張英華, 李 昂, 謝品華, 黃業(yè)園, 胡肇?zé)j, 張朝剛

1. 中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230031 2. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽 合肥 230026 3. 安徽新華學(xué)院，安徽 合肥 230088

引 言

近年來，經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展對化學(xué)品的需求與日俱增，化學(xué)品的種類翻倍增大，突發(fā)事故時有發(fā)生，危害巨大。再者最近幾年各大城市均不同程度的爆發(fā)了霧、霾等污染現(xiàn)象。以前單獨(dú)出現(xiàn)的大氣污染，現(xiàn)在慢慢發(fā)展成多種污染的有機(jī)融合，逐漸形成了新的綜合型污染現(xiàn)象。這些綜合型污染源于多種污染源的一次污染物排放，以及通過物理過程、化學(xué)變化等形成的二次污染物排放。由于污染源種類，排放方式，排放強(qiáng)度以及地理位置等直接決定了污染源的影響區(qū)域、范圍和深度。因此對污染源的監(jiān)測尤為重要，而在污染源的監(jiān)測中，污染氣體的二維成像優(yōu)勢[1-6]明顯。因?yàn)槌上駵y量對評價、確定工廠泄露、鑒別突發(fā)事件以及鑒定污染范圍和影響的過程是非常有用的。目前紅外光譜區(qū)的成像技術(shù)[7-9]已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了對污染源氣體實(shí)時成像，紫外區(qū)的被動掃描成像DOAS[10]技術(shù)也成功的對工廠煙羽及火山進(jìn)行了二維濃度解析。

本文采用基于濾光片分光的非色散紫外-可見成像系統(tǒng)對豐臺電廠進(jìn)行了現(xiàn)場測量。用煙氣在線監(jiān)測技術(shù)測量的SO2濃度作為參考濃度標(biāo)定成像系統(tǒng)；成功解析煙羽中SO2斜柱濃度的二維分布以及斜柱濃度的時序圖；測量結(jié)果表明SO2斜柱濃度在穩(wěn)定的氣象條件下在下風(fēng)向遵循高斯擴(kuò)散。為了驗(yàn)證測量結(jié)果的可靠性，與煙羽的數(shù)值模型結(jié)果進(jìn)行了比對，測量結(jié)果與理論模擬預(yù)測的擴(kuò)散趨勢一致，測量SO2斜柱濃度的濃度量級在理論結(jié)果預(yù)測范圍內(nèi)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 裝置

紫外-可見非色散成像裝置包括采光系統(tǒng)(焦距100 mm，光圈可調(diào)的石英鏡頭)，分光裝置(中心波長分別為310 nm、330 nm，半高寬均為10 nm的兩個帶通濾光片)，接收裝置(可制冷的面陣探測器)，控制系統(tǒng)(一臺筆記本電腦)，三腳架及便攜式外接電源。實(shí)驗(yàn)過程中，選擇最大透光孔徑；探測器工作溫度為-5 ℃。

1.2 測量地點(diǎn)

電廠的北面、西面是田野村莊，地形平坦開闊，南面2 km左右是308省道，東面緊鄰203省道。儀器就放置在203省道旁邊距離煙囪約890 m的一套簡易房前，兩煙囪之間的距離約為165 m，具體位置見圖1。

圖1 測量地點(diǎn)

1.3 測量原理

基于濾光片分光的非色散光譜成像遙感技術(shù)以太陽散射光為光源，結(jié)合SO2氣體分子對散射光的“指紋”吸收特征，分別選取中心波長在310和330 nm，半高寬為10 nm的紫外帶通濾光片，依據(jù)朗伯-比爾吸收定律獲取SO2柱濃度的成像分布。為了比較準(zhǔn)確的獲取SO2的柱濃度，實(shí)驗(yàn)中，使測量鏡頭稍微偏離煙羽所在的空間區(qū)域，且在煙羽的上風(fēng)方向采集的圖片作為每個濾光片的背景，原理見式(1)

