潘曉璇 李新令，2 羅悅齊 曾子慧 周校平

（1-上海交通大學(xué)動(dòng)力機(jī)械與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 200240 2-崇明生態(tài)研究院）

引言

柴油顆粒物排放是造成大氣污染的主要因素之一，可吸入顆粒物進(jìn)入人體后沉積于肺部甚至進(jìn)入血液，同時(shí)由于其可能攜帶的毒性成分，對(duì)人體危害嚴(yán)重。因而為柴油機(jī)安裝后處理裝置是必要的措施。常用的后處理裝置DPF（Diesel Particulate Filter，柴油顆粒過濾器）雖然對(duì)顆粒排放的控制有極高的效率，但其需要周期性的再生和定期清理積累的灰分以避免排氣堵塞，這些要求提高了其使用的復(fù)雜性和成本[1]。較高的排氣背壓也降低了燃油經(jīng)濟(jì)性。

POC（Particle Oxidation Catalyst，顆粒氧化轉(zhuǎn)化器）被認(rèn)為是一種可能的替代方案，與傳統(tǒng)DOC（Diesel Oxidation Catalyst，柴油氧化轉(zhuǎn)化器）結(jié)合使用。POC 避免了堵塞的風(fēng)險(xiǎn)，且不需要再生等復(fù)雜操作。POC 的這些優(yōu)勢(shì)使其作為柴油機(jī)顆粒物后處理裝置具有巨大潛力，然而其在目前技術(shù)水平下處理效率相對(duì)較低，因此提高其處理效率的手段值得進(jìn)一步研究。另一方面，噴油策略的優(yōu)化對(duì)于柴油機(jī)顆粒物排放控制也有著重要意義，近后噴射策略被發(fā)現(xiàn)是一種有效手段，它一方面可以加強(qiáng)缸內(nèi)氣流運(yùn)動(dòng)，促進(jìn)油束霧化和混合，另一方面減少燃燒前期噴油量[2]，提高燃燒后期溫度，促進(jìn)已形成顆粒的氧化過程[3-4]。以上因素都使得近后噴射的加入傾向于降低顆粒物排放。然而，現(xiàn)有的關(guān)于近后噴射對(duì)顆粒物排放影響的研究主要基于無后處理裝置的發(fā)動(dòng)機(jī)，只有少量研究關(guān)注了后噴對(duì)柴油機(jī)后處理裝置使用效果的影響[5]。DOC+POC 后處理裝置減少顆粒物排放的原理結(jié)合了顆粒捕獲和氧化兩個(gè)方面，對(duì)于小顆粒，其運(yùn)動(dòng)規(guī)律主要由布朗運(yùn)動(dòng)控制，易于被POC捕獲，對(duì)于更大粒徑的顆粒，則有可能被POC 中的金屬網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)截獲[1]。POC 在捕獲顆粒物的同時(shí)利用排氣中的NO2對(duì)其進(jìn)行氧化，進(jìn)一步提高了處理效率，POC 對(duì)顆粒中的揮發(fā)性有機(jī)成分氧化轉(zhuǎn)化效率較高，而對(duì)非揮發(fā)性碳煙的氧化則需要足夠高的排氣溫度[6]。因此，在裝備了DOC+POC 的發(fā)動(dòng)機(jī)中結(jié)合近后噴射策略，提高排氣溫度，有可能促進(jìn)DOC+POC 的氧化性能，進(jìn)一步提高其對(duì)顆粒物的轉(zhuǎn)化效率，因此DOC+POC 裝置結(jié)合近后噴射的策略對(duì)顆粒物排放特性的影響值得研究。

本文的試驗(yàn)研究首先結(jié)合缸內(nèi)燃燒狀況，分析了近后噴射參數(shù)對(duì)顆粒物粒徑分布的影響，然后通過對(duì)比不同策略下的DOC+POC 裝置處理后的排氣顆粒物數(shù)量濃度，評(píng)估了近后噴射的引入對(duì)后處理效率的影響，這部分關(guān)于粒徑分布和數(shù)量濃度的討論基于非揮發(fā)性顆粒（熱熔蝕器TD 脫附后），主要依據(jù)歐洲排放法規(guī)對(duì)顆粒物排放限定的定義[7]。最后，考慮到顆粒中的揮發(fā)性有機(jī)物可能包含有毒甚至致癌成分[8]，減少有機(jī)物排放至關(guān)重要，我們通過對(duì)比熱熔蝕器前后的粒徑分布，進(jìn)一步研究了后噴策略及負(fù)荷對(duì)顆粒物揮發(fā)性的影響。

