張小輝，張紹磊，朱玉祥，王 奔，段玉崗

（西安交通大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院高端制造裝備協(xié)同創(chuàng)新中心，西安 710049）

碳纖維增強(qiáng)熱塑性復(fù)合材料具有成型周期短，耐熱性能、力學(xué)性能、焊接性能好，可回收復(fù)用，以及其預(yù)浸料可在常溫下長期儲存等一系列優(yōu)勢，已經(jīng)在先進(jìn)復(fù)合材料制造領(lǐng)域獲得了廣泛應(yīng)用[1-4]。熱塑性樹脂的熔點比較高（120～340℃），其成型的難點在于熱源的選擇及在加熱過程中對溫度的控制，常用的加熱方式包括熱風(fēng)加熱、激光加熱、紅外加熱、超聲波焊接加熱。熱風(fēng)加熱通常采用工業(yè)熱風(fēng)槍提供高溫氣體[5-6]，熱風(fēng)槍尺寸較小，可以安裝在狹小空間內(nèi)，但是其熱量的利用率過低。Heider 等[7]搭建雙氮?dú)鉄犸L(fēng)槍加熱形式，一個熱風(fēng)槍用于兩層預(yù)浸帶之間的融合；另一個熱風(fēng)槍提供厚度上加熱，從而進(jìn)一步提高整體的粘合程度。激光加熱加熱能量集中，可以在瞬間達(dá)到需要的溫度，但其設(shè)備成本高，需要特制的激光鏡頭以產(chǎn)生較大尺寸的均勻光斑，并且需要較大的激光頭安裝空間[8-10]。Stokes-Griffin等[11]搭建了激光加熱系統(tǒng)，激光直射在兩層預(yù)浸帶之間，并建立了三維光熱耦合模型，指出在激光加熱粘合點附近存在陰影區(qū)[12]。愛爾蘭復(fù)合材料研究中心[13]使用CF/PEEK 預(yù)浸料制造翼箱表面的加強(qiáng)筋，發(fā)現(xiàn)鋪放方向與激光功率對加強(qiáng)筋界面的斷裂韌性有顯著影響。紅外加熱是采用紅外輻射傳熱的方式對復(fù)合材料試件進(jìn)行加熱[14-15]，其加熱過程能耗較低，加熱響應(yīng)速度快，裝置簡單利于維護(hù)和更換。宋清華等[16]研究了高速率響應(yīng)的紅外輻射前饋控制加熱技術(shù)，對預(yù)浸帶的加熱溫度進(jìn)行精確控制，但是紅外加熱方式加熱溫度低，無法實現(xiàn)高溫高效率加熱。超聲波焊接加熱通過摩擦生熱的形式將兩層PEEK 預(yù)浸帶加熱粘合在一起。Rizzolo 等[17]開發(fā)了超聲波焊接成型試驗裝置，表明了超聲波焊接加熱可以在不與其他加熱形式結(jié)合的情況下，制造出性能與焊件相當(dāng)?shù)膹?fù)合材料試件。王鑫[18]、陳浩然[19]等以超聲波為熱源，制備CF/PEEK層合板，研究超聲功率、鋪放速度、張力等工藝對成型質(zhì)量的影響。電加熱是以碳纖維自電阻發(fā)熱的形式來提供基體熔化所需要的熱量。任小珍[20]采用統(tǒng)計分析和ABAQUS 仿真分析的方法建立平紋織物的等效電阻網(wǎng)絡(luò)，并對模擬結(jié)果與試驗結(jié)果進(jìn)行了對比研究。Gigliotti 等[21]分析了電流對復(fù)合材料制件的影響，研究了在直流電作用下復(fù)合材料的熱電響應(yīng)。Liu 等[22]利用電熱效應(yīng)加速混凝土基復(fù)合材料的水化反應(yīng)。益小蘇[23]與王永軍等[24]利用熱壓模具通電的方法，將模具作為電極給預(yù)浸料通電加熱固化。

