張帆 許涌 柳洋 程厚義 張曉強杜寅昌 吳曉君 趙巍勝?

1) (北京航空航天大學(xué)微電子學(xué)院, 大數(shù)據(jù)科學(xué)與腦機智能高精尖創(chuàng)新中心, 北京 100191)

2) (北京航空航天大學(xué), 北航合肥創(chuàng)新研究院, 合肥 230012)

3) (北京航空航天大學(xué)電子信息工程學(xué)院, 北京 100191)

1 引 言

高性能的太赫茲輻射源對太赫茲波譜、成像及通訊等應(yīng)用領(lǐng)域的發(fā)展起重要推動作用. 近年來,研究人員利用鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效應(yīng)發(fā)展了一系列的自旋太赫茲輻射源. 基于飛秒激光抽運的自旋太赫茲源由于具有高效率、超寬帶、低成本、易集成等優(yōu)點而成為太赫茲科學(xué)與應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱點[1?10]. 在鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)中,非磁層的材料選擇決定了異質(zhì)結(jié)界面的自旋-電荷轉(zhuǎn)換效率, 從而影響太赫茲發(fā)射性能. 目前, 自旋太赫茲源研究較為廣泛的體系是鐵磁/重金屬結(jié)構(gòu). 重金屬材料中的逆自旋霍爾效應(yīng)實現(xiàn)了超快時間尺度上了自旋-電荷轉(zhuǎn)換, 因此重金屬的自旋霍爾角的大小對太赫茲發(fā)射性能有非常重要的影響[2].

近年來, 拓撲絕緣體由于其獨特的物理性質(zhì)而引起研究人員的關(guān)注[11?14]. 拓撲絕緣體的體相是絕緣的, 表面卻具有金屬性質(zhì), 形成拓撲保護, 具有強自旋-軌道耦合作用, 擁有優(yōu)越的自旋-電荷轉(zhuǎn)換特性[15]. Wang等[16]將拓撲絕緣體Bi2Se3作為非鐵磁層與鐵磁體Co結(jié)合, 發(fā)現(xiàn)Bi2Se3/Co可產(chǎn)生較強的太赫茲發(fā)射, 并區(qū)分了拓撲絕緣體Bi2Se3自身的貢獻和自旋-電荷轉(zhuǎn)換的貢獻, 其中自旋-電荷轉(zhuǎn)換為主要貢獻. 而在自旋-電荷轉(zhuǎn)換中, 表面的逆Edelstein效應(yīng)起主要作用, 但未能完全排除體相的逆自旋霍爾效應(yīng)的存在. 除此之外, 拓撲絕緣體自身受飛秒激光抽運也可以發(fā)射太赫茲波. Braun等[17]用飛秒激光抽運拓撲絕緣體Bi2Se3單晶, 在其表面觀察到轉(zhuǎn)移電流, 這是由于電子密度沿Se—Bi鍵的瞬時位移引起的, 此行為主導(dǎo)了表面電流響應(yīng), 可向外輻射太赫茲波. Fang等[18]采用分子束外延方法制備了拓撲絕緣體Bi2Te3薄膜,并研究了飛秒激光抽運Bi2Te3薄膜產(chǎn)生的太赫茲輻射, 他們發(fā)現(xiàn)Bi2Te3的漂移電流的貢獻要比擴散電流的貢獻大一個量級, 而非線性電流的貢獻則超過了漂移電流和擴散電流的貢獻, 證明了拓撲絕緣體表面對光有超快非線性響應(yīng), 揭示了非線性電流沿Bi—Te鍵流動.

目前, 拓撲絕緣體材料大多采用分子束外延方法制備. 從應(yīng)用潛力看, 分子束外延方法雖然能夠制備出高品質(zhì)的單晶薄膜, 但是制備尺寸受限, 且制造成本較高. 如果用磁控濺射方法制備拓撲絕緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié), 將能夠批量生長直徑達 4 in (1 in =2.54 cm)的晶圓級大尺寸樣品, 降低制造成本, 有望推廣到商業(yè)化應(yīng)用. 但是用磁控濺射方法制備的拓撲絕緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射性能未見報道. 本文采用磁控濺射方法制備了拓撲絕緣體Bi2Te3/鐵磁CoFeB雙層異質(zhì)結(jié), 利用太赫茲時域光譜系統(tǒng)對Bi2Te3/CoFeB的太赫茲發(fā)射性能進行了深入研究, 發(fā)現(xiàn)在飛秒激光放大級脈沖作用下, Bi2Te3/CoFeB呈現(xiàn)高效率的太赫茲發(fā)射. 通過樣品和結(jié)構(gòu)的進一步優(yōu)化, Bi2Te3/CoFeB將有望獲得更高的發(fā)射效率, 具備商業(yè)化應(yīng)用潛力.

