唐聘　張怡春　吳斯宇　桂卉

〔摘要〕 目的 探討醇沉對(duì)清利咽喉浸膏粉吸濕性的影響。方法 測定不同醇沉濃度所得清利咽喉浸膏粉在不同濕度環(huán)境下的吸濕率與臨界相對(duì)濕度（critical relative humidity， CRH），繪制各浸膏粉在不同濕度環(huán)境下的吸濕速度曲線，用Origin 2018統(tǒng)計(jì)軟件對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理。結(jié)果 在25 ℃條件下，RH低于48.52%，各浸膏粉的吸濕率均低于5%;RH為57.70%，醇沉濃度對(duì)吸濕性無顯著影響;RH 75.28%、84.26%、92.40%時(shí)，50%醇沉濃度的干浸膏粉吸濕率最小，分別于6.49 h、4.04 h、3.42 h，吸濕率達(dá)5%;各濃度醇沉浸膏粉的CRH大約為49.34%。結(jié)論 不同醇沉濃度對(duì)清利咽喉浸膏粉吸濕性有影響，且RH越大，其影響越顯著。

〔關(guān)鍵詞〕 浸膏粉;吸濕性;臨界相對(duì)濕度

〔中圖分類號(hào)〕R283.6? ? ? ?〔文獻(xiàn)標(biāo)志碼〕A? ? ? ?〔文章編號(hào)〕doi：10.3969/j.issn.1674-070X.2020.04.009

Experimental Study on the Effects of Different Alcohol Precipitation Concentration on Hygroscopicity of Qingli Yanhou Extract Powder

TANG Pin1， ZHANG Yichun2， WU Siyu1， GUI Hui1*

（1. Hunan University of Chinese Medicine， Changsha， Hunan 410208， China; 2. Shanghai New Tobacco

Product Research Institute， Shanghai 200082， China）

〔Abstract〕 Objective To investigate the effects of alcohol precipitation on hygroscopicity of Qingli Yanhou extract powder. Methods The hygroscopic rate and critical relative humidity （CRH） of Qingli Yanhou extract powder obtained by different alcohol concentration in different humidity environment were measured， and the hygroscopic speed curve of each extract powder in different humidity environment was drew. The experimental data was processed with Origin 2018 statistical software. Results Under the condition of 25 ℃， when RH<48.52%， the hygroscopic rate of all extracts was lower than 5%. When RH was 57.70%， the alcohol precipitation concentration had no significant effect on hygroscopicity. When RH was 75.28%， 84.26% and 92.40%， the dry extract powder with 50% alcohol precipitation concentration had the smallest hygroscopic rate， which reached to 5% in 6.49 h， 4.04 h， 3.42 h. CRH of extract powder with each alcohol precipitation concentration was about 49.34%. Conclusion Different alcohol precipitation concentration has an effect on the hygroscopicity of Qingli Yanhou extract powder， and the greater RH is， the more significant effect is.

〔Keywords〕 extract powder; hygroscopicity; critical relative humidity

煙草含有煙堿、一氧化碳、煙焦油、醛類等成分，吸煙易引發(fā)上呼吸道和肺部疾病如慢性咽炎、痰多咳嗽等，而通過中藥處方篩選，于口含煙中添加清利咽喉方，可以降低煙草所致?lián)p傷。清利咽喉方是自主研發(fā)添加于口含煙中的功能性組方，以干浸膏粉的形式加入。浸膏的吸濕性強(qiáng)，增大了生產(chǎn)過程中的操作難度，且產(chǎn)品難以保存[1]。因此，本實(shí)驗(yàn)對(duì)清利咽喉方的水提液進(jìn)行醇沉處理[2]，通過吸濕性實(shí)驗(yàn)考察加入乙醇沉淀后所得浸膏粉的吸濕率與臨界相對(duì)濕度（critical relative humidity， CRH），以確定醇沉濃度、工作環(huán)境和儲(chǔ)存環(huán)境相對(duì)濕度（relative humidity， RH），為后續(xù)產(chǎn)品開發(fā)提供參考。

1 儀器與試藥

1.1? 儀器

YP601N型電子天平（上海恒平科學(xué)儀器有限公司）;766-3AS型遠(yuǎn)紅外輻射干燥箱（上海陽光實(shí)驗(yàn)儀器有限公司）;98-1-B型電子調(diào)溫電熱套（天津泰勒特儀器有限公司）;SHZ-52型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀（上海亞榮生化儀器廠）;JB913R三合一溫濕度計(jì)（香港萬威科技有限公司）。

