鮑遠航, 徐昔保,陳 曄

1 南京師范大學地理科學學院, 南京 210023 2 中國科學院南京地理與湖泊研究所,中科院流域地理學重點實驗室, 南京 210008 3 南京師范大學海洋科學與工程學院, 南京 210023

CH4是除CO2和N2O外最之主要的溫室氣體之一,大氣中CH4濃度雖遠低于CO2濃度,但其全球變暖潛能值是CO2的34倍[1],使其成為繼CO2之后影響最大的溫室氣體。全球約2/3的CH4排放量是由人類活動造成的[2],其中稻田排放就占全球CH4排放總量的11%[3],是全球CH4的主要來源之一。稻田灌溉產生的厭氧土壤條件,是CH4產生的有利條件,在淹水環(huán)境中,土壤中的有機物質被各類細菌組成的復雜鏈轉化成比較簡單的基質,這些基質又被產甲烷菌轉化成CH4[4]。稻田土壤的高濕度、高有機碳等特點決定了稻田是CH4的主要排放源,因此,稻田CH4排放研究已成為全球變化研究的重要內容與熱點。深入研究稻田CH4排放規(guī)律及其驅動機制,有助于制定合理的稻田灌溉及管理措施,為CH4減排措施制定提供科學依據(jù)。

針對稻田生態(tài)系統(tǒng)CH4排放,國內外已開展了一系列觀測與研究,實地監(jiān)測最早在美國和歐洲開展[4],但全球約90%以上的水稻田集中分布在亞洲,亞洲地區(qū)對稻田CH4排放的監(jiān)測也逐漸增多[5- 6],且多集中在對稻田CH4的產生機理[4]、驅動機制[5- 6]、減排措施[7- 8]等方面的研究,近年對不同耕作方式、不同水肥管理模式的CH4減排效應研究較多,如有研究發(fā)現(xiàn)稻田CH4排放表現(xiàn)為：雙季稻晚稻>雙季稻早稻>單季稻>稻麥輪作晚稻[9],稻麥季秸稈均還田>稻季麥秸還田>麥季稻秸還田>稻麥季秸稈均不還田[8]、控制灌溉>干濕交替>曬田>持續(xù)淹水[9]。在稻田CH4研究中,稻田CH4通量觀測是研究稻田CH4排放的基礎,目前CH4觀測方法主要包括箱式法[7]、同位素法和微氣象法[8]。箱式法是國內外最常用的CH4觀測方法,但箱式法具有破壞原土壤環(huán)境、無法長時間連續(xù)觀測、頻率低、監(jiān)測范圍小、相對代表性低等缺點；而微氣象法中的渦度相關法(Eddy Covariance Method)具有不破壞原土壤環(huán)境、長時間連續(xù)觀測、高頻率、監(jiān)測范圍大等優(yōu)點,因此利用渦度相關法觀測CH4通量研究已成為最流行的方法之一[1,10- 12]。

中國水稻種植面積約占球水稻種植面積的23%[13],中國稻田也是全球大氣CH4的重要排放源。太湖流域作為典型的稻麥輪作區(qū),是我國土地利用變化最快的地區(qū)之一,流域耕地面積從2000年的10295.5 km2減少到2010年的7939 km2[14]。針對太湖流域稻麥輪作農田CH4排放的研究,大多集中在利用靜態(tài)箱法分析CH4排放特征[7- 8,13]、不同水肥管理措施對CH4排放的影響[15]等方面；CH4通量觀測方法稍顯單一,主要為靜態(tài)箱—氣相色譜法,微氣象法略少,且尚無人工觀測與機器自動監(jiān)測相結合的研究方式,機制分析多集中在各個因子獨立分析[16- 17],鮮有綜合定量分析。目前關于太湖流域稻麥輪作區(qū)稻季CH4排放機理研究仍不十分清晰,鑒于此,本研究采用渦度相關法,針對太湖區(qū)域稻麥輪作農田開展CH4通量監(jiān)測,分析其CH4排放特征及機制,以期為進一步模擬太湖流域CH4排放及相關模型的修正提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 田間觀測

試驗田位于江蘇省無錫市錫山區(qū)羊尖鎮(zhèn)嚴家橋村(31°39′14″N,120°32′43″E,海拔6m),系亞熱帶季風氣候區(qū),氣候溫和,年均氣溫16℃；雨水充沛,年均降水量1048mm；日照充足,全年日照時數(shù)2019h,全年無霜期 220d左右[18]。試驗田面積約600m×600m,地處太湖流域北部平原,為江蘇省基本農田保護區(qū),土壤類型為典型潴育水稻土,土壤質地為沙壤土[18],作物種植制度為夏水稻—冬小麥—一年兩熟制,夏水稻于6月中旬移栽至試驗區(qū)內,11月初收割,冬小麥于11月中旬播種,6月上旬收割。從自然條件、種植制度、管理措施來看,該試驗區(qū)在太湖流域具有典型代表性。