2 實驗部分

2.1 樣品制備

本文實驗所用的樣品包括Bi2Te3(4)/CoFeB(2),Bi2Te3(4), CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2) 和 Pt(4)/CoFeB(2.2), 括號中的數(shù)字表示厚度, 單位是納米.在單拋的MgO襯底上制備Bi2Te3(4)/CoFeB(2),Bi2Te3(4), CoFeB(2) 這三種樣品. MgO 襯底厚度為 0.5 mm. 為了比較不同襯底的影響, 分別在玻璃和高阻硅襯底上制備Bi2Te3(4)/CoFeB(2)樣品,玻璃襯底和高阻硅襯底厚度均為0.5 mm. W(4)/CoFeB(2.2)和Pt(4)/CoFeB(2.2)樣品的襯底材料是玻璃. 利用高真空AJA濺射系統(tǒng)制備這些樣品,濺射系統(tǒng)的本底真空為 2.0 × 10–8Torr (1 Torr =133.322 Pa), 所有樣品都在低于 2 mTorr的氬氣壓力下沉積. Bi2Te3(4)/CoFeB(2), Bi2Te3(4)和CoFeB(2)樣品上均覆蓋一層3 nm厚的SiO2作為保護層. Bi2Te3, CoFeB, SiO2, W 和 Pt的生長速 率 分 別 為 0.067, 0.006, 0.008, 0.021 nm/s和0.077 nm/s.

2.2 樣品的太赫茲發(fā)射性能測試

利用太赫茲時域光譜系統(tǒng)進行樣品的太赫茲發(fā)射性能測試, 實驗裝置如圖1(a)所示. 實驗中使用的激光器是鈦: 藍寶石再生放大器(中心波長800 nm, 脈沖寬度 35 fs, 重復(fù)頻率為 1 kHz). 超快飛秒激光被分束鏡分成抽運光和探測光兩部分. 功率為 18 mW、光斑大小為 3 mm (0.255 mJ/cm2)的抽運光從樣品一側(cè)以正入射的方式照射樣品.產(chǎn)生的太赫茲脈沖最后由離軸拋物面鏡聚焦到2 mm 厚的ZnTe 晶體上進行自由空間電光采樣. 實驗在室溫下進行, 太赫茲系統(tǒng)沒有抽真空和充入干燥氮氣排除水蒸氣影響. 施加于樣品的磁場大小約為 1000 Oe (1 Oe = 1.0 × 10–4T), 方向平行于薄膜表面, 如圖1(b)所示.

圖 1 (a)實驗裝置示意圖; (b) Bi2Te3(4)/CoFeB(2)異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1. (a) Schematic diagram of experimental setup; (b) schematic illustration of BiTe/CoFeB heterostructure structure information.

3 結(jié)果與討論

為了研究Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)制備中襯底的影響, 利用磁控濺射分別在MgO, 高阻硅和玻璃這三種襯底上生長了Bi2Te3(4)/CoFeB(2), 并利用太赫茲時域光譜系統(tǒng)對這三個樣品進行了太赫茲發(fā)射性能測試, 結(jié)果如圖2所示. 從圖2中可以明顯看出, 生長在MgO襯底上的Bi2Te3(4)/CoFeB(2)發(fā)射的太赫茲波信號最強, 具有相對較好的太赫茲輻射性能, 與文獻[19]中報道的結(jié)果一致. 這是由于玻璃材料與MgO相比, 吸收較多的太赫茲波,導(dǎo)致最終探測到的玻璃襯底上的Bi2Te3(4)/Co-FeB(2)發(fā)射的太赫茲波信號稍弱于MgO襯底上的Bi2Te3(4)/CoFeB(2). 高阻硅雖然對太赫茲波的吸收系數(shù)很小[20], 但是透過薄膜的剩余抽運光照射到高阻硅上, 激發(fā)高阻硅產(chǎn)生光生載流子, 改變了高阻硅的電導(dǎo)率, 減低了太赫茲波的透過率,因此探測到的太赫茲波信號較小.

圖 2 生長在 MgO、高阻硅和玻璃襯底上的 Bi2Te3(4)/CoFeB(2)異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射性能比較Fig. 2. Comparison of the terahertz waveforms generated from the Bi2Te3(4)/CoFeB(2) heterostructure grown on MgO, high resistivity silicon, and glass substrates.

