金博強(qiáng) 朱仁成,2# 王夢(mèng)雷 張瑞芹,2 王 莉 李順義 鮑曉峰

(1.鄭州大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 450001；2.鄭州大學(xué)環(huán)境科學(xué)研究院，河南 鄭州 450001；3.鄭州市生態(tài)環(huán)境局，河南 鄭州 450007；4.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012)

近年來(lái)，我國(guó)大氣污染嚴(yán)峻，霧霾現(xiàn)象頻發(fā)，對(duì)居民身心健康、交通出行和生產(chǎn)生活造成嚴(yán)重影響，成為社會(huì)各界關(guān)注的焦點(diǎn)[1-2]。河南省作為我國(guó)重要的物流集散中心以及交通樞紐，柴油貨車(chē)數(shù)量龐大，尾氣污染嚴(yán)重，是大氣污染的重要來(lái)源之一。以鄭州市為例，2017年柴油車(chē)約占機(jī)動(dòng)車(chē)總保有量的11%，但其尾氣中氮氧化物(NOx)與顆粒物(PM)排放量卻分別占機(jī)動(dòng)車(chē)排放總量的70%、90%[3]。加強(qiáng)在用柴油車(chē)污染排放控制，已成為河南省大氣污染防治工作的重要組成部分[4]。

加嚴(yán)排放限值、加強(qiáng)檢測(cè)與維護(hù)制度(I/M制度)是在用柴油車(chē)污染排放控制的有效手段。河南省于2015年制定并實(shí)施了《河南省在用機(jī)動(dòng)車(chē)排氣污染物測(cè)量方法及排放限值》(以下簡(jiǎn)稱《河南省限值》)，要求除技術(shù)限制外柴油車(chē)均應(yīng)采用加載減速法進(jìn)行尾氣檢測(cè)，且規(guī)定了在用柴油車(chē)尾氣煙度(以光吸收系數(shù)表征)的排放限值。但是隨著發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)發(fā)展以及柴油品質(zhì)升級(jí)，柴油車(chē)尾氣排放已有明顯改善[5-7]。前期研究從河南省典型城市機(jī)動(dòng)車(chē)檢測(cè)站共收集72 637份檢測(cè)報(bào)告，通過(guò)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，依據(jù)《河南省限值》，輕型汽油車(chē)合格率高達(dá)96.0%[8]；柴油車(chē)總體合格率相對(duì)較低，也在91.1%左右。即使按照我國(guó)最新《柴油車(chē)污染物排放限值及測(cè)量方法(自由加速法及加載減速法)》(GB 3847—2018)標(biāo)準(zhǔn)中的限值a計(jì)算[9]，所收集柴油車(chē)樣本總體合格率也達(dá)90.9%，不滿足《確定壓燃式發(fā)動(dòng)機(jī)在用汽車(chē)加載減速法排氣煙度排放限值的原則和方法》(HJ/T 241—2005)中控制高排放車(chē)輛比例為10%～25%的要求[10]。說(shuō)明河南省現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)并不能對(duì)高排放柴油車(chē)進(jìn)行有效監(jiān)控，有必要基于河南省實(shí)情制定更嚴(yán)格的在用柴油車(chē)排放限值。

本研究基于HJ/T 241—2005規(guī)定的在用汽車(chē)加載減速法排氣煙度限值制定原則和方法，利用相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率，通過(guò)對(duì)河南省典型機(jī)動(dòng)車(chē)檢測(cè)站2017—2018年在用柴油車(chē)檢測(cè)報(bào)告統(tǒng)計(jì)分析，提出合理的在用柴油車(chē)排放限值建議，為河南省在用柴油車(chē)排放限值標(biāo)準(zhǔn)的修訂提供科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐[11-12]。