本研究采用渦度相關法進行通量觀測,由LI- 7700 CH4分析儀、EC150開路CO2/H2O分析儀(Campbell Sci. Inc., USA)、CSAT3三維超聲風速儀(Campbell Sci. Inc., USA)組成,安裝高度3.56 m,以10 Hz的采樣頻率記錄周期為30 min的CH4通量、摩擦風速、水汽通量等數(shù)據(jù)。同時安裝有SDI- 12 數(shù)字式TDT(Campbell, USA)觀測10 cm、20 cm、40 cm處土壤水分/溫度/介電常數(shù)/電導率,TE525MM(Campbell, USA)觀測降水,觀測頻率10Hz,由CR3000數(shù)采每30min自動儲存。

1.2 數(shù)據(jù)質量控制和插補

本研究采用Eddypro(version 6.2.1)軟件進行試驗區(qū)2017年CH4通量計算及修正。具體步驟包括：(1)野點去除：首先剔除CAST3及EC150硬件異常數(shù)據(jù),即diag_sonic≠0、diag_irqa≠0,其次剔除CH4信號強度低于15%的數(shù)據(jù)[10]；(2)二次坐標旋轉；(3)頻率響應校正；(4)空氣密度響應校正(WPL校正)；(5)質量控制：去除CH4質量為2及明顯異常值。

由于機器故障、天氣變化等不可控因素的影響,通量數(shù)據(jù)存在部分缺失及質量問題,2017年稻季(6、7、8、9、10月)數(shù)據(jù)保留率分別為(43%、72%、66%、27%、26%)。目前對CH4通量數(shù)據(jù)插補尚不存在統(tǒng)一的方法,本文采用遺傳算法優(yōu)化的神經網(wǎng)絡模型對CH4通量進行插補。人工神經網(wǎng)絡模型已被廣泛用來填補通量數(shù)據(jù)[19],遺傳算法優(yōu)化的神經網(wǎng)絡模型可以以任意精度逼近非線性函數(shù),能很好地反映非線性系統(tǒng)發(fā)展的趨勢。首先利用SPSS篩選出與CH4通量變化相關的主要環(huán)境因子(空氣溫度、平均風速、土壤溫度-10 cm、土壤水分-10 cm、土壤電導率-10 cm),再利用MATLAB建立遺傳算法優(yōu)化的神經網(wǎng)絡模型插補缺失數(shù)據(jù)。模型的完整輸入數(shù)據(jù)集被隨機分為兩個獨立子集：訓練數(shù)據(jù)集與評估數(shù)據(jù)集,訓練數(shù)據(jù)集用于訓練缺口填充模型,評估數(shù)據(jù)集用于評估模型。為避免不同的參數(shù)量級的差異影響輸出結果,所有輸入?yún)?shù)都進行歸一化處理：最小-1,最大+1。

1.3 數(shù)據(jù)處理

本文運用Excel 2013進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析,SPSS 22軟件進行Spearman相關性分析、回歸分析,SigmaPlot 14.0軟件進行繪圖。

2 結果分析

2.1 CH4排放特征

2.1.1日變化

在日尺度上,太湖流域稻麥輪作農田CH4通量變化為顯著的CH4的源,總排放量為28.947 g/m2。在水稻生長季中,除8月外,CH4排放均呈現(xiàn)單峰模式(圖1)。6月自10日起,CH4通量范圍在0.064—0.659 μmol m-2s-1,在12:30達到峰值；7月排放范圍在0.153—0.932 μmol m-2s-1,在15:30達到峰值；8月排放范圍在0.054—0.122 μmol m-2s-1；9月排放范圍在0.009—0.081 μmol m-2s-1,在15:00達到峰值；10月排放范圍在-0.004—0.016 μmol m-2s-1,在11:30達到峰值。其中7月CH4排放通量最高、波幅最大,6月次之,10月最低,除8月外,其余月份CH4均在凌晨約6:00開始大幅上升。因此,太湖流域稻季CH4排放的日變化存在2種模式：一是無規(guī)則型(8月),全天保持不穩(wěn)定排放；二是單峰型(6、7、9、10月),白天排放量明顯高于夜間排放量,但是每月的峰值出現(xiàn)時間不盡相同。

