茅鈺才，王云祥，張 磊，郭秋菊

(1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點實驗室，北京 100871；2.軍事科學(xué)院防化研究院核防護(hù)研究所，北京 102205)

鈾系衰變鏈中放射性惰性氣體氡(222Rn)測量在輻射環(huán)境監(jiān)測、地質(zhì)勘探、地震預(yù)報、大氣科學(xué)及地球物理學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1-4]。為確保測量質(zhì)量，在氡計量體系內(nèi)，氡測量儀器需要在可溯源的氡室內(nèi)進(jìn)行刻度校準(zhǔn)。目前國際上公認(rèn)的Alpha GUARD測氡儀(PQ2000，Saphymo，法國)因其良好的穩(wěn)定性，其擴(kuò)散模式測量可以用來傳遞氡活度濃度(以下簡稱“氡濃度”)基準(zhǔn)(GB/T 13163《輻射防護(hù)儀器 氡及氡子體測量儀》)。

迄今為止，氡室的設(shè)計、建造、發(fā)展已經(jīng)有30多年的歷史。國際上有諸如美國的EML、EPA，德國的PTB、BfS，英國的NRPB，澳大利亞的ARL，日本的NIRS，韓國的KRISS等相關(guān)科研機(jī)構(gòu)和政府監(jiān)管部門研發(fā)的氡室[5-10]。

我國自從1988年原核工業(yè)第六研究所(湖南衡陽，現(xiàn)南華大學(xué))研制了國內(nèi)的第一個氡室之后[11]，相繼發(fā)展誕生了東華理工學(xué)院研制的HD-3型氡室，南華大學(xué)的PWM控制法調(diào)控?fù)Q氣量的氡室，國家建筑工程室內(nèi)環(huán)境檢測中心的DSZ-3型標(biāo)準(zhǔn)氡室，國家計量科學(xué)院的自動調(diào)控氣溶膠粒徑和濃度的氡室[12-15]等等。這些氡室按照濃度調(diào)控原理，可以分為動態(tài)的循環(huán)式控制和靜態(tài)的非連續(xù)走氣調(diào)控兩種類型。從氡源類型上有固體和液體鐳源的不同形式[16-17]。

無論是國家級或行業(yè)內(nèi)的大型標(biāo)準(zhǔn)氡室，還是體積相對較小的二級或三級氡室，通常調(diào)控系統(tǒng)復(fù)雜，成本昂貴。標(biāo)準(zhǔn)鐳源無論活度大小，存在購買和使用許可申請、放射源安全保存保管、鐳源的科學(xué)校準(zhǔn)等實際問題。在實際工作中，例如地震臺站、輻射環(huán)境監(jiān)測站或大多數(shù)實驗室，日常工作及科研活動并不需要大型氡室的諸多優(yōu)異性能，只要有一臺在國家計量系統(tǒng)刻度認(rèn)證過的Alpha GUARD測氡儀和能夠?qū)y氡儀器開展檢驗或刻度校準(zhǔn)的簡易箱體，即能滿足絕大多數(shù)儀器檢驗或刻度的應(yīng)用需求。

聯(lián)合國原子輻射影響科學(xué)委員會(UNCSEAR)2000年報告中指出，土壤氣體中含有很高的氡[18]。國外研究者也有使用罐裝式土壤氡氣或是直接挖出土壤作為氡源的做法[19-21]。另外，在關(guān)于土壤氡氣的研究中，發(fā)現(xiàn)在地質(zhì)條件穩(wěn)定區(qū)域，深層土壤氡氣濃度能長時間的維持在一個較高的穩(wěn)定水平[22]。鑒于土壤氣體中氡氣濃度較高、穩(wěn)定性好這兩個理想特性，我們研發(fā)了一套基于土壤氡源的濕度可調(diào)控的簡易氡室系統(tǒng)。

該氡室系統(tǒng)使用土壤氣體作為氡源，選用有機(jī)塑料等可視材料作為箱體，設(shè)計了獨特的濕度調(diào)控及氡濃度調(diào)控系統(tǒng)，搭建方便，成本低廉、調(diào)控方式簡單。本文將對此氡室系統(tǒng)基本構(gòu)成、濃度和濕度調(diào)控操作方式以及相關(guān)的性能參數(shù)進(jìn)行介紹，希冀為國內(nèi)同行提供參考和借鑒。

