)節(jié)入射光斑的大小，進而達(dá)到調(diào)節(jié)激光功率密度的效果。實驗中對每種樣品表面的多個點進行測量，不同測試點在樣品表面的位置分布是隨機的，且不同點間的間距均大于10 mm。

采用Olympus微分偏光干涉顯微鏡，在放大50～500倍的條件下觀察被測晶體是否發(fā)生損傷及其損傷情況。

測量光斑尺寸時，將相紙置于樣品位置處，激光直接打在相紙上，以相紙上的光斑為準(zhǔn)，將其置于顯微鏡下進行直接測量。

3 結(jié)果與討論

3.1 激光參數(shù)表征

實驗中對入射激光的輸出能量多次測量，實驗結(jié)果如表1所示。從表1中可以看出入射激光能量波動最大值小于2.6 mJ，該波動值約為平均能量的1.4%。由于能量與功率密度的大小呈線性關(guān)系，則可認(rèn)為能量的波動對所測功率密度的影響也為1.4%左右。

表1 激光器輸出能量Table 1 Laser energy

圖2 入射激光波形圖Fig.2 Pulse profile of laser pulse

圖2為示波器測量的實驗中1064 nm激光的波形圖，測得該激光當(dāng)能量平均值為180.1 mJ、重復(fù)頻率為1 Hz時對應(yīng)的激光脈沖寬度為9.8 ns。實驗中發(fā)現(xiàn)雖然激光能量存在2.6 mJ的波動，但是對應(yīng)的脈沖寬度基本不變，仍然為9.8 ns。

入射激光的光束質(zhì)量是影響光學(xué)材料激光損傷性能的關(guān)鍵指標(biāo)，測試前，通過對原始光斑能量分布均勻性分析來判斷激光的光束質(zhì)量。圖3(a)是不加透鏡時相紙位于距激光器輸出鏡20 cm處的原始光斑照片，用游標(biāo)卡尺測得此時的光斑直徑為5 mm，與增益介質(zhì)的直徑相同。(b)圖為相紙距激光器輸出鏡1.5 m處的光斑照片，此時的光斑直徑為15 mm。從(a、b)兩圖可以看出原始光斑形狀規(guī)則，分布均勻。

圖3 激光光斑形貌圖Fig.3 Laser spot morphology

當(dāng)在激光系統(tǒng)中加入透鏡后，發(fā)現(xiàn)激光會在焦點處出現(xiàn)“打火”的現(xiàn)象，分析是由于聚焦后光斑直徑太小，功率密度過大，引起空氣電離。電離之后激光的能量會降低，因此實驗中將被測樣品置于焦點前某位置。圖3(c)是聚焦后樣品位置處光斑在顯微鏡下放大50倍后的照片，圖中光斑均勻且分布對稱，沒有出現(xiàn)強區(qū)。

3.2 晶體激光損傷性能檢測

當(dāng)激光系統(tǒng)中不加透鏡時，將樣品置于距輸出鏡僅10 mm的位置處，用相紙測得該位置處的光斑直徑為5 mm，計算此時激光的功率密度約為93.6 MW/cm2。分別將CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體放置于樣品架上，每個晶體測試五個以上的點，每次對每個點激光只照射一次。實驗發(fā)現(xiàn)三個樣品均完好，無損傷現(xiàn)象。由于激光輸出能量無法再繼續(xù)提高，因此在樣品與輸出鏡間放入透鏡，通過縮小光斑面積的方法來增大激光功率密度，激光系統(tǒng)如圖1所示。

樣品置于圖1所示的激光系統(tǒng)中，當(dāng)測量樣品位置處的光斑直徑為4 mm時，在顯微鏡下觀察三個樣品仍然均沒有損傷，此時對應(yīng)的激光功率密度約為146.2 MW/cm2。然后緩慢調(diào)節(jié)樣品架相對于焦點的位置，再分別測試CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體的激光損傷情況。

表2為三類不同晶體不同測試點發(fā)生激光損傷時對應(yīng)的功率密度。從表2中可以看出，三類晶體發(fā)生激光損傷時對應(yīng)的功率密度差距較大，其中CLN晶體發(fā)生激光損傷時對應(yīng)的功率密度最小，所測試的五個點中發(fā)生激光損傷時的最小功率密度為634 MW/cm2。而Mg1SLN晶體發(fā)生損傷時對應(yīng)的功率密度最大，五個測試點中最大的功率密度為1197 MW/cm2，約是CLN晶體發(fā)生激光損傷對應(yīng)功率密度最小值的1.9倍。Mg5LN晶體發(fā)生激光損傷對應(yīng)的功率密度介于CLN晶體和Mg1SLN晶體的損傷功率密度之間，其平均值為874 MW/cm2，約是CLN晶體五個測試點損傷對應(yīng)功率密度平均值的1.4倍，而Mg1SLN晶體對應(yīng)的功率密度平均值是Mg5LN晶體的1.3倍。