1 試驗(yàn)裝置及方法

1.1 試驗(yàn)系統(tǒng)

本研究的試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖如圖1 所示。試驗(yàn)采用了一臺(tái)配備了電控高壓共軌直噴系統(tǒng)的直列四缸柴油機(jī)，安裝了以Kistler 缸壓傳感器為主體的缸內(nèi)燃燒分析系統(tǒng)。發(fā)動(dòng)機(jī)的具體參數(shù)如表1 所示。發(fā)動(dòng)機(jī)配備DOC+POC 組合后處理裝置，其具體參數(shù)在表2 中給出。試驗(yàn)中對(duì)顆粒物粒徑分布及數(shù)量濃度的測(cè)試使用了一臺(tái)掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀（SMPS，TSI 3034），排氣稀釋采用了Dekati 引射式兩級(jí)稀釋通道，稀釋比通過稀釋空氣壓力控制，通過一套熱熔蝕器（Thermodenuder，TD）將顆粒物中的揮發(fā)性有機(jī)物除去，留下非揮發(fā)性顆粒進(jìn)行測(cè)量。TD溫度設(shè)定為275°C，該溫度下TD 足以除去幾乎全部有機(jī)成分[9]。排氣采樣管路溫度被控制在190°C，以減少顆粒熱沉積的發(fā)生。一臺(tái)氣體分析儀（CAI 300）實(shí)時(shí)排放氣體濃度并監(jiān)控稀釋比。

圖1 試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖

表1 發(fā)動(dòng)機(jī)參數(shù)

表2 DOC，POC 參數(shù)

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

試驗(yàn)中采用了滬V 柴油，其硫含量低于10×10-6以避免后處理裝置中的催化劑中毒。試驗(yàn)過程中一級(jí)稀釋比控制在15±1，二級(jí)稀釋比為8，通過實(shí)時(shí)測(cè)定稀釋前后CO2濃度確定稀釋比。實(shí)驗(yàn)工況選取了代表性的低負(fù)荷（0.12 MPa BMEP）和中等負(fù)荷（0.6 MPa BMEP），近后噴油量選取了兩個(gè)值，分別為總噴油量的15%和35%。主后噴間隔選取了10°CA，20°CA，30°CA 和40°CA4 個(gè)不同工況進(jìn)行測(cè)試。在隨后的討論中，關(guān)于近后噴射策略的討論主要集中于對(duì)比分析高低后噴油量（15%和35%），以及代表性的兩個(gè)后噴間隔（20°CA，40°CA）。在所有工況下同時(shí)測(cè)量TD 前后粒徑分布，以減小工況波動(dòng)的影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 燃燒及油耗分析

圖2 給出了低負(fù)荷和中等負(fù)荷工況下（0.12 MPa，0.6 MPa BMEP），近后噴射策略對(duì)缸內(nèi)燃燒放熱率（HRR）和缸內(nèi)平均溫度（GMT）的影響。由圖2 可見，主噴階段的放熱率因后噴的引入而略有降低，這主要是由于后噴的引入減少了主噴油量，從而降低了主噴階段放熱率，相應(yīng)地也降低了氣體平均溫度的峰值。放熱率曲線的第二個(gè)峰出現(xiàn)在滯后于后噴時(shí)刻約10°CA 的位置。由圖2c）和圖2d）可見，隨著發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷的升高，放熱率和缸內(nèi)平均溫度顯著升高，同時(shí)由于后噴油量的增加，后噴對(duì)放熱率和平均溫度的影響也更加顯著。如圖2d）所示，當(dāng)后噴油量達(dá)到總噴油量的35%，平均溫度的峰值下降了約180 K，而后噴階段的平均溫度出現(xiàn)顯著的階躍，在后期超過了單次噴射的平均溫度。燃燒前后期平均溫度的變化可能對(duì)燃燒階段的顆粒物生成及氧化特性有影響。