(1)

τA=σASA+AA，aerosol+σA,otherSA,other

(2)

τB=σBSB+AB，aerosol+σB,otherSB,other

(3)

(1) 氣溶膠隨波長緩慢變化，所以兩個濾光片測量的氣溶膠消光幾乎相同；(2) 330 nm濾光片的SO2的吸收遠(yuǎn)小于310 nm，所以330 nm波段SO2的吸收可以忽略；(3) 燃煤鍋爐排放煙羽中其他的污染氣體在310 nm波段的吸收遠(yuǎn)小于SO2的吸收，且排放濃度低，因此式(2)減去式(3)可祛除氣溶膠和其他干擾氣體影響。式(4)即為紫外非色散成像系統(tǒng)解析SO2柱濃度的理論基礎(chǔ)，其中吸收截面σA用權(quán)重吸收截面k表示。

τ=τA-τB=σAS≈κS

(4)

1.4 測量的視場領(lǐng)域

由探測器尺寸：11.84(mm)×8.88(mm)，結(jié)合鏡頭焦距，根據(jù)式(5)可以獲取測量系統(tǒng)的視場角

α=2arctg(DH，V/2f)

(5)

水平方向的視場角為

αH=2arctg(DH/2f)=5.1°

(6)

豎直方向的視場角為

αV=2arctg(DV/2f)=6.77°

(7)

測量地點(diǎn)距離目標(biāo)對象的距離約為890 m，根據(jù)式(8)可以進(jìn)一步確定測量的空間范圍，其空間范圍約為81(m)×105(m)。

X=dtgθ

(9)

成像系統(tǒng)測量的煙羽及背景見圖2。圖2(c)表示煙羽內(nèi)部由于煙羽中的氣體及氣溶膠而引起的光強(qiáng)衰減，圖2(d)表示均勻背景下像素的光學(xué)強(qiáng)度。

圖2 煙羽(a, c)及背景(b, d)

1.5 煙羽SO2柱濃度的模擬

我們先采用理論模型預(yù)測該電廠煙囪SO2的排放。眾所周知影響污染源煙羽的因素有：風(fēng)速、大氣穩(wěn)定性、煙羽的溫度、煙羽出口的速度、周邊環(huán)境等。除周邊環(huán)境外，高斯煙羽擴(kuò)散模型已經(jīng)綜合考慮了上述因素。煙囪周邊除南面2公里左右一條省道外，南面的城市中心距測量目標(biāo)較遠(yuǎn)，而其他三面地勢開闊，地理環(huán)境相對簡單，可認(rèn)為煙囪是一個理想的點(diǎn)源。高斯擴(kuò)散模型指出，空間給定點(diǎn)待測氣體的濃度滿足式(9)

(9)

式(9)中c(g·m-3)給定點(diǎn)濃度，Q(g·s-1)源的排放率，u(m·s-1)風(fēng)速，σy(m)水平方向上的擴(kuò)散參數(shù)，σz(m)垂直方向上的擴(kuò)散參數(shù)，h煙羽的高度，x(m)下風(fēng)向距離污染源的距離。由于鏡頭相對于水平方向俯仰角較小(5°左右)，所以測量方向上的SO2的斜柱濃度近似表示為式(10)

(10)

式(10)單位是g·m-2，轉(zhuǎn)化為 molec·cm-2，式(10)進(jìn)一步表示為式(11)

(11)

當(dāng)天氣候條件比較穩(wěn)定，選擇鄉(xiāng)村地形大氣擴(kuò)散參數(shù)。所以垂直方向擴(kuò)散參數(shù)：σz=0.03x(1+0.000 3x)-1，h=140 m，u=1.2 m·s-1。根據(jù)煙氣在線監(jiān)測技術(shù)的測量結(jié)果，選擇12點(diǎn)左右的SO2排放量9.2 g·s-1用于數(shù)值模擬，SO2排放模擬結(jié)果見圖3。數(shù)值模擬結(jié)果顯示距離源排放口濃度較高，SO2斜柱濃度約8×1017molec·cm-2，距源排放口100 m處，SO2斜柱濃度量級為1017molec·cm-2左右。