圖1 電加熱模型網(wǎng)格劃分圖Fig.1 Electric heating model mesh

碳纖維優(yōu)異的導(dǎo)電性能給采用自電阻加熱的方法成型CF/PEEK 復(fù)合材料試件帶來了可能，目前這方面的研究較少，本文針對碳纖維增強(qiáng)PEEK 復(fù)合材料自電阻加熱進(jìn)行研究，設(shè)計并搭建碳纖維增強(qiáng)PEEK 復(fù)合材料自電阻加熱成型試驗設(shè)備，并對其制備的復(fù)合材料構(gòu)件各項性能進(jìn)行表征，探索不同自電阻加熱參數(shù)對復(fù)合材料層間強(qiáng)度和結(jié)晶度的影響。

理論及有限元模擬分析

碳纖維本身具有導(dǎo)電性和一定電阻，由于電流的熱效應(yīng)，電流在經(jīng)過碳纖維時會產(chǎn)生焦耳熱。利用預(yù)浸帶自身電阻通電發(fā)熱消耗電功率，將電能轉(zhuǎn)化為熱能，使預(yù)浸帶自身溫度上升。

對于PEEK 預(yù)浸帶，其溫度上升滿足：

式中，T 為電加熱預(yù)浸帶到達(dá)的溫度，℃；QJ為總加熱熱量，J；Qs為總散熱量，J；m 為預(yù)浸帶質(zhì)量，kg；c 為預(yù)浸帶的比熱容，J·（kg·℃）-1；η 為電加熱效率；P 為電加熱功率，W；t為加熱時間，s；A 為散熱壁面面積，mm2；hc為空氣對流表面換熱系數(shù)；Tp為預(yù)浸帶表面溫度，℃；Te為環(huán)境溫度，℃；ε 為預(yù)浸帶的發(fā)射率；Cb為黑體輻射系數(shù)；Tp為預(yù)浸帶表面溫度，℃；Te為環(huán)境溫度，℃。

進(jìn)一步通過有限元仿真來模擬電加熱過程。以具有良好的絕緣性能與耐高溫性能的云母板作為加熱底板，尺寸為長120mm×寬50mm×厚5mm，預(yù)浸帶模型的尺寸為長100mm×寬6mm×厚0.08mm。將兩個部件進(jìn)行裝配，把預(yù)浸帶居中放在云母板的上面并保持貼合。云母板平板模具全局尺寸控制為1mm，選擇專門用于熱電耦合的單元類型DC3D8E 八節(jié)點線性六面體單元，單元形狀為結(jié)構(gòu)化六面體，預(yù)浸帶全局尺寸控制為1mm，并在厚度方向上布種為0.08mm，同樣采用DC3D8E 單元，劃分完的網(wǎng)格如圖1所示。

創(chuàng)建實體均質(zhì)的預(yù)浸帶截面屬性并賦予給預(yù)浸帶模型，設(shè)定K11方向為X 方向，即沿著纖維長度的方向，K22為Y 方向，即沿預(yù)浸帶寬度方向，K33為Z 方向，即沿預(yù)浸帶厚度方向。另外設(shè)定預(yù)浸帶3 個方向的電導(dǎo)率，S11為X 方向的電導(dǎo)率，S22和S33分別為Y 方向和Z 方向的電導(dǎo)率。根據(jù)試驗中測試到的預(yù)浸帶電阻值，得到電加熱仿真參數(shù)如表1 所示。

電加熱會在極短的時間內(nèi)在導(dǎo)體內(nèi)產(chǎn)生焦耳熱，使預(yù)浸帶的溫度迅速上升。設(shè)定預(yù)浸帶電阻為4Ω，集中電流為2A，電壓為8V，在不同時刻，預(yù)浸帶的溫度場分布如圖2 所示?？梢钥闯?，在電流施加的局部地區(qū)溫度較高，由兩邊逐漸向中間進(jìn)行傳熱，隨著電加熱時間的累積，溫度場的溫度越來越高，并超過了PEEK的熔融溫度（340℃）。仿真結(jié)果表明，采用自電阻加熱方式能夠?qū)崿F(xiàn)PEEK 預(yù)浸帶的快速加熱，從而能夠?qū)崿F(xiàn)PEEK 復(fù)合材料試件的制作。