1 分析方法

1.1 數(shù)據(jù)采集與篩選

采用分層與隨機(jī)抽樣相結(jié)合的方法，從河南省典型機(jī)動(dòng)車(chē)檢測(cè)站共抽取13 820份2017—2018年間的柴油車(chē)檢測(cè)報(bào)告。采用機(jī)動(dòng)車(chē)檢測(cè)報(bào)告PDF識(shí)別系統(tǒng)V1.0對(duì)其中“車(chē)輛信息”及“檢測(cè)結(jié)果及裁決”等相關(guān)信息進(jìn)行提取，并基于物理判別與拉依達(dá)準(zhǔn)則(3σ準(zhǔn)則)對(duì)異常值進(jìn)行剔除，最終得到有效數(shù)據(jù)9 458份。

1.2 柴油車(chē)分類

為了更好地對(duì)排放結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，本研究將柴油車(chē)按排放標(biāo)準(zhǔn)分為國(guó)一、國(guó)二、國(guó)三、國(guó)四以及國(guó)五共5個(gè)級(jí)別[13-14]。分析發(fā)現(xiàn)，國(guó)一和國(guó)二柴油車(chē)的檢測(cè)報(bào)告分別為1份和8份，說(shuō)明國(guó)一和國(guó)二柴油車(chē)基本被淘汰，故不再對(duì)其進(jìn)行單獨(dú)討論。參照《河南省限值》，本研究將柴油車(chē)分為輕型柴油車(chē)與重型柴油車(chē)，對(duì)兩種車(chē)型的排放限值分別進(jìn)行研究，不同標(biāo)準(zhǔn)輕、重型柴油車(chē)的數(shù)量占比如表1所示。

表1 不同類型柴油車(chē)的保有量占比

1.3 在用柴油車(chē)的排放水平

圖1為不同排放標(biāo)準(zhǔn)輕型柴油車(chē)和重型柴油車(chē)的光吸收系數(shù)分布情況。整體來(lái)看，輕型柴油車(chē)的尾氣光吸收系數(shù)分布略高于重型柴油車(chē)，這可能與環(huán)保部門(mén)對(duì)重型柴油車(chē)監(jiān)管較嚴(yán)有關(guān)。無(wú)論輕型柴油車(chē)還是重型柴油車(chē)的90%分位點(diǎn)均在《河南省限值》(1.39 m-1)以下，除國(guó)三輕型柴油車(chē)外，其他車(chē)型甚至低于GB 3847—2018中限值a(1.2 m-1)，即河南省在用柴油車(chē)的整體合格率在90%以上，說(shuō)明現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)限值可能略微寬松，并不能對(duì)河南省高排放在用柴油車(chē)進(jìn)行有效篩選。由圖1可知，隨著排放標(biāo)準(zhǔn)趨嚴(yán)，無(wú)論輕型柴油車(chē)還是重型柴油車(chē)，其尾氣光吸收系數(shù)均呈逐漸下降趨勢(shì)，國(guó)五柴油車(chē)尾氣光吸收系數(shù)下降最為明顯。

圖1 柴油車(chē)光吸收系數(shù)分布Fig.1 Distribution of optical absorption coefficient of diesel vehicles

1.4 加載減速法的限值分析方法

1.4.1 加載減速法檢測(cè)結(jié)果關(guān)聯(lián)度分析

采用加載減速法對(duì)在用柴油車(chē)進(jìn)行檢測(cè)時(shí)，首先需要確定最大輪邊功率對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)鼓表面線速度(VelMaxHP)，然后檢測(cè)100%VelMaxHP、90%VelMaxHP以及80%VelMaxHP 3個(gè)工況點(diǎn)的尾氣的光吸收系數(shù)，分別用K1、K2、K3表示，任何一個(gè)光吸收系數(shù)超過(guò)所規(guī)定的限值，則判定此柴油車(chē)排放不合格。為了挖掘K1、K2、K3間潛在的相互關(guān)系，首先對(duì)其關(guān)聯(lián)度進(jìn)行分析[15]。假設(shè)事件A表示K1檢測(cè)結(jié)果合格，事件B表示K2檢測(cè)結(jié)果合格，事件C表示K3檢測(cè)結(jié)果合格。基于本研究提取的柴油車(chē)檢測(cè)數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，K1、K2、K3間具有較好的關(guān)聯(lián)度，與彭美春等[16]研究結(jié)果相似。關(guān)聯(lián)度最好的兩組事件關(guān)聯(lián)規(guī)則為A?B，AB?C，其關(guān)聯(lián)度分析結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 事件A與事件B、事件AB與事件C的關(guān)聯(lián)結(jié)果