圖1 CH4通量日變化Fig.1 Diurnal variation of CH4 flux

2.1.2月變化

月尺度上,稻季CH4通量整體表現(xiàn)為CH4的源,CH4通量波動范圍為0—0.861 μmol m-2s-1,最小值出現(xiàn)在10月18日,最大值出現(xiàn)在7月25日,均值為0.214 μmol m-2s-1(圖2)。在觀測期內,在水稻移栽后五天左右(6月19日),CH4通量開始上升,此間處于返青期,排放量較低(日均值0.102 μmol m-2s-1)；而后CH4排放隨著水稻進入分蘗期而增強(日均值0.451 μmol m-2s-1),在7月上旬(分蘗盛期)排放量最高；在7月25日出現(xiàn)一個排放峰值,漲幅較大,此時正值排水烤田初期,而后隨著烤田的進行,土壤水分大幅下降,CH4通量也急劇下降；復水以后,8月(拔節(jié)期)CH4排放有所回升(日均值0.082 μmol m-2s-1),但也一直保持在較低水平；10月水稻進入成熟期后(日均值0.006 μmol m-2s-1),CH4通量達到最低水平,幾乎沒有CH4排放。太湖流域農田稻季CH4排放整體集中在水稻生長前期(81.61%)及中期(16.16%),后期排放相對較弱(2.23%)。

圖2 CH4通量季節(jié)變化Fig.2 Seasonal variation of CH4 flux

2.2 CH4通量影響機制

2.2.1影響因子分析

CH4的產生、氧化和傳輸受到諸多環(huán)境因子(溫度、土壤水分、土壤pH、風速、土壤質地、管理方式等)的綜合影響[9- 10,16,20]。如土壤質地通過影響土壤通透性和土壤有機質分解速率,從而影響對產CH4微生物的基質供應與CH4排放[21],土壤pH通過影響產甲烷菌以及甲烷氧化菌活性影響CH4排放[21],耕作、灌溉、施肥方式通過影響土壤的水、肥、氣、熱進而影響到CH4排放[4,9,21]。本研究主要環(huán)境因子包括氣溫、土壤溫度、土壤水分、土壤電導率、摩擦風速,其與太湖流域農田稻季CH4排放關系如下(圖3)：

CH4排放通量與氣溫,10、20、40 cm土壤溫度均呈指數(shù)關系(R2分別為0.589、0.584、0.521、0.459,P<0.0001),隨著溫度的升高,CH4通量增加,且隨著土層的加深,擬合系數(shù)R2越小,表明其與CH4通量相關性越低。在氣溫小于15℃時,CH4排放幾乎為零,在35℃左右達到峰值；在土壤溫度小于16℃時,CH4排放基本為零,在28—30℃間達到峰值。溫度在CH4產生、氧化、傳輸三個過程中均起著重要作用：第一,溫度影響到產甲烷菌的活性,據(jù)Schütz等稻田的三年研究發(fā)現(xiàn),產甲烷菌的最低、最適、最高溫度為15℃、35℃、40℃,這驗證了本研究CH4通量隨溫度變化的低值、峰值情況；第二,溫度也影響到甲烷氧化菌的活性,且甲烷氧化菌的溫度生態(tài)幅寬于產甲烷菌,在溫度<10℃時,甲烷氧化菌依舊活躍[4],再次驗證溫度在小于15℃時,CH4排放基本為零；第三,溫度影響到CH4在水中擴散速率以及植物體呼吸和蒸騰作用,從而影響到CH4排放速率[21],高溫促進水稻生長,水稻植株呼吸作用和蒸騰作用加強,同時加快了CH4擴散速率,減少了CH4的再氧化,致使排向大氣的CH4增多。

CH4排放通量與10、20 cm土壤水分均呈微弱的指數(shù)關系(R2分別為0.362、0.372,P<0.0001),隨著土壤水分的增加,CH4通量增加,且隨著土層的加深,擬合系數(shù)R2越大,表明其與CH4通量相關性越高。與40 cm土壤水分呈二次曲線關系(R2為0.378,P<0.0001),當土壤水分<0.41 m3/m3時,CH4通量隨土壤水分的增加而減少,當土壤水分>0.41 m3/m3時,CH4通量隨土壤水分的增加而增加。土壤水分在CH4產生、氧化、傳輸三個過程中同樣起著重要作用：第一,產甲烷菌需要在厭氧條件下通過還原反應產生CH4,且產甲烷菌在有氧條件下只能存活30 h[22],甲烷氧化菌則主要在有氧條件下將CH4氧化為甲醇,稻田中CH4氧化非常顯著,90%在厭氧條件下產生的CH4能被再度氧化[16]。第二,土壤水分會影響到土壤通透性,進而影響到CH4的傳輸速率,有24%—40%的CH4通過氣泡轉移到大氣、3%—5%的CH4通過擴散作用傳向大氣[20],如若水層過深,CH4在向空氣傳輸時,被氧化量增加,從而減少了CH4排放。因此,稻田水分管理對CH4排放至關重要,已有研究表明,深水灌溉、間歇灌溉、常濕稻田均能減少稻田CH4排放[21]。