試驗及方法

1 直流電加熱裝置設(shè)計

自電阻加熱是通過碳纖維在通電時自身電阻所產(chǎn)生的熱量對其進(jìn)行加熱，從而使碳纖維預(yù)浸帶達(dá)到熔融狀態(tài)的一種加熱方法。PEEK 預(yù)浸帶直流電加熱采用接觸壓輥形式，利用氣缸施壓給壓輥，并讓兩個壓輥分別導(dǎo)通電源的正負(fù)極，兩個壓輥之間設(shè)定一定的距離，移動時保持壓輥之間的距離不變。控制氣缸的伸出縮回可控制電路的導(dǎo)通斷開，利用彈簧片的彈性與壓輥表面始終保持接觸來接入電流對預(yù)浸帶進(jìn)行加熱，可通過控制移動速度來控制加熱時間，以達(dá)到控制熱量的目的（圖3 和圖4）。為了試驗安全，設(shè)計了絕緣防護(hù)，確保電功率加載在PEEK 預(yù)浸帶上。

2 預(yù)浸帶加熱特性的測試

制作預(yù)浸帶試驗試片，用萬用表（型號：FTIKE DT-0205A）測量預(yù)浸帶電阻值變化，分別測試沿纖維長度方向（X 方向）、沿預(yù)浸帶寬度方向（Y方向）和沿預(yù)浸帶厚度方向（Z 方向）的電阻值。

采用設(shè)計的電加熱裝置對PEEK 預(yù)浸帶進(jìn)行電加熱試驗，采用紅外熱像儀（型號：FLIR Systems AB，SC7300M）分別測試加熱過程中X 方向和Y 方向的加熱溫度，分析預(yù)浸帶加熱特性。

3 CF/PEEK 復(fù)合材料試件的制作和測試

按照ASTM—2344[25]標(biāo)準(zhǔn)制作自加熱PEEK 復(fù)合材料試件，對復(fù)合材料層間剪切性能進(jìn)行測試；根 據(jù)GB—T19466/3/2004[26]，結(jié) 合試驗用PEEK 預(yù)浸帶制定DSC 測試溫度控制過程如下，DSC 設(shè)備型號METTLER-TOLEDO DSC1；室溫保溫0.5min；以40℃/min，升溫至200℃；再以20℃/min，升溫至熔融溫度+30℃（380℃）；保持溫度5min，完成測試后，降溫至室溫。

圖2 不同時刻預(yù)浸帶溫度場Fig.2 Temperature field of prepreg at different time

圖3 電加熱鋪放原理示意圖Fig.3 Schematic of electrical heating assisted tape placement

圖4 壓輥電加熱的導(dǎo)電與絕緣處理Fig.4 Electrical heating and insulation treatments of compression roller

結(jié)果與討論

1 電阻值的各向異性

銅電極與預(yù)浸帶之間的背膠影響了電阻的測試，為排除背膠的影響，設(shè)置了不同長度的預(yù)浸帶測量其電阻值，有效長度分別為100mm，200mm、300mm、400mm、500mm，寬度皆為20mm，厚度皆為0.08mm，如圖5 所示，以測得穩(wěn)定的電阻值。

測量X 方向的預(yù)浸帶電阻值，每個長度預(yù)浸帶測量5 次，求其平均值，根據(jù)測得電阻值構(gòu)建預(yù)浸帶長度—電阻值線性回歸方程，回歸方程y 軸截距為平均接觸電阻，回歸方程斜率即為預(yù)浸帶平均電阻值。求得平均接觸電阻為47.45Ω，PEEK 預(yù)浸帶平均阻值為0.15Ω/mm。

測量Y 方向的預(yù)浸帶阻值，預(yù)浸帶長100mm、寬20mm、厚度0.08mm，預(yù)浸帶兩側(cè)貼上銅電極，橫向的碳纖維遭遇PEEK 樹脂的阻擋，有很大的接觸電阻，測量5 次，計算均電阻值為123.5Ω/mm。

圖5 不同長度的預(yù)浸帶電阻值測試樣件Fig.5 Resistance-testing prereg samples with various lengths

圖6 Y方向通電測試及預(yù)浸帶溫度場分布Fig.6 Current test and temperature f ield distribution of prepreg strip in Y direction

測量Z 方向的預(yù)浸帶電阻分為兩種，Z 為單層形式，將銅電極貼到單層預(yù)浸帶的上下表面，預(yù)浸帶厚度0.08mm，測量5 次，計算平均電阻值為343.75Ω/mm。