1.6 SO2斜柱濃度的測量

2017年5月20日中午12：30，我們利用紫外-可見成像系統(tǒng)對雙煙囪排放口進(jìn)行了為期一小時的測量。當(dāng)天，天氣條件良好。測量期間，測量地點(diǎn)前面的203省道，車流量少。為了定量解析煙羽中SO2的柱濃度，必須對成像系統(tǒng)進(jìn)行標(biāo)定。采用煙氣在線監(jiān)測系統(tǒng)測量的實(shí)時SO2濃度，經(jīng)轉(zhuǎn)換之后，作為標(biāo)定系統(tǒng)的參考濃度，標(biāo)定結(jié)果見圖4。

標(biāo)定結(jié)果顯示SO2柱濃度與其光學(xué)厚度線性相關(guān)，相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.9582，線性相關(guān)性好。其次選取測量背景，由于成像系統(tǒng)視場角小，因此使鏡頭偏離煙羽且在其上風(fēng)向獲取的圖片作為背景，見圖2(b)。背景均勻，視場內(nèi)無云及其他影響。測量過程中，310和330 nm兩個濾光片對煙羽交替成像，每個濾光片分別獲取背景。為了提高信噪比，兩個濾光片根據(jù)測量環(huán)境各自設(shè)置曝光時間，310 nm濾光片的曝光時間1 s。根據(jù)標(biāo)定結(jié)果及成像理論基礎(chǔ)，依據(jù)線性最小二乘擬合獲取煙羽的SO2斜柱濃度，結(jié)果見圖5。

圖4 成像系統(tǒng)的標(biāo)定

圖5 SO2柱濃度分布

圖5直觀顯示了12：32分24秒內(nèi)SO2柱濃度的連續(xù)變化。結(jié)果表明兩煙囪煙羽重疊區(qū)域、煙羽流軸線(圖5中的紅線所示)偏下方出現(xiàn)SO2濃度高值；SO2柱濃度隨時間發(fā)生變化，且隨著距煙囪出口距離的增加而減小。圖5還表明兩煙囪煙羽軸線方向柱濃度變化較慢，羽流兩翼柱濃度迅速衰減。圖5上圖出現(xiàn)相似的柱濃度分布團(tuán)，因此可根據(jù)兩個柱濃度團(tuán)的相對位置及兩圖片的時差估算煙羽流的速度；因?yàn)槌上裣到y(tǒng)1 min內(nèi)采集、存儲圖片15張左右，一張圖總用時約4 s，兩圖片的時差為8 s，兩柱濃度團(tuán)之間的像素約為70，每個像素對應(yīng)的空間距離為0.135 m，所以估算煙羽流速為1.2 m·s-1。從圖5還可以看出風(fēng)速以及沿著風(fēng)向的擴(kuò)散相對穩(wěn)定，但是從SO2斜柱濃度圖較難直觀判斷煙羽來源于兩個排放源。為確定具體的排放源，需對斜柱濃度圖進(jìn)行詳細(xì)分析。以圖5左上柱濃度圖為例，分別取出煙囪出口附近、中段以及煙羽流尾段幾列SO2濃度值(見圖中5條豎線)，結(jié)果見圖6。圖6最底的濃度序列是煙囪口附近SO2的斜柱濃度，雖然兩煙囪出口附近SO2斜柱濃度值高，但由于兩個煙羽重疊，無法區(qū)分不同排放源；煙羽流中段還可以清晰區(qū)分SO2來源于兩個不同的煙囪排放；煙羽流尾段由于擴(kuò)散原因濃度減小，兩個煙囪排放的煙羽完全融合，SO2斜柱濃度小于系統(tǒng)的探測限因而無法識別。圖6進(jìn)一步表明SO2斜柱濃度沿軸線的兩翼迅速減小，取其中一列柱濃度(450列，距源28 m)與高斯曲線進(jìn)行擬合，擬合結(jié)果見圖7。擬合系數(shù)R2=0.747，說明煙羽中SO2斜柱濃度在水平風(fēng)向方向擴(kuò)散為高斯擴(kuò)散。