圖2 不同負(fù)荷及后噴策略條件下的缸內(nèi)燃燒放熱率和平均溫度

圖3 為不同負(fù)荷和控制策略條件下的油耗率?？梢钥吹剑拓?fù)荷和中等負(fù)荷的規(guī)律一致，引入近后噴射，導(dǎo)致油耗率上升，并且一個(gè)顯著的趨勢(shì)是隨著后噴間隔的增大，油耗率增大，這主要是由于較大的后噴間隔使得主噴燃燒放熱減少，燃燒重心傾向于向做功沖程移動(dòng)，因而降低了熱效率[10]。圖3b）和圖3d）是安裝了DOC+POC 后處理裝置的試驗(yàn)結(jié)果，可以看到，在相同負(fù)荷下，安裝了后處理裝置會(huì)導(dǎo)致油耗略有增加，這主要是由于后處理裝置導(dǎo)致的排氣阻力增大，需要額外做功彌補(bǔ)功率損失。由于DOC，POC 的通孔式設(shè)計(jì)，其排氣阻力相對(duì)較小，對(duì)于低負(fù)荷和中等負(fù)荷兩個(gè)工況，增加DOC+POC 使得油耗率分別只升高了1.4%和0.5%，這通常低于DPF 所導(dǎo)致的油耗率增長[11]。

圖3 燃油消耗率隨近后噴射策略的變化

2.2 非揮發(fā)性顆粒粒徑分布

圖4 是低負(fù)荷工況下，近后噴及DOC+POC 時(shí)顆粒粒徑分布的影響?？梢钥吹?，未經(jīng)DOC+POC處理的排氣呈現(xiàn)顯著的雙峰特性，并且核膜態(tài)峰值遠(yuǎn)高于積聚態(tài)峰值。核膜態(tài)峰值位于14 nm 左右，積聚態(tài)峰值位于60 nm 左右。隨著近后噴射的加入，兩個(gè)峰值及峰位置都發(fā)生了明顯的變化?？傮w上說，近后噴射使得核膜態(tài)顆粒減少而積聚態(tài)顆粒增加，這一效應(yīng)在較小的主后噴間隔下尤為顯著，從圖4a）可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)主后噴間隔角度為20°CA 時(shí)，核膜態(tài)顆粒的峰值降到極低位置，而積聚態(tài)峰值升高了近一倍，如果采用了更大的后噴油量（如圖4b）），這一現(xiàn)象進(jìn)一步加劇，20°CA 時(shí)粒徑分布幾乎完全呈現(xiàn)單峰特性。而對(duì)于主后噴間隔較大時(shí)（40°CA），核膜態(tài)顆粒的減少量相對(duì)不明顯。

圖4c）和圖4d）是經(jīng)過DOC+POC 后處理的顆粒粒徑分布，可以看到核膜態(tài)顆粒物幾乎全部被去除，所有工況的分布呈現(xiàn)單峰特性。由于POC 的半通式過濾特性，由于較小粒徑的顆粒具有較小的慣性力，其運(yùn)動(dòng)規(guī)律主要由布朗運(yùn)動(dòng)控制，因而與壁面碰撞接觸的傾向更大，從而更容易被POC 捕集。積聚態(tài)顆粒濃度相對(duì)于后處理前也有所下降，且峰位置向小顆粒方向移動(dòng)。積聚態(tài)顆粒的處理效果不如核膜態(tài)顆粒顯著的原因除了較大顆粒更難以被捕捉之外，也與不同組分導(dǎo)致的氧化活性差異有關(guān)，DOC+POC 的主要工作機(jī)理可由以下4 個(gè)反應(yīng)式表達(dá)：

其中揮發(fā)性有機(jī)成分（VOF）的氧化反應(yīng)需要的溫度較低，在普通工況的排溫下即可滿足較高的轉(zhuǎn)化效率[12]，而反應(yīng)式（4）中碳煙的氧化反應(yīng)需要相對(duì)更高的溫度，因此，由于核膜態(tài)顆粒中主要由VOF組成，而積聚態(tài)則是碳煙占主要部分，因此DOC+POC 對(duì)積聚態(tài)顆粒的轉(zhuǎn)化效率較低。

