王自路，李語(yǔ)奇，張 明，拓 飛,*，楊志杰，李則書(shū)，梁珺成

(1.中國(guó)疾病預(yù)防控制中心 輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所，北京 100088；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413；3.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京 100029)

以85Kr、133Xe、135Xe等為代表的放射性惰性氣體，作為核工業(yè)排放物中的主要?dú)怏w放射性物質(zhì)和重要監(jiān)測(cè)對(duì)象，對(duì)其放射性活度測(cè)量的準(zhǔn)確性受到了越來(lái)越多的關(guān)注。這類放射性惰性氣體核素在衰變過(guò)程中大多為β衰變，并伴隨不同能量、不同強(qiáng)度的γ射線。目前，采用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器系統(tǒng)對(duì)β射線進(jìn)行測(cè)量是國(guó)際上公認(rèn)的測(cè)量惰性氣體放射性活度準(zhǔn)確度最高的方法[1-4]，發(fā)達(dá)國(guó)家的放射性核素實(shí)驗(yàn)室也多基于此方法建立惰性氣體活度測(cè)量裝置[4-6]。

相較于133Xe、135Xe等其他放射性惰性氣體核素，85Kr核素的衰變方式較為簡(jiǎn)單，在β-(100%)衰變的同時(shí)僅伴有分支比為0.438%、能量為514 keV的γ射線，且其半衰期較長(zhǎng)(10.752 a)，在正比計(jì)數(shù)器系統(tǒng)內(nèi)進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量較易實(shí)現(xiàn)。本實(shí)驗(yàn)以內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器作為探測(cè)器，采用長(zhǎng)度補(bǔ)償法對(duì)計(jì)數(shù)器端效應(yīng)漏計(jì)數(shù)進(jìn)行修正，并對(duì)閾值以下小脈沖等影響因素進(jìn)行修正，完成對(duì)85Kr氣體的放射性活度濃度的絕對(duì)測(cè)量。

1 原理及裝置

1.1 原理

采用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器能實(shí)現(xiàn)對(duì)放射性惰性氣體核素(如85Kr)活度高準(zhǔn)確度測(cè)量，主要原因在于：1) 被測(cè)量氣體與工作氣體(本工作中為氬甲烷混合氣體)相混合，可避免源的自吸收效應(yīng)影響；2) 在正比計(jì)數(shù)器的靈敏體積內(nèi)，計(jì)數(shù)器對(duì)β射線的探測(cè)效率近100%[7]，但在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)，由于計(jì)數(shù)器端部的高壓電場(chǎng)會(huì)發(fā)生畸變，場(chǎng)強(qiáng)逐漸減弱，甚至出現(xiàn)探測(cè)盲區(qū)，因此形成了計(jì)數(shù)器端部的非靈敏區(qū)，在此區(qū)域內(nèi)會(huì)出現(xiàn)β射線無(wú)法被探測(cè)的情況，即為端效應(yīng)漏計(jì)數(shù)。在實(shí)驗(yàn)上，為修正由于計(jì)數(shù)器端效應(yīng)引起的計(jì)數(shù)率損失，一般采用1組全同設(shè)計(jì)但長(zhǎng)度不同的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器組，通過(guò)長(zhǎng)度補(bǔ)償?shù)姆绞接?jì)算不同長(zhǎng)度計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)率差和體積差來(lái)確定計(jì)數(shù)器內(nèi)的氣體活度濃度[1]。此外，對(duì)于正比計(jì)數(shù)器類脈沖型探測(cè)器，由于電子學(xué)死時(shí)間、閾值設(shè)置引起的漏計(jì)數(shù)也需要予以修正。一般地，采用正比計(jì)數(shù)長(zhǎng)度補(bǔ)償法進(jìn)行惰性氣體活度濃度絕對(duì)測(cè)量的公式可表示為：

(1)

式中：NL、NS分別為不同長(zhǎng)度計(jì)數(shù)器經(jīng)死時(shí)間修正和本底扣除后的計(jì)數(shù)率測(cè)量值；VL為長(zhǎng)正比計(jì)數(shù)器即長(zhǎng)管的幾何體積；VS為短正比計(jì)數(shù)器即短管的幾何體積；δ為閾值下計(jì)數(shù)率修正因子。