1.2? 試藥

麥冬、金銀花、桑葉、木蝴蝶、南沙參、甘草均購自湖南三湘中藥飲片公司，經(jīng)湖南中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院周日寶教授鑒定為正品，符合2015年版《中華人民共和國藥典》項(xiàng)下規(guī)定;硫酸、五氧化二磷、氯化鈉、氯化鉀、溴化鈉、硝酸鉀試劑均為分析純。

2 方法與結(jié)果

2.1? 浸膏粉的制備

稱取金銀花8 g，南沙參8 g，麥冬6 g，木蝴蝶5 g，桑葉5 g，甘草5 g，10倍量水提取2次，每次30 min，趁熱抽濾，合并兩次濾液，60 ℃減壓濃縮至藥液比1∶2后，將藥液分為4份，緩慢加入乙醇，分別控制含醇量為0%、30%、40%、50%，冰箱靜置12 h，抽濾，取濾液80 ℃減壓干燥至恒重，即得干浸膏粉。

2.2? 不同濕度環(huán)境溶液的配制

配制54%H2SO4溶液（RH為29.55%）、48% H2SO4溶液（RH為40.52%）、44% H2SO4溶液（RH為48.52%）、NaBr飽和溶液（RH為57.70%）、NaCl飽和溶液（RH為75.28%）、KCl飽和溶液（RH為84.26%）、KNO3飽和溶液（RH為92.40%），將上述溶液置于25 ℃條件下密封保存于容器內(nèi)至濕度不再隨時(shí)間變化[3]。

2.3? 吸濕性的測定

2.3.1? 測定方法? 取適量浸膏粉平鋪于已干燥至恒重的扁形稱量瓶中，將此稱量瓶置于裝有五氧化二磷的干燥器中至恒重[4]，再將稱量瓶置于“2.2”項(xiàng)配制的各溶液環(huán)境中，于0、5、10、24、36、48、60 h精密稱重，同時(shí)平行測定3份，按照[吸濕百分率=（吸濕后重量-吸濕前重量）/吸濕前重量×100%]處理數(shù)據(jù)。

2.3.2? 測定結(jié)果? RH為29.55%、40.52%、48.52%的浸膏吸濕率均小于5%，不予考慮。以時(shí)間為橫坐標(biāo)，以吸濕率為縱坐標(biāo)，繪制吸濕速度曲線。RH為57.70%、75.28%、84.26%、92.40%的各浸膏的吸濕變化情況分別見下圖1-圖4，將此4個(gè)濕度環(huán)境下各浸膏的吸濕數(shù)據(jù)用Origin 2018軟件處理，用Michaelis-Menten方程進(jìn)行擬合，結(jié)果見表1，干浸膏粉含水量需控制在5%以內(nèi)[5]，因此將y=5代入各方程中，得出相應(yīng)的時(shí)間t5%及95%置信區(qū)間，結(jié)果見表2。

由表1可知，各吸濕速度曲線擬合系數(shù)接近1，P<0.01，擬合成功，均符合Michaelis-Menten方程函數(shù)模型：y=ax/（b+x）

根據(jù)該方程計(jì)算y=5時(shí)的x及95%置信區(qū)間。

由圖1-4可以看出干浸膏粉吸濕率隨著時(shí)間而增大，前10 h吸濕速率較大，而后緩慢吸濕，且環(huán)境RH越大，吸濕率越大。

由表2可知，隨著環(huán)境濕度增大，醇沉濃度相等的干浸膏粉吸濕率達(dá)到5%的時(shí)間逐漸縮短;整體上RH越大，t5%越短，說明環(huán)境濕度越大，清利咽喉方干浸膏粉吸濕性越強(qiáng)。當(dāng)RH=57.70%時(shí)，各組干浸膏粉吸濕率達(dá)5%時(shí)的95%置信區(qū)間重疊，說明此濕度條件下，醇沉對(duì)清利咽喉方干浸膏粉吸濕性無影響。當(dāng)RH為75.28%、84.26%、92.40%時(shí)，醇沉濃度50%的干浸膏粉吸濕率達(dá)5%的時(shí)間長于其他組，且95%置信區(qū)間均未與不醇沉組、醇沉濃度30%組的重疊，說明該濕度條件下，50%醇沉濃度所得干浸膏粉吸濕性較低，且有顯著性差異。

25 ℃條件下，為確保吸濕率控制在5%以內(nèi)，當(dāng)環(huán)境濕度為57.70%時(shí)，醇沉與否對(duì)吸濕性無顯著影響，可添加不醇沉的干浸膏粉于口含煙中，操作時(shí)間不得超過4.02 h;當(dāng)環(huán)境濕度為75.28%、84.26%、92.40%時(shí)，添加50%醇沉濃度的干浸膏粉，操作時(shí)間分別不得超過6.49 h、4.04 h、3.42 h。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果可為功能型口含煙的制備提供參考。