由表2可知，如果事件A發(fā)生，則事件B也發(fā)生的支持度為93.8%，置信度為99.1%，即當(dāng)檢測(cè)結(jié)果中K1合格時(shí)，K2也合格的可能性為99.1%，即P(B|A)=99.1%；同理檢測(cè)結(jié)果中當(dāng)K1和K2都合格的條件下，K3合格的可能性為99.4%，即P(C|AB)=99.4%。參照式(1)，已知柴油車(chē)合格率P(ABC)，即可計(jì)算K1的合格率P(A)[17]。

P(ABC)=P(A)×P(B|A)×P(C|AB)

(1)

1.4.2 光吸收系數(shù)相對(duì)值與累積頻率關(guān)系

累積頻率的計(jì)算公式如式(2)和式(3)所示。

(2)

(3)

式中：CFDi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的累積頻率，%；fi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的頻率，%；n為互不相同的光吸收系數(shù)個(gè)數(shù)；mi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的頻數(shù)；M為光吸收系數(shù)的總個(gè)數(shù)[18]。

為了便于比較，建立相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系，相對(duì)光吸收系數(shù)采用離差標(biāo)準(zhǔn)化方法變換得到，變換方法見(jiàn)式(4)：

(4)

式中：K*為相對(duì)光吸收系數(shù)；K為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)，m-1；Kmax為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)的最大值，m-1；Kmin為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)的最小值，m-1。

柴油車(chē)按照加載減速法進(jìn)行檢測(cè)，其相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率之間的典型關(guān)系曲線如圖2所示。由圖2可知，隨著柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)增大，其對(duì)應(yīng)的累積頻率也在增加，且增速由快變慢。說(shuō)明大多數(shù)柴油車(chē)的排放處于較低水平，且高排放水平車(chē)輛的數(shù)量相對(duì)較少。

圖2 柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系Fig.2 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of diesel vehicles

1.4.3 柴油車(chē)排放限值分析

考慮到柴油車(chē)隨著車(chē)齡和行駛里程增加，污染物排放會(huì)呈現(xiàn)增加趨勢(shì)[19-20]。在相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率擬合曲線上做斜率為1的切線，在切點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的累積頻率向下10～15百分點(diǎn)內(nèi)確定柴油車(chē)合格率(即P(ABC))，再由式(1)計(jì)算得到P(A)。同樣的，所得P(A)也應(yīng)落在K1與累積頻率擬合曲線上斜率為1的切線的切點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的累積頻率向下10～15百分點(diǎn)內(nèi)，由此可以避免所制定的限值過(guò)于嚴(yán)格或過(guò)于寬松。

2 加載減速工況法限值分析

2.1 國(guó)三柴油車(chē)限值分析

根據(jù)國(guó)家交通運(yùn)輸部大力淘汰老舊車(chē)輛，淘汰京津冀及周邊重點(diǎn)區(qū)域國(guó)三及以下排放標(biāo)準(zhǔn)的重型柴油貨車(chē)，減少柴油貨車(chē)存量污染的要求，本研究擬將國(guó)三柴油車(chē)合格率設(shè)定為80%左右。