首先進(jìn)行單層Y 方向通電的試驗，從電阻值的各向異性可知，預(yù)浸帶在Y 方向（預(yù)浸帶寬度方向）上的電阻很大，現(xiàn)設(shè)置Y 方向的通電試驗裝置如5 所示，試驗樣件尺寸長100mm×寬20mm×厚0.08mm，在Y 方向的上下兩側(cè)貼好銅電極，使電極之間間隔為10mm，并用銅皮將電極引出，接入穩(wěn)壓電源的正負(fù)極。在預(yù)浸帶兩側(cè)通入不同的電壓，預(yù)留足夠的限制電流，當(dāng)施加到穩(wěn)壓電源的最大電壓60V，通電時間40s，從紅外熱像儀拍到的溫度場分布（圖6）來看，溫度分布不均勻，在中間電極接觸部位溫度最高，沿著X 方向兩邊逐漸降低，而且預(yù)浸帶所能到達(dá)的最高溫度也只有40℃左右，無法為預(yù)浸帶的熔化提供足夠的熱量。考慮試驗安全，未進(jìn)一步提高電壓，上述試驗結(jié)果表明預(yù)浸帶在Y 方向上的自電阻加熱效應(yīng)不明顯，論文后續(xù)主要采用在X 方向上進(jìn)行通電加熱的方法來制作試件。

進(jìn)行X 方向上的通電試驗，剪裁不同尺寸的預(yù)浸帶，在兩側(cè)接通電源，設(shè)定電參數(shù)為30V，限定電流8A，通電時間40s，觀察不同的溫度場分布，如圖7 所示。

由結(jié)果可知，對于不同尺寸的預(yù)浸帶，加熱過程預(yù)浸帶整面的溫度場分布不均，在與銅電極接觸的地方由于接觸電阻比較大，會產(chǎn)生局部的高溫，預(yù)浸帶整面的平均溫度大約是最高溫度的一半，較窄的預(yù)浸帶溫度在寬度方向上分布較為均勻。

X 方向的通電試驗，其加熱溫度場趨勢與ABAQUS 電熱耦合分析的溫度場趨勢基本一致，如圖2（b）所示，即實際預(yù)浸帶與電極接觸的地方升溫比較快，隨后，等溫線會逐漸向中間合攏。由焦耳定律可知，電阻越小，電壓不變的情況下所產(chǎn)生的加熱電流越大，從而能夠提高熱塑性預(yù)浸帶的加熱溫度。隨著熱量的增加和傳導(dǎo)，加熱均勻性有所改善。

2 電加熱參數(shù)對CF/PEEK 復(fù)合材料試件層間粘和效果的影響

圖7 X方向通電不同尺寸預(yù)浸帶溫度場分布（長×寬×厚）Fig.7 Temperature f ield distribution of prepreg strips of different sizes energized in X direction (Length×width×thickness)

圖8 電加熱后的預(yù)浸帶橫截面和縱截面Fig.8 Cross section and longitudinal section of prepreg strip after electrical heating

為觀察兩層預(yù)浸帶層間粘合效果，將電加熱后的預(yù)浸帶進(jìn)行斷面微觀分析，利用光學(xué)顯微鏡進(jìn)行觀察。圖8 為電參數(shù)30V、限定電流8A、通電時間40s 的電加熱樣件，從橫向截開（沿Y 方向切斷），已無法看到明顯的分層情況，融合層厚度162.03μm，大約是單側(cè)厚度0.08mm 的兩倍，從縱向截開（沿X 方向），上下兩層預(yù)浸帶的纖維已經(jīng)互相竄層，說明樹脂經(jīng)過流動重新結(jié)晶，上下兩層已經(jīng)融合為一體。氣缸缸徑為32mm，氣缸氣壓壓強(qiáng)為0.4MPa，壓力約為322N。

不同額定電壓與電流參數(shù)試驗結(jié)果如表2 所示?？紤]人體安全電壓，最高電壓設(shè)定為30V。由表2 可知，隨著電壓與電流的逐漸增大，兩層預(yù)浸帶之間的粘合效果越來越好，對于該尺寸下的預(yù)浸帶，采用電壓30V 及以上、電流3A 及以上的電參數(shù)能夠使得上下兩層預(yù)浸帶粘合為一體。仿真條件與實際試驗條件差異較大的原因主要是仿真環(huán)境中沒有考慮實際測試中加熱裝置接觸電阻、預(yù)浸帶電阻均勻性、壓輥接觸導(dǎo)熱等對最終加熱溫度的影響等。但仿真結(jié)果明確了自電阻加熱的基本趨勢，對后續(xù)的試驗有一定的指導(dǎo)意義。