2.4? CRH測定

2.4.1? 測定方法及結(jié)果? 按照“2.3.1”項(xiàng)方法，于第7天精密稱定各濕度環(huán)境下的浸膏重量，同時(shí)平行測定3份，以RH為橫坐標(biāo)，以吸濕率為縱坐標(biāo)，繪制不同醇沉濃度干浸膏粉的吸濕平衡曲線[6]，見圖5。用Origin 2018軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，得到各醇沉濃度干浸膏粉吸濕率與RH之間的數(shù)學(xué)表達(dá)式，用該數(shù)學(xué)表達(dá)式計(jì)算吸濕率達(dá)到5%時(shí)的相對(duì)濕度及95%置信區(qū)間，結(jié)果見表3。

由圖5可以得知，浸膏粉的吸濕率在RH50%和85%左右吸濕性顯著增強(qiáng)。

從表3可知，各醇沉濃度干浸膏粉7 d時(shí)間吸濕率達(dá)到5%的RH均大約在49%，95%置信區(qū)間36%～58%，提示醇沉濃度對(duì)CRH無顯著影響，若操作時(shí)間達(dá)7 d，則應(yīng)控制濕度低于36%。

2.4.2? CRH的計(jì)算? 各醇沉濃度浸膏粉吸濕平衡曲線相似度高，計(jì)算各濕度條件下的平均吸濕率，以RH為橫坐標(biāo)，平均吸濕率為縱坐標(biāo)，用Origin 2018軟件繪制CRH曲線并作兩切線[7]（圖6），得到兩切線方程分別為：y=0.259x-11.409、y=1.2312x-59.379，計(jì)算得CRH為49.34%。提示該產(chǎn)品保存環(huán)境濕度應(yīng)低于49.34%。

3 討論

本實(shí)驗(yàn)對(duì)清利咽喉浸膏粉的吸濕速率進(jìn)行測定時(shí)，不同醇沉濃度所得浸膏粉的吸濕速率隨環(huán)境RH的增大而增大，且吸濕速率隨著時(shí)間的延長而下降，前10 h吸濕速率較大，隨后減慢;當(dāng)RH=57.70%時(shí)，不同醇沉濃度所得浸膏粉的吸濕速率無顯著性差異，當(dāng)RH為75.28%、84.26%、92.40%時(shí)，各醇沉濃度所得浸膏粉的吸濕速率不同，50%醇沉濃度所得浸膏粉的吸濕速率最小，與其他醇沉濃度相比，有顯著性差異。但在進(jìn)行CRH的測定時(shí)，各醇沉濃度所得浸膏粉第7天時(shí)間吸濕率達(dá)到5%的RH均在49%左右，CRH均為49.34%。該結(jié)果顯示，醇沉對(duì)各浸膏粉的CRH沒有影響，導(dǎo)致該結(jié)果的原因可能是水提取液加入乙醇至含醇量為30%、40%、50%時(shí)，只能除掉水溶性較強(qiáng)的多糖類及部分單糖，已有研究表明，糖類是引起中藥浸膏吸濕性的主要成分，且單糖的吸濕性強(qiáng)于多糖[8]，因此在醇含量較低的情況下，短時(shí)間內(nèi)會(huì)出現(xiàn)吸濕性差異，但吸濕平衡后，差異就微乎其微。如果加入更多的乙醇或采用絮凝澄清等其他方法，除掉所有的糖類，將顯著改善中藥浸膏粉的吸濕性。

本實(shí)驗(yàn)過程中，清利咽喉方干浸膏粉通過吸濕性很大，醇沉方法可以減少其含糖量，降低浸膏粉的吸濕性，以便為生產(chǎn)工藝、操作時(shí)限及貯藏條件提供參考。由于成本、環(huán)保等因素，本實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)只考察乙醇的最大加入量為50%，結(jié)果顯示，50%醇沉濃度所得浸膏粉吸濕性低，已可滿足生產(chǎn)要求。后續(xù)實(shí)驗(yàn)將選用絮凝澄清等其他方法對(duì)水提液進(jìn)行處理，以期更好地改善清利咽喉方干浸膏粉的吸濕性。

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〔收稿日期〕2019-11-27

〔基金項(xiàng)目〕中國煙草總公司科技重大專項(xiàng)項(xiàng)目[110201801011（XX-11）]。

〔作者簡介〕唐? 聘，女，在讀碩士研究生，研究方向：中藥新劑型與新技術(shù)。

〔通訊作者〕*桂? 卉，女，教授，碩士研究生導(dǎo)師，E-mail：1302985572@qq.com。