周志波，劉永德，劉立坤，楊麗芳，李多宏，譚西早，武朝輝

（國家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

在核燃料循環(huán)過程中， 特別是在散料處理設施， 如： 鈾濃縮設施、 核燃料組件制造廠、 乏燃料后處理設施等， 經(jīng)過長期運行，會有一定數(shù)量的核材料殘留在工藝設備和管道中， 這些殘留的核材料通常被稱之為滯留量。 它給核設施核材料衡算、 相關(guān)設備的退役、 放射性廢物處理處置、 臨界安全等都帶來不少問題［1-2］。

國際上滯留量測量通?？煞譃闊o源γ 能譜技術(shù)和無源中子計數(shù)計數(shù)兩類。其中無源γ能譜技術(shù)使用比較廣泛， 對于鈾、 钚核材料的測量都能適用。 該方法采用不同的數(shù)學模型來近似描述滯留量分布， 通過刻度的方法求出探測器對不同分布的滯留量的探測效率，進而求得工藝設備和管道中的滯留量的值。但因目前使用的數(shù)學模型只有點、 線、 面模型， 只能較粗的反應核材料的殘留情況， 當核材料的實際殘留情況與數(shù)學模型存在較大差異時，分析結(jié)果會存在較大誤差［3-9］。

基于此， 介紹一種滯留量測量的校正方法。 該方法在點模型和線模型的基礎(chǔ)上提出兩種校正模型， 當核材料殘留呈線狀分布但存在一定寬度或呈點狀分布但存在一定面積時， 提出的校正方法能對滯留量的測量結(jié)果起到較好的修正效果。

1 γ 能譜法滯留量分析原理

γ 能譜法滯留量測試系統(tǒng)基于γ 射線無損測量裝置，裝置采用NaI 探測器。其具體方法是： 首先使用γ 探測器沿工藝設備或管道測量，探測設備或管道中的熱點（γ 計數(shù)率較大的地方）， 然后根據(jù)熱點的分布情況， 采用不同的數(shù)學模型（如點、 線、 面模型）來近似描述滯留量分布，進而求得工藝設備和管道中殘留的核材料量［10］。 測量示意圖如圖1所示。

圖1 滯留量測量示意圖Fig.1 Schematic diagram of holdup measurement

1.1 點源模型

圖2 點源模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of point source model

如圖2 所示， 點源的測量模型， 如果待測滯留量的外徑尺寸遠小于測試距離時， 則可以簡化成點源進行測試， 如管道直角處、泵頭部位、 閥門部位可用點源模型。 探測器的凈峰計數(shù)率Cs（如235U 的185.72 keVγ 射線凈峰計數(shù)率， 以下同）與滯留量m0（235U 的質(zhì)量，以下同）的關(guān)系可由公式1 表示：

式中：Kp—刻度系數(shù)，g·s·cm-2；d0—距離，cm；CF—射線的吸收校正因子。 利用標準點源通過實驗可以得到刻度系數(shù)Kp（刻度時，點源自吸收效應較小，CF 近似為1）。

式中：m0—刻度實驗時使用的標準點源的235U的質(zhì)量；d0—刻度時探測器距點源的距離。

進而可以得到實際滯留量測量時， 待測樣品的滯留量為：

式中：C（d）—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率；d—實際測量時探測器與被測物項的距離；CF—射線的吸收校正因子（實際測量過程中， 核材料發(fā)射的特征γ 射線， 會因為核材料自身、 管壁或容器壁的吸收效應而導致衰減， 吸收校正因子為核材料發(fā)射的特征γ 射線計數(shù)率與經(jīng)衰減后的特征γ 射線計數(shù)率的比值）。

1.2 線源模型

理想的線源如圖3 所示。 管道內(nèi)的滯留量， 它的分布是連續(xù)的， 當伽馬探頭距離管道d0距離時，探測器視場內(nèi)一定長度的管道，每個位置與探頭的相對距離不一樣， 因此探測效率也不一樣， 管道內(nèi)滯留量可以利用線源進行刻度。

圖3 線源模型示意圖Fig.3 Schematic diagram of line source model

測量線源時，探測器的凈峰計數(shù)率Cλ與滯留量線密度λ 的關(guān)系可利用公式4 表示。

如果沒有標準的線源， 可利用點源來模擬線源， 利用不同位置時點源的探測效率來計算線源的探測效率。 如圖3 所示， 點源測量位置等距離分布，點間距s 趨近零時就是標準線源， 而實際刻度測量時總會選擇一個合適的間距。 刻度測量時， 點源自吸收效應較小，CF 近似為1， 刻度使用點源235U 的質(zhì)量為m0，此時模擬的線源的線密度為：λ＝m0/s，刻度系數(shù)KL可有式（5）計算得到：