1 材料和方法

氡室系統(tǒng)的裝置示意圖如圖1所示。具體各模塊組成、功能、使用方法敘述如下。

圖1 基于土壤氡源的濕度可調(diào)氡室系統(tǒng)實驗裝置示意圖

1.1 采氣處理

為獲取穩(wěn)定的較高濃度的氡氣，將不銹鋼采氣長管打入室外地表土壤深度大于1 m的位置，并長期固定。在露出地面的一端接氣管和氣泵并以恒定流速向外抽氣。在采氣管和氣泵之間使用具有較長回路的衰變通路以避免220Rn干擾，使得氣體經(jīng)過通路的時間大于5 min，令220Rn充分衰變。得益于土壤氡濃度的長期穩(wěn)定性和穩(wěn)定的取氣流速，采用流氣法采氣，可以使得土壤氡取氣管出口處的氡濃度能夠較長時間保持穩(wěn)定。

1.2 氡濃度調(diào)控設(shè)計

采用流氣式方法對氡室內(nèi)氡濃度進(jìn)行調(diào)控。如圖1所示，我們設(shè)計了由5個轉(zhuǎn)子流量計(A～E)構(gòu)成的濃度調(diào)節(jié)系統(tǒng)，通過調(diào)節(jié)5個轉(zhuǎn)子流量計的限流來控制土壤氡氣和室外大氣氣體的混合比，從而實現(xiàn)對注入氡室氣體的氡濃度調(diào)節(jié)。具體描述如下：

a)使用流量計A控制抽氣流速，確保以恒定流速采集和獲取氡氣。北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中使用的流速值vA為3 Lpm。

b)引入轉(zhuǎn)子流量計B、C、D。其中轉(zhuǎn)子流量計B控制土壤氣流的分流流速，C控制氣泵從大氣中抽取氣體的流速，兩者混合實現(xiàn)對土壤氡氣稀釋比的調(diào)控，從而實現(xiàn)調(diào)控氡濃度的目的。兩個流量計可調(diào)節(jié)范圍為0～5 Lpm。流量計D不限流，為了使得土壤氡氣和大氣氣體可以充分混合，且確保不會出現(xiàn)回流的情況，同時也有觀察分流流速，確定稀釋比的效果，進(jìn)而實現(xiàn)對濃度調(diào)節(jié)的預(yù)估。

c)為了便于濕度穩(wěn)定調(diào)控，需確保E處的流量穩(wěn)定。在濃度調(diào)節(jié)的最后加入不限流的流量計E，通過調(diào)節(jié)B和C處的流量，保證E處的流量穩(wěn)定。經(jīng)過氡濃度調(diào)節(jié)后的混合氣體以恒定的流速，通過濕度調(diào)節(jié)系統(tǒng)，進(jìn)入氡室系統(tǒng)。北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中，進(jìn)入氡室的恒定流速設(shè)定為3 Lpm。

根據(jù)以上設(shè)計，得到的流量計E處的混合氣體的氡濃度CE滿足以下方程：

(1)

在連續(xù)流氣式調(diào)控的氡室系統(tǒng)中，在一段時間的穩(wěn)定后，CE濃度即可代表氡室內(nèi)的濃度，穩(wěn)定所需時長將在下文中展示。上式中Csoil為土壤氣中的氡濃度，可以通過調(diào)節(jié)空氣氣路流速使得vC為零，即土壤氣體完全不被混合的情況下由氡室內(nèi)的標(biāo)準(zhǔn)儀器AlphaGUARD測量得到Csoil數(shù)值。在得知土壤氣體氡濃度的前提下，就可以通過調(diào)節(jié)兩路氣體混合比，實現(xiàn)對進(jìn)入氡室的氣體的濃度調(diào)控。

1.3 濕度調(diào)節(jié)設(shè)計

為了實現(xiàn)對氡室內(nèi)環(huán)境的濕度調(diào)節(jié)，以滿足不同濕度條件下測氡儀器的刻度需求，氡濃度調(diào)節(jié)后的氣體需要經(jīng)過濕度調(diào)節(jié)模塊進(jìn)行二次處理。濕度調(diào)節(jié)模塊由一個鼓泡瓶和電子除濕器(正源電熱機(jī)械有限公司，DH-1，中國)構(gòu)成，氣體以穩(wěn)定流速經(jīng)過鼓泡瓶，加濕至接近于飽和空氣濕度，再通過電除濕器，除濕至設(shè)定的穩(wěn)定濕度。電除濕器溫度可以設(shè)定在1 ℃至室溫之間，進(jìn)而穩(wěn)定調(diào)控進(jìn)入氡室內(nèi)的氣體濕度，實現(xiàn)氡室內(nèi)的濕度調(diào)控。