分析原因，從晶體缺陷結(jié)構(gòu)角度考慮，CLN晶體由于缺鋰使晶體內(nèi)部存在大量的本征缺陷，即鋰空位和相應(yīng)數(shù)量的反位鈮離子[21-22]。摻雜大量的鎂離子后，與CLN晶體相比，雖然晶體內(nèi)部的反位鈮離子和鋰空位都大幅度減少，但是大量的二價鎂離子也會在晶體內(nèi)部產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量的鋰空位[23-24]。同時由于大量摻雜的問題，LN晶體內(nèi)部容易存在組分分布不均勻、位錯、晶界等缺陷，這些缺陷對入射激光有散射作用，進而嚴(yán)重影響晶體的激光損傷性能[18]。而對于擴散法制備的Mg1SLN晶體而言，它是將從少量摻鎂的同成分熔體中直接生長的晶體在1100 ℃下擴散得到的。少量摻雜，不但使晶體內(nèi)部的反位鈮離子和鋰空位數(shù)量減少[24-25]，而且與高摻鎂LN晶體相比，低摻鎂的CLN晶體內(nèi)部位錯等缺陷更少，晶體均勻性更高。另外，高溫擴散的過程中，不但使氣氛中的鋰離子擴散進入晶體，占據(jù)晶體內(nèi)部的鋰空位，進一步減少晶體內(nèi)的本征缺陷，同時也對晶體內(nèi)原有的部分缺陷通過氧化-還原處理進行調(diào)控[26]，進而提高晶體抗激光損傷能力。

表2 不同LN晶體激光損傷功率比較Table 2 Comparison of laser damage power of different LN crystals MW/cm2

從表2可以看出，同一組分的不同晶體發(fā)生損傷時對應(yīng)的功率密度也是不一樣的。CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體每組測試的五個實驗點中，損傷功率密度最大差分別為54 MW/cm2、108 MW/cm2和 98 MW/cm2。

分析原因，激光器輸出能量波動對所測功率密度存在約1.4%的波動，另外，本文工作光斑面積測量時是將激光直接垂直打在位于樣品位置處的相紙上，然后在顯微鏡下直接測量其直徑，進而計算光斑面積。一般激光會在相紙光斑周圍打出光暈，或光斑存在邊緣不均勻或形狀不規(guī)則等，這些因素都會給光斑直徑的測量帶來誤差，而功率密度的計算與半徑的平方成反比，因此光斑尺寸的測量誤差也會給所計算的功率密度帶來誤差。此外，由于晶體生長特性，不同批次晶體、同一晶體的不同部位都可能存在質(zhì)量差異，再加上樣品加工質(zhì)量的差異等因素，最終導(dǎo)致同一組分的不同晶體間激光損傷性能也存在較大差異。

3.3 損傷光斑形貌分析

采用微分干涉顯微鏡觀察晶體損傷光斑，實驗中發(fā)現(xiàn)，雖然晶體組分不同，但是它們的損傷情況大致相同。圖4為Mg1SLN晶體其中兩個實驗點的損傷形貌。

圖4(a)是功率密度為1099 MW/cm2時樣品損傷光斑在顯微鏡下放大500倍后的形貌圖。本次實驗只產(chǎn)生這一個損傷光點，測得其直徑約為200 μm。從圖中可看出該損傷區(qū)域近似為圓形，且具有中心點。這與入射激光光斑形狀相似，入射激光為近高斯光束分布，此中心點可能是入射激光的能量最高點，此處的激光能量密度最大。從圖中可以看出，損傷區(qū)域圍著中心點被層層熔化或汽化，最終使晶體表面出現(xiàn)凹坑，而被熔化或汽化的晶體被反沖擊出熔坑，散落在周圍，形成了周圍的暗色圈。

圖4(b)是功率密度為1197 MW/cm2時損傷光斑在顯微鏡下放大200倍后的形貌圖。該損傷整體輪廓的直徑約為1.534 mm，此時入射光斑直徑為1.588 mm，二者尺寸相近。從圖中看出該損傷區(qū)域由很多個小的損傷點組成。在顯微鏡下將每個小損傷點放大500倍后觀察，它們的損傷形貌與(a)圖損傷形貌相似，也都是損傷坑，損傷坑中心存在損傷中心點。

圖4 激光損傷形貌Fig.4 Laser damage morphology

4 結(jié) 論

本文工作以LN晶體為調(diào)Q開關(guān)、在波長為1064 nm、脈寬為9.8 ns、重頻為1 Hz的激光環(huán)境下，分別測試了CLN晶體、Mg5LN晶體和Mg1SLN晶體的激光損傷性能，并分別對每個組分的晶體測試了5個以上不同的點。結(jié)果表明在該環(huán)境下Mg1SLN晶體的抗激光損傷性能最強，Mg5LN晶體的抗激光損傷性能次之。對他們測試的五個點對應(yīng)的功率密度求平均值，發(fā)現(xiàn)晶體發(fā)生損傷時，Mg1SLN晶體對應(yīng)的功率密度的平均值約是Mg5LN晶體的1.3倍，是CLN晶體的1.9倍。從晶體缺陷結(jié)構(gòu)出發(fā)，分析了這三類不同組分的晶體損傷時功率密度相差較大的原因，認(rèn)為晶體內(nèi)部缺陷是導(dǎo)致晶體激光損傷性能差異的主要原因。