2.1.1 國(guó)三柴油車(chē)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系

圖3、圖4分別為國(guó)三輕型柴油車(chē)和國(guó)三重型柴油車(chē)尾氣K1、K2、K3的相對(duì)光吸收系數(shù)與相應(yīng)累積頻率的散點(diǎn)圖。利用Origin 9.0中Logistic-sigmoidal模型分別對(duì)兩圖中所有散點(diǎn)做擬合曲線，并對(duì)其做斜率為1的切線。國(guó)三輕型柴油車(chē)和國(guó)三重型柴油車(chē)的切點(diǎn)分別記為S1、S3，經(jīng)計(jì)算，切點(diǎn)S1和S3對(duì)應(yīng)的累積頻率分別為91%、78%。根據(jù)加大老舊車(chē)輛淘汰力度的原則，分別在切點(diǎn)S1、S3處累積頻率下浮15百分點(diǎn)的范圍內(nèi)設(shè)定輕型柴油車(chē)的合格率P1(ABC)(即76%～91%)和重型柴油車(chē)的合格率P2(ABC)(即63%～78%)。根據(jù)式(1)，可由P1(ABC)、P2(ABC)計(jì)算得出P1(A)、P2(A)。同理，對(duì)國(guó)三輕型柴油車(chē)和國(guó)三重型柴油車(chē)相對(duì)K1與其對(duì)應(yīng)累積頻率單獨(dú)做擬合曲線(見(jiàn)圖5、圖6)，并求其與斜率為1的切線的切點(diǎn)，分別記為S2、S4，計(jì)算得到S2、S4對(duì)應(yīng)的累積頻率為90%、86%，若P1(A)和P2(A)分別落在S2和S4的累積頻率下浮15百分點(diǎn)的范圍內(nèi)，即75%～90%、71%～86%，則認(rèn)為取值合理。

圖3 國(guó)三輕型柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率關(guān)系Fig.3 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

圖4 國(guó)三重型柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系Fig.4 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

圖5 國(guó)三輕型柴油車(chē)相對(duì)K1與累積頻率的關(guān)系Fig.5 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

2.1.2 國(guó)三柴油車(chē)限值計(jì)算

在確定國(guó)三輕型柴油車(chē)的合格率P1(A)與國(guó)三重型柴油車(chē)的合格率P2(A)時(shí)，要滿足國(guó)三柴油車(chē)總體合格率接近設(shè)定值80%。經(jīng)過(guò)多次計(jì)算，最終確定P1(A)為80.0%，P2(A)為78.0%，此時(shí)國(guó)三柴油車(chē)總體合格率為79.5%，計(jì)算得到國(guó)三輕型柴油車(chē)與國(guó)三重型柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值的推薦值分別為0.98、0.66 m-1。國(guó)三輕型柴油車(chē)與國(guó)三重型柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值如表3所示。

圖6 國(guó)三重型柴油車(chē)相對(duì)K1與累積頻率的關(guān)系Fig.6 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

表3 國(guó)三柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值

2.2 國(guó)四柴油車(chē)限值分析

采用與2.1章節(jié)相同的方法分別對(duì)國(guó)四輕型柴油車(chē)和國(guó)四重型柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系進(jìn)行分析，獲取合理取值范圍。對(duì)國(guó)四柴油車(chē)總體合格率適當(dāng)加嚴(yán)，設(shè)定國(guó)四柴油車(chē)總體合格率為83%左右。經(jīng)過(guò)多次計(jì)算，最終確定國(guó)四輕型柴油車(chē)、國(guó)四重型柴油車(chē)合格率分別為84.0%、80.0%，國(guó)四柴油車(chē)總體合格率為82.3%。計(jì)算可得國(guó)四輕型柴油車(chē)、國(guó)四重型柴油車(chē)光吸收系數(shù)的限值如表4所示。

表4 國(guó)四柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值

2.3 國(guó)五柴油車(chē)限值分析

采用與2.1章節(jié)相同的方法分別對(duì)國(guó)五輕型柴油車(chē)和國(guó)五重型柴油車(chē)相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系進(jìn)行分析，獲取合理取值范圍?？紤]到國(guó)五柴油車(chē)動(dòng)力系統(tǒng)的老化以及尾氣后處理裝置的劣化等問(wèn)題并不明顯，在對(duì)國(guó)五柴油車(chē)限值分析過(guò)程中，設(shè)定總體合格率為90%左右，并且輕型與重型柴油車(chē)的合格率均在各自切點(diǎn)附近選取。國(guó)五柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值如表5所示。推薦限值下，國(guó)五柴油車(chē)總體合格率可達(dá)88.39%。