1.4 氡濃度與濕度測量

北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中，較高濃度氡氣在完成濃度和濕度調(diào)節(jié)之后，將鼓入一個體積約300 L的方形腔室。該方形腔室內(nèi)置入一臺風(fēng)扇確保氡氣在腔室內(nèi)均勻分布。放置Alpha GUARD PQ2000測氡儀在腔室內(nèi)作為標(biāo)準(zhǔn)儀器，以其擴(kuò)散模式測量腔室內(nèi)的氡濃度和濕度。如圖1所示，該氡室中，待測儀器可以通過上蓋，直接放入腔室內(nèi)測量。另外，氡室上方開有4個進(jìn)出氣口，合計兩條循環(huán)氣路，可供待測儀器測試標(biāo)定使用。這兩種不同的使用方式，可以為多種不同原理的測氡儀進(jìn)行刻度校正或檢驗。

2 結(jié)果和討論

為了檢驗氡室系統(tǒng)的性能，我們進(jìn)行了兩輪分別調(diào)控氡濃度和濕度的實驗，以期檢驗該氡室系統(tǒng)的調(diào)節(jié)范圍與穩(wěn)定性。

2.1 濕度恒定的氡濃度調(diào)控實驗

在氡濃度調(diào)控期間，固定電除濕的溫度為12.5 ℃(室溫25 ℃左右)，Alpha GUARD的測量周期設(shè)置為1 h，以擴(kuò)散模式對氡室內(nèi)的氡濃度和濕度進(jìn)行測量記錄，并對濃度調(diào)節(jié)模塊的各個轉(zhuǎn)子流量計進(jìn)行調(diào)節(jié)。利用公式(1)，可以根據(jù)流量計B、C的流速和實測的Csoil，計算得到預(yù)估的氡室濃度Ccal，并將其與Alpha GUARD測氡儀實測的氡室內(nèi)濃度進(jìn)行比對。三次調(diào)節(jié)的流量計流速參數(shù)設(shè)置以及得到的氡室內(nèi)氡濃度如表1所示。

表1 氡濃度調(diào)節(jié)參數(shù)及氡室內(nèi)氡濃度實測值和預(yù)估值

在3 Lpm取氣流速情況下，北京大學(xué)氡室系統(tǒng)取氣點位上，取氣出口處的氡濃度約為5 852 Bq/m3，此時可認(rèn)為CE=Csoil，理論濃度基于此可通過(1)式計算。不同的土壤氣體和大氣氣體混合比情況下，可以實現(xiàn)氡室內(nèi)氡濃度的調(diào)控，且實測的氡室內(nèi)濃度值同理論預(yù)估值基本符合。實驗表明，通過氣體氡濃度調(diào)控系統(tǒng)，實現(xiàn)不同比例土壤氣體的稀釋，可以簡單有效地調(diào)控氡室內(nèi)的氡濃度。

氡濃度調(diào)控期間，氡室內(nèi)氡濃度及相對濕度隨時間的變化情況如圖2所示。

圖2 濕度恒定的氡濃度調(diào)控變化曲線

從圖2中可以得知，在整個調(diào)控過程中，氡室內(nèi)的相對濕度可以較好地穩(wěn)定在(50.8±1.7)%RH的水平。通過控制轉(zhuǎn)子流量計流速來改變土壤氣路和大氣氣路的流速混合比，可以實現(xiàn)在826～5 852 Bq·m-3范圍內(nèi)的氡濃度穩(wěn)定調(diào)控，且每個濃度穩(wěn)定平臺能長達(dá)40小時。

同時還可以注意到，受限于腔室體積300 L、換氣流量3 Lpm以及氡室潛在漏氣影響，濃度降低過程需要時間約為22小時，濃度上升需要時間約為19小時。事實上，在實際操作過程中，可以通過氡室中其他氣路快速補(bǔ)充氡和快速排空氡，或者依據(jù)實際的需求，提高換氣率，降低腔室體積，有效縮短濃度調(diào)控的響應(yīng)時間。

需要注意的是，土壤中氡濃度水平與采氣點的地質(zhì)環(huán)境、土壤鐳含量和含水量等多種局地因素有關(guān)，也與連續(xù)采氣的氣體流速有關(guān)。故該實驗系統(tǒng)可調(diào)節(jié)范圍內(nèi)的最高濃度在不同區(qū)域使用時會存在差異，選擇更低的采氣流速，也可以提高氡濃度調(diào)控上限。而實驗所需的低濃度下限，可以通過已知的最高濃度值和更大的稀釋比獲得。