另外值得注意的是，加入近后噴射后，DOC+POC 處理后的顆粒物濃度相對(duì)于單次噴射有所上升，尤其是在后噴油量較大，后噴間隔較小時(shí)這一現(xiàn)象尤為明顯。這主要是由于近后噴射的引入使得油束霧化混合效果惡化，積聚態(tài)顆粒增加，抵消了POC轉(zhuǎn)化效率提高所獲得的益處，最終使得顆粒物排放濃度增大。近后噴射策略及DOC+POC 后處理裝置對(duì)核膜態(tài)顆粒的顯著抑制作用具有一定意義，因?yàn)樾☆w粒雖然占總質(zhì)量比例不大，但數(shù)量相對(duì)較大，并且更易于沉積于人體肺部甚至透入血管，對(duì)人體危害遠(yuǎn)大于大顆粒[13]。

圖5 為中等負(fù)荷工況（0.6 MPa BMEP）下近后噴及DOC+POC 對(duì)顆粒粒徑分布的影響，可以看到和低負(fù)荷工況的顯著差異在于所有控制策略下粒徑分布均顯示出單峰特性。這是由于高負(fù)荷下較高的燃燒溫度和較低的空燃比促進(jìn)了強(qiáng)烈的碳煙生成反應(yīng)，使得形成的小顆粒核心傾向于長大，形成積聚態(tài)顆粒，因而在整個(gè)燃燒過程結(jié)束后保留下來并隨尾氣排出的非揮發(fā)性核心極少。

由圖5a）和圖5b）可見，后噴的引入使得顆粒物排放濃度降低，并且平均粒徑隨著后噴間隔的增大而減小，這主要是由于后噴的加入使得燃燒后期溫度較高，促進(jìn)了已生成顆粒的氧化作用，從而一方面減少了顆粒物數(shù)量濃度，另一方面也使得粒徑減小。由圖5c）和圖5d）可見，經(jīng)過DOC+POC 處理后的顆粒物濃度顯著下降，單次噴射策略下轉(zhuǎn)化效率為52.6%，隨著近后噴的加入，轉(zhuǎn)化效率有所提高，達(dá)到70.5%和74.2%（后噴油量15%，后噴間隔分別為20 °CA 和40 °CA）。這主要是由于后噴的引入使得排氣溫度由單次噴射工況的342°C 升高到366°C（20°CA）和373°C（40°CA），排溫的升高使得POC的氧化效率提高。