2 結(jié)果與討論

在已知源排放率、煙羽流速、源高及源周邊環(huán)境的情況下，模擬結(jié)果表明在源的下風(fēng)向距源至少100 m處，擴(kuò)散軸線附近的SO2斜柱濃度理論值約為1.3×1017molec·cm-2，而距源10 m左右，模擬結(jié)果顯示軸線SO2斜柱濃度理論值高達(dá)1018molec·cm-2左右。因此，通過理論模擬，可以估算污染源的排放強(qiáng)度以及污染范圍，給實(shí)際測量提供理論指導(dǎo)。而紫外-可見成像系統(tǒng)作為一種源排放監(jiān)測手段，其檢測下限為4.2×1016molec·cm-2 [3]。從圖5的SO2斜柱濃度分布可知，紫外-可見成像方法測量的SO2斜柱濃度高值約為：1.7×1017molec·cm-2，在理論估算的SO2斜濃度范圍之內(nèi)。紫外-可見光譜成像方法不僅獲得了煙羽中SO2斜柱濃度的直觀圖(圖5)，圖中還明確顯示出SO2斜柱濃度的分布、變化及其擴(kuò)散趨勢，與理論模擬預(yù)測的趨勢基本一致。

圖6 五列SO2柱濃度

圖7 柱濃度與高斯曲線的擬合

SO2斜柱濃度測量結(jié)果分布圖與理論模擬預(yù)測分布圖存在差異。原因在于成像系統(tǒng)觀測方向與水平y(tǒng)軸方向確實(shí)存在夾角，而理論模擬時為了簡化運(yùn)算，忽略了儀器仰角的影響。再者實(shí)際的煙羽排放源是兩個，從圖6底部的兩個圖可以發(fā)現(xiàn)近源處兩個排放源相互影響。理論模擬時我們主要考慮源排放的強(qiáng)度和影響，沒有考慮煙羽流體動力學(xué)以及空氣浮力等因素對煙羽抬升的影響。

3 結(jié) 論

基于濾光片的紫外非色散成像技術(shù)對電廠排放的煙羽進(jìn)行了實(shí)地測量。測量結(jié)果表明：源周邊環(huán)境平坦，氣象條件穩(wěn)定的情況下，煙羽中SO2斜柱濃度在下風(fēng)向遵循高斯擴(kuò)散；SO2斜柱濃度沿著煙羽流擴(kuò)散軸緩慢減小，由于風(fēng)向及煙羽的抬升作用，使得下風(fēng)向偏向于羽流擴(kuò)散軸的下方SO2斜柱濃度高于擴(kuò)散軸的上方，并出現(xiàn)SO2斜柱濃度高值，約為1.7×1017molec·cm-2，但是總體來說在垂直于擴(kuò)散軸的兩翼SO2斜柱濃度迅速減??；SO2斜柱濃度時間序列圖直觀再現(xiàn)了SO2斜柱濃度隨時間在空間上的變化、分布以及擴(kuò)散趨勢，可為定性評估源污染的力度和范圍提供測量依據(jù)；也可根據(jù)SO2斜柱濃度時間序列圖中SO2斜柱濃度的變化分布，估算煙羽流的速度，為其他遙測裝置提供參考數(shù)據(jù)。

測量結(jié)果與模擬結(jié)果關(guān)于SO2斜柱濃度擴(kuò)散趨勢的一致性表明基于濾光片分光的紫外非色散成像系統(tǒng)不僅可用于污染源監(jiān)測，也可以為數(shù)值模型提供修正依據(jù)。