劉 航，楊大佐，馮立強,3

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，錦州 121001；2.大連海洋大學(xué) 水產(chǎn)與生命學(xué)院，大連 116023； 3.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，錦州 121001)

1 引 言

阿秒量級的極紫外光或者X射線光源具有許多潛在的應(yīng)用價值. 目前，有許多種方法可以獲得這樣的光源，高次諧波作為其中最成功的方法已經(jīng)被廣泛研究[1-5].

高次諧波首先在1987年由McPherson等[3]利用激光驅(qū)動Ne原子發(fā)現(xiàn)的一種非線性光學(xué)現(xiàn)象. 目前，高次諧波不僅可以發(fā)生在激光驅(qū)動原子體系中，還可以發(fā)生在激光驅(qū)動分子和固體中[4].

當(dāng)體系采用原子或分子時，高次諧波的產(chǎn)生可由半經(jīng)典的三步模型[5]來解釋. 第一步：電子在激光場作用下發(fā)生隧道電離；第二步：被電離的電子在激光驅(qū)動下加速并獲得能量；第三步：當(dāng)激光反向驅(qū)動時，加速電子與母核發(fā)生碰撞并輻射高能光子. 最后，通過疊加諧波平臺區(qū)諧波可以獲得超短的阿秒脈沖.

基于三步模型，諧波截止能量發(fā)生在Ip+3.17Up處，這里IP是電離能與選取的體系有關(guān)；Up叫做自由電子有質(zhì)動力勢，其與激光光強成正比，還與激光頻率的平方成反比，即Up～I/ω2. 基于此點，研究人員提出了許多方案來延伸諧波截止能量進而獲得阿秒量級的極紫外光或者X射線光源. 例如：利用光強較高的單周期激光場[6]；單色或者雙色極化門方案[7-8]；多色線偏振組合場方案[9]及非均勻場調(diào)控方案[10-11].

由于諧波截止能量與激光頻率的平方成反比，因此利用啁啾調(diào)頻技術(shù)是一種非常有效的延伸諧波截止能量的方法. 例如：Lara-Astiaso等[12]發(fā)現(xiàn)利用負(fù)向啁啾場驅(qū)動H2+分子時，諧波輻射效率有明顯增強. Feng等[13]和Li等[14]通過引入啁啾調(diào)頻方案，成功獲得了超寬的連續(xù)平臺區(qū)，并且通過疊加平臺區(qū)諧波獲得了40 as以下的超短脈沖. Wang等[15]和Li等[16]研究表明通過雙色啁啾調(diào)制，諧波平臺區(qū)可以得到展寬，并且諧波平臺區(qū)的強度和某一單階諧波的強度可以得到增強.

由此可見，利用啁啾調(diào)頻激光場延伸諧波截止能量是行之有效的方法. 但是啁啾調(diào)頻方式有很多種，討論它們之間的區(qū)別的研究還未見報道. 因此，本文通過研究不同啁啾調(diào)頻下諧波發(fā)射的特點，給出了負(fù)向啁啾場及對稱中間啁啾場下高次諧波及獲得阿秒脈沖的區(qū)別.

2 計算方法

He原子在激光場下的動力學(xué)行為可由薛定諤方程來描述[17],

zE(t)]ψ(r,t)

(1)

其中，V(r)=-1.353/r為He原子的庫侖勢能. 組合驅(qū)動場可以描述為，

E(t)=Eexp[-2ln(2)t2/τ2]cos(ω1t+δ)

(2)

這里，E、ω1和τ分別表示激光場的振幅、頻率和脈寬.δ為啁啾形式，在結(jié)果部分具體給出其形式.

高次諧波光譜可表示為：

(3)

其中，ω表示諧波頻率，a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結(jié)果與討論

圖1給出在對稱中間啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點. 激光場為15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式為δ=βtanh(t/400)，其中β為啁啾參數(shù). 由圖可知，在無啁啾調(diào)制下，諧波截止能量在經(jīng)典預(yù)言值Ip+3.17Up處. 隨著對稱啁啾場的加入，諧波截止能量發(fā)生變化. 具體來說，當(dāng)β為正數(shù)時(例如β=4)，諧波截止能量被壓縮；而當(dāng)β為負(fù)數(shù)時(例如β=-4)，諧波截止能量可以得到有效延伸. 但是，諧波光譜高能區(qū)的強度卻很低.

圖1 對稱中間啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點Fig.1 The high-order harmonic generation (HHG) spectra from He atom driven by the symmetric-mid-chirped pulse

圖2給出了He原子在無啁啾調(diào)制和啁啾調(diào)制下諧波輻射的時頻分析圖[18]. 基于三步模型理論可知，在無啁啾調(diào)制下，電子電離發(fā)生在IA，IB和IC處附近；隨后，自由電子在激光場驅(qū)動下加速，并在RA，RB和RC處附近與原母核發(fā)生碰撞，進而輻射處能量峰PA，PB和PC，如圖2(a)和圖2(b)所示. 當(dāng)引入正向啁啾參數(shù)時，激光場中間頻率增大；而當(dāng)引入負(fù)向啁啾參數(shù)時，激光場中間頻率減小，如圖2(a)所示. 根據(jù)三步模型理論，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比. 因此，減小的激光頻率導(dǎo)致諧波輻射能量峰的增大，如圖2(c)所示. 這是啁啾參數(shù)為負(fù)數(shù)時諧波截止能量延伸的原因. 同理，增大的激光頻率導(dǎo)致諧波輻射能量峰減小，如圖2(d)所示. 這是啁啾參數(shù)為正數(shù)時諧波截止能量減小的原因. 分析圖2(c)可見，在β=-4的情況下，當(dāng)諧波能量大于500ω1時，光譜連續(xù)區(qū)只由單一的能量峰PB′貢獻產(chǎn)生，這有利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生. 并且，諧波截止能量的延伸及光譜連續(xù)區(qū)來自于激光中間區(qū)域. 但是，IB′點的激光強度要小于IB點的激光強度，因此，IB′點附近的電離幾率要小于IB點附近的電離幾率. 這是光譜連續(xù)區(qū)強度減低的原因.