表5 國(guó)五柴油車(chē)光吸收系數(shù)限值

2.4 限值合理性分析

表6匯總了GB 3847—2018、北京市《柴油車(chē)加載減速污染物排放限值及測(cè)量方法》(DB11/ 121—2018)和《河南省限值》中在用柴油車(chē)加載減速法尾氣排放檢測(cè)類別及限值?？梢?jiàn)，GB 3847—2018只給出了第1階段排放限值a和第2階段排放限值b，但并未進(jìn)一步對(duì)車(chē)型和排放階段進(jìn)行細(xì)分；DB11/ 121—2018則分階段給出了國(guó)三、國(guó)四和國(guó)五柴油車(chē)的排放限值；《河南省限值》雖然對(duì)車(chē)型進(jìn)行了區(qū)分，但均采用了相同的限值。

本研究按車(chē)型分階段提出了河南省在用柴油車(chē)加載減速法排氣煙度排放限值，其中國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五輕型柴油車(chē)尾氣光吸收系數(shù)限值分別為0.98、0.89、0.76 m-1；國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五重型柴油車(chē)尾氣光吸收系數(shù)限值分別為0.66、0.62、0.48 m-1。本研究提出符合國(guó)三、國(guó)四和國(guó)五柴油車(chē)的限值趨勢(shì)與DB11/ 121—2018中限值的趨勢(shì)相吻合，但是國(guó)三重型柴油車(chē)的限值較DB11/ 121—2018對(duì)應(yīng)車(chē)型限值低，這主要是根據(jù)國(guó)家交通運(yùn)輸部大力淘汰京津冀及周邊地區(qū)的國(guó)三及以下排放標(biāo)準(zhǔn)的中重型柴油貨車(chē)，減少柴油貨車(chē)存量污染的要求，適當(dāng)降低了國(guó)三重型柴油車(chē)合格率。整體來(lái)看，本研究制定的在用柴油車(chē)排放限值低于GB 3847—2018中限值a，但接近于限值b；與DB11/ 121—2018相比，略有寬松，尤其是輕型柴油車(chē)，但明顯嚴(yán)于現(xiàn)行《河南省限值》。另外，按照該排放限值，河南省在用柴油車(chē)的總體合格率為82.6%，高排放柴油車(chē)比例為17.4%，符合HJ/T 241—2005對(duì)高排放車(chē)輛控制比例在10%～25%的要求。

表6 國(guó)內(nèi)典型標(biāo)準(zhǔn)中在用柴油車(chē)加載減速法尾氣排放檢測(cè)限值

3 結(jié)論與建議

本研究基于HJ/T 241—2005中規(guī)定的在用柴油車(chē)加載減速法排氣煙度限值制定原則和方法，通過(guò)對(duì)河南省2017—2018年柴油車(chē)檢測(cè)報(bào)告數(shù)據(jù)的分析，按照河南省現(xiàn)行排放限值，河南省在用柴油車(chē)中高排放柴油車(chē)占比僅為8.9%，低于HJ/T 241—2005中的推薦比例(10%～25%)，河南省現(xiàn)行排放限值已不能對(duì)高排放在用柴油車(chē)進(jìn)行有效的篩查與控制。為促使在用柴油車(chē)排放檢測(cè)更加合理，建議在用柴油車(chē)按照不同排放階段、不同輕重車(chē)型分別制定加載減速法檢測(cè)尾氣排放限值，將河南省在用的國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五輕型柴油車(chē)尾氣光吸收系數(shù)限值分別加嚴(yán)至0.98、0.89、0.76 m-1；在用國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五重型柴油車(chē)分別加嚴(yán)至0.66、0.62、0.48 m-1。按照該排放限值，河南省柴油車(chē)的總體合格率為82.6%，高排放柴油車(chē)比例為17.4%，符合HJ/T 241—2005對(duì)高排放車(chē)輛控制比例在10%～25%的要求。