CH4排放通量與10、20、40 cm土壤電導率均呈冪次關系(R2分別為0.309、0.54、0.439,P<0.0001),隨著土壤電導率的增加,CH4通量增加,且隨著土層的加深,擬合系數(shù)R2越大,表明其與CH4通量相關性越高。土壤電導率代表了土壤的鹽分狀況,鹽分狀況也是影響產甲烷菌以及甲烷氧化菌生理活性的一項指標。目前對于電導率與CH4排放通量的關系研究較少,但有研究表明,電導率越高,土壤溶液中氧化還原電位值越低,促進了產甲烷菌活性,有利于CH4生成,土壤電導率與稻田CH4排放呈正比[23],與本研究結果一致。

在不同時間尺度上,CH4通量與摩擦風速的相關性有所差別。CH4通量僅與半小時摩擦風速在P<0.01的水平上顯著相關,與日均摩擦風速顯著不相關。摩擦風速通過影響大氣湍流從而影響CH4的排放方式以及儀器對CH4的監(jiān)測。

圖3 日均CH4通量對土壤溫度/水分/電導率響應Fig.3 Relationship between daily mean CH4 flux and soil temperature/moisture/conductivity

2.2.2模型建立

CH4排放受諸多環(huán)境因子的綜合影響,已有相關研究根據(jù)研究區(qū)的生態(tài)本底特征,建立了一些相關模型,如Wille[24]和Sachs[25]針對西伯利亞多邊形苔原、Ge等[26]針對中國華東水稻田等,分別建立了一些比較經典的CH4排放通量模型。本研究借助在Friborg等[27]的研究工作建立一個半經驗乘法模型,該模型通用形式可寫為：

(1)

其中,FCH4代表日均CH4通量,fi是擬合過程確定的模型參數(shù),xi表示模型變量,fi(xi)可以是線性的或指數(shù)的。其中xi需要進行標準化處理：

xi=(x-xmin)/(xmax-xmin)

(2)

并參考相關研究[12,24-26,28],將模型進行拓展建立如下方程式：

(3)

本研究利用觀測數(shù)據(jù)進行擬合,建立太湖流域CH4通量模型為：

(4)

3 討論

本研究CH4通量日變化呈現(xiàn)兩種模式：單峰型和無規(guī)則型(圖1)。單峰型峰值出現(xiàn)時間與溫度日變化一致,多出現(xiàn)于午后,可能是夜間水稻停止光合作用關閉氣孔,減少了CH4的排出,且午后溫度升高,CH4產生和傳輸速率加快[21],因此白天CH4維持在較高水平、夜間較低,呈單峰模式。8月CH4平均日變化情況明顯區(qū)別于其他月份(隨機型),可能與7月末8月初進行了兩次為期一周的烤田有關,間歇性灌溉會破壞CH4排放規(guī)律[11,17],烤田初期因水層變薄,大量CH4通過氣泡形式逸出,而在烤田期間,CH4被氧化成CO2；亦或是與8月初出現(xiàn)連續(xù)性降水和大風天氣有關,在陰雨天氣,CH4排放會毫無規(guī)律[16],8月1日和2日風速高達5 m/s(平均風速1.88 m/s),大風會影響湍流擾動,從而影響CH4通量監(jiān)測[26],開路式CH4分析儀在降水時無法進行CH4觀測。

本研究CH4通量季節(jié)變化中(圖2),在移栽后一個星期左右,CH4通量開始上升,但還是保持在較低水平,可能是因為移栽后水稻植株根系受損；分蘗期排放量增高,因為此段時間溫度升高,水稻生長旺盛,呼吸作用加強,通氣組織發(fā)達,55%—73%的CH4都是通過通氣組織傳向大氣[20]；在7月25日漲幅較大,此時正是稻田開始排水烤田初期,這與其他相關研究對華東地區(qū)稻田CH4排放的研究一致,在排水烤田初期會出現(xiàn)脈沖式CH4排放[29]；水稻進入成熟期后CH4通量達到最低水平,主要因為成熟期的水稻植株體生理活動減弱,CH4輸送能力減弱。