2.2 氡濃度恒定的濕度調(diào)控實驗

為了實現(xiàn)單一變量的實驗條件，將控制稀釋比例的轉(zhuǎn)子流量計B、C完全關(guān)閉，即不進(jìn)行氡濃度調(diào)節(jié)。在氡室內(nèi)溫度穩(wěn)定的情況下，電除濕器調(diào)控的露點溫度和相對濕度之間存在一一對應(yīng)的關(guān)系。濕度調(diào)節(jié)完成后，記錄氡室內(nèi)連續(xù)測量的Alpha GUARD的濕度濃度數(shù)據(jù)，測量周期同樣為1 h。當(dāng)腔室內(nèi)濕度和氡濃度穩(wěn)定達(dá)到一定時長后，再進(jìn)行另外一個平臺的濕度調(diào)節(jié)。實驗中分別設(shè)置電除濕的溫度為5.0 ℃、18.0 ℃、12.5 ℃三個檔位，最終得到測量結(jié)果如圖3所示。

圖3 氡濃度恒定時濕度調(diào)控變化曲線

由圖3可見，氡室內(nèi)氡濃度在整個濕度調(diào)節(jié)期間能夠保持長時間穩(wěn)定。通過調(diào)節(jié)電除濕的溫度檔位，得到的三個不同濕度分別可以穩(wěn)定在(30.8±0.8)%RH、(70.6±0.5)%RH、(50.2±0.7)%RH水平，且每個檔位能夠在長時間內(nèi)維持濕度穩(wěn)定。即可以通過上述的調(diào)控方式使得氡室在氡濃度穩(wěn)定的情況下得到不同的濕度環(huán)境，通過調(diào)節(jié)電除濕的溫度，可以實現(xiàn)濕度在(30.8～70.6)%RH范圍內(nèi)的連續(xù)調(diào)節(jié)。另外濕度上升和下降過程中達(dá)到平衡時間分別約為58和48 小時。相比于濃度調(diào)節(jié)過程，濕度調(diào)節(jié)則需要更長的平衡時間。

從圖2和圖3的結(jié)果中可以注意到，在氡濃度和濕度調(diào)節(jié)過程中，穩(wěn)定平臺之間的調(diào)控需要較長時間，需要時間的長短取決于氡室體積的大小和流速限值二方面因素。為縮短濕度平臺之間的調(diào)控時間，實際操作中可以在圖1裝置圖中氡室上方的循環(huán)氣路中接入干燥劑或鼓泡瓶加快氣體交換與濕度平衡。

3 結(jié)論

為滿足氡測量儀器在實際使用中檢驗、刻度和校準(zhǔn)需求，確保氡測量質(zhì)控工作開展，本研究基于地表深層土壤中氡濃度高且長時間穩(wěn)定的特性，研發(fā)建立了一種簡易的流氣式氡室系統(tǒng)。通過對土壤氣體和大氣氣體的混合比例控制以及電子除濕器的溫度設(shè)定控制，分別實現(xiàn)了對氡室內(nèi)氡濃度和相對濕度的長時間穩(wěn)定調(diào)控。

北京大學(xué)氡室系統(tǒng)，腔體體積300 L，在本研究實驗條件下，可調(diào)控相對濕度范圍為(30.8～70.6)%RH，可調(diào)控氡濃度范圍為826～5 852 Bq·m-3，且在此范圍內(nèi)均可以實現(xiàn)連續(xù)穩(wěn)定調(diào)節(jié)。本氡室系統(tǒng)符合中華人民共和國國家計量檢定規(guī)程《測氡儀》(JJG 825—2013)[23]中關(guān)于檢定的氡濃度和濕度條件，滿足大多數(shù)工作場景中對測氡儀器的刻度校準(zhǔn)需求。

本研究研制的簡易氡室系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡單、易于制備、操作方便、成本低廉，性能方面具有可調(diào)范圍大、穩(wěn)定時間長的優(yōu)點。同時還省去了標(biāo)準(zhǔn)鐳源在購置及使用管理中的繁瑣環(huán)節(jié)。有望推廣應(yīng)用于測氡儀的比對和質(zhì)量控制，為教學(xué)、科研和輻射環(huán)境監(jiān)測服務(wù)。