圖2 (a) 激光波形圖; 諧波輻射時頻分析圖: (b) β=0；(c) β=-4；(d) β=4Fig.2 (a) The laser profiles; the time-frequency analyses of harmonics for the cases of (b) β=0; (c) β=-4 and (d) β=4

圖3給出在不對稱啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點. 激光場為依然15 fs-1600 nm，I= 3.0×1014W/cm2. 啁啾形式為δ=cω1t2，其中c為啁啾參數(shù). 這里c> 0或者c< 0分別代表正向和負(fù)向啁啾場. 由圖可知，在正向啁啾調(diào)制下(c=0.002)，諧波截止能量無明顯變化. 但是在負(fù)向啁啾調(diào)制下(c= -0.002)，諧波截止能量得到有效延伸. 并且，諧波連續(xù)區(qū)強度比對稱啁啾場(β=-4)下獲得的光譜連續(xù)區(qū)強度高2個數(shù)量級.

圖3 不對稱負(fù)向啁啾調(diào)制下，He原子輻射高次諧波光譜的特點Fig.3 The HHG spectra from He atom driven by the asymmetric-down-chirped pulse

圖4給出了He原子在不對稱啁啾調(diào)制下的激光波形圖和諧波輻射的時頻分析圖. 由圖4可知，在引入正向和負(fù)向啁啾調(diào)制時，激光上升區(qū)域和下降區(qū)域的頻率分別被減小了，如圖4(a)和圖4(c)所示. 因此，基于三步模型可知，激光上升區(qū)域的諧波輻射能量峰在正向啁啾調(diào)制下可以被延伸，如圖4(b)中能量峰PA所示. 但是，由于IA點激光振幅很弱，因此其電離幾率不強，這導(dǎo)致PA的強度與其它能量峰相比很弱. 因此，其在諧波光譜中的貢獻非常小可以近似忽略，這是導(dǎo)致諧波截止能量無明顯變化的原因. 在負(fù)向啁啾調(diào)制下，激光下降區(qū)域的諧波輻射能量峰得到延伸，如圖4(d)中PC所示. 并且，由于IC點激光振幅強度非常強，因此電子在此處電離幾率很大. 這導(dǎo)致隨后的能量峰PC強度較強. 這是負(fù)向啁啾調(diào)制下光譜連續(xù)區(qū)強度要比對稱啁啾調(diào)制下的光譜連續(xù)區(qū)強度大的原因. 分析圖4(d)可見，在c= -0.002的情況下，當(dāng)諧波能量大于500ω1時，光譜連續(xù)區(qū)只由單一的能量峰PC貢獻產(chǎn)生. 并且，諧波截止能量的延伸及光譜連續(xù)區(qū)來自于激光下降區(qū)域.

由上述分析可知，當(dāng)分別采用對稱和不對稱啁啾激光場時，諧波截止能量的延伸分別來自于激光中間區(qū)域和激光下降區(qū)域. 并且，光譜連續(xù)區(qū)都由單一能量峰貢獻產(chǎn)生，這有利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生. 因此，通過疊加傅里葉變換后的光譜連續(xù)區(qū)的諧波可以產(chǎn)生超短的阿秒脈沖. 具體來說，當(dāng)疊加諧波光譜的500階到700階諧波后可獲得脈寬在38 as的單個阿秒脈沖，如圖5(a)和圖5(b)所示. 但是，由于對稱啁啾場下(β=-4)光譜連續(xù)區(qū)強度要比不對稱負(fù)向啁啾場下(c=-0.002)光譜連續(xù)區(qū)強度低，因此，對稱啁啾場下獲得的阿秒脈沖強度也要比不對稱負(fù)向啁啾場下獲得的脈沖強度低2個數(shù)量級.

圖4 不對稱啁啾場激光波形和諧波輻射時頻分析圖：(a)～(b) c = 0.002；(c)～(d) c=-0.002Fig.4 The laser profiles and the time-frequency analyses of harmonics for the cases of asymmetric chirped pulse：(a)～(b) c=0.002 and (c)～(d)c=-0.002

圖5 阿秒脈沖包絡(luò)曲線：(a)對稱中間啁啾場；(b)不對稱負(fù)向啁啾場Fig.5 The time profiles of attosecond pulses from (a) symmetric-mid-chirped pulse and (b) asymmetric-down-chirped pulse

4 結(jié) 論

本文通過研究不同啁啾調(diào)頻下諧波發(fā)射的特點，給出了負(fù)向啁啾場及對稱中間啁啾場下輻射高次諧波及獲得阿秒脈沖的區(qū)別. 具體來說，在采用對稱中間啁啾和不對稱負(fù)向啁啾激光場時，諧波截止能量的延伸分別來自于激光中間區(qū)域和激光下降區(qū)域. 并且，光譜連續(xù)區(qū)都由單一能量峰貢獻產(chǎn)生. 隨后，通過疊加連續(xù)區(qū)諧波可獲得脈寬在38 as的單個脈沖.