本研究觀測的CH4通量、時間分布特征與已有相關研究總體比較接近,如與運用箱法所觀測1995年不同施肥處理下蘇州近郊區(qū)稻田CH4通量(總量21.33—35.1 g/m2)[30],相差17%—26%,其CH4排放均集中在水稻生長前期,在排水烤田初期出現(xiàn)CH4排放峰值；與運用箱法所測2007年稻麥稈均不還田處理下蘇州稻田CH4排放通量(23.3 g/m2)[15],相差19.49%,其CH4排放也集中在水稻移栽后的一個月,在8月出現(xiàn)急劇下降,與本研究類似。本研究觀測的CH4通量明顯高于基于渦度相關通量觀測的江蘇鹽城稻田CH4通量(通量值(19.2±3.2) g/m2,高33.67%)[26],但CH4排放時間特征基本一致,集中在水稻生長營養(yǎng)期,在成熟期排放最少,日尺度變化同樣的是在6、7月呈單峰模式,8、9月表現(xiàn)出無規(guī)則排放。

與其他典型水稻種植區(qū)相比：運用箱式法觀測的湖南雙季稻種植稻田CH4排放通量(早稻：3.47—5.07 g/m2,晚稻：3.21—6.1 g/m2)[13],與本研究相差較大,但其排放量同樣集中在水稻移栽后的一個月內,成熟期排放極少,且晚稻種植期CH4排放峰值稍高于于早稻種植期；與基于渦度相關法觀測的遼河三角洲稻區(qū)2013年CH4排放相比,總排放量接近(13.6 g/m2)[10],但其CH4排放有三個峰值,分別出現(xiàn)在泡田期、拔節(jié)抽穗期、成熟期,與本研究的成熟期排放特征完全不同,可能跟不同地理區(qū)位的土壤、物候特征、氣象及水稻品種、灌溉與管理模式等有關,有待后續(xù)研究進行探討。

建立與江蘇鹽城稻田CH4排放研究中相同的模型并與之比較(江蘇鹽城稻田CH4排放模型命名為模型1,本文此模型命名為模型2)(表1)[26],可知參數(shù)a、b存在較大差異,一方面本研究CH4排放量總量比鹽城稻田高33.67%,但8、9月CH4排放通量明顯低于鹽城,CH4排放總量與通量特征儼然存在差別；另一方面由于觀測時間以及地理位置的差異,本研究區(qū)土壤平均溫度(24.5℃)高于鹽城地區(qū)(23.1℃),但土壤溫度的變化幅度小于后者,這或是造成參數(shù)差異的可能原因。

表1 模型參數(shù)

渦度相關法受儀器故障、維護及氣象等因素影響,獲得的通量觀測數(shù)據(jù)往往存在不同程度的缺失,所以需對缺失數(shù)據(jù)進行插補。本文采用遺傳算法優(yōu)化的神經網(wǎng)絡模型插補缺失數(shù)據(jù),在高觀測值和低觀測值的模擬效果并不十分理想,可能受高觀測值和低觀測值區(qū)間的數(shù)據(jù)量太少影響,模型缺乏足夠的網(wǎng)絡訓練數(shù)據(jù),因此插補后的數(shù)據(jù)對通量的高值與低值存在一定的不確定性。本研究將個別異常的高觀測值和低觀測值去除后,通量插值與觀測值線性擬合R2值達0.51(圖4)。

圖4 CH4觀測值與GA-BPNN模型模擬值線性回歸曲線Fig.4 Linear regression curve of CH4 flux observations and GA-BPNN model simulation values

4 結論

(1)太湖流域典型稻麥輪作區(qū)稻季為CH4的源,CH4排放總量為28.95 g/m2。稻季CH4日變化有兩種模式：無規(guī)則型與單峰型。稻季CH4排放整體集中在水稻生長前期及中期,后期排放相對較弱,返青期排放量較低,分蘗期較強,成熟期最低。

(2)太湖流域典型稻麥輪作區(qū)稻季CH4排放與氣溫、土壤溫度均呈指數(shù)關系；與10、20 cm土壤水分呈指數(shù)關系、與40土壤水分呈二次曲線關系；與土壤電導率呈冪次關系；與摩擦風速僅在半小時尺度上顯著相關。模型較好地模擬了太湖流域稻田CH4的排放,土壤溫度、摩擦風速、土壤體積含水量、土壤電導率為太湖流域稻田CH4排放主要驅動因子。

(3)CH4排放機制研究需進一步補充增加土壤pH、Eh等影響因子觀測對其影響機理,進一步改進與提高CH4排放模型精度與可靠性。