1.2 裝置

實(shí)驗(yàn)采用的裝置系統(tǒng)框圖如圖1所示，包括中部的內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器探測(cè)系統(tǒng)、左側(cè)的數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)和右側(cè)的氣體管路系統(tǒng)。

圖1 惰性氣體活度絕對(duì)測(cè)量裝置結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural schematic diagram of absolute measurement device for noble gas radioactivity concentration

探測(cè)器部分包括1組不銹鋼材質(zhì)的自制管狀內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器，長(zhǎng)正比計(jì)數(shù)器為長(zhǎng)管(L)，中正比計(jì)數(shù)器為中管(M)，短正比計(jì)數(shù)器為短管(S)。其結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)相同，長(zhǎng)度不同。正比計(jì)數(shù)器的幾何體積測(cè)量在中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院容量基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室完成，3個(gè)計(jì)數(shù)器的體積分別為(269.245±0.097)、(207.024±0.079)、(144.180±0.064) mL，測(cè)量結(jié)果的不確定度均為體積結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)不確定度。3個(gè)計(jì)數(shù)器采用進(jìn)出氣口首尾相接的方式，便于氣體在計(jì)數(shù)器內(nèi)均勻混合。采用其中任意2個(gè)計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)差即可完成端效應(yīng)漏計(jì)數(shù)修正。本系統(tǒng)通過(guò)3組計(jì)數(shù)率差值間的相互驗(yàn)證，保障測(cè)量結(jié)果的可靠性。

數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)由ORTEC 556高壓電源、CANBERRA 2006前置放大器、ORTEC 855成型放大器、ORTEC 550A單道脈沖分析器、ORTEC 416A死時(shí)間控制器和ORTEC 996定時(shí)計(jì)數(shù)器等NIM插件組成，并外接多道分析器來(lái)獲取β能譜。

氣體管路部分包括基于分子泵的真空排氣設(shè)備、氣體取樣罐、工作氣體和混氣室部分。在測(cè)量前，先將裝有85Kr氣體的取樣罐接入氣體管路中，保持取樣罐兩端閥門(mén)處于關(guān)閉狀態(tài)，并采用分子泵排空整個(gè)氣路至10-2Pa水平；關(guān)閉混氣室兩端閥門(mén)，并充入氬甲烷工作氣體至約101 kPa后，打開(kāi)取樣罐兩端閥門(mén)，在KNF小型隔膜泵工作下實(shí)現(xiàn)工作氣體和85Kr氣體的充分混合；打開(kāi)混氣室兩端閥門(mén)，使混合氣體緩緩充入整個(gè)管路，氣壓降至約56 kPa。氣壓穩(wěn)定后，用于后續(xù)測(cè)量。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

2.1 實(shí)驗(yàn)條件設(shè)置

1) 下閾值

在進(jìn)行85Kr測(cè)量前，為避免系統(tǒng)噪聲進(jìn)入計(jì)數(shù)，影響計(jì)數(shù)的穩(wěn)定性，首先需確定單道脈沖分析器ORTEC 550A應(yīng)設(shè)置的合理下閾值[8]。在使用ORTEC 855成型放大器將脈沖信號(hào)幅度放大到100倍的情況下，用多道分析器獲取85Kr核素的部分β能譜，如圖2所示。為盡可能降低閾值以下的計(jì)數(shù)率損失，并減小電子學(xué)噪聲峰對(duì)計(jì)數(shù)率測(cè)量的影響，電子學(xué)單道分析器下閾值設(shè)置在200 mV為宜，對(duì)應(yīng)的β能譜道址約為159。

圖2 包含噪聲峰的85Kr的β能譜(低能部分)Fig.2 β spectrum with low energy part including noise peak of 85Kr

2) 高壓坪曲線

坪特性(坪長(zhǎng)和坪斜)是正比計(jì)數(shù)器的重要特征，通過(guò)計(jì)數(shù)器高壓坪曲線的測(cè)量，一方面可確定計(jì)數(shù)器的合理工作電壓，另一方面通過(guò)坪曲線可定量評(píng)估工作電壓變化對(duì)測(cè)量計(jì)數(shù)率的影響[9]。