為了排除Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)太赫茲發(fā)射過程中Bi2Te3層和CoFeB層貢獻, 分別對純Bi2Te3薄膜、CoFeB薄膜和Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)進行了相同的條件下太赫茲發(fā)射光譜的測試. 唯一不同的是在測試Bi2Te3薄膜時沒有施加磁場, 而對CoFeB薄膜和Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)進行測試時外加了一個面內(nèi)的磁場對CoFeB的磁化進行定向, 測試結(jié)果如圖3所示. 純Bi2Te3薄膜和CoFeB薄膜均未測到太赫茲輻射, 而Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)則發(fā)射較強的太赫茲波. 對于純Bi2Te3薄膜和CoFeB薄膜的測試結(jié)果與文獻[16]報道不一致.文獻中是采用分子束外延方法制備拓撲絕緣體Bi2Se3單晶薄膜, 純Bi2Se3薄膜發(fā)射的太赫茲波主要是由于Se—Bi鍵上的瞬態(tài)電荷轉(zhuǎn)移引起的轉(zhuǎn)移電流而產(chǎn)生的. 本工作是采用磁控濺射法制備的Bi2Te3薄膜, 為多晶, 相對于單晶薄膜而言, 多晶薄膜中Bi—Te鍵角度是隨機的, 不像單晶薄膜中鍵的方向一致, 因此在多晶Bi2Te3薄膜中凈電流較小或為0, 以致無法探測到太赫茲輻射. 對于CoFeB薄膜, 厚度只有 2 nm, 可能由于厚度太薄, 導(dǎo)致由于退磁效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲輻射很弱, 難以探測到. 這說明對于磁控濺射方法制備的Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射與其異質(zhì)界面有關(guān), 而純Bi2Te3薄膜自身和鐵磁層CoFeB的退磁效應(yīng)對Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射的影響可忽略.在飛秒激光脈沖抽運下, CoFeB層中的電子被激發(fā)至費米能級以上, 由于自旋向上和自旋向下的電子遷移率不同, 在Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的界面上形成了自旋極化電流[1,21]. 由于Bi2Te3中存在強自旋軌道耦合作用, 超快自旋極化電流可以轉(zhuǎn)換為超快電荷電流[16], 從而向外輻射太赫茲波. 從圖3(b)中可以看出, Bi2Te3(4)/CoFeB(2)輻射的太赫茲帶寬約為2.4 THz.

圖 3 (a) CoFeB(2), Bi2Te3(4) 和 Bi2Te3(4)/CoFeB(2)輻射的太赫茲波形; (b) Bi2Te3(4)/CoFeB(2)輻射的太赫茲頻域譜Fig. 3. (a) Terahertz waveforms generated from CoFeB(2),Bi2Te3(4), and Bi2Te3(4)/CoFeB(2), respectively; (b) terahertz spectra obtained from Bi2Te3(4)/CoFeB(2).

為了進一步研究Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射中抽運光入射方向的影響, 分別讓抽運光從樣品的正面、背面入射, 即抽運光分別從薄膜一側(cè)和襯底一側(cè)入射, 并且反轉(zhuǎn)外加磁場的方向, 結(jié)果如圖4(a)所示. 這里需要指出的是, 由于MgO襯底是單拋的, 樣品背面激光的透射率較低, 因此當(dāng)抽運光從樣品背面即襯底一側(cè)入射時, 透過襯底照射到薄膜的抽運光強度下降, 因此樣品發(fā)射的太赫茲波的振幅小于抽運光從樣品正面入射時樣品發(fā)射的太赫茲波的振幅. 從圖4(a)中可以看出, 當(dāng)外加磁場方向一致, 抽運光分別從樣品的正面和背面入射時, 樣品發(fā)射的太赫茲波形相反; 當(dāng)抽運光入射方向一致, 外加磁場反向時, 樣品發(fā)射的太赫茲波形相反. 這一結(jié)果與文獻[16]報道一致, 進一步說明Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射與自旋-電荷轉(zhuǎn)換相關(guān).

Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)中, 超快自旋流可能通過逆Edelstein效應(yīng)或逆自旋霍爾效應(yīng)轉(zhuǎn)化為超快電荷流. 根據(jù)文獻[16], 通過逆Edelstein效應(yīng)產(chǎn)生的電荷流通過逆自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的電荷流jc∝js× σ, 其中,jc是電荷流,js是自旋流,σ是自旋極化方向,是拓撲絕緣體/鐵磁異質(zhì)結(jié)界面的法向單位矢量, 平行于js. 當(dāng)抽運光從樣品的背面入射時,和js的方向與抽運光從樣品的背面入射時的和js的方向相反, 因此, 通過逆Edelstein效應(yīng)和逆自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的jc均反向,從而發(fā)射的太赫茲波形相反. 當(dāng)外加磁場反向時,由于σ決定于外加磁場的方向, 因此σ也反向, 從而jc反向, 導(dǎo)致發(fā)射的太赫茲波形相反. 還研究了Bi2Te3(4)/CoFeB(2)異質(zhì)結(jié)發(fā)射的太赫茲脈沖的偏振. 利用太赫茲偏振片, 在外置磁鐵為水平方向的時候, 測量得到的太赫茲輻射為豎直偏振. 從圖4(b)中可以看出從0°到360°旋轉(zhuǎn)外加磁場時, Bi2Te3(4)/CoFeB(2)異質(zhì)結(jié)發(fā)射的太赫茲脈沖的峰值振幅呈正弦曲線變化. 外加磁場方向改變時, 由于σ決定于外加磁場的方向, 所以σ隨著外加磁場方向的變化而改變,jc隨之變化, 因此發(fā)射的太赫茲波的偏振可以由外加磁場方向控制. 在本實驗中, 探測晶體ZnTe的最優(yōu)探測方向固定在y軸方向.所以, 太赫茲峰值振幅隨外加磁場方向(與x軸的夾角為θ)呈正弦函數(shù)關(guān)系.