3 設(shè)定電參數(shù)對層間剪切強(qiáng)度的影響

對于斯泰克DP6020 型號可調(diào)穩(wěn)壓直流電源，設(shè)定輸出電壓與輸出電流，當(dāng)預(yù)浸帶的電阻值較大時，處于限壓情況，即電壓保持恒定輸出，電流隨預(yù)浸帶的電阻值變化而變化；當(dāng)預(yù)浸帶的電阻值較小時，處于限流情況，即電流保持恒定輸出，電壓隨預(yù)浸帶的電阻值變化而變化。由于預(yù)浸帶電阻值較小，試驗中采用限流輸出，設(shè)定電壓30V，通過調(diào)整限定電流來調(diào)整加熱功率。

設(shè)定氣缸氣壓壓強(qiáng)為0.4MPa，壓力約為322N。設(shè)定輸出電壓30V，通過調(diào)整穩(wěn)壓電源限流控制輸出功率的大小，在不同設(shè)定電功率下進(jìn)行PEEK 預(yù)浸帶的固化試驗，并對固化試驗樣件進(jìn)行層間剪切強(qiáng)度測試。

按照J(rèn)C/T 773-1982 單向纖維增強(qiáng)塑料層間剪切強(qiáng)度試驗方法[27]，將固化得到的試驗樣件裁成尺寸較小的試樣，利用電子萬能力學(xué)試驗機(jī)測量短梁層間剪切強(qiáng)度，測量結(jié)果如圖9 所示。當(dāng)設(shè)定電壓30V，隨著限定電流的不斷提高，即電功率不斷提高時，電加熱功率增大使得層與層之間的融合效果增強(qiáng)，層間剪切強(qiáng)度不斷改善；當(dāng)設(shè)定輸出電壓30V，限定電流3.3A 時，即當(dāng)設(shè)定電功率在100W 左右時，層間剪切強(qiáng)度達(dá)到最大值35.6MPa；設(shè)定電壓30V，限定電流大于3.3A，即設(shè)定電功率超過100W 后，大電流使得預(yù)浸帶部分區(qū)域的紅熱燒傷，樹脂基體產(chǎn)生分解，導(dǎo)致強(qiáng)度下降。

表2 不同額定電參數(shù)加熱預(yù)浸帶層間粘合效果Table 2 Adhesion between layers of prepreg strips heated with different electrical parameters

圖9 短梁層間剪切強(qiáng)度Fig.9 Interlaminar shear strength of short beams

圖10 樣件層間剪切強(qiáng)度Fig.10 Interlaminar shear strength of samples

4 壓緊力對層間剪切強(qiáng)度的影響

在雙壓輥固化過程中，壓緊力通過壓輥施加在已熔融的預(yù)浸帶上，使得層與層或者層與模具貼合在一起。壓緊力過大會導(dǎo)致樹脂的層間流動，出現(xiàn)局部貧膠，壓緊力過小不利于預(yù)浸帶層間的粘接，從而影響鋪層性能。

設(shè)置電參數(shù)為30V，最大限流8A，通過調(diào)整氣缸壓強(qiáng)，在不同壓力下固化得到試驗樣件，壓強(qiáng)調(diào)整范圍為0.1～0.5MPa。按照J(rèn)C/T 773—1982 標(biāo)準(zhǔn)切成短梁樣件，通過電子萬能試驗機(jī)測量樣件的層間剪切強(qiáng)度，試驗結(jié)果如圖10 所示。隨著壓力的增大，樣件的層間剪切強(qiáng)度逐漸增大，在氣缸壓強(qiáng)為0.4MPa 時有最大值29.5MPa；當(dāng)氣缸壓強(qiáng)為0.5MPa 時，壓力過大使得材料在固化過程中變形嚴(yán)重，較大的壓力使得纖維與樹脂的分布不均勻，局部的纖維集中和貧膠造成層間剪切強(qiáng)度的削弱。