圖3 3個(gè)計(jì)數(shù)器的坪曲線Fig.3 Plateau curve of three counters

在放大倍數(shù)設(shè)為100倍、電子學(xué)下閾值為200 mV、工作氣體壓力為56.15 kPa的條件下，采用85Kr氣體源測(cè)量得到的3個(gè)正比計(jì)數(shù)器的高壓坪曲線示于圖3。從圖3可看出，3個(gè)計(jì)數(shù)器的高壓坪特性一致，坪區(qū)位于1 650～1 725 V之間，計(jì)數(shù)器的合理工作高壓可選擇為1 675～1 700 V，斜率約為3.3%/100 V。相比單根計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)，兩兩計(jì)數(shù)器間計(jì)數(shù)率差值直接影響活度濃度的測(cè)量結(jié)果，因此計(jì)數(shù)率差值隨電壓的變化曲線更為重要，計(jì)算得計(jì)數(shù)器計(jì)數(shù)率差坪曲線的坪斜約為2.2%/100 V。

3) 死時(shí)間

實(shí)驗(yàn)中采用ORTEC 416A來(lái)設(shè)置測(cè)量系統(tǒng)的死時(shí)間。將系統(tǒng)固定死時(shí)間設(shè)定為8 μs，根據(jù)下式[10]對(duì)計(jì)數(shù)器的測(cè)量計(jì)數(shù)率進(jìn)行修正：

(2)

其中：N為考慮死時(shí)間修正后計(jì)數(shù)器的實(shí)際計(jì)數(shù)率；N1為計(jì)數(shù)率測(cè)量值；τ為設(shè)置的死時(shí)間。

2.2 計(jì)數(shù)率測(cè)量

1) 閾值以上計(jì)數(shù)率測(cè)量

選取1 675 V和1 700 V作為3個(gè)計(jì)數(shù)器的工作高壓，分別對(duì)85Kr進(jìn)行測(cè)量，單次測(cè)量時(shí)間300 s，測(cè)量結(jié)果列于表1。

表1 1 675 V和1 700 V工作電壓下3個(gè)計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)率Table 1 Counting rates of three counters at operating voltages of 1 675 V and 1 700 V

2) 閾值以下計(jì)數(shù)率修正

表1中的計(jì)數(shù)率為對(duì)應(yīng)于200 mV電子學(xué)下閾值的閾上計(jì)數(shù)率，在確定85Kr的放射性活度濃度時(shí)，需對(duì)閾值以下的漏計(jì)數(shù)率進(jìn)行修正。在采用內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器對(duì)85Kr衰變產(chǎn)生的β射線測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，閾值以下的漏計(jì)數(shù)率主要來(lái)源于以下2個(gè)方面。1)85Kr核素衰變產(chǎn)生的β射線本身的能量是連續(xù)分布的。假設(shè)能量為Ed的β射線能量完全沉積在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)產(chǎn)生的電脈沖幅度為200 mV，則能量小于Ed的β射線，即使其能量完全沉積在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)，對(duì)應(yīng)的脈沖幅度也將在閾值之下，因此產(chǎn)生漏計(jì)數(shù)。2) 由于正比計(jì)數(shù)器自身有限的幾何體積，對(duì)于部分能量很高的β射線，可能在計(jì)數(shù)器內(nèi)損失部分能量后穿出計(jì)數(shù)器的靈敏體積，如果這部分的沉積能量小于Ed，也會(huì)產(chǎn)生漏計(jì)數(shù)?？深A(yù)見(jiàn)，這類情況引起的計(jì)數(shù)率損失所對(duì)應(yīng)的核衰變事件一般多發(fā)生在計(jì)數(shù)器的管壁附近，即計(jì)數(shù)器的壁效應(yīng)漏計(jì)數(shù)[11]。

由于85Kr核素衰變產(chǎn)生的β射線在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)的能量沉積譜的低能區(qū)范圍是平緩分布的，所以對(duì)電子學(xué)閾值以下的漏計(jì)數(shù)的修正，一般可采用閾值外推的方法。