圖 4 Bi2Te3(4)/CoFeB(2) 異質(zhì)結(jié)的太赫茲輻射 (a) 抽運光從Bi2Te3(4)/CoFeB(2)樣品正面和背面入射以及磁場反向時Bi2Te3(4)/CoFeB(2) 輻射的太赫茲波形; (b) Bi2Te3(4)/CoFeB(2)異質(zhì)結(jié)發(fā)射的太赫茲脈沖的峰值振幅與施加的外磁場方向的關(guān)系Fig. 4. Terahertz emission from Bi2Te3(4)/CoFeB(2) heterostructure: (a) Terahertz waveforms emitted from the Bi2Te3(4)/CoFeB(2) heterostructure measured with front and back sample excitation and reversed magnetic field; (b) the peak amplitude of the terahertz signal emitted from the Bi2Te3(4)/CoFeB(2) heterostructure as a function of magnetic field angle q, with respect to the x-axis.

將Bi2Te3(4)/CoFeB(2)與W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)的太赫茲發(fā)射性能進行比較,對襯底進行歸一化處理, 結(jié)果如圖 5所示.W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)均是通過逆自旋霍爾效應(yīng)實現(xiàn)自旋-電荷的轉(zhuǎn)換, 從而發(fā)射太赫茲. Pt與 W 的自旋霍爾角符號相反, 因此, W(4)/CoFeB(2.2)、Pt(4)/CoFeB(2.2)發(fā)射的太赫茲波形相反. Pt 的自旋霍爾角較大, 由于電荷流jc的大小與非鐵磁層自旋霍爾角成正比[2], 因此Pt(4)CoFeB(2.2)能夠發(fā)射較強的太赫茲輻射. 從圖5可以看出, 多晶Bi2Te3(4)/CoFeB(2)的太赫茲發(fā)射性能低于 Pt(4)/CoFeB(2.2). 但是, 多晶拓撲絕緣體與鐵磁異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射的研究才開始, 不僅輻射機理不是非常清楚, 值得深入研究, 而且后續(xù)對改進這種異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)功能化的太赫茲輻射源要比鐵磁-重金屬異質(zhì)結(jié)更加有希望. 因此, 這樣的體系對深入研究超快自旋流的輻射機理, 以及后續(xù)太赫茲應(yīng)用有一定的價值.

圖 5 Bi2Te3(4)/CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2), Pt(4)/CoFe-B(2.2)的太赫茲發(fā)射性能比較Fig. 5. Comparison of the terahertz waveforms generated from the Bi2Te3(4)/CoFeB(2), W(4)/CoFeB(2.2), and Pt(4)/CoFeB(2.2).

4 結(jié) 論

本文采用磁控濺射方法制備了多晶拓撲絕緣體Bi2Te3/鐵磁CoFeB雙層異質(zhì)結(jié), 并利用太赫茲時域光譜系統(tǒng)對Bi2Te3/CoFeB的太赫茲發(fā)射性能進行了深入研究. 通過比較分別生長在MgO、玻璃和高阻硅襯底上的Bi2Te3/CoFeB的太赫茲發(fā)射性能, 發(fā)現(xiàn)MgO襯底上生長的樣品具有較好的太赫茲輻射性能. Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射是通過自旋-電荷轉(zhuǎn)換過程實現(xiàn)的, 輻射偏振可通過外加磁場方向控制, 太赫茲發(fā)射性能接近于Pt/CoFeB. 下一步工作可以對Bi2Te3/CoFeB異質(zhì)結(jié)的太赫茲發(fā)射進行更深入的研究, 明確Bi2Te3/CoFeB的太赫茲發(fā)射機理, 通過樣品和結(jié)構(gòu)的進一步優(yōu)化, 獲得更高的發(fā)射效率. 本文中采用的磁控濺射方法能夠大尺寸批量生長Bi2Te3/CoFeB樣品, 成本較低, 進一步優(yōu)化后的樣品將有望走向商業(yè)化應(yīng)用.