5 電加熱參數(shù)對CF/PEEK 復(fù)合材料試件結(jié)晶度的影響

5.1 電加熱溫度對結(jié)晶度的影響

取預(yù)浸帶樣件尺寸（長）100m m×（寬）6.35m m×（厚）0.08mm，通過控制電壓電流參數(shù)控制加熱功率，在不同電參數(shù)下進(jìn)行加熱，通電時間40s，使用紅外熱像儀檢測其溫度，制備CF/PEEK 復(fù)合材料試樣。

得到的樣件裁切成小塊，使用差示掃描量熱儀測試結(jié)晶度，測試結(jié)果如圖11 所示，加熱溫度由低到高的結(jié)晶度分別為12.35%、11.72%、10.98%、9.21%、7.74%，對應(yīng)測得加熱溫度分別為62.93℃、120.32℃、223.57 ℃、296.98 ℃、359.99 ℃，未加熱常溫下的預(yù)浸帶結(jié)晶度為15.51%，認(rèn)為常溫下預(yù)浸帶的加熱溫度為25℃。加熱溫度較低時，升降溫速率較低，預(yù)浸帶的加熱溫度未到PEEK 樹脂的熔融溫度，PEEK 樹脂只發(fā)生了軟化現(xiàn)象，預(yù)浸帶的結(jié)晶度稍有下降，當(dāng)加熱溫度升高，升溫速率加快，樹脂經(jīng)過極速的加熱熔融與冷卻凝固，結(jié)晶度大幅降低。

5.2 壓緊力對結(jié)晶度的影響

取預(yù)浸帶樣件尺寸長100mm×寬6.35mm×厚0.08mm，設(shè)定通電參數(shù)為電壓30V，限流8A，通電時間40s，調(diào)節(jié)氣缸氣壓，在不同的壓緊力下制備CF/PEEK 復(fù)合材料試樣，并通過DSC 測量其結(jié)晶度，結(jié)果如圖12 所示，自下而上氣缸氣壓分別為0.1MPa、0.2MPa、0.3MPa、0.4MPa、0.5MPa、0.6MPa。結(jié)果顯示不同氣缸氣壓力下，樹脂的結(jié)晶度有上下浮動，但沒有明顯隨氣缸壓力上升或下降的趨勢，說明壓力對樹脂的融合與再結(jié)晶過程幾乎沒有影響。

圖11 不同加熱溫度下預(yù)浸帶結(jié)晶度的變化Fig.11 Crystallinity of prepreg strips at different heating temperatures

圖12 不同壓緊氣缸壓力下預(yù)浸帶結(jié)晶度的變化Fig.12 Crystallinity of prepreg strips under different cylinder pressures

結(jié)論

本文圍繞CF/PEEK 自電阻加熱工藝展開研究，從預(yù)浸帶電阻值、電加熱特點、電功率、加熱溫度、壓緊力5 個方面，通過仿真分析與試驗研究，得到了自電阻加熱工藝參數(shù)對復(fù)合材料樣件性能的影響，具體結(jié)論如下：

（1）通過對預(yù)浸帶電阻各向異性的分析和通電試驗驗證，發(fā)現(xiàn)X方向，即沿纖維方向為最合適的通電方向，加熱時預(yù)浸帶與電極接觸的區(qū)域升溫較快，中間區(qū)域升溫較慢，較窄的預(yù)浸帶在寬度方向上的溫度分布較為均勻。

（2）增大電加熱功率可以使層間融合效果增強(qiáng)，進(jìn)而提升層間剪切強(qiáng)度，當(dāng)設(shè)定輸出電壓30V、電流限制為3.3A 時，即當(dāng)設(shè)定電功率在100W 左右時層間剪切強(qiáng)度達(dá)到最大值為35.6MPa，繼續(xù)提高電功率會使樹脂基體產(chǎn)生分解，導(dǎo)致強(qiáng)度下降；增大壓緊力有利于提升層間剪切強(qiáng)度，氣缸壓力為0.4MPa 時層間剪切強(qiáng)度最大為29.5MPa，但壓緊力過大會使纖維樹脂分布不均勻，導(dǎo)致強(qiáng)度下降。

（3）預(yù)浸帶的結(jié)晶度隨加熱溫度的升高而下降，相同溫度下，預(yù)浸帶的結(jié)晶度與壓緊力沒有明顯關(guān)系。