閾值外推法是通過(guò)閾值以上部分的計(jì)數(shù)率外推對(duì)閾值以下部分進(jìn)行修正[12]。首先對(duì)閾值以上部分的能譜用多道分析器記錄，每間隔20道記錄此區(qū)間內(nèi)的總計(jì)數(shù)率，并除以道址間距作為該區(qū)間中心道址的計(jì)數(shù)率，將得到的中心道址計(jì)數(shù)率與道址數(shù)進(jìn)行線性擬合，可外推得到道址為0處的計(jì)數(shù)率，并將閾值道址以下部分進(jìn)行積分求和，即可得到閾值以下修正部分的計(jì)數(shù)率。

3) 本底測(cè)量

待85Kr計(jì)數(shù)率測(cè)量完畢后，排空整個(gè)管路中的混合氣體，并向系統(tǒng)中充入氬甲烷工作氣體至55.71 kPa，對(duì)正比計(jì)數(shù)器閾值以上部分的本底計(jì)數(shù)率進(jìn)行測(cè)量。電壓為1 675 V時(shí)，3個(gè)正比計(jì)數(shù)器的本底計(jì)數(shù)率分別為9.67、8.82、5.38 s-1；電壓為1 700 V時(shí)，3個(gè)正比計(jì)數(shù)器的本底計(jì)數(shù)率分別為11.16、10.45、6.28 s-1。

3 結(jié)果分析

3.1 85Kr放射性活度濃度

綜合正比計(jì)數(shù)器在閾值以上的85Kr計(jì)數(shù)率測(cè)量結(jié)果和本底計(jì)數(shù)率，結(jié)合計(jì)數(shù)器的體積測(cè)量值，得到85Kr放射性活度濃度，結(jié)果列于表2。

表2 1 675、1 700 V下85Kr放射性活度濃度測(cè)量和分析結(jié)果Table 2 Measurement and analysis result of 85Kr radioactivity concentration at 1 675 V and 1 700 V

由M-S、L-M、L-S計(jì)算得出的3個(gè)活度濃度結(jié)果間并不互相獨(dú)立，從計(jì)數(shù)率統(tǒng)計(jì)性的角度考慮，以長(zhǎng)短計(jì)數(shù)器組L-S得到的結(jié)果為85Kr的放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果。在兩電壓下L-S計(jì)算的放射性活度濃度結(jié)果的相對(duì)偏差僅為0.38%，85Kr放射性活度濃度為10.64 Bq/mL。

3.2 不確定度分析

以國(guó)際計(jì)量局(BIPM)頒布的基于正比計(jì)數(shù)器長(zhǎng)度補(bǔ)償法進(jìn)行惰性氣體活度濃度測(cè)量不確定度評(píng)定方法為參考[13]，并結(jié)合實(shí)驗(yàn)中影響測(cè)量結(jié)果的主要不確定度來(lái)源，85Kr放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果的不確定度評(píng)定列于表3。由表3可見(jiàn)，85Kr放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.60%，與國(guó)際先進(jìn)的核素計(jì)量實(shí)驗(yàn)室關(guān)于85Kr的測(cè)量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度水平相當(dāng)[13]。

表3 85Kr放射性活度濃度測(cè)量不確定度Table 3 Uncertainty of radioactivity concentration of 85Kr

4 結(jié)論

本工作基于內(nèi)充氣正比計(jì)數(shù)器長(zhǎng)度補(bǔ)償法對(duì)放射性惰性氣體85Kr進(jìn)行了活度濃度的絕對(duì)測(cè)量，在氣壓為56.15 kPa、工作電壓設(shè)為1 675 V和1 700 V的條件下，測(cè)得的85Kr放射性活度濃度為10.64 Bq/mL。綜合對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中各項(xiàng)標(biāo)準(zhǔn)不確定度來(lái)源進(jìn)行評(píng)定，得到的85Kr放射性活度濃度測(cè)量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.60%，與國(guó)際先進(jìn)核素計(jì)量實(shí)驗(yàn)室關(guān)于85Kr的測(cè)量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度水平相當(dāng)。

后續(xù)將通過(guò)參與國(guó)際比對(duì)的方式實(shí)現(xiàn)測(cè)量結(jié)果的國(guó)際等效和互認(rèn)，并通過(guò)惰性氣體活度基準(zhǔn)的建立完善我國(guó)活度量值溯源體系，提高服務(wù)于核工業(yè)、輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域?qū)Χ栊詺怏w活度監(jiān)測(cè)的量值傳遞能力。