式中：d0—刻度時探測器距線源的距離；Cλ—圖3 中探測器視野范圍內(nèi)不同測量位置時，各點源的凈峰計數(shù)率之和。

得到刻度系數(shù)KL以后，實際測量時，線源滯留量的線密度計算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率；d—實際測量時探測器與被測物項的距離；CF—射線的吸收校正因子。

1.3 面源模型

圖4 面源模型示意圖Fig.4 Schematic diagram of area source model

當待測滯留量呈面分布， 且其面積相對探測器視野范圍足夠大時， 可采用面模型進行分析， 伽馬探測器距離面源距離為d0時（圖4）， 探測器視場內(nèi)一定面積的滯留量分布， 每個位置與探頭的相對距離不一樣， 因此探測效率也不一樣， 面分布內(nèi)滯留量可以利用面源進行刻度。 測量面源時， 探測器的凈峰計數(shù)率Cρ與滯留量面密度ρ 的關(guān)系可利用公式7 表示：

如果沒有標準的面源， 可利用點源來模擬面源， 利用不同位置時點源的探測效率來計算面源的探測效率。 如圖4 所示， 放射源的分布與測量方式和線源類似 （相鄰兩個測量點間的距離為s）， 但因不同位置點源對應的面積不一致， 因此對不同位置的計數(shù)率需乘一個與面積相關(guān)的權(quán)重因子， 點源在中心點時 （位置0），對應的面積為πs2/4，面源面密度為ρ＝m0/（πs2/4），在位置i 時，對應的面積為：

為了使面源的面密度保持與中心，位置i的點源強度應該為位置0 時倍，而實際測量時用的是同一個點源，因此，位置i 的計數(shù)率需乘以權(quán)重因子由式（8）可得：

代入式（7）可得刻度系數(shù)KA為：

式中：C0—點源在探測器正前方，與探測器距離為d0時（圖4），測量得到的計數(shù)率；Ci—其他不同測試點的計數(shù)率， 相鄰測量點間的間距為s。

得到刻度系數(shù)KL以后，實際測量時，面源滯留量的面密度計算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率；d—實際測量時探測器與被測物項的距離；CF—射線的吸收校正因子。

2 滯留量點、線模型校正分析方法

在實際滯留量測量過程中， 由于殘留核材料的分布與使用的數(shù)學模型之間存在較大的差異， 導致分析結(jié)果與實際殘留核材料的量偏差較大。 當使用點模型時， 如果殘留的核材料的分布面積較大， 就會因為邊緣與中心分布的核材料的探測效率不一致， 導致分析結(jié)果出現(xiàn)偏差； 同樣在使用線模型時， 如果殘留的核材料的分布寬度較大， 也會因為探測效率的變化帶來結(jié)果的偏差， 為此， 提出針對這兩種數(shù)學模型的修正方法。

當滯留量分布為理想的點模型時， 探測器對滯留量的探測效率為點源正對探測器，探測距離為r0時的探測效率，r0為滯留量測量時探測器前表面距離核材料殘留位置的距離（圖5）。

圖5 理想的點模型Fig.5 Ideal point model

圖6 存在一定面積的點模型Fig.6 Point model with a certain area

然而， 當滯留量分布存在一定的面積時（圖6），如果仍用第1.1 節(jié)中的點模型分析方法， 則會導致分析結(jié)果偏低， 因為此時滯留量中心點的效率與刻度時的效率一致， 而偏離中心點的其他位置效率都比中心點的效率低， 隨著滯留量分布面積的增大， 越遠離中心點的地方， 探測效率越低。 因此， 必須使用實際點源的平均探測效率對第1.1 節(jié)中的計算公式進行修正。

同理， 當滯留量分布為存在一定寬度的線模型時（圖7），如果采用第1.2 節(jié)中的線源分析方法， 也會導致分析結(jié)果偏低， 因為線源中軸線上的探測效率與刻度時的探測效率一致， 而偏離中軸線位置的探測效率會比刻度時的探測效率偏低，隨著線源寬度的增大，越偏離中軸線位置的探測效率越低， 因此，必須使用實際線源的平均探測效率對第1.2 節(jié)中的計算公式進行修正。

圖7 探測器對寬線源探測效率的變化Fig.7 Change of detector efficiency for wide line source

點源、線源修正算法具體如下：1）假設進行點源、 線源刻度時放射源距離探測器表面的垂直距離為d0， 在距離探測器表面d0，垂直于探測器軸線的位置上（圖8），移動放射源可以得到探測器探測效率的徑向分布曲線如圖9。