圖5 中等負(fù)荷工況（0.6 MPa BMEP）下近后噴及DOC+POC對(duì)顆粒粒徑分布的影響

2.3 不同控制策略下的顆粒物揮發(fā)性

圖6 不同條件下的顆粒物在TD 前后的粒徑分布

顆粒物的揮發(fā)性主要取決于其中的揮發(fā)性有機(jī)物含量（VOF），而顆粒物中的有機(jī)物含有復(fù)雜的成分，其中含有一些有毒甚至是致癌的成分[8]，因此降低跟隨顆粒的有機(jī)成分排放量也具有重要意義。分析顆粒物揮發(fā)性通常有兩種方法，一種是基于質(zhì)量的方法，即采集顆粒物進(jìn)行熱重分析，確定其中的有機(jī)成分比例；另一種是基于顆粒物數(shù)量的方法，通過對(duì)比熱熔蝕器（TD）前后的顆粒物數(shù)量濃度及粒徑分布來評(píng)估揮發(fā)性。本文采用基于數(shù)量的方法。圖6 為不同控制策略條件下的TD 前和TD 后顆粒物粒徑分布。圖6a）為無后處理裝置時(shí)，兩個(gè)不同工況的測(cè)試結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)，低負(fù)荷下（0.12 MPa），TD 后顆粒物數(shù)量顯著下降，而中等負(fù)荷（0.6 MPa）工況下顆粒物數(shù)量減少量相對(duì)不明顯，這表明低負(fù)荷下顆粒物中含有更高比例的揮發(fā)性有機(jī)成分，這是由于低負(fù)荷下燃燒溫度較低，形成顆粒物的反應(yīng)更易于中斷，從而留下中間產(chǎn)物，形成附著在顆粒物上的有機(jī)成分[14]。另外值得注意的是，在低負(fù)荷下，經(jīng)過TD 處理后的核膜態(tài)顆粒雖然有所減少，但是仍然保持了較高的濃度，并且峰位置顯著向小粒徑方向移動(dòng)，這表明核膜態(tài)顆粒并非完全由揮發(fā)性有機(jī)成分組成，而是包含了非揮發(fā)性的核心。圖7 為顆粒揮發(fā)性有機(jī)物脫附過程示意圖。排氣管中顆粒物主要包括3 類，一是由非揮發(fā)性碳質(zhì)核心加揮發(fā)性有機(jī)物包裹的獨(dú)立顆粒，另一些是積聚在一起形成的大顆粒，另外還有部分完全由揮發(fā)性成分組成的小顆粒。由于團(tuán)聚過程易于發(fā)生，排氣中的顆粒傾向于保持較大的粒徑，此時(shí)單獨(dú)存在10 nm 左右的小顆粒較少。而經(jīng)過TD 后，一方面去掉有機(jī)成分，另一方面部分顆粒物團(tuán)被分散，產(chǎn)生了更多單獨(dú)存在的小顆粒，因此，TD去除揮發(fā)分后并不是單純地降低了核膜態(tài)顆粒的數(shù)量濃度，而是使得峰位置向小顆粒方向移動(dòng)。圖6b）是DOC+POC 處理后的粒徑分布在TD 前后的情況。在前面2.2 節(jié)已經(jīng)討論過，DOC+POC 可以有效去除核膜態(tài)小顆粒，所以粒徑分布中僅有積聚態(tài)峰，此外，由圖6b）還可以發(fā)現(xiàn)TD 前后的顆粒物濃度變化較小，峰位置移動(dòng)也并不明顯，這表明經(jīng)過DOC+POC 處理，顆粒中大部分有機(jī)成分已經(jīng)被去除。圖6c）展示了低負(fù)荷下（0.12 MPa）近后噴射對(duì)顆粒物揮發(fā)性的影響，可以看到，較小的后噴間隔有利于降低生成顆粒物的揮發(fā)性，這主要是由于緊隨主噴階段的后噴油束可能與主噴油束在燃燒過程中相互作用，促進(jìn)已經(jīng)生成顆粒的氧化[3]，從而減少有機(jī)成分的含量。較大后噴間隔的條件下，顆粒物揮發(fā)性較高，比較接近于單次噴射的工況，這可能是由于低負(fù)荷下燃燒溫度較低，過于延后的后噴會(huì)留下較多的未燃成分隨顆粒排出。以上分析表明，在生成較多小顆粒核心的工況下，顆粒物中攜帶的有機(jī)成分更多，潛在的危害更大，而通過DOC+POC 后處理裝置結(jié)合較小間隔的近后噴射對(duì)小顆粒及有機(jī)物有抑制作用。

圖7 顆粒揮發(fā)性有機(jī)物脫附過程示意圖

3 結(jié)論

1）近后噴射的引入降低了主噴階段的燃燒放熱率和缸內(nèi)溫度峰值，提高了燃燒后期的溫度，提高了DOC+POC 后處理裝置的轉(zhuǎn)化效率。

2）低負(fù)荷條件下，近后噴的引入使得核膜態(tài)顆粒減少而積聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度升高，并且這一效果隨著主后噴間隔的減小而愈發(fā)明顯。

3）中等負(fù)荷條件下，粒徑分布呈現(xiàn)單峰特性，后噴的引入可以減少積聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度。

4）低負(fù)荷條件下生成的大量核膜態(tài)顆粒主要由10 nm 左右的固態(tài)核心及附著的揮發(fā)性有機(jī)成分組成。

5）DOC+POC 后處理裝置對(duì)小顆粒的去除效果尤為明顯，同時(shí)也能夠顯著減少顆粒物中的有機(jī)成分。

6）較小的后噴間隔有利于除去顆粒物中的揮發(fā)性有機(jī)成分。