圖8 放射源擺放位置Fig.8 Placement of radioactive sources

圖9 探測器探測效率的徑向分布曲線Fig.9 Radial distribution curve of detector efficiency

用多項式擬合探測器探測效率的徑向分布曲線，得：

式中：η—探測器的探測效率；l—放射源到探測器軸線的距離，cm；a1，a2，a3，a4，a5—擬合參數(shù)。

2）實際測量時，點源、線源的展寬為w，探測器距點源、線源中心距離為d，定義有效探測效率ηeff：

3）點源、線源修正因子：

點源修正因子CFP＝ηeff-2， 線源修正因子CFL＝ηeff-1。

對式（3）經(jīng)修正后，可以得到實際測量時寬度為d 的點源滯留量計算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率；Kp—點源刻度系數(shù)；d—實際測量時探測器與被測物項的距離，cm；CF—射線的吸收校正因子。

對式（6）經(jīng)修正后，可以得到實際測量時寬度為d 的線源滯留量的線密度計算公式為：

式中：C（d）—現(xiàn)場測試的特征γ 射線凈峰計數(shù)率；KL—線源刻度系數(shù)；d—實際測量時探測器與被測物項的距離，cm；CF—射線的吸收校正因子。

3 實驗及結(jié)果

3.1 探測器探測效率徑向分布

由第2 節(jié)所敘述的分析方法可知， 要修正點、 線模型的計算結(jié)果， 首先需獲得滯留量測量所用探測器對γ 射線探測效率的徑向分布。為此，進行了如下實驗（圖10）。

圖10 探測器探測效率徑向分布實驗裝置圖Fig.10 Experimental setup of radial distribution of detector detection efficiency

1）將鈾源（φ5 mm×5 mm）放在放射源固定裝置（圖10 中的白色立方體）的中心位置，NaI 探測器放到V 型槽內(nèi)，連接探測器及多道計數(shù)器， 并固定NaI 探測器在T 型支架上的位置 （探測器前表面距T 型支架橫向支架中心位置的距離為50 cm）；2）將放射源固定裝置移至T 型支架的中心位置，測量鈾源特征γ射線計數(shù)率（185.72 keV）；3）保持探測器位置不變， 逐步向右平移放射源固定裝置， 每隔5 cm 設置一個測量點，記錄鈾源特征γ 射線計數(shù)率（185.72 keV）；4）使用高斯函數(shù)擬合測量數(shù)據(jù)，得到NaI 探測器探測效率徑向分布的擬合函數(shù)。

該實驗選用的 NaI 探測器型號為EFC100232， 晶體尺寸為2.54 cm×2.54 cm。探測器探測效率徑向分布的實驗數(shù)據(jù)如表1。

使用多項式：

擬合探測器探測效率徑向分布η 隨點源距探測器軸線距離l 的關(guān)系得到圖11 所示曲線。

由此，50 cm 處該探測器的探測效率徑向分布如下。

表1 探測器探測效率徑向分布實驗數(shù)據(jù)Table 1 experimental data of radial distribution of detector detection efficiency

圖11 探測器探測效率徑向分布圖Fig.11 Radial distribution of detector detection efficiency

η50cm＝-7×10-5l4＋0.007 7l3-0.215 2l2-1.501 9l＋100.590 0

3.2 修正后的點、線模型分析結(jié)果

為了檢驗提出的點源、 線源修正算法的準確性，采用富集度為4.5%低濃鈾粉末制作了一系列不同尺寸的點源和線源模擬樣品，其具體尺寸及樣品中含235U 的質(zhì)量如表2 所示。

實驗時， 將1-6 號模擬樣品放在實驗桌面上，探測器距離模擬樣品距離為50 cm，實驗結(jié)果如表3 所示。

實驗時， 將7-13 號模擬樣品放到厚1 mm、 長1 m 的聚乙烯管道， 探測器距離模擬樣品距離為50 cm， 實驗結(jié)果如表4所示。

表2 模擬樣品尺寸及235U 含量Table 2 Simulated sample size and 235U content

表3 點源模擬樣品實驗結(jié)果Table 3 Experimental results of point source simulation samples

表4 線源模擬樣品實驗結(jié)果Table 4 Experimental results of line source simulation samples

4 結(jié)論

討論了一種滯留量測量的校正方法， 具體分析了當滯留量測量過程中使用點、 線模型分析時， 如果被測核材料存在一定展寬，分析結(jié)果會出現(xiàn)偏低的現(xiàn)象， 提出了一種探測效率校正方法， 并采用不同尺寸的滯留量分布進行了實驗驗證， 證明了該方法的可行性。 從驗證實驗結(jié)果看出， 未經(jīng)校正的結(jié)果偏低，展寬越大，偏低越明顯，經(jīng)過校正后，實驗結(jié)果的偏差總體減小， 分析得到的核材料的質(zhì)量與標稱值之間的相對偏差好于10%，實現(xiàn)了滯留量測量時， 因?qū)嶋H樣品展寬導致分析結(jié)果